Nghiên cứu chế tạo bộ xúc tácdùng để xử lí khí thải noxcủa xe máy

TRƯỜNG ĐẠI HỌC THỦ DẦU MỘT KHOA KHOA HỌC TỰ NHIÊN BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI NGHIÊN CỨU KHOA HỌC CỦA SINH VIÊN THAM GIA CUỘC THI SINH VIÊN NGHIÊN CỨU KHOA HỌC NĂM HỌC 2013 – 2014 XÉT GIẢI THƯỞNG "TÀI NĂNG KHOA HỌC TRẺ ĐẠI HỌC THỦ DẦU MỘT" NĂM 2013 – 2014 NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO BỘ XÚC TÁC DÙNG ĐỂ XỬ LÍ KHÍ THẢI NOX CỦA XE MÁY Thuộc nhóm ngành khoa học: Hố mơi trường TRƯỜNG ĐẠI HỌC THỦ DẦU MỘT KHOA KHOA HỌC TỰ NHIÊN BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI NGHIÊN CỨU KHOA HỌC CỦA SINH VIÊN THAM GIA CUỘC THI SINH VIÊN NGHIÊN CỨU KHOA HỌC NĂM HỌC 2013 – 2014 XÉT GIẢI THƯỞNG "TÀI NĂNG KHOA HỌC TRẺ ĐẠI HỌC THỦ DẦU MỘT" NĂM 2013 – 2014 NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO BỘ XÚC TÁC DÙNG ĐỂ XỬ LÍ KHÍ THẢI NOX CỦA XE MÁY Thuộc nhóm ngành khoa học: Hố môi trường Sinh viên thực hiện: Vương Diễm Mi ( chịu trách nhiệm ) Lê Thị Quỳnh Như Bùi Thuy Trang Nam, Nữ:Nữ Đinh Thị Nhung Nguyễn Thanh Ngọc Dân tộc: Kinh Lớp, khoa: C12HO01, D12HO01 Năm thứ: /Số năm đào tạo: 3, Ngành học: SP Hóa, Cử nhân Hóa Người hướng dẫn: Th.s Đỗ Quang Thắng UBND TỈNH BÌNH DƯƠNG TRƯỜNG ĐẠI HỌC THỦ DẦU MỘT CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập – Tự – Hạnh phúc THÔNG TIN KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU CỦA ĐỀ TÀI Thông tin chung: - Tên đề tài: NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO BỘ XÚC TÁC DÙNG ĐỂ XỬ LÍ KHÍ THẢI NOX CỦA XE MÁY - Sinh viên thực hiện: Vương Diễm Mi ( chịu trách nhiệm ) Lê Thị Quỳnh Như Bùi Thuy Trang Đinh Thị Nhung Nguyễn Thanh Ngọc - Lớp: C12HO01, D12HO01 Khoa: KH Tự nhiên Năm thứ: Số năm đào tạo: 3, - Người hướng dẫn: Th.s Đỗ Quang Thắng Mục tiêu đề tài: Nghiên cứu tổng hợp xác định hoạt tính hệ xúc tác để xử lý khí thải động xe máy Sử dụng nguyên vật liệu thông dụng, rẻ tiền muối vô chế tạo đươc hệ xúc tác đảm bảo xử lý được khí thải NOx theo đường phân hủy nhiệt trực tiếp Bên cạnh việc khảo sát hoạt tính chuyển hóa NO x hệ xúc tác phịng thí nghiệm, chúng tơi tiến hành khảo sát khả ứng dụng thực tế xúc tác động xe máy Tính sáng tạo: Chế tạo hệ xúc tác xử lý khí thải cho xe máy lưu hành Việt Nam phương pháp tẩm khuếch tán với qui trình cơng nghệ đơn giản mơi trường bazo từ muối vô thông dụng giá rẻ Al(NO3)3, Ba(NO3)2 Mn(NO3)2 Nguyên liệu mà sử dụng để chế tạo hệ xúc tác chưa thấy có nghiên cứu Việt Nam công bố Hiện xúc tác xử lý khí thải cho động đốt có mặt Việt Nam đắt tiền, địi hỏi cơng nghệ cao q trình chế tạo va phải nhập từ nước nên chưa thể phù hợp cho việc ứng dụng rộng rãi đất nước ta Kết nghiên cứu: Đã điều chế thành cơng hệ xúc tác xử lý khí thải cho xe máy phương pháp tẩm khuếch