Đề tài nghiên cứu xác định tuổi của thanh nhiên liệu đã được làm giàu bằng phương pháp phổ gamma

MỞ ĐẦU Một nhiệm vụ khoa học pháp y hạt nhân tìm nhiều thơng tin số liệu vật liệu hạt nhân bị thu giữ để hỗ trợ quan điều tra việc xác định nguồn gốc vật liệu Thông tin ngày sản xuất vật liệu thơng tin quan trọng Bên cạnh cịn có thông tin quan trọng khác thành phần đồng vị, cấu trúc vật lý, tạp chất hóa học,…Đặc biệt, trường hợp nhiên liệu Uran làm giàu biết ngày sản xuất giúp chuyên gia phán có nguồn gốc từ vũ khí dư thừa hay sản xuất Biết tuổi đồng vị Uranium làm giàu quan trọng cho việc xác định vật liệu tạo Để xác định tuổi nhiên liệu có phương pháp khác sử dụng khối phổ kế phổ kế anpha Nhưng phương pháp phá hủy mẫu biết từ lâu trước Dựa vào đặc điểm xạ gamma có khả đâm xuyên lớn dựa vào đặc điểm dãy phóng xạ Uran, phịng thí nghiệm Vật lý hạt nhân Viện Khoa học Đồng vị Phóng xạ Hungary phát triển phương pháp xác định tuổi vật liệu cách sử dụng phổ kế gamma Hiện lò phản ứng hạt nhân sử dụng đồng vị phóng xạ 235 U Tuổi nhiên liệu tính từ thời điểm kết thúc trình làm giàu 235U Năm 2001 nhóm cơng tác kỹ thuật quốc tế chống buôn bán bất hợp pháp vật liệu hạt nhân (ITWG) tổ chức tiến hành thử nghiệm mẫu Round-Robin để đánh giá khả số phịng thí nghiệm pháp y hạt nhân, 2g mẫu dạng bột gửi đến phịng thí nghiệm Các phịng thí nghiệm báo cáo thơng tin thu từ mẫu nhận sau thời gian ngày, tuần hai tháng nhận mẫu Các thông tin yêu cầu bao gồm: thành phần đồng vị, nguyên tố, khối lượng vật liệu hạt nhân…và thông tin tuổi mẫu Bốn số chín phịng thí nghiệm tham gia báo cáo tuổi vật liệu Ba phịng thí nghiệm đo tuổi cách sử dụng khối phổ kế Cịn phịng thí nghiệm Viện Khoa Học Đồng vị phóng xạ Hungary tiến hành xác định tuổi theo phương pháp phổ kế gamma Trong trình làm giàu 235 U nguyên tố khác tách khỏi hồn tồn, cịn đồng vị Uran Như nhiên liệu Uran làm giàu, chưa sử dụng thời điểm ban đầu tuổi khơng, có ba đồng vị Uran 238 238 U lớn (4,5.109 năm) số hạt nhân U, 234 234 U 235 U Do chu kỳ bán rã U có nhiên liệu 238 U phân rã thành bỏ qua Điều có nghĩa nhiên liệu có đồng vị 238 U, 234 U 235 U Các đồng vị dãy phân 234 U kết phân 234 U sau làm giàu phân rã Dựa vào mối liên quan hoạt độ phóng xạ 214 Bi hoạt độ phóng xạ 234 U ước tính tuổi mẫu Cụ thể có nhiên liệu sản phẩm 214 Bi 234 U sau làm giàu phân rã Trên sở này, phát triển phương pháp xác định tuổi cho nhiên liệu Uran cách sử dụng phổ kế gamma Tỷ số hoạt độ phóng xạ đồng vị cháu mẹ hàm thời gian phân rã sử dụng rộng rãi để xác định tuổi mẫu phóng xạ Đặc biệt, đo tỷ số hoạt độ 241 Am/241Pu phổ kế gamma phương pháp không phá hủy mẫu tiếng để xác định tuổi Plutoni Trong trường hợp nhiên liệu Uran, xác định tuổi khó khăn đồng vị tự nhiên Uranium có chu kỳ bán rã dài, lượng nhỏ hạt nhân cháu sinh Cụ thể, tuổi vật liệu hạt nhân lâu vài chục năm, ngắn so với chu kỳ bán rã đồng vị Uranium mẹ Phương pháp xác định tuổi nhiên liệu phương pháp