Nghiên cứu loại bỏ dư lượng kháng sinh trong nước bằng quá trình ozon hóa với xúc tác quang nano tổ hợp tio2 zno dưới vùng bức xạ tia uv

ỦY BAN NHÂN DÂN THÀNH ĐỒN TP HỒ CHÍ MINH THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRUNG TÂM PHÁT TRIỂN SỞ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ TRẺ CHƯƠNG TRÌNH KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ CẤP THÀNH PHỐ BÁO CÁO TỔNG HỢP KẾT QUẢ NHIỆM VỤ NGHIÊN CỨU KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ NGHIÊN CỨU LOẠI BỎ DƯ LƯỢNG KHÁNG SINH TRONG NƯỚC BẰNG QUÁ TRÌNH OZON HÓA VỚI XÚC TÁC QUANG NANO TỔ HỢP TiO2/ZnO DƯỚI VÙNG BỨC XẠ TIA UV Cơ quan chủ trì nhiệm vụ: Trung tâm Phát triển Khoa học Công nghệ Trẻ Chủ nhiệm nhiệm vụ: Ngô Thị Thanh Diễm Thành phố Hồ Chí Minh - 2021 ỦY BAN NHÂN DÂN THÀNH ĐỒN TP HỒ CHÍ MINH THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRUNG TÂM PHÁT TRIỂN SỞ KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ TRẺ CHƯƠNG TRÌNH KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ CẤP THÀNH PHỐ BÁO CÁO TỔNG HỢP KẾT QUẢ NHIỆM VỤ NGHIÊN CỨU KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ NGHIÊN CỨU LOẠI BỎ DƯ LƯỢNG KHÁNG SINH TRONG NƯỚC BẰNG Q TRÌNH OZON HĨA VỚI XÚC TÁC QUANG NANO TỔ HỢP TiO2/ZnO DƯỚI VÙNG BỨC XẠ TIA UV (Đã chỉnh sửa theo kết luận Hội đồng nghiệm thu ngày 04/12/2021) Chủ nhiệm nhiệm vụ Chủ tịch Hội đồng nghiệm thu (Ký ghi rõ họ tên) Ngơ Thị Thanh Diễm Cơ quan chủ trì nhiệm vụ Đồn Kim Thành Thành phố Hồ Chí Minh- 2021 THÀNH ĐỒN TP HỒ CHÍ MINH CỘNG HỒ XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRUNG TÂM PHÁT TRIỂN Độc lập - Tự - Hạnh phúc KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ TRẺ TPHCM, ngày 30 tháng 10 năm 2021 _ BÁO CÁO THỐNG KÊ KẾT QUẢ THỰC HIỆN NHIỆM VỤ NGHIÊN CỨU KH&CN I THÔNG TIN CHUNG Tên nhiệm vụ: Nghiên cứu loại bỏ dư lượng kháng sinh nước q trình ozon hóa với xúc tác quang nano tổ hợp TiO2/ZnO vùng xạ tia UV Thuộc: Chương trình/lĩnh vực (tên chương trình/lĩnh vực): Vườn ươm Sáng tạo Khoa học Công nghệ trẻ Chủ nhiệm nhiệm vụ: - Họ tên: Ngô Thị Thanh Diễm - Ngày tháng năm sinh: 24/11/1985 - Học hàm, Học vị: Thạc sỹ Giới tính: Nữ Chun ngành: Cơng nghệ Môi trường Năm đạt học vị: 2011 - Tên quan công tác: Trường Đại học Công nghiệp Thực phẩm Thành phố HCM - Chức vụ: Giảng viên - Địa quan: 140 Lê Trọng Tấn, Phường Tây Thạnh, Quận Tân Phú, TPHCM - Điện thoại quan: 028 38161673 Fax: 028 38162219 - Địa nhà riêng: 23/5H đường 01 Trung Chánh, Xã Trung Chánh, Hóc Mơn, TPHCM - Điện thoại di động: 0932728172 - E-mail: diemntt@hufi.edu.vn - Số tài khoản: 0003100005037005 ngân hàng: OCB chi nhánh: TPHCM Tổ chức chủ trì nhiệm vụ: - Tên tổ chức chủ trì nhiệm vụ: Trung tâm Phát triển Khoa học Công nghệ Trẻ - Điện thoại: 028.38.230.780 - E-mail: khoahoctre@gmail.com Website: khoahoctre.com.vn - Địa chỉ: Số 01 Phạm Ngọc Thạch, Phường Bến Nghé, Quận - Họ tên thủ trưởng tổ chức: Đoàn Kim Thành - Số tài khoản: 3713.0.1083277.00000 - Tại Kho bạc Nhà nước Quận II TÌNH HÌNH THỰC HIỆN Thời gian thực nhiệm vụ: - Theo Hợp đồng ký kết: từ tháng 03/ năm 2021 đến tháng 12/ năm 2021 - Thực tế thực hiện: từ tháng 03/ năm 2021 đến tháng 12/ năm 2021 - Được gia hạn (nếu có): - Lần từ tháng… năm… đến tháng… năm… - Lần … Kinh phí sử dụng kinh phí: a) Tổng số kinh phí thực hiện: 90 tr.đ, đó: + Kính phí hỗ trợ từ ngân sách khoa học: 90 tr.đ + Kinh phí từ nguồn khác: tr.đ b) Tình hình cấp sử dụng kinh phí từ nguồn ngân sách khoa học: Số TT Theo kế hoạch Thực tế đạt Ghi Thời gian Kinh phí Thời gian Kinh phí (Số đề nghị (Tháng, năm) (Tr.đ) (Tháng, năm) (Tr.