tán Hệ xúc tác đạt hiệu suất chuyển hóa NOx 71.8% cho phản ứng phân hủy trực tiếp NOx Đây kết khả quan Đóng góp mặt kinh tế - xã hội, giáo dục đào tạo, an ninh, quốc phòng khả áp dụng đề tài: - Chúng hi vọng độ chuyển hóa NOx cao hẳn độ bền xúc tác tốt có điều kiện để nghiên cứu ứng dụng thực tế động xe máy Kết tiền đề cho việc áp dụng xử lý NOx cho động đốt trong, lò nung gớm sứ và lị hơi, đồng thời góp phần vào việc chủ động ứng phó với biến đổi khí hậu và bảo vệ sức khỏe cộng đồng đất nước ta tương lai -Tăng cường hợp tác nghiên cứu khoa học cán thuộc trường Đại học Viện nghiên cứu khoa học - Tăng cường lực nghiên cứu cho nhóm thực đề tài Công bố khoa học sinh viên từ kết nghiên cứu đề tài (ghi rõ họ tên tác giả, nhan đề yếu tố xuất có) nhận xét, đánh giá sở áp dụng kết nghiên cứu (nếu có): Vương Diễm Mi, Đỗ Quang Thắng, Đinh Thị Nhung, Lê Thị Quỳnh Như, Bùi Thuy Trang, Nguyễn Thanh Ngọc, Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác để xử lý khí thải động đốt trong, Tạp chí Đại học Thủ Dầu Một, chờ đăng Ngày tháng năm 2014 Sinh viên chịu trách nhiệm thực đề tài (ký, họ tên) Vương Diễm Mi Nhận xét người hướng dẫn đóng góp khoa học sinh viên thực đề tài (phần người hướng dẫn ghi): Đóng góp sở lý thuyết thực nghiệm cho nghiên cứu xử lý NOx phát thải từ động đốt Kết tiền đề cho việc áp dụng xử lý NOx cho động đốt trong, lò nung gớm sứ và lị Xác nhận lãnh đạo khoa (ký, họ tên) Ngày tháng năm 2014 Người hướng dẫn (ký, họ tên) Đỗ Quang Thắng UBND TỈNH BÌNH DƯƠNG TRƯỜNG ĐẠI HỌC THỦ DẦU MỘT CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập – Tự – Hạnh phúc THÔNG TIN VỀ SINH VIÊN CHỊU TRÁCH NHIỆM CHÍNH THỰC HIỆN ĐỀ TÀI I SƠ LƯỢC VỀ SINH VIÊN: Họ tên: VƯƠNG DIỂM MI Sinh ngày: 25 tháng 03 năm 2014 Nơi sinh: Thuận An Lớp: C12HO01 Khoa: Khóa: 2012 - 2015 Khoa học Tự nhiên Địa liên hệ: Khu phố Tân Mĩ, thị trấn Thái Hịa, huyện Tân Un, tỉnh Bình Dương Điện thoại: 0128.561.5075 Email: huuducnguyen1994@gmail.com II QUÁ TRÌNH HỌC TẬP (kê khai thành tích sinh viên từ năm thứ đến năm học): * Năm thứ 1: Ngành học: SP Hóa Khoa: Khoa học tự nhiên Kết xếp loại học tập: Khá Sơ lược thành tích: Học lực: Khá Rèn luyện: Giỏi * Năm thứ 2: Ngành học: SP Hóa Khoa: Khoa học tự nhiên Kết xếp loại học tập: Giỏi Sơ lược thành tích: Học lực: Giỏi Rèn luyện: Giỏi Xác nhận lãnh đạo khoa (ký, họ tên) Ngày tháng năm 2014 Sinh viên chịu trách nhiệm thực đề tài (ký, họ tên) Vương Diễm Mi DANH SÁCH NHỮNG THÀNH VIÊN THAM GIA NGHIÊN CỨU ĐỀ TÀI STT Họ tên MSSV Lớp Khoa Bùi Thuy Trang 1210930041 C12HO01 Tự nhiên Nguyễn Thanh Ngọc 1210930025 C12HO01 Tự nhiên Đinh Thị Nhung 1220950047 D12HO01 Tự nhiên Lê Thị Quỳnh Như 1220950027 D12HO01 Tự nhiên i MỤC LỤC Mục lục i Danh mục từ viết tắt .iii Danh mục bảng biểu iv Danh mục