chuẩn TS Nguyên Công Tâm Viện khoa học Đồng vị phóng xạ Hungari đề xuất [1,2] Bộ môn Vật lý hạt nhân Trường Đại học khoa học Tự nhiên triển khai phát triển từ năm 2009 Bản khóa luận Bùi Minh Huệ [8] đề cập đến phương pháp xác định tuổi nhiên liệu làm giàu với hàm lượng 235 U cỡ 36% Trong luận văn này, tập trung vào phương pháp xác định tuổi nhiên liệu làm giàu cao, độ giàu 235 U lên tới 90% Do chu kỳ bán rã 235 U nhỏ chu kỳ bán rã của238U cỡ 6,5 lần, độ giàu 235U cao lần so với 238U Vì độ phóng xạ nhiên liệu lớn nhiều so với nhiên liệu làm giàu thấp Hơn đỉnh phổ 235U xác định Compton xạ gamma 235 U phát Phương pháp xác định tuổi có nhiều điểm khác với phương pháp xác định tuổi nhiên liệu làm giàu với độ giàu 235U thấp Bản luận văn với đề tài: “Xác định tuổi nhiên liệu làm giàu phương pháp phổ gamma” tập trung nghiên cứu tổng quan lý thuyết chuỗi phân rã phóng xạ Uran, tìm hiểu thí nghiệm phương pháp thực nghiệm, phân tích đánh giá số liệu xác định tuổi nhiên liệu Uran làm giàu cao, hàm lượng 235 U lên tới 90% Thí nghiệm sử dụng dụng hệ phổ kế gamma với detector bán dẫn Germani siêu tinh khiết (HPGe) model GLP-10180/07 với tinh thể có đường kính 10mm, chiều dài 7mm hãng ORTEC sản xuất để đo xạ gamma có lượng thấp sử dụng Detector Germanium đồng trục thể tích 150cm (Detector đồng trục “PIGC 3520” sản xuất PGT) phân giải lượng 1,97keV đỉnh lượng 609,3 keV 214 Bi để đo xạ gamma có lượng cao Hai Detector đặt Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary Phần thực nghiệm đo phổ gamma mẫu nhiên liệu hạt nhân làm giàu thực Viện Khoa học đồng vị phóng xạ Hungari Phần xử lý số liệu thực Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, DDHQGHN Ngoài Phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo, nội dung luận văn gồm có chương: Chương 1: Chuỗi phân rã phóng xạ tự nhiên Uran phổ gamma ghi nhận Detector bán dẫn siêu tinh khiết Germanni Chương 2: Phương pháp không phá hủy mẫu xác định tuổi nhiên liệu Uran phổ kế gamma Chương 3: Kết quả và thảo luận, trình bày kết thực nghiệm thu so sánh, đánh giá tuổi nhiên liệu CHƯƠNG CƠ SỞ LÝ THUYẾT 1.1 Các chuỗi phóng xạ nhiên liệu Uran làm giàu Uran tự nhiên gồm ba đồng vị có chu kỳ bán rã lớn theo thành phần khối lượng đồng vị lượng nhỏ 238 U chiếm 99,25%, 235 238 U, 235 U 234 U Tính U khoảng 0,72% 234 U Các đồng vị phóng xạ phân rã thành đồng vị thân đồng vị phóng xạ lại phân rã thành đồng vị cháu khác trình phân rã tạo thành chuỗi đồng vị cuối đồng vị bền – đồng vị chì[4,5] Các nhiên liệu sau làm giàu có ba đồng vị 234 U [1,2,3] Trong đồng vị 234U sản phẩm phân rã 238 238 U, 235U U Chu kỳ bãn rã 234 U 2,5 105 nhỏ so với chu kỳ bán rã 238U Ngoài tuổi nhiên liệu lớn không vượt 80 năm; coi đồng vị 238 U phẫn rã 234 U không đáng kể so với số 234U làm giàu với 235U Các đồng vị dãy 238 U đứng sau 234U 234U làm giàu phân rã Vì thực tế coi nhiên liệu làm giàu chưa sử dụng có ba đồng vị Uran 238 U, 235U 234U Ngoài ba