đ) toán) 03/2021-06/2021 45 03/2021-06/2021 49,282802 06/2021-11/2021 45 06/2021-11/2021 40,863190 c) Kết sử dụng kinh phí theo khoản chi: Đối với đề tài: Đơn vị tính: Triệu đồng Theo kế hoạch Số Nội dung TT khoản chi Tổng NSKH Thực tế đạt Nguồn Tổng NSKH khác Trả công lao động (khoa học, phổ vật liệu, Nguồn khác 82,397 82,397 82,397 82,397 7,603 7,603 7,603 7,603 thông) Nguyên, lượng Thiết bị, máy móc Xây dựng, sửa chữa nhỏ Chi khác Tổng cộng - Lý thay đổi (nếu có): Các văn hành q trình thực đề tài/dự án: (Liệt kê định, văn quan quản lý từ công đoạn xét duyệt, phê duyệt kinh phí, hợp đồng, điều chỉnh (thời gian, nội dung, kinh phí thực có); văn tổ chức chủ trì nhiệm vụ (đơn, kiến nghị điều chỉnh có) Số Số, thời gian ban TT hành văn Tên văn Tổ chức phối hợp thực nhiệm vụ: Ghi Số TT Tên tổ chức Tên tổ chức Nội dung Sản phẩm đăng ký theo tham gia thực tham gia chủ chủ yếu đạt Thuyết minh yếu Ghi chú* - Lý thay đổi (nếu có): Cá nhân tham gia thực nhiệm vụ: (Người tham gia thực đề tài thuộc tổ chức chủ trì quan phối hợp, khơng 10 người kể chủ nhiệm) Số TT Tên cá nhân Tên cá nhân đăng ký theo tham gia thực Thuyết minh Nội dung tham Sản phẩm chủ Ghi gia yếu đạt chú* ThS Ngô Thị ThS Ngô Thị Tổng quan tài Đề Thanh Diễm Thanh Diễm cương liệu, bảo vệ đề nghiên cứu; số cương, tiến liệu khảo sát thí đặc trưng cấu hành nghiệm, phân trúc vật liệu tích kết nano tổ hợp; số viết báo cáo liệu khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến quán trình quang xúc tác phân hủy AMX; báo cáo tổng kết đề tài ThS Phan ThS Phan Tiến hành thí Quang Huy Quang Huy nghiệm, Hoàng Hoàng Số liệu khảo sát phân ảnh hưởng thời gian tiếp tích kết xúc tới hiệu phân hủy amoxicillin; báo cáo chế phân hủy amoxicillin hệ ozon thí nghiệm khảo sát ảnh hưởng chất tìm diệt *OH; Báo cáo tổng kết đề tài TS Nguyễn Lan TS Nguyễn Lan Thiết Hương Hương nghiệm, kế thí Thuyết minh đề phân cương; báo cáo tích kết nghiên cứu viết báo cáo Cố chế phân hủy vấn vấn đề amoxicillin khoa học liên hệ ozon quan đến đề tài thí nghiệm khảo sát ảnh hưởng chất tìm diệt *OH; Báo cáo tổng kết đề tài; Bài báo khoa học TS Nguyễn Vũ TS Nguyễn Vũ Cố vấn vấn Số liệu phân Hoàng Phương Hoàng Phương đề khoa học liên tích đặc trưng quan đến đề tài cấu trúc tính chất phương pháp sau: BET, TEM, EDS, XRD; Khảo sát ảnh hưởng pH tới hiệu phân hủy amoxicillin HVCH Vũ Hiệp Phùng Tiến hành thí Số liệu phân Vũ Hiệp nghiệm, phân tích đặc trưng cấu trúc tính tích kết Phùng HVCH chất phương pháp sau: BET, TEM, EDS, XRD; Khảo sát ảnh hưởng pH tới hiệu phân hủy amoxicillin; số liệu Khảo sát tỷ lệ phối trộn tối ưu TiO2 ZnO để chọn tỷ lệ phối trộn tối ưu; số liệu Khảo sát ảnh hưởng nồng độ amoxicillin ban đầu tới hiệu phân hủy amoxicillin ThS Trần Đức ThS Trần Đức Tiến hành thí Số liệu khảo sát Thảo Thảo nghiệm, phân ảnh hưởng tích kết liều lượng xúc tác tới hiệu phân hủy amoxicillin; số liệu Khảo sát ảnh hưởng nồng độ amoxicillin ban đầu tới hiệu phân hủy amoxicillin - Lý thay đổi ( có): Tình hình hợp tác quốc tế: Theo kế hoạch Thực tế đạt Số (Nội dung, thời gian, kinh phí, địa (Nội dung, thời gian, kinh phí, địa Ghi TT điểm, tên tổ chức hợp tác, số điểm, tên tổ chức hợp tác, số chú* đoàn, số lượng người tham gia ) đoàn, số lượng người tham gia ) - Lý thay đổi (nếu có): Tình hình tổ chức hội thảo, hội nghị: Số TT Theo kế hoạch Thực tế đạt (Nội dung, thời gian, kinh phí, địa (Nội dung, thời gian, kinh điểm ) Ghi chú* phí, địa điểm ) Nội dung: Trình bày kết Nội dung: Trình bày kết Do dịch bệnh nghiên cứu phân hủy AMX nghiên cứu phân hủy covid kéo dài hệ ozon hóa xúc tác dị thể AMX hệ ozon hóa xúc nên ZnO/TiO2 tác dị thể ZnO/TiO2 tổ Thời gian: Tháng 09/2021 Thời gian: Tháng 11/2021 thảo theo kế Kinh phí: 4.900.000 đồng Kinh phí: 4.900.000 đồng hoạch Địa điểm: Hội trường trường Đại Địa điểm: Trực tuyến học CNTP TPHCM - Lý thay đổi (nếu có): Do dịch Covid chức hội Tóm tắt nội dung, công việc chủ yếu: (Nêu mục 15 thuyết minh, không bao gồm: Hội thảo khoa học, điều tra khảo sát nước nước ngoài) Thời gian Số TT Các nội dung, công việc (Bắt đầu, kết thúc Người, chủ yếu - tháng … năm) quan (Các mốc đánh giá chủ yếu) Theo kế Thực tế đạt hoạch thực Nội dung Chế tạo xúc tác nano 11/2020- 03/2021- Ngô Thị tổ hợp TiO2/ZnO hình cầu 01/2021 05/2021 Thanh