1067 nghiên cứu biến tính diatomit phú yên ứng dụng trong hấp phụ và xúc tác luận văn tốt nghiệp

ĐẠIHỌCHUẾ TRƢỜNGĐẠIHỌCKHOAHỌC BÙIHẢIĐĂNGSƠN NGHIÊNCỨUBIẾNTÍNHDIATOMITPH ÚNỨNGDỤNGTRONG HẤPPHỤVÀ XÚC TÁC Chunngành:HóalýthuyếtvàhóalýMã số:62.44.01.19 TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA LÝ THUYẾT VÀHÓALÝ HUẾ,NĂM2017 CơngtrìnhđƣợchồnthànhtạiKhoaHóahọc,trƣờngĐạihọcKhoahọc, Đại học Huế Ngƣờihƣớngdẫnkhoahọc: 1.PGS.TS.ĐinhQuangKhiếu 2.PGS.TS.VõQuangMai Phảnbiện 1: Phảnbiện2: Phảnbiện 3: Luận án đƣợc bảo vệ trƣớc Hội đồng cấp Đại học Huế chấm luậnán tiếnsĩhọp vàohồi ngày tháng năm Cóthểtìmhiểuluậnántạithƣviện: MỞ ĐẦU Sự phát triển vƣợt bậc khoa học kỹ thuật đại làmcho đời sống ngƣời ngày đƣợc nâng cao Tuy nhiên,cùng với phát triển tình trạng nhiễm mơi trƣờng, đóphảikểđếnơnhiễmkhơngkhí,đất,nhấtlàơnhiễmnguồnnƣớc Phenol chất gây ô nhiễm phổ biến, để xửlý ngƣời ta sử dụng oxy hố khơng khí ƣớt với điều kiện phản ứngnghiêm ngặt nhiệt độ áp suất cao tạo hạn chế lớn cho phƣơngphápnày.Sửdụngxúctáctrongoxyhốkhơngkhíƣớtđƣợcnghiêncứunhằmgiảmnhiệtđộvà ápsuấtphảnứng.Ngồira,đểtăngkhảnăng oxy hố ngƣời ta thay khơng khí chất có khả năngtạo gốc tự tạo hệ oxy hố hydroperoxit xúc tác.Hệxúctácnàycóƣuđiểmlàđiềukiệnthựchiệnphảnứngở nhiệtđộ, ápsuấtthấp nhiều Nguồn nƣớc ô nhiễm asen thảm họa sức khỏecon ngƣời, cơng nghệ xử lý asen trở nên cấp thiết Nhiềuphƣơngphápxửlýasenđƣợcsửdụngtrongđóphƣơngpháphấpphụcó tiềmnănglớn,đƣợcnghiêncứurộngrãidochiphíthấpvàdễvậnhành Vấn đề kiểm sốt dạng vết kim loại nặng môitrƣờng đƣợc nhiều nhà khoa học quan tâm nghiên cứu Việc áp dụngphƣơngphápđiệnhóasửdụngđiệncựcbiếntínhđangtrởthànhlĩnhvựchấpdẫnchocácnhànghiên cứuvậtliệu,nhằmtạoracácđiệncực có độ nhạy, độ chọn lọc, phạm vi áp dụng rộng cho nhiều đốitƣợng phân tích Các vật liệu rắn xốp với diện tích bề mặt lớn đƣợcbiến tính hợp chất vơ cơ/hữu có khả áp dụng trongphânt í c h đ i ệ n h ó a đ a n g l l o i v ậ t l i ệ u đ ƣ ợ c n h i ề u n h k h o a h ọ c quantâm Diatomit vật liệu tự nhiên có cấu trúc xốp có hệ thống maoquảntrungbìnhđanxenvimaoquảnlàchấthấpphụvàchấtmangxúc tác lý tƣởng Bằng cách gắn lên bề mặt nhóm chức vơ cơhay hữu hoạt động, vật liệu tạo thành composit có tínhnăng xúc tác hấp phụ vô phong phú Ở nƣớc ta, diatomit chủyếuđƣợcsửdụnglàmchấttrợlọc,xử lýhồtơm,bêtơngnhẹ,gạchnhẹ,mộtsốnghiêncứu khácbiến tính đểhấpphụ kim loạin ặ n g v.v chƣa có cơng trình nghiên hệ thống hóa diatomitnhằm nâng cao giá trị sử dụng diatomit, với mục đích chúngtơichọnđề tàicho luận án: “Nghiên cứu biến tính Diatomit Phú Yên ứng dụng hấp phụ vàxúctác” Đónggópmới củaLuậnán: Đây luận án Việt Nam nghiên cứu cách cóhệthốngvề diatomitPhú Yên Đẳng nhiệt trình hấp phụ AB diatomit tự nhiêntn theo hai mơ hình Langmuir Freunlich, nhiên, kếtquả cho thấy, giá trị phƣơng trình Langmuir Freundlichmất