đồng vị với nhiên liệu sử dụng có thêm đồng vị 232U Chính có mặt đồng vị 232U sản phẩm cháu thông tin quan trọng phân biệt nhiên liệu tái xử lý từ chất thải hạt nhân lò phản ứng hạt nhân với nhiên liệu Uran chưa sử dụng Để hiểu phổ gamma đồng vị này, cần phải biết rõ sơ đồ phân rã chúng theo chuỗi tính chất đồng vị cháu có mặt chuỗi 1.1.1 Chuỗi phân rã đồng vị 238U Trong Bảng 1.1 đưa số đặc trưng phân rã chu kỳ bán rã, loại phân rã đồng vị phóng xạ chuỗi phóng xạ 238U [4,5] Trong Bảng 1.1, đồng vị gạch phân rã phát vạch gamma sử dụng để xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma Bảng 1.1 Chuỗi phân rã đồng vị 238U TT Đồng vị phóng xạ Chu kỳ bán rã U α 4,468 x 109 năm Th β 24,1 ngày 238 234 Loại phân rã 234m IT=0,16% Pa 234 Pa β 1,17 phút (234mPa) 6,7 (234Pa) 234 U α 2,455 x 105 năm 230 Th α 7,538 x 104 năm 226 Ra α 1600 năm 222 Rn α 3,824 ngày 218 α 3,1 phút 214 β 26,8 phút 10 214 Bi β 19,9 phút 11 214 Po α 164,3 x 10-4 giây 12 210 β 22,3 năm 13 210 Bi β 5,013 ngày 14 210 Po α 138,376 ngày 15 206 Bền Po Pb Pb Pb 238 U đồng vị phóng xạ phân rã alpha thành đồng vị phóng xạ phân rã thành 234m Pa Đồng vị 234 Th Đồng vị 234m Pa phân nhánh thành 234 Pa với xác suất 0,16 (%) hai đồng vị phân rã β để trở thành đồng vị 234 U Chuỗi phân rã tiếp diễn đồng vị cuối chuỗi đồng vị bền 206 Pb Các đồng vị phóng xạ chuỗi có chu kỳ bán rã ngắn nhiều so với chu kỳ bán rã đồng vị mẹ 238U Điều có nghĩa hoạt độ đồng vị cháu 238U khối Uran tự nhiên không bị xáo trộn cân vĩnh viễn với 238 U Hoạt độ đồng vị cháu với hoạt độ 238 U Trong chuỗi phân rã có 14 đồng vị phóng xạ nên hoạt độ tổng khối lớn hoạt độ đồng vị 238U đồng vị phóng xạ chuỗi 14 lần Trong số đồng vị chuỗi phân rã 238 U khơng phải đồng vị đo được phổ gamma cách dễ dàng Thực tế có sáu đồng vị Bảng 1.1 gạch chân đo cách tương đối dễ Do vậy, đo hoạt độ đồng vị từ suy hoạt độ đồng vị trước chuỗi phân rã Chú ý cần phải kiểm tra điều kiện cân phương pháp cho mẫu cân Có thể đo hoạt độ đồng vị chuỗi 234m 234 Th, Pa, 226Ra 214Pb, 214Bi 210Pb để kiểm tra điều kiện cân Trong Bảng 1.2 đưa số vạch gamma đặc trưng sáu đồng vị [6] Bảng 1.2 Một số vạch gamma phát đồng vị phóng xạ chuỗi 238U Đồng vị Năng lượng gamma (keV) Xác suất phát xạ (%) 238 U 49,55 0,0697 (26) 234 Th 63,28 4,8 (6) 92,37 2,81 (26) 92,79 2,77 (26) 1001,03 1,021 (15) 766,37 0,391 (9) 258,19 0,075 (3) 234m Pa 226 Ra 186,21 3,555 (19) 214 Pb 351,93 35,60 (7) 295,22 18,414(36) 242,00 7,258(22) 609,31 45,49 (16) 1764,49 15,31 (3) 1120,29 14,91 (3) 1238,11 5,831 (15) 2204,21 4,913 (14) 46,54 4,25 (5) 214 210 Bi Pb Cần nhấn mạnh điều kiện để đạt cân mẫu phải không bị xáo trộn Trong trường hợp ngược lại, đồng vị bị thất phá vỡ cân Từ Bảng 1.1, nhận thấy nhiên liệu Uran từ đồng vị thứ trở coi dãy phóng xạ phóng xạ đồng vị 234 Th làm giàu phân rã 234 234 U Ngoài cách đo hoạt độ 234m Pa đánh giá đóng góp U so với 234 238 U sau U có nhiên liệu 1.1.2 Chuỗi phân rã phóng