hình v MỞ ĐẦU 1 Tổng quan tình hình nghiên cứu thuộc lĩnh vực đề tài .1 1.1 Ngoài nước .1 1.2 Tình hình nghiên cứu Việt Nam 2 Lý lựa chọn đề tài 3 Mục tiêu đề tài 4 Phương pháp nghiên cứu 5 Đối tượng phạm vi nghiên cứu Bố cục đề tài CHƯƠNG I CƠ SỞ LÍ THUYẾT .7 1.1 CÁC TÁC NHÂN Ơ NHIỄM KHƠNG KHÍ TRONG KHĨI THẢI ĐỘNG CƠ 1.1.1 Các tác nhân nhiễm sơ cấp giao thông 1.1.2 Ô nhiễm thứ cấp 1.2 MỘT SỐ KẾT QUẢ VỀ QUAN TRẮC CHẤT LƯỢNG KHƠNG KHÍ TẠI CÁC ĐƠ THỊ Ở VIỆT NAM .10 1.3 MỘT SỐ KIẾN THỨC VỀ QUÁM TRÌNH XÚC TÁC 12 1.3.1 Khái niệm đặc điểm tượng xúc tác 12 1.3.2 Định nghĩa xúc tác dị thể 14 1.3.3 Các giai đoạn phản ứng dị thể 14 1.3.4 Hấp phụ - giai đoạn tiền xúc tác 14 ii 1.3.5 Vai trò hấp phụ 15 1.3.6 Các phương pháp tổng hợp vật liệu xúc tác .16 1.3.6.1 Đưa pha hoạt động xúc tác vào chất mang 16 1.3.6.2 Sấy 18 1.3.6.3 Nung khử oxi hóa 19 1.4 BỘ XÚC TÁC XỬ LÝ KHÍ THẢI TRÊN ĐỘNG CƠ ĐỐT TRONG 19 CHƯƠNG II THỰC NGHIỆM .21 2.1 HÓA CHẤT, DỤNG CỤ VÀ THIẾT BỊ 21 2.2 PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 22 2.2.1 Phương pháp điều chế xúc tác 22 2.2.2 Đánh giá hoạt tính xúc tác xử lí NOx phát thải từ động xe máy .24 2.2.3 Khảo sát đặc điểm cấu trúc, hình thái xúc tác 28 CHƯƠNG III KẾT QUẢ - BIỆN LUẬN 29 3.1 KHẢO SÁT ĐỘ ỔN ĐỊNH CỦA HỆ THỐNG 29 3.2 VAI TRÒ CỦA BaO 30 3.3 KHẢO SÁT HÀM LƯỢNG Mn ĐẾN ĐỘ CHUYỂN HÓA NOx .31 3.4 KHẢO SÁT ẢNH HƯỞNG NHIỆT ĐỘ NUNG ĐẾN CHUYỂN HÓA NOx .35 3.5 KHẢO SÁT ẢNH HƯỞNG CỦA THỜI GIAN NUNG ĐẾN ĐỘ CHUYỂN HÓA NOx 36 3.6 KHẢO SÁT THỰC TẾ HOẠT TÍNH CỦA XÚC TÁC TRÊN ĐỘNG CƠ ĐỐT TRONG 37 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 40 TÀI LIỆU THAM KHẢO 42 iii DANH MỤC NHỮNG TỪ VIẾT TẮT VOCs: Volatile Organic Compounds BVMT: Bảo Vệ Môi Trường HC: hydrocarbon ĐHQG TpHCM: Đại Học Quốc Gia Thành phố Hồ Chí Minh PAHs: Polycyclic Aromatic Hydrocarbons Vụ KHCN&MT: Vụ Khoa Học Công Nghệ Môi Trường Bộ GTVT: Bộ Giao Thông Vận Tải QCVN: Qui Chuẩn Việt Nam BTNMT: Bộ Tài Nguyên Môi Trường Trạm QT&PTMT: Trạm Quan Trắc Và Phân Tích Mơi Trường NSR: NOx Storage and Reduction 31 3.3 Khảo sát ảnh hưởng hàm lượng Mn đến độ chuyển hóa NOx Trong phần tiếp theo, chúng tơi tiến hành khảo sát khả chuyển hóa NOx hệ xúc tác với diện oxit barium pha oxit kim loại Mn chất mang γAl2O3 Chúng tiến hành khảo sát chụp nhiễu xạ tia X mẫu đại diện 0.5 MnBa/Al Kết cho thấy pha có chứa Mn nhận XRD Mn 2O3 Bên cạnh Ba tồn chủ yếu dạng BaCO3 chất mang alumina dạng -Al2O3 Hình 3.1 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu 0.5 MnBa/Al(600-4) Ảnh hưởng hàm lượng Mn lên khả chuyển hóa NOx Các hệ xúc tác tổng hợp sở oxit mangan- oxit barium với hàm lượng Mn thay đổi theo tỉ lệ số mol Mn:Ba biến thiên từ 0.5 đến 1.5 Mỗi xúc tác tiến hành khảo sát hoạt tính chuyển hóa NOx lần lặp lại liên