Diễm; phương pháp nghiền bi (ball Nguyễn milling) Hoàng Nghiên cứu điều kiện phù hợp Phương; chế tạo vật liệu xúc tác nano cho Phùng xử lý Amoxicillin Nghiên cứu Hiệp- Trường ảnh hưởng tỷ lệ phối trộn Đại học Công nano ZnO nano TiO2 để đạt nghiệp vật liệu nano tổ hợp đồng phẩm Vật liệu quang nano xúc tác TPHCM tổ hợp chế tạo tỷ lệ phối trộn khác TiO2 ZnO sử dụng cho thí nghiệm phân hủy amoxicillin để lựa chọn xúc tác có tỷ lệ phối trộn tốt dùng cho thí nghiệm nghiên cứu phân hủy amoxicillin Vật liệu xúc tác nano tổ hợp TiO2/ZnO thu được đánh giá đặc tính thơng qua phép đo BET, SEM, FTIR, EDS XRD 10 Vũ Vũ Thực 3.8 Reusability of photocatalyst The stability and reusability of the photocatalytic nanocomposite is an important factor in determining its practical application to treat pharmaceutical residues-contaminated wastewater The photocatalyst after each run was filtered and washed with deionized water The catalyst was then dried at 70oC in oven The experiment to evaluate the reusability of ZnO@TiO2 nanocomposite was conducted at optimal conditions which obtained from experiments investigating effect of various operational parameters To be specific, the reaction conditions included initial amoxicillin concentration of 100 mg/L, H2O2 concentration of 100 mg/L, ZnO@TiO2 dosage of 0.1 g/L at pH of 11 for 70 of reaction time The result is presented in Fig 15 Fig 15 Reusability of ZnO@TiO2 photocatalyst through four consecutive runs by O3/H2O2/ZnO@TiO2/Vis system Reaction conditions: [AMX]: 100 mg/L; [H2O2]: 100 mg/L; [ZnO@TiO2]: 0.1 g/L; pH: at 70 of reaction time 220 As can be seen from data in Fig 15, the AMX mineralization efficiency had no obvious change after consecutive runs The mineralization efficiency of AMX witnessed a slight drop from 80% at first run to 75% at fourth run Moreover, XRD and EDX data in Fig of catalyst after catalytic reaction also had negligible change in constituent of Zn and Ti elements on the surface of catalyst The results suggested that the ZnO@TiO2 nanocomposite exhibited a good stability and catalytic activity for removal of amoxicillin from wastewater Conclusions In this study, the ZnO@TiO2 nanocomposite catalyst was successfully developed using simple ball milling method and applied as photocatalyst for heterogeneous photocatalytic perozone of amoxicillin The ZnO@TiO2 at modification ratio of 10% ZnO-NPs gave the highest photocatalytic activity by all ozonation systems The O3/H2O2/ZnO@TiO2/Vis reached 80% of AMX mineralization which was much higher than those of other systems thanks to enrichment of surface hydroxyl groups and improvement of separation performance of photogenerated electron-hole pairs The high mineralization efficiency of AMX by O3/H2O2/ZnO@TiO2/Vis was attributed to the synergetic effect between photocatalysis and perozone The proposed mineralization mechanisms consisted of direct and indirect ozonation in the solution and interfacial reactions between active species with adsorbed AMX on the surface of catalyst The optimal pH value of photocatalytic perozone of AMX was 11, suggesting the main mechanism of AMX mineralization was via H2O2, * OH, h+VB, *O2- and *O3- active species Besides, the ZnO@TiO2 photocatalyst exhibited a good photocatalytic activity and stability through four successive runs with a negligible change in removal efficiency of AMX These findings showed the success in developing a 221 simple and cost-effective method for fabrication of the nanocomposite photocatalyst to mineralize AMX by photocatalytic perozone which overcame drawbacks of individual semiconductor photocatalysts Specially, the obtained results also demonstrated the ZnO@TiO2 is a fully promising photocatalyst for treatment of pharmaceutical residuescontaminated wastewater by AOPs in practical Acknowledgement The study was supported by The Youth Incubator for Science and Technology Programe, managed