xạ đồng vị 235U Trong tự nhiên, đồng vị phóng xạ 235U chiếm 0,72% tổng số Uran Tuy hàm lượng đồng vị có tự nhiên khơng nhiều có chu kỳ bán rã lớn nên xét phương diện xạ gamma, tầm quan trọng khơng so với tầm quan trọng đồng vị đồng vị 235 238 U Chuỗi phân rã phóng xạ U đưa Bảng 1.3 [4,5] Chuỗi phân rã có 12 đồng vị bao gồm 11 tầng phân rã có loại hạt alpha có lượng khác phát chuỗi bỏ qua vài nhánh phân rã có xác suất nhỏ Bảng 1.3 Chuỗi phân rã 235U TT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã U α 7,038 x 108 năm Th β 25,52 Pa α 3,276 x 104 năm Ac β 21,773 năm α 18,72 ngày Fr β 21,8 phút 235 231 231 227 227 223 223 Ra α 11,435 ngày 219 Rn α 3,96 giây 215 Po α 1,78 x 10-3 giây 10 211 Pb β 36,1 phút 11 211 Bi α 2,14 phút 12 206 Pb Bền Th Trong số đồng vị này, có đỉnh gamma đồng vị 235 U dễ dàng đo Đỉnh số đồng vị khác 227Th, 223Ra 219Rn đo khó khăn Mặc dù sai số đo đỉnh gamma đồng vị tương đối cao việc đo hoạt độ chúng cho phép có đoán nhận hoạt độ 235 U kiểm tra cân phóng xạ mẫu Trong Bảng 1.4 đưa số vạch gamma đặc trưng đồng vị [6]: Bảng 1.4 Một số vạch gamma phát đồng vị phóng xạ chuỗi 235U Đồng vị 235 227 Th U Năng lượng gamma (keV) Xác suất phát xạ (%) 185,72 57,2 (5) 143,76 10,96 (8) 163,33 5,08 (4) 205,31 5,01 (5) 235,96 12,6 (6) 256,23 6,8 (4) 223 Ra 259,46 13,7 (4) 219 Rn 271,23 10,8 (7) 401,81 6,4 (5) 295,22 18,414(36) 242,00 7,258(22) 1.1.3 Chuỗi phân rã phóng xạ đồng vị 232U Trong q trình hoạt động lị phản ứng hạt nhân, đồng vị 232U hình thành Do đó, mẫu phân tích mà có mặt 232U, mẫu vật liệu tái xử lý từ chất thải lò phản ứng hạt nhân [8] Bảng 1.5 Chuỗi phân rã 232U TT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã U α 68,9 năm Th 232 228 α 1,91 224 Ra α 3,66 ngày 220 Rn α 55,6 giây 216 Po α 0,15 giây 212 Pb β- 10,64 212 β-, α 1,009 Bi 212 208 Po(64%) Tl(35,9%) 212 Po(α) 208 Tl(β-) 212 Po 208 Tl (3,053 (298ns) phút) 208 Pb bền Trong Bảng 1.5 nhận thấy sản phẩm cháu 232U có chu kỳ bãn rã nhỏ so với hạt nhân mẹ, chúng nhanh chóng đạt tới trạng thái cân đồng vị phóng xạ Trong đồng vị dãy 232U có đồng vị 212Pb, 212Bi 208Tl phân rã phát xạ gamma Cụ thể với đồng vị 212Pb phát 238,63 keV, 212Bi phát 10 (3.4) Trong đó : A(214Bi), A(212Bi) hoạt độ phóng xạ 214 Bi, 212Bi n609,3 tốc độ đếm đỉnh 609,3 keV B609,3 xác suất phát xạ tia gamma có lượng 609,3 keV 214Bi f(609,3) giá trị hàm hiệu suất ghi tương đối đỉnh hấp thụ tồn phần tia gamma có lượng 609,3 keV Để xác định giá trị hàm f(609,3) dựa vào vạch phổ xác định dựa đường chuẩn detector dải lượng từ 205 keV đến 1000 keV Trong Bảng số 3.2 đưa số đếm vạch gamma đặc trưng vùng lượng Bảng 3.2 Các thông số đặc trưng đỉnh gamma dải lượng từ 205 keV đến 1100 keV E(keV) N N 238,632 317330 563,321 583,19 106010 609,33 n n 2,211 Br(%) Br n/Br (n/Br) 0,004 43,3 0,4 5,106 0,048 325,592 0,7371 0,0023 84,5 0,7 2,4271 0,0215 1559 39,484 0,0053 0,0003 46,1 0,5 0,0115 0,0007 727,33 19603 140,011 0,1368 0,0010 6,58 0,05 2,0786 0,0217 763,13 1759 41,940 0,0123 0,0003 1,81 0,05 1,8866 0,0688 860,56 11636 107,870 0,0812 0,0008 12,5 0,1 1,8071 0,0221 1078,62 1179 34,337 0,0082 0,0002 0,564 0,019 1,4585 0,065 Hàm f(E) thu cách khớp hàm bậc với giá trị hiệu suất tương đối đỉnh lượng 727,33 keV, 1078,62 keV 212Bi 583,19 keV,860,56 keV, 763,13 keV 208Tl 238,6 keV 212Pb Hình 3.4 35 Hình 3.4 Đồ thị mơ tả phụ thuộc vào lượng gamma hàm f(E), dải lượng từ 200 keV đến 1100keV f(E) = (5,8465±0,8247)x10-6x E2 – (0,0119±0,0011) x E +(7,5705±0,3385) (3.5) Thay giá trị E =609,3 keV vào công thức (3.5) thu giá trị hàm f(609,3), thay f(609,3) vào công thức (3.4) tính tỉ số: =0,0046±0,0003 (Bq/Bq) 3.1.1.3 Tỉ số hoạt độ A(212Bi)/A(235U) Theo công thức (2.13) tỉ số A(212Bi)/A(235U) tính qua cơng thức sau : (3.6) Trong đó : A(235U), A(212Bi) hoạt độ phóng xạ 36 235 U, 212Bi n205,311 tốc độ đếm đỉnh 205,311 keV B205,311 xác suất phát xạ tia gamma có lượng 205,311 keV 235U f(205,311) giá trị hàm hiệu suất ghi tương đối đỉnh hấp thụ tồn phần tia gamma có lượng 205,311 keV Giá trị hàm f(205,311) xác định cách khớp hàm bậc với dải lượng 205 keV đến 1100 keV Hình 3.4 Từ cơng thức (3.5) ta tính hàm f(205,311), thay giá trị f(205,311) vào (3.6) ta tính tỉ số: =146,37±6,92 (Bq/Bq) 3.1.2 Đo mẫu đặt sát detector, mẫu detector đặt chì dày mm, kết hợp đo mẫu vùng lượng thấp sử dụng detector planar Trong trường hợp mẫu đo đặt sát detector, chì có tác dụng làm giảm thời gian chết gây đồng vị 235 U Trên Hình 3.5 đưa dạng phổ mẫu đo đặt sát detector, mẫu detector đặt chì dày mm, thời gian đo 975124,12 s Tuy nhiên đặt chì mẫu detector, xạ gamma lượng thấp bị chì hấp thụ đáng kể, dẫn tới phổ gamma mẫu mà thiết bị ghi nhận đỉnh 120,9 keV 234 U không xuất Để xác định tỉ số A( 234U)/A(235U) tiến hành đo phổ gamma mẫu ứng với vùng lượng thấp cách sử dụng detector mỏng (detector planar) Trên Hình 3.6 đưa dạng phổ mẫu đo detector planar, thời gian đo 16339,36s 37 Hình 3.5 Phổ gamma mẫu đo buồng phơng thấp, mẫu detector có đặt chì dày 3mm, thời gian đo 975124,12 s 38 Hình 3.6 Phổ gamma mẫu đo detector planar mỏng, thời gian đo 16339,36s 3.1.2.1 Tỉ số hoạt độ A(234U)/A(235U) - Tỉ số hoạt độ tính theo cơng thức (3.2) Để xác định giá trị hàm f(120,9) dựa vào vạch phổ gamma đồng vị phát ra; ghi nhận phổ với vạch 120,9 keV đặc trưng cho Bảng số 3.3 đưa số đếm vạch gamma đặc trưng hưởng phông 39 234 235 U 234 U Trong U 235U trừ ảnh Bảng 3.3 Các thông số đặc trưng đỉnh gamma cần quan tâm thu từ mẫu đo E(keV) N N n n 120,9 3782 61,49797 0,231466 0,003764 0,0342 0,0005 143,8 28459 168,698 1,741745 0,010325 10,96 163,3 10291 101,4446 0,629829 0,006209 185,7 89446 299,0752 5,474266 205,3 6238 78,98101 0,381777 Br(%) Br n/Br (n/Br) 676,8 14,79936 0,08 15,89183 0,149432 5,08 0,04 12,39821 0,15642 0,018304 57,2 0,5 9,570395 0,089569 0,004834 5,01 0,05 8,122926 0,134331 Hàm f(E) thu từ việc khớp hàm đa thức bậc hai hiệu suất ghi tương