tiếp Các yếu tố cố định sau: - Nhiệt độ nung 6000C 32 - Thời gian nung Các kết phần trăm chuyển hóa NOx q trình phân hủy nhiệt trực tiếp NOx trình bày Error: Reference source not found3.3 Bảng 3.3 Kết độ chuyển hóa NOx hệ xúc tác thay đổi hàm lượng Mn Mẫu %NOx chuyển hóa 0.5MnBa/Al(600-4) 56.2 1.0MnBa/Al(600-4) 51.7 1.5MnBa/Al(600-4) 31.4 Kết khảo sát cho thấy hệ xúc tác sở oxit Mn có khả xúc tác chuyển hóa NOx va tỷ lệ mol Mn:Ba có ảnh hưởng lên độ chuyển hóa mẫu Với chế độ nung, thay đổi tỷ lệ mol Mn:Ba từ 0.5 đến 1.5 độ chuyển hóa NOx hệ xúc tác giảm dần mẫu xúc tác 0.5MnBa/Al có hoạt tính cao nhất, đạt tới độ chuyển hoá 56.2% Điều thú vị mẫu 0.5MnBa/Al 1.0MnBa/Al hiệu suất chuyển hóa NO x thay đổi đạt gần 56% 52% tương ứng mẫu 0.5MnBa/Al 1.0MnBa/Al Kết khác biệt nhiều so với kết có hệ Ba/Al hệ 1.5MnBa/Al Điều cho thấy diện oxit mangan có khả chuyển hóa NOx chủ yếu nên oxit mangan tâm hoạt tính q trình Hay nói cách khác NOx hấp phụ (hay bị bẫy BaO) có khả bị chuyển hóa oxit mangan để giải phóng tâm hấp phụ cho q trình chuyển hóa Bảng 3.4 Diện tích bề mặt BET mẫu 33 Mẫu Diện tích bề mặt riêng m2/g -Al2O3 183,4 Ba/Al 0.5MnBa/Al(600-4) 164,6 150,7 Để giải thích kết này, chúng tơi tiến hành khảo sát sâu hình thái, diện tích bề mặt riêng mẫu Kết đo diện tích bề mặt riêng (Bảng 3.4) cho thấy trình đưa oxit c Ba hay M n lên -Al2O3 làm giảm diện tích bề mặt khơng nhiều Ngồi ra, kết chụp SEM mẫu 0.5MnBa/Al có hoạt tính cao nhất, cho thấy bề mặt hạt xúc tác có nhiều khuyết tật, hình thái tinh thể khơng đồng nhất, kích thước hạt nhỏ khoảng từ vài chục nm đến 100 nm ( hình 3.2a) Nhưng, hàm lượng Mn tăng lên cao mẫu 1.5MnBa/Al hạt xúc tác bị kết tụ lại lớn , kích thước hạt xúc tác vào khoảng vài trăm nm (hình 3.2b) Kết hiệu suất chuyển hóa NOx giảm mạnh Như vậy, yếu tố định đến hiệu suất chuyển hóa NOx cân thành phần hệ xúc tác Nếu %BaO mẫu xúc tác nghiên cứu 10% tăng thời gian lưu cách tăng khả bẫy NOx tối ưu Thêm vào tăng hàm lượng pha hoạt tính (pha có chứa oxit Mn) q cao dẫn đến hạt xúc tác bị kết tụ lại lớn hơn, làm giảm diện tích bề mặt riêng xúc tác, kết hoạt tính xúc tác giảm mạnh (1.5MnBa/Al) Ở mẫu 0.5MnBa/Al 1.0MnBa/Al đạt cân yếu tố nên hiệu suất chuyển hóa NOx cao Tỷ lệ mol Mn:Ba la 0.5 cho hiệu suất xúc tác tốt Các khảo sát sử dụng tỉ lệ để đánh giá hiệu suất chuyển hóa NOx 34 Hình 3.2 Anh SEM mẫu xúc tác 35 3.4 Khảo sát ảnh hưởng nhiệt độ nung đến độ chuyển hóa NOx Chúng tơi tiến hành dãy thí nghiệm khảo sát ảnh hưởng nhiệt độ nung đến độ chuyển hóa NOx nhiệt độ nung 500, 600 700 0C Mỗi xúc tác tiến hành khảo sát hoạt tính chuyển hóa NOx lần lặp lại liên tiếp Các yếu tố cố định sau: - Hàm lượng MnBa 0.5 - Thời gian nung Các kết phần trăm chuyển hóa NOx hệ xúc tác trình bày Error: Reference source not found5 Bảng 3.5 Kết Độ chuyển hóa NOx hệ xúc tác thay đổi nhiệt độ nung Nhiệt độ nung %NOx chuyển hóa 0.5MnBa/Al(500-4) 500 46.3 0.5MnBa/Al(600-4) 600 56.2 0.5MnBa/Al(700-4) 700 50.4 Mẫu Đối với tất mẫu khảo sát, nhiệt độ nung mẫu tối ưu 6000C Khi tăng nhiệt độ nung từ 5000C – 6000C, hiệu suất chuyển hóa tăng, điều cho thấy nhiệt độ thấp 5000C mẫu nung phản ứng chưa hồn tồn, hoạt tính xúc tác chưa cao Tiếp tục tăng nhiệt độ nung xúc tác từ 6000C lên 7000C, hiệu suất chuyển hóa bắt đầu giảm Điều giải thích nhiệt độ nung cao, kích thước hạt lớn dần lên có tượng kết tinh lại khiến diện tích bề mặt hạt xúc tác giảm (hình 3.2c) làm giảm hiệu suất 36 3.5 Khảo sát ảnh hưởng thời gian nung đến độ chuyển hóa NOx Chúng tơi tiến hành dãy thí nghiệm khảo sát ảnh hưởng thời gian nung đến độ chuyển hóa NOx thời gian nung 3, Mỗi xúc tác tiến hành khảo sát hoạt tính chuyển hóa NOx lần liên tiếp Các yếu tố cố định sau: - Hàm lượng MnBa 0.5 - Nhiệt độ nung 6000C Các kết phần trăm chuyển hóa NOx hệ xúc tác trình bày Error: Reference source not found Bảng 3.6 Kết Độ chuyển hóa NOx hệ xúc tác thay đổi nhiệt độ nung Thời gian nung %NOx chuyển hóa 0.5MnBa/Al(500-3) 42.3 0.5MnBa/Al(600-4) 56.2 0.5MnBa/Al(700-5) 49.5 Mẫu Đối với tất mẫu khảo sát, thời gian nung mẫu tối ưu Khi tăng thời gian nung xúc tác từ – hiệu suất chuyển hóa NOx tăng dần, điều cho thấy thời gian giờ, có khả mẫu xúc tác phản ứng chưa hoàn toàn, Độ chuyển hóa NOx chưa cao Tuy nhiên tăng thời gian lên hiệu suất chuyển hóa NOx giảm Điều giải thích thời gian nung cao có xuất tinh thể lớn với góc cạnh rõ nét có tượng kết tinh lại, nên hình thái tinh thể trở nên đồng kích thước hạt lớn dần lên khiến diện tích bề mặt hạt xúc tác giảm (hình 3.2d) làm giảm hiệu suất 37 3.6 Khảo sát thực tế hoạt tính xúc tác động đốt Từ kết có khảo sát hoạt tính xúc tác cua mẫu bột xe máy, tiến hành kiểm tra hoạt tính chuyển hóa NO x mẫu 0.5MnBa/Al(600-4) (mẫu có hoạt tính cao mà tổng hợp được) phương pháp tẩm khuếch tán mẫu gốm nguyên khối có cấu trúc tổ ong xe máy Các kết khảo sát trình bày Bảng Bảng 3.7 Độ chuyển hóa NOx mẫu 0.5MnBa/Al thay đổi số lần tẩm nhúng Mẫu Mẫu gốm tổ ong 0.5MnBa/Al (600-4) nhúng lần 0.5MnBa/Al (600-4) nhúng lần 0.5MnBa/Al (600-4) nhúng lần 0.5MnBa/Al (600-4) nhúng lần 0.5MnBa/Al (600-4) nhúng lần Hiệu suất chuyển hóa NOx (%) 1.2 62.3 71.8 65.4 51.6 36.7 Theo kết Bảng 3.7, chúng tơi nhận thấy hoạt tính cao ứng với kỹ thuật nhúng lần 0.5MnBa/Al (600-4), đạt 71.8% Tại điểm nhúng lần, xúc tác có hoạt tính, chưa tốt hàm lượng MnBa chưa đủ cao cho trình phân hủy nhiệt trực tiếp NOx Khi mẫu gốm tổ ong xúc tác tẩm nhúng hay 5, lần hoạt tính chuyển hóa NOx lại giảm dần Điều giải thích tẩm nhúng hay 5, lần hàm lượng Mn Ba chưa đạt tỉ lệ tối ưu cân thành phần hệ xúc tác nên hiệu suất chuyển hóa NOx giảm Điều thú vị so sánh với hiệu suất chuyển hóa xúc tác khảo sát mẫu bột chúng tơi thấy có khác biệt lớn (hiệu suất xúc tác phủ mẫu gốm tổ ong phương pháp tẩm khuếch tán cao hẳn) Với kết khẳng định xúc tác chế tạo mẫu gốm tổ ong phương pháp tẩm khuếch tán cho khả khử khí NO, NO2 tốt (hình 3.3) 38 Vị tri đặt xúc tác cách cổ ghóp: 10cm 80 70 60 50 40 30 20 10 H% Hình 3.3 Đồ thị biểu diễn độ chuyển hóa NOx mẫu 0.5MnBa/Al bột mẫu 0.5MnBa/Al tẩm nhúng gốm tổ ong Phần tiếp theo, tiến hành khảo sát hoạt tính mẫu 0.5MnBa/Al (600-4) tẩm nhúng lần vị trí đặt xúc tác cach cổ ghóp pơ xe máy khác Đây xúc tác mà quan tâm mẫu có hoạt tính chuyển hóa NO x tốt qua trình nghiên cứu Các kết trình bày Bảng 3.8 Bảng 3.8 Độ chuyển hóa NOx mẫu 0.5MnBa/Al (600-4) thay đổi vị trí đặt xúc tác cach cổ ghóp pơ Vị trí đặt xúc tác, cm Nhiệt độ, oC Hiệu suất chuyển hóa NOx (%) 10 20 30 40 50 168 159 148 136 125 71.8 69.7 66.5 65.4 64.7 39 Theo kết Bảng 3.8, điều kiện thí nghiệm chúng tơi nhận thấy hoạt tính cao ứng với vị trí đặt xúc tác cach cổ ghóp pơ 10 cm Các vị trí đặt xúc tác cach cổ ghóp 20 cm xa có hiệu suất chuyển hóa NOx giảm Kết giải thích thực tế đặt xúc tác cach cổ ghóp 20 cm xa nhiệt độ dịng khí thải động giảm dần dẫn đến tốc độ phân hủy nhiệt trực tiếp NOx giảm dần Tuy kết mang tính chất khảo sát bước đầu, chưa thể bao quát tất yếu tố ảnh hưởng đến tính hiệu xúc tác, kết đạt thực đáng khích lệ đem đến nhìn khả xử lý NO x xúc tác ứng dụng thực tế Chúng tơi hi vọng vào độ chuyển hóa NO x cao hẳn độ bền xúc tác tốt ứng dụng thực tế động xe máy 40 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ Kết luận Căn vào kết thu phần thực nghiệm, đến kết luận sau: - Chúng tơi xây dựng mơ hình khảo sát hoạt tính chuyển hóa NO x điều kiện dư oxy quy mơ phịng thí nghiệm với độ lặp lại kết tốt Đây kết tảng quan trọng cho kết với độ tin cậy cao khảo sát - Hệ xúc tác xMnBa/Al có hoạt tính xúc tác cho q trình phân hủy nhiệt NO x Hàm lượng Mn xúc tác có ảnh hưởng đến hoạt tính xúc tác - Đối với hệ xúc tác bột xMnBa/Al mà khảo sát động xe máy mẫu 0.5MnBa/Al(600-4) tương ứng với hàm lượnng BaO 10%, tỉ lệ số mol Mn:Ba 0.5 nung 6000C hệ xúc tác tốt với hiệu suất chuyển hóa NOx cao đạt 56.2% - Kết khảo sát động xe máy thực tế cho thấy hệ xúc tác tối ưu hóa mẫu bột áp dụng để chế tạo xúc tác phương pháp tẩm khuếch tán 0.5MnBa/Al lên mẫu gốm tổ ong cho khả khử khí NO, NO2 tốt Đối với xúc tác c h h ệ 0.5MnBa/Al(600-4) lắp đặt vị trí cach cổ ghóp pơ 10 cm đạt độ chuyển hóa NO x 71.8 Đây kết khả quan Chúng tơi hi vọng vào độ chuyển hóa NO x cao hẳn độ bền xúc tác tốt ứng dụng thực tế động xe máy Kiến nghị Qua trình thực khảo sát thực nghiệm từ kết luận trên, có kiến