by Youth Development Science and Technology Center - Ho Chi Minh Communist Youth Union and Department of Science and Technology of Ho Chi Minh City, the contract number is "23/2020/HĐ-KHCNT-VƯ" Conflict of interest statement We declare that we not have any commercial or associative interest that represents a conflict of interest in connection with the work submitted 222 References [1] S Rodriguez-Mozaz, S Chamorro, E Marti, B Huerta, M Gros, A SànchezMelsió, C.M Borrego, D Barceló, J.L Balcázar, Occurrence of antibiotics and antibiotic resistance genes in hospital and urban wastewaters and their impact on the receiving river, Water Res 69 (2015) 234–242 https://doi.org/10.1016/j.watres.2014.11.021 [2] N Nasseh, F.S Arghavan, S Rodriguez-Couto, A Hossein Panahi, M Esmati, T.J A-Musawi, Preparation of activated carbon@ZnO composite and its application as a novel catalyst in catalytic ozonation process for metronidazole degradation, Adv Powder Technol 31 (2020) 875–885 https://doi.org/10.1016/j.apt.2019.12.006 [3] N.F.F Moreira, C.A Orge, A.R Ribeiro, J.L Faria, O.C Nunes, M.F.R Pereira, A.M.T Silva, Fast mineralization and detoxification of amoxicillin and diclofenac by photocatalytic ozonation and application to an urban wastewater, Water Res 87 (2015) 87–96 https://doi.org/10.1016/j.watres.2015.08.059 [4] L.M Pastrana-Martínez, J.L Faria, J.M Da-Rodríguez, C Fernández-Rodríguez, A.M.T Silva, Degradation of diphenhydramine pharmaceutical in aqueous solutions by using two highly active TiO2 photocatalysts: Operating parameters and photocatalytic mechanism, Appl Catal B Environ 113–114 (2012) 221–227 https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2011.11.041 [5] M.S.U Rehman, N Rashid, M Ashfaq, A Saif, N Ahmad, J.I Han, Global risk of pharmaceutical contamination from highly populated developing countries, Chemosphere 138 (2015) 1045–1055 https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2013.02.036 [6] Y Zeng, D Chen, T Chen, M Cai, Q Zhang, Z Xie, R Li, Z Xiao, G Liu, W 223 Lv, Study on heterogeneous photocatalytic ozonation degradation of ciprofloxacin by TiO2/carbon dots: Kinetic, mechanism and pathway investigation, Chemosphere 227 (2019) 198–206 https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2019.04.039 [7] F.S Souza, V.V da Silva, C.K Rosin, L Hainzenreder, A Arenzon, L.A Féris, Comparison of different advanced oxidation processes for the removal of amoxicillin in aqueous solution, Environ Technol (United Kingdom) 39 (2018) 549–557 https://doi.org/10.1080/09593330.2017.1306116 [8] E Zuccato, S Castiglioni, R Bagnati, M Melis, R Fanelli, Source, occurrence and fate of antibiotics in the Italian aquatic environment, J Hazard Mater 179 (2010) 1042–1048 https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2010.03.110 [9] E.S Elmolla, M Chaudhuri, Degradation of amoxicillin, ampicillin and cloxacillin antibiotics in aqueous solution by the UV/ZnO photocatalytic process, J Hazard Mater 173 (2010) 445–449 https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2009.08.104 [10] E.A Serna-Galvis, F Ferraro, J Silva-Agredo, R.A Torres-Palma, Degradation of highly consumed fluoroquinolones, penicillins and cephalosporins in distilled water and simulated hospital wastewater by UV254 and UV254/persulfate processes, Water Res 122 (2017) 128–138 https://doi.org/10.1016/j.watres.2017.05.065 [11] S Al-Maadheed, I Goktepe, A.B.A Latiff, B Shomar, Antibiotics in hospital effluent and domestic wastewater treatment plants in Doha, Qatar, J Water Process Eng 28 (2019) 60–68 https://doi.org/10.1016/j.jwpe.2019.01.005 [12] J Jeong, W Song, W.J Cooper, J Jung, J Greaves, Degradation of tetracycline antibiotics: Mechanisms and kinetic studies for advanced oxidation/reduction processes, Chemosphere 78 https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2009.11.024 224 (2010) 533–540 [13] A.A