đối đỉnh 143,8 keV, 163,3 keV, 185,7 keV 205,3 keV 235U phổ đo detector planar Hình 3.7 Đồ thị mô tả phụ thuộc hàm f(E) vào lượng tia gamma đặc trưng phát từ đồng vị 235U 40 f(E)= (0,0013±0,0048) x E2 –(0,5615±0,0005)x E +(70,8395±0,0407) (3.7) Từ cơng thức (3.7) ta tính giá trị hàm f(120,9), thay giá trị hàm f(120,9) vào công thức (3.2) ta tỉ số: 30,01±1,60 (Bq/Bq) 3.1.2.2 Tỉ số hoạt độ A(212Bi)/A(235U) Trong chuỗi phân rã dãy 232U đồng vị 212Pb phẫn rã - với chu kỳ bán rã 10,64 phân rã 212Bi Đồng vị 212Bi phát tia gamma vơí với lượng 727,33 keV, 1078,62 keV với xác suất phân nhánh lớn Trong vùng lượng thấp đỉnh đặc trưng 212Bi khơng có đỉnh gamma đặc trưng thích hợp Sử dụng tính chất cân băng chuỗi phân rã phóng xạ hoạt độ 232U đồng vị 212Pb nhau: A(212Bi)=A(212Pb) Đồng vị 212Pb phát đỉnh gamma đặc trưng có lượng 238,63 keV với xác suất phân nhánh 43,3% nên ta dùng đỉnh để xác định hoạt độ 212Pb Xác định tỉ số hoạt độ A(212Bi)/A(235U) theo công thức: (3.8) Trong đó : A(212Bi), A(235U), A(212Pb) hoạt độ phóng xạ 212 Bi, 235U, 212Pb n238,63 tốc độ đếm đỉnh 238,63keV B238,63 xác suất phát xạ tia gamma có lượng 238,63 keV 234U f(238,63) giá trị hàm hiệu suất ghi tương đối đỉnh hấp thụ toàn phần tia gamma có lượng 238,63 keV Để xác định giá trị hàm f(238,63) dựa vào vạch phổ gamma đồng vị 235U phát ra; ghi nhận phổ với vạch 238,63 keV đặc trưng cho 212 Pb Trong Bảng số 3.4 đưa số đếm vạch gamma đặc trưng 212Pb 235U trừ ảnh hưởng phông 41 Bảng 3.4 Các thông số đặc trưng đỉnh gamma cần quan tâm thu từ mẫu đo có chì E(keV) N N n n Br(%) Br n/Br (n/Br) 163,33 99253 315 0,0998 0,0054 5,08 0,04 1,9648 0,1076 185,72 8186740 2861 8,3831 0,1813 57,2 0,5 14,6557 0,3418 194,94 166931 409 0,1712 0,0004 0,63 0,01 27,1729 0,4364 202,11 437666 662 0,4481 0,0406 1,08 0,02 41,4923 3,8348 205,311 2355616 1535 2,4142 0,1483 4,7 0,05 51,3657 3,2021 Hàm f(E) thu từ việc khớp hàm đa thức bậc hai hiệu suất ghi tương đối đỉnh 163,33, 185,72 ,194,94, 202,11 205,311 keV 235U phổ đo buồng phơng thấp Hình 3.8 Đồ thị mô tả phụ thuộc hàm f(E) vào lượng tia gamma giải lượng 160 keV đến 210 keV 42 f(E)= (0,0318±0,0035)xE2 – (10,5993±1,2885) x E + (883,2875±117,7307) (3.9) Thay E =238,63 keV vào (3.9) ta thu giá trị hàm f(238,63) Thay giá trị f(238,63) vào công thức (3.8) ta thu giá trị tỉ số: =174,447 ±7,223 (Bq/Bq) 3.1.2.3 Tỉ số hoạt độ A(214Bi)/A(212Bi) Tỉ số xác định theo công thức (3.4) Trong Bảng số 3.5 đưa số đếm vạch gamma đặc trưng vùng lượng từ 500 keV đến 1100 keV Bảng 3.5 Các thông số đặc trưng đỉnh gamma cần quan tâm thu từ mẫu đo có chì N E(keV) N 583,19 n n Br(%) Br n/Br (n/Br) 0,09388 85 0,7 6,618878 0,054714 17651 132,8571 0,012534 0,000417 46,1 0,5 0,027188 0,000572 1974351 1405,116 2,022001 727,33 441628 664,551 0,452268 0,043728 6,58 0,05 6,873369 0,053254 860,56 272567 522,0795 0,279198 0,037651 12,5 0,1 6,214765 0,051136 1078,62 29199 170,8771 0,029944 0,000175 0,564 0,019 