nghị cho hướng nghiên cứu sau: - Có thể tiếp tục mở rộng nghiên cứu hệ xúc tác sở kim loại chuyển tiếp khác Ni, Co, 41 - Có thể mở rộng nghiên cứu hoạt tính xúc tác thay đổi chất mang (Al 2O3, SiO2…) - Tiếp tục tiến hành nghiên cứu độ bền xúc tác thực tế ứng dụng vào động đốt - Tiếp tục tiến hành nghiên cứu để nâng cao độ bền xúc tác độ chuyển hóa NOx để sử dụng lâu dài Đây vấn đề khơng nằm mục đích đề tài phần quan trọng ứng dụng cần nghiên cứu thấu đáo 42 TÀI LIỆU THAM KHẢO Đặng Kim Chi Hóa học môi trường Nhà xuất khoa học kỹ thuật Hà Nội, (1999) Trần Ngọc Chấn Ơ nhiễm khơng khí xử lý khí thải - tập 1, Nhà xuất khoa học kỹ thuật Hà Nội (1999) Nguyen Thi Kim Oanh Integrated Air Quality Management: Asian Case Studies, CRC Press Singapore, 2012 Kinga Skalska, Trends in NOx abatement: A review, Science of the Total Environment, 408 (2010) 3976–3989 Trần Văn Nhân, Hóa lý – Tập III, Nhà xuất Giáo dục, Hà Nội, 1999 Phạm Minh Tuấn, Khí thải động nhiễm mơi trường Nhà xuất Khoa học Kỹ thuật Hà Nội, 2009 Hồ Sĩ Thoảng, Xúc Tác Dị Thể, Nhà Xuất Bản Đại Học Quốc Gia Thành Phố Hồ Chí Minh, 2007 Dam Duy An, Hoang Xuan Co, Nguyen Thi Kim Oanh (2008),Photochemical smog introduction and episode selection for the ground-level Ozone in Ha Noi, Viet Nam VNU Journal of Science, Earth Science 24, 169-175 9.Sở Tài Nguyên Môi Trường donre.hochiminhcity.gov.vn, Chi cục Bảo vệ Môi trường TP Hồ Chí Minh www.hepa.gov.vn 10 Bộ Tài ngun Mơi trường http://vea.gov.vn, Cổng thông tin quan trắc môi trường Tổng cục Môi trường VN http://www.quantracmoitruong.gov.vn/ 11 Jiaxin Wang, Shengfu Ji, Jian Yang, Quanli Zhu, Shuben Li, Mo2C and Mo2C/Al2O3 catalysts for NO direct decomposition Catalysis Communications, (2005), 389–393 12 Tatsumi Ishihara, Kazuya Goto, Direct decomposition of NO over BaO/Y2O3 catalyst Catalysis Communications, 164, (2011), 484–488 13 Junjiang Zhu, Dehai Xiao, Jing Li, Xiangguang Yang, YueWua Effect of Ce on NO direct decomposition in the absence/presence of O2 over La1−xCexSrNiO4 (0≤x≤0.3) Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 234 (2005), 99–105 43 14 Shinji Iwamoto, Ryosuke Takahashi, Masashi Inoue, Direct decomposition of nitric oxide over Ba catalysts supported on CeO2-based mixed oxides Applied Catalysis B: Environmental, 70 (2007), 146-150 15.Trần Văn Nhân, Lê Thanh Sơn, Nghiên cứu phản ứng khử NOx C3H6 xúc tác Cu/ZSM-5 có mặt oxi, Tạp chí Hố học T45 (6) (2007) 736-740 16.Lê Văn Lữ, Lê Văn Tiệp, Xử lý khí thải lị đốt rác xúc tác, Tạp chí Phát triển KH & CN, T14 (1) (2011) 16 17.Nguyễn Đức Hùng, Đào Khánh Dư, Nghiên cứu chế tạo hộp xúc tác xử lí khí thải động kim loại mạ Niken composit nano cesi đioxit, Tạp chí Khoa học Cơng nghệ, T49 (6) (2011) 73-81 18 Casapu M, Grunwaldt