Mohammed, M.A Atiya, M.A Hussein, Studies on membrane stability and extraction of ciprofloxacin from aqueous solution using pickering emulsion liquid membrane stabilized by magnetic nano-Fe2O3, Colloids Surfaces A Physicochem Eng Asp 585 (2020) 124044 https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2019.124044 [14] T Yang, J Peng, Y Zheng, X He, Y Hou, L Wu, X Fu, Enhanced photocatalytic ozonation degradation of organic pollutants by ZnO modified TiO2 nanocomposites, Appl Catal B Environ 221 (2018) 223–234 https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2017.09.025 [15] R Saravanan, S Karthikeyan, V.K Gupta, G Sekaran, V Narayanan, A Stephen, Enhanced photocatalytic activity of ZnO/CuO nanocomposite for the degradation of textile dye on visible light illumination, Mater Sci Eng C 33 (2013) 91–98 https://doi.org/10.1016/j.msec.2012.08.011 [16] D Dimitrakopoulou, I Rethemiotaki, Z Frontistis, N.P Xekoukoulotakis, D Venieri, D Mantzavinos, Degradation, mineralization and antibiotic inactivation of amoxicillin by UV-A/TiO2 photocatalysis, J Environ Manage 98 (2012) 168–174 https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2012.01.010 [17] F Biancullo, N.F.F Moreira, A.R Ribeiro, C.M Manaia, J.L Faria, O.C Nunes, S.M Castro-Silva, A.M.T Silva, Heterogeneous photocatalysis using UVA-LEDs for the removal of antibiotics and antibiotic resistant bacteria from urban wastewater treatment plant effluents, Chem Eng J 367 (2019) 304–313 https://doi.org/10.1016/j.cej.2019.02.012 [18] W Yao, S.W Ur Rehman, H Wang, H Yang, G Yu, Y Wang, Pilot-scale evaluation of micropollutant abatements by conventional ozonation, UV/O3, and an electro-peroxone process, Water 225 Res 138 (2018) 106–117 https://doi.org/10.1016/j.watres.2018.03.044 [19] E Illés, E Szabó, E Takács, L Wojnárovits, A Dombi, K Gajda-Schrantz, Ketoprofen removal by O3 and O3/UV processes: Kinetics, transformation products and ecotoxicity, Sci Total Environ 472 (2014) 178–184 https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2013.10.119 [20] A.C Mecha, M.N Chollom, Photocatalytic ozonation of wastewater: a review, Environ Chem Lett 18 (2020) 1491–1507 https://doi.org/10.1007/s10311-02001020-x [21] M Mehrjouei, S Müller, D Möller, A review on photocatalytic ozonation used for the treatment of water and wastewater, Chem Eng J 263 (2015) 209–219 https://doi.org/10.1016/j.cej.2014.10.112 [22] G Asgari, A Seidmohammadi, A Esrafili, J Faradmal, M Noori Sepehr, M Jafarinia, The catalytic ozonation of diazinon using nano-MgO@CNT@Gr as a new heterogenous catalyst: The optimization of effective factors by response surface methodology, RSC Adv 10 (2020) 7718–7731 https://doi.org/10.1039/c9ra10095d [23] M.K Mohsin, A.A Mohammed, Catalytic ozonation for removal of antibiotic oxytetracycline using zinc oxide nanoparticles, Appl Water Sci 11 (2021) 1–9 https://doi.org/10.1007/s13201-020-01333-w [24] Z Bai, Q Yang, J Wang, Catalytic ozonation of sulfamethazine using Ce0.1Fe0.9OOH as catalyst : Mineralization and catalytic mechanisms, Chem Eng J 300 (2016) 169–176 https://doi.org/10.1016/j.cej.2016.04.129 [25] E Norabadi, A.H Panahi, R Ghanbari, A Meshkinian, H Kamani, S.D Ashrafi, Optimizing the parameters of amoxicillin removal in a photocatalysis/ozonation process using Box–Behnken response surface methodology, Desalin Water Treat 226 192 (2020) 234–240 https://doi.org/10.5004/dwt.2020.25728 [26] H Suzuki, S Araki, H Yamamoto, Evaluation of advanced oxidation processes (AOP) using O3, UV, and TiO2 for the degradation of phenol in water, J Water Process Eng (2015) 54–60 https://doi.org/10.1016/j.jwpe.2015.04.011 [27] A.C Mecha, M.S Onyango, A Ochieng, M.N.B Momba, Ultraviolet and solar photocatalytic ozonation of municipal wastewater: Catalyst reuse, energy requirements and toxicity assessment, Chemosphere 186 (2017) 669–676 