5,309199 0,181535 Hàm f(E) thu từ việc khớp hàm đa thức bậc hai hiệu suất ghi tương đối đỉnh 583,19keV 860,56keV 208Tl, 727,33keV 1078,62 keV Của 212Bi Hình 3.9 43 Hình 3.9 Đồ thị mô tả phụ thuộc hàm f(E) vào lượng tia gamma đặc trưng phát từ đồng vị 212Bi, 208Tl f(E)= (-9,0649±3,7715)x10-6 x E2 +(0,01239±0,00633) x E +(2,4883±2,4569) (3.8) Thay giá trị E =609,3 keV vào công thức (3.8) thu giá trị hàm f(609,3), thay f(609,3) vào cơng thức (3.4) ta tính tỉ số: =0,0041±0,0004 (Bq/Bq) 3.2 Xác định tuổi mẫu Từ tỉ số hoạt độ tính tốn cho Bảng 3.6 Tỉ sổ hoạt độ A( Bi)/A(234U) tính theo cơng thức (3.1) Kết thu là: 214 A(214Bi)/A(234U) = (1,069±0,075).10-6 (khơng có chì) A(214Bi)/A(234U) = (1,073±0,084).10-6 (có chì) Tuổi mẫu xác định từ công thức (2.11) thu kết cho Bảng 3.6 44 Bảng 3.6 Các kết tỉ số hoạt độ và tuổi của mẫu đo Tỉ số Mẫu đặt cách detector 6cm Mẫu đặt sát detetor có chì 3mm đặt A(214Bi)/A(212Bi) 0,0046±0,0003 0,0041±0,0004 A(235U)/A(212Bi) 146,37±6,92 174,447 ±7,223 A( 234U)/A(235U) 29,56±1,20 30,01±1,60 Tuổi 23,166±2,75 23,210±2,94 Từ kết nhận thấy giá trị tỉ số hoạt độ đo theo hai hình học đo khác thu kết xấp xỉ nhau, dẫn tới tuổi thu theo hai hình học đo khác có giá trị xấp xỉ Từ kết tuổi thu theo hai phương pháp theo phương pháp xử lý kết phép đo có độ xác khác nhau, tiến hành xác định tuổi mẫu nghiên cứu Kết tuổi thu cho bảng 3.6 Trong bảng 3.7 đưa kết xác định tuổi mẫu nghiên cứu theo tác giả khác Bảng 3.7: So sánh với tác giả khác Tên phịng thí nghiệm “Azores” “Mindanao” “Trinidad” Luận văn Tuổi mẫu (năm) 22,2-22,6 22,4±1,2 23,5±0,5 23,20±3,00 Luận văn sử dụng phương pháp phổ kế gamma để xác định tuổi mẫu với độ làm giàu cao Phương pháp thực nghiệm không cần dùng mẫu chuẩn, không cần biết đường cong hiệu suất tuyệt đối detector áp dụng cho mẫu phóng xạ với hình dạng hình học Tuổi mẫu tính thơng qua tỉ số A(214Bi)/A(234U) dùng công thức (2.11) Phương pháp chuẩn sử dụng để xác định tỉ số hoạt độ A( 214Bi)/A(234U) thông qua tỉ số hoạt độ A( 214Bi)/A(212Bi), A(212Bi)/A(235U) A(234U)/A(235U) Kết thu tác giả so sánh với tác giả khác xác định tuổi loại mẫu phóng xạ Uran làm giàu cao phương pháp khối phổ kế [8] Kết tính tuổi thu tác giả so sánh với tác giả khác Bảng 3.7 tác giả thấy tuổi mẫu Uran phù hợp phạm vi sai số 45 KẾT LUẬN Bản luận văn trình bày phương pháp thực nghiệm XÁC ĐỊNH TUỔI CỦA THANH NHIÊN LIỆU ĐÃ ĐƯỢC LÀM GIÀU BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA Các kết đạt bao gồm: 46 - Nghiên cứu tổng quan lý thuyết chuỗi phân rã phóng xạ đồng vị Uran tự nhiên phương pháp phân tích phổ gamma ghi nhận Detector bán dẫn siêu tinh khiết Germanni - Tìm hiểu kỹ thuật đo đạc phổ gamma tiến hành thực nghiệm xử lý phổ gamma, phân tích số liệu số phép hiệu chỉnh sai số nâng cao kết thực nghiệm - Tìm hiểu phương pháp không phá hủy mẫu xác định tuổi nhiên liệu Uran phổ kế gamma phương pháp chuẩn - Tiến hành xác định tuổi nhiên liệu Uranium làm giàu