dần ý nghĩa ban đầu thay đổi nồng độ AB, việc áp dụngcácphƣơngtrìnhnàychothấycósựsai khácsovới hệkhí– rắn Lầnđầutiêncơngbốứngdụngcủavậtliệubiếntínhdiatomite MPTMS ứng dụng làm Glassycacbonđểnghiêncứuxác vật liệu định biến tính đồng thờiPb(II)vàCd(II)t r o n g dungdungdịchnƣớcbằngphƣơngphápvonampehịatananot Lần cơng bố vật liệu lƣỡng oxit Fe-Mn nềndiatomite làm xúc tác cho phản ứng oxy hóa hồn tồn phenol vớitốcđộphảnứngcaohơncácvậtliệubiếntínhkhácnhƣsắtoxit/diatomt, diatomittựnhiên… CHƢƠNG1-TỔNGQUAN 1.1 DIATOMITTỤ NHIÊN 1.2 BIẾNTÍNHDIATOMIT VÀ ỨNGDỤNG 1.3 PHẢNỨNGOXYHỐPHENOLTRÊNCHẤTXÚCTÁCDỊTHỂ CHƢƠNG2 MỤCTIÊU,NỘIDUNGVÀPHƢƠNGPHÁPNGHIÊNCỨU 2.1 MỤCTIÊU Nghiêncứubiếntínhđƣợcdiatomitbằng3mercaptopropyltrimethoxysilane lƣỡng oxit sắt-mangan để nângcao khả sử dụng diatomit lĩnh vực hấp phụ, xúc tác vàđiệnhóa 2.2 NỘIDUNG 2.2.1 Nghiên cứu đặc điểm cấu trúc hóa lý diatomit Phú Yên vàsửdụnglàmchấthấpphụphẩmnhuộmtrongdungdịchnƣớc 2.2.2 NghiêncứubiếntínhdiatomitbằngMPTMS(MPTMS-diatomit) sử dụng MPTMS-diatomit biến tính điện cực thanthủy tinh (GCE) để xác định đồng thời Pb(II) Cd(II) dungdịchnƣớcbằngphƣơngphápvon-ampehịatananot 2.2.3 Nghiên cứu biến tính diatomit lƣỡng oxit sắt manganvàsửdụng làmchấthấp phụasenvàoxy hóaphenoltrong hệCWHO 2.3 PHƢƠNGPHÁPNGHIÊNCỨU 2.4 HÓACHẤT 2.5 THỤCNGHIỆM CHƢƠNG3-KẾTQUẢTHẢOLUẬN 3.1 MỘT SỐ TÍNH CHẤT HĨA LÝ CỦA DIATOMIT PHÚ NVÀỨNGDỤNGTRONGHẤP PHỤPHẨM NHUỘM Trongphần này,chúngtơi trìnhbàykếtquảphântích mộtsố tínhchấthóalýcủadiatomitPhúnvàsosánhvớid i a t o m i t thƣơngmại(Merck) NghiêncứukhảnănghấpphụphẩmnhuộmABcủadiatomit cũngđƣợc trìnhbàychitiết 3.1.1 Mộtsốtínhchất hóalýcủadiatomitPhún Hình 3.1.Giản đồ XRD diatomit tự nhiên (a) diatomit củaMerck(b)được nungởnhiệtđộkhácnhau Hình3.1trìnhbàygiảnđồXRDcủahaimẫuvậtl i ệ u diatomit Phú yên diatomit Merck nung nhiệt độ từ 100-700 0C,trong thời gian Kết cho thấy, diatomit tự nhiên có thànhphần pha chủ yếu dạng vơ định hình Ở nhiệt độ 300 0C, bắt đầuxuất nhiễu xạ đặc trƣng tinh thể quart góc nhiễuxạ: 20; 26,8 độ Khi tăng nhiệt độ xử lý mẫu, tinh thể quart có xuhƣớngtinhthểhóatăngvà cácpeaknhiễuxạcũngsắcnhọnhơn (a) (b) Hình3.2.ẢnhSEMcủadiatomitPhúYên (a)vàdiatomitMerck(b) Hình thái diatomit Phú Yên diatomit Merck đƣợc đặctrƣng SEM nhƣ trình bày hình 3.2 Kết ảnh SEM chothấydiatomitđƣợchìnhthànhbởicácốngcóđƣờngkínhcỡvàichụcmicrome t.DiatomitPhúnthuộcdạngốngvớihệthốngmaoquảnvàvimao quản đanxen lẫnnhau tạo nênmộtcấutrúcxốp Diện tích bề mặt diatomit tự nhiên đo đƣợc 51,8 m /g,cao diatomit Merck, xấp xỉ 0,5m 2/g Điểm đẳng điện cácloại diatomit Merck, diatomit tự nhiên, diatomit tự nhiên nung lầnlƣợtlà 5,50; 4,60 và6,37 3.1.2.NghiêncứuhấpphụphẩmnhuộmABbằngdiatomitPhún *Nghiêncứu đẳng nhiệthấp phụ Kếtquảtrìnhbàyởbảng3.1chothấycảhaimơhìnhđềucóhệsốx ácđịnhkhácaovàthơngsốR L,1/nthíchhợp.Giátrị(0