https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2017.08.041 [28] W.S Koe, J.W Lee, W.C Chong, Y.L Pang, L.C Sim, An overview of photocatalytic degradation: photocatalysts, mechanisms, and development of photocatalytic membrane, Environ Sci Pollut Res 27 (2020) 2522–2565 https://doi.org/10.1007/s11356-019-07193-5 [29] M.R.D Khaki, M.S Shafeeyan, A.A.A Raman, W.M.A.W Daud, Application of doped photocatalysts for organic pollutant degradation - A review, J Environ Manage 198 (2017) 78–94 https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2017.04.099 [30] H Zhao, Y Dong, P Jiang, G Wang, J Zhang, C Zhang, ZnAl 2O4 as a novel highsurface-area ozonation catalyst: One-step green synthesis, catalytic performance and mechanism, Chem Eng J 260 (2015) 623–630 https://doi.org/10.1016/j.cej.2014.09.034 [31] P Van Viet, T Hoang The Vinh, N Thi Ngoc Dung, C Minh Thi, Facile ballmilling synthesis of TiO2 modified ZnO for efficient photocatalytic removal of atmospheric nitric oxide gas under solar light irradiation, Chem Phys Lett 775 (2021) 138642 https://doi.org/10.1016/j.cplett.2021.138642 [32] S.N Nguyen, T.K Truong, S.J You, Y.F Wang, T.M Cao, V Van Pham, 227 Investigation on Photocatalytic Removal of NO under Visible Light over Cr-Doped ZnO Nanoparticles, ACS Omega (2019) 12853–12859 https://doi.org/10.1021/acsomega.9b01628 [33] T.K Truong, T Van Doan, H.H Tran, H Van Le, V.Q Lam, H.N Tran, T.M Cao, V Van Pham, Effect of Cr Doping on Visible-Light-Driven Photocatalytic Activity of ZnO Nanoparticles, J Electron Mater 48 (2019) 7378–7388 https://doi.org/10.1007/s11664-019-07566-z [34] L.P.P Ha, T.H.T Vinh, N.T.B Thuy, C.M Thi, P Van Viet, Visible-light-driven photocatalysis of anisotropic silver nanoparticles decorated on ZnO nanorods: Synthesis and characterizations, J Environ Chem Eng (2021) 105103 https://doi.org/10.1016/j.jece.2021.105103 [35] R Zha, R Nadimicherla, X Guo, Ultraviolet photocatalytic degradation of methyl orange by nanostructured TiO2/ZnO heterojunctions, J Mater Chem A (2015) 6565–6574 https://doi.org/10.1039/c5ta00764j [36] H.T Van, L.H Nguyen, T.K Hoang, T.P Tran, A.T Vo, T.T Pham, X.C Nguyen, Using FeO-constituted iron slag wastes as heterogeneous catalyst for Fenton and ozonation processes to degrade Reactive Red 24 from aqueous solution, Sep Purif Technol 224 (2019) 431–442 https://doi.org/10.1016/j.seppur.2019.05.048 [37] S Bottrel, C Amorim, V Ramos, G Romão, M Leao, Ozonation and peroxone oxidation of ethylenethiourea in water: operational parameter optimization and byproduct identification, Environ Sci Pollut Res 22 (2015) 903–908 https://doi.org/10.1007/s11356-014-3616-y [38] Y Liu, J Jiang, J Ma, Y Yang, C Luo, X Huangfu, Z Guo, Role of the propagation reactions on the hydroxyl radical formation in ozonation and peroxone 228 (ozone/hydrogen peroxide) processes, Water Res 68 (2015) 750–758 https://doi.org/10.1016/j.watres.2014.10.050 [39] G Boczkaj, A Fernandes, Wastewater treatment by means of advanced oxidation processes at basic pH conditions: A review, Chem Eng J 320 (2017) 608–633 https://doi.org/10.1016/j.cej.2017.03.084 [40] Z Xiong, B Lai, P Yang, Insight into a highly efficient electrolysis-ozone process for N,N-dimethylacetamide degradation: Quantitative analysis of the role of catalytic ozonation, fenton-like and peroxone reactions, Water Res 140 (2018) 12– 23 https://doi.org/10.1016/j.watres.2018.04.030 [41] T.K Truong, T.Q Nguyen, H.P Phuong La, H.V Le, T Van Man, T.M Cao, V Van Pham, Insight into the degradation of p-nitrophenol by visible-light-induced activation of peroxymonosulfate over Ag/ZnO heterojunction, Chemosphere 268 (2021) 129291 https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2020.129291 [42] F.A Akgül, Influence of Ti doping on ZnO nanocomposites: Synthesis and structural characterization, Compos Part B Eng 91 (2016) 589–594 https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2016.02.015 [43] B Zhao, J.E Zhang, W Yan, X Kang, C Cheng, Y Ouyang, Removal of cadmium from aqueous solution using waste shells of golden apple snail, Desalin Water Treat 57 (2016) 23987–24003 https://doi.org/10.1080/19443994.2016.1140078 [44] APHA, 2012, in: Stand Methods Exam Water Wastewater, American Public Health Association, 2018 https://doi.org/doi:10.2105/SMWW.2882.103 [45] L Huong, X Hoan, N Dang, K Nguyen, H.T Van, H2O2 modified-hydrochar derived from paper waste sludge for enriched surface functional groups and promoted adsorption to ammonium, J Taiwan Inst Chem Eng 000 (2021) 229 https://doi.org/10.1016/j.jtice.2021.06.057 [46] A.C Mecha, M.N Chollom, M Mehrjouei, S Müller, D Möller, A review on photocatalytic ozonation used for the treatment of water and wastewater, Chem Eng J 263 (2020) 209–219 https://doi.org/10.1007/s10311-020-01020-x [47] L Zhao, J Ma, Z Sun, X Zhai, Mechanism of influence of initial pH on the degradation of nitrobenzene in aqueous solution by ceramic honeycomb catalytic ozonation, Environ Sci Technol 42 (2008) 4002–4007 https://doi.org/10.1021/es702926q [48] A V Levanov, O.Y Isaikina, R.B Gasanova, V V Lunin, Solubility of Ozone and Kinetics of Its Decomposition in Aqueous Chloride Solutions, Ind Eng Chem Res 57 (2018) 14355–14364 https://doi.org/10.1021/acs.iecr.8b03371 [49] G Gao, J Shen, W Chu, Z Chen, L Yuan, Mechanism of enhanced diclofenac mineralization by catalytic ozonation over iron silicate-loaded pumice, Sep Purif Technol 173 (2017) 55–62 https://doi.org/10.1016/j.seppur.2016.09.016 [50] W Guo, Q.L Wu, X.J Zhou, H.O Cao, J.S Du, R.L Yin, N.Q Ren, Enhanced amoxicillin treatment using the electro-peroxone process: key factors and degradation mechanism, RSC Adv (2015) 52695–52702 https://doi.org/10.1039/c5ra07951a [51] N.T Hien, L.H Nguyen, H.T Van, T.D Nguyen, T.H.V Nguyen, T.H.H Chu, T.V Nguyen, V.T Trinh, X.H Vu, K.H.H Aziz, Heterogeneous catalyst ozonation of Direct Black 22 from aqueous solution in the presence of metal slags originating from industrial solid wastes, Sep Purif Technol 233 (2020) 115961 https://doi.org/10.1016/j.seppur.2019.115961 [52] K Ikehata, M.G El-Din, Degradation of recalcitrant surfactants in wastewater by 230 ozonation and advanced oxidation processes: A review, Ozone Sci Eng 26 (2004) 327–343 https://doi.org/10.1080/01919510490482160 [53] C V Rekhate, J.K Srivastava, Recent advances in ozone-based advanced oxidation processes for treatment of wastewater- A review, Chem Eng J Adv (2020) 100031 https://doi.org/10.1016/j.ceja.2020.100031 [54] E.M Rodríguez, G Márquez, E.A Ln, P.M Álvarez, A.M Amat, F.J Beltrán, Mechanism considerations for photocatalytic oxidation, ozonation and photocatalytic ozonation of some pharmaceutical compounds in water, J Environ Manage 127 (2013) 114–124 https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2013.04.024 [55] O Carp, C.L Huisman, A Reller, Photoinduced reactivity of titanium dioxide, Prog Solid State Chem 32 (2004) 33–177 https://doi.org/10.1016/j.progsolidstchem.2004.08.001 [56] W Nam, J Kim, G Han, Photocatalytic oxidation of methyl orange in a three-phase fluidized bed reactor, Chemosphere 47 (2002) 1019–1024 https://doi.org/10.1016/S0045-6535(01)00327-7 [57] E.A Emam, Effect of ozonation combined with heterogeneous catalysts and ultraviolet radiation on recycling of gas-station wastewater, Egypt J Pet 21 (2012) 55–60 https://doi.org/10.1016/j.ejpe.2012.02.008 [58] M Tichonovas, E Krugly, D Jankunaite, V Racys, D Martuzevicius, Ozone-UVcatalysis based advanced oxidation process for wastewater treatment, Environ Sci Pollut Res 24 (2017) 17584–17597 https://doi.org/10.1007/s11356-017-9381-y [59] M.C Barry, K Hristovski, P Westerhoff, Promoting Hydroxyl Radical Production during Ozonation of Municipal Wastewater, Ozone Sci Eng 36 (2014) 229–237 https://doi.org/10.1080/01919512.2014.886938 231 [60] Y Guo, L