cao Kết luận văn phương pháp phổ gamma phương pháp chuẩn trình bày luận văn cho phép xác định tuổi nhiên liệu với độ xác tương đương với phương pháp khác Ưu điểm phương pháp phổ gamma xác định tuổi nhiên liệu trình bày luận văn phương pháy không phá hủy mẫu, không cần mẫu chuẩn đặc biệt áp dụng cho mẫu có hình dạng Ngoài tuổi nhiên liệu xác định thông qua tỷ số hoạt độ đồng vị dãy 232 U, 234 U, 235U, 238U Kết tuổi mẫu vật thu tương đương với kết tuổi phịng thí nghiệm có uy tín Điều chứng tỏ hiệu chỉnh để xác định hoạt độ đồng vị phóng xạ 232 U, 234 U, 235U 238U đạt độ xác cao Phương pháp chuẩn trình bày luận văn áp dụng đánh giá độ giàu đồng vị nhiên liệu Đây cơng việc dự định tiếp tục triển khai sau Bên cạnh đó, qua việc thực luận văn , tác giả đã có kinh nghiệm đáng quý việc giải toán nghiên cứu thực nghiệm vật lý hạt nhân bổ sung thêm kiến thức và kỹ thực nghiệm cần thiết 47 Tài liệu tham khảo [1] Cong Tam Nguyen, Age-dating of highly enriched uranium by gammaspectrometry, Nucl Instr And Meth B 229 (2005) 103 [2] Cong Tam Nguyen, József Zsigrai Gamma-spectrometric uranium age-dating using intrinsic efficiency calibration, Nucl Instr and Meth B 243 (2006) 187 48 [3] L.P Ekstrom, R.B Firestone, WWW Table of Radioactive Isotopes, database version 2/28/99, Available from: , 2004 [4] Ngô Quang Huy, Cơ sở vật lý hạt nhân, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội, 2006 [5] Bùi Văn Loát, Địa vật lý hạt nhân, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội, 2009 [6] http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/indx_dec.jsp [7] Nguyễn Văn Đỗ, Phương pháp phân tích hạt nhân, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội, 2005 [8] Cong Tam Nguyen, József Zsigrai Basic characterization of highly enriched uranium by gamma spectrometry, Nucl Instr And Meth B 246 (2006) 417–424 [9] Bùi Thị Huệ Xác định tuổi nhiên liệu Uran làm giàu phương pháp phổ gamma, Khóa luận tốt nghiệp 2010, Trường Đại học Khoa học Tự nhiênĐHQGHN [10] TS Thái Khắc Định - TS Bùi Văn Lốt, Các phương pháp xử lí số liệu thực nghiệm hạt nhân , NXB Đại Học Quốc Gia TP HCM [11] H Yucel, H Dikmen, Uranium enrichment measurements using the intensity ratios of self- fluorescence X-ray to 92 keV gamma ray in UXK  spectral region, journal homepage: www.elsevier.com/locate/talanta 49 ... pháp xác định tuổi có nhiều điểm khác với phương pháp xác định tuổi nhiên liệu làm giàu với độ giàu 235U thấp Bản luận văn với đề tài: ? ?Xác định tuổi nhiên liệu làm giàu phương pháp phổ gamma? ??... hiểu phương pháp khơng phá hủy mẫu xác định tuổi nhiên liệu Uran phổ kế gamma phương pháp chuẩn - Tiến hành xác định tuổi nhiên liệu Uranium làm giàu cao Kết luận văn phương pháp phổ gamma phương. .. gây 24 2.5 Xác định tuổi nhiên liệu Uran làm giàu phương pháp phổ gamma Các phương pháp trình bày luận văn sử dụng phổ kế gamma để xác định tuổi mẫu uranium đồng làm giàu cao Mẫu trộn đều, thành