J-D, Maciejewski M, Krumeich F, Baiker A, Wittrock M et al, Comparative study of structural properties and NOx storage-reduction behavior of Pt/Ba/CeO2 and Pt/Ba/Al2O3 App Catal B: Environ 78 (2008) 288-300 19 Nobuhito Imanaka, Toshiyuki Masui, Review Advances in direct NOx decomposition catalysts Appl Catal A 431 (2012) 1–8 20 Le Phuc, N., et al., NOx removal efficiency and ammonia selectivity during the NOx storage-reduction process over Pt/BaO(Fe, Mn, Ce)/Al 2O3 model catalysts Part I: Influence of Fe and Mn addition Applied Catalysis B: Environmental, 2011 102: p 353-361 21 Le Phuc, N., X Courtois, F Can, S Royer, P Marecot, D Duprez, NOx removal efficiency and ammonia selectivity during the NOx storage-reduction process over Pt/BaO(Fe, Mn, Ce)/Al2O3 model catalysts Part II: Influence of Ce and Mn‚Ce addition Applied Catalysis B: Environmental, 2011 102: 362371 22 Sakamoto Y, Motohiro T, Matsunaga S, Okumura K, Kayama T, Yamazaki K et al (2007),Transient analysis of the release and reduction of NOx using a Pt/Ba/Al2O3 catalyst Catal Today 121:217-25 23 Francois Garin (2001), Mechanism of NOx decomposition Applied Catalysis A: General 222:183–219 44 24 Burch R, Breen JP, Menuier FC (2002), A review of the selective reduction of NOx with hydrocarbons under lean-burn conditions with non-zeolite oxide and platinum group metal catalysts Appl Catal, B-Environment 39:283-303 25 Matsumoto S (1996), DeNOx catalysts for automotive lean-burn engine Catal Today 29:43-5 26 Bùi Vĩnh Tường, Lê Phúc Nguyên cộng sự: Nghiên cứu tổng hợp phát triển Al2O3 từ nguồn hydroxide nhơm tân bình để làm chất mang cho hệ xúc tác sử dụng tổng hợp hóa dầu, Tạp chí Dầu khí (4), (2013) 28-35 27 .Lê Phúc Nguyên, Đỗ Quang Thắng, Emission Control for Diesel and Lean Gasoline Engines: The Role of Catalysts and Fuel Quality, 2nd InternationalConference on Automotive Technology, Engine and Alternative Fuels (ICAEF2012), HCMC University of Technology, (2012) 28-32 28 Sounak Roy, Alfons Baiker , NOx Storage−Reduction Catalysis: From Mechanism and Materials Properties to Storage−Reduction Performance, Chem Rev., 2009, 109 (9), pp 4054–4091 29 Naoki Takahashi, Hirofumi Shinjoh, Tomoko Iijima, Tadashi Suzuki et al, The new concept 3-way catalyst for automotive lean-burn engine: NO x storage and reduction catalyst, , Catal Today, 27, 63-69 (1996) 30 Yuhai Hu, Keith Griffiths, Peter R Norton, “Surface science studies of selective catalytic reduction of NO: Progress in the last ten years”, Surface Science, 603 (2009), 1740-1750 31 N Le Phuc, X Courtois, F Can, S Berland, S Royer, P Marecot, D Duprez, “A study of the ammonia selectivity on Pt/BaO/Al 2O3 model catalyst during the NOx storage and reduction process”,  Catalysis Today, 2010 45