Yang, X Wang, The Application and Reaction Mechanism of Catalytic Ozonation in Water Treatment, J Environ Anal Toxicol 02 (2012) https://doi.org/10.4172/2161-0525.1000150 [61] Q Sun, Y Wang, L Li, J Bing, Y Wang, H Yan, Mechanism for enhanced degradation of clofibric acid in aqueous by catalytic ozonation over MnO x/SBA-15, J Hazard Mater 286 (2015) 276–284 https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2014.12.050 [62] J Xiao, Y Xie, F Nawaz, S Jin, F Duan, M Li, H Cao, Super synergy between photocatalysis and ozonation using bulk g-C3N4 as catalyst: A potential sunlight/O3/g-C3N4 method for efficient water decontamination, Appl Catal B Environ 181 (2016) 420–428 https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2015.08.020 [63] A Ikhlaq, D.R Brown, B Kasprzyk-Hordern, Catalytic ozonation for the removal of organic contaminants in water on alumina, Appl Catal B Environ 165 (2015) 408–418 https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2014.10.010 [64] A Espejo, F.J Beltrán, F.J Rivas, J.F García-Araya, O Gimeno, Iron-based catalysts for photocatalytic ozonation of some emerging pollutants of wastewater., J Environ Sci Heal Part A, Toxic/Hazardous Subst Environ Eng 50 (2015) 553–562 https://doi.org/10.1080/10934529.2015.994939 [65] C.A Orge, M.F.R Pereira, J.L Faria, Photocatalytic ozonation of model aqueous solutions of oxalic and oxamic acids, Appl Catal B Environ 174–175 (2015) 113– 119 https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2015.02.038 [66] J.C Cardoso, G.G Bessegato, M.V Boldrin Zanoni, Efficiency comparison of ozonation, photolysis, photocatalysis and photoelectrocatalysis methods in real textile wastewater decolorization, 232 Water Res 98 (2016) 39–46 https://doi.org/10.1016/j.watres.2016.04.004 [67] H Bashiri, M Rafiee, Kinetic Monte Carlo simulation of 2,4,6-thrichloro phenol ozonation in the presence of ZnO nanocatalyst Kinetic Monte Carlo simulation of 2,4,6-thrichloro phenol ozonation, J Saudi Chem Soc 20 (2016) 474–479 https://doi.org/10.1016/j.jscs.2014.11.001 [68] Y Zhao, H An, G Dong, J Feng, Y Ren, T Wei, Elevated removal of di-n-butyl phthalate by catalytic ozonation over magnetic Mn-doped ferrospinel ZnFe2O4 materials: Efficiency and mechanism, Appl Surf Sci 505 (2020) 144476 https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2019.144476 [69] Y Ren, Y Chen, T Zeng, J Feng, J Ma, W.A Mitch, Influence of Bi-doping on Mn1-xBixFe2O4 catalytic ozonation of di-n-butyl phthalate, Chem Eng J 283 (2016) 622–630 https://doi.org/10.1016/j.cej.2015.08.012 [70] E Mena, A Rey, E.M Rodríguez, F.J Beltrán, Reaction mechanism and kinetics of DEET visible light assisted photocatalytic ozonation with WO3 catalyst, Appl Catal B Environ 202 (2017) 460–472 https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.09.029 [71] M.E Lovato, C.A Martín, A.E Cassano, A reaction kinetic model for ozone decomposition in aqueous media valid for neutral and acidic pH, Chem Eng J 146 (2009) 486–497 https://doi.org/10.1016/j.cej.2008.11.001 [72] M Fathinia, A Khataee, S Aber, A Naseri, Development of kinetic models for photocatalytic ozonation of phenazopyridine on TiO2 nanoparticles thin film in a mixed semi-batch photoreactor, Appl Catal B Environ 184 (2016) 270–284 https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2015.11.033 [73] P Chen, F Wang, Z.F Chen, Q Zhang, Y Su, L Shen, K Yao, Y Liu, Z Cai, W 233 Lv, G Liu, Study on the photocatalytic mechanism and detoxicity of gemfibrozil by a sunlight-driven TiO2/carbon dots photocatalyst: The significant roles of reactive oxygen species, Appl Catal B Environ 204 (2017) 250–259 https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.11.040 [74] R Munter, S Preis, J Kallas, M Trapido, Y Veressinina, Advanced oxidation processes (AOPs): water treatment technology for the twenty-first century, Kem Kemi 28 (2001) 354–362 234