XÁC ĐỊNH SẮT VÀ TERBI TRONG MẪU ĐỊA CHẤT BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRÙNG PHÙNG GAMMA – GAMMA

TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐẠI HỌC ĐỒNG NAI, SỐ 23 2022 ISSN 2354 1482 76 XÁC ĐỊNH SẮT VÀ TERBI TRONG MẪU ĐỊA CHẤT BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRÙNG PHÙNG GAMMA – GAMMA Nguyễn Hoàng Phúc1 Trương Văn Minh1 Nguyễn Ngọc Anh2.

TẠP CHÍ KHOA HỌC - ĐẠI HỌC ĐỒNG NAI, SỐ 23 - 2022 ISSN 2354-1482 XÁC ĐỊNH SẮT VÀ TERBI TRONG MẪU ĐỊA CHẤT BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRÙNG PHÙNG GAMMA – GAMMA Nguyễn Hoàng Phúc1 Trương Văn Minh1 Nguyễn Ngọc Anh2 TÓM TẮT Việc áp dụng phương pháp trùng phùng gamma - gamma nghiên cứu số liệu hạt nhân phân tích kích hoạt mẫu địa chất, mẫu sinh học mẫu môi trường, nhiều tác giả công bố Điều cho thấy khả áp dụng phương pháp thành công Trong báo này, trình bày kết xác định hàm lượng sắt (Fe) terbi (Tb) mẫu địa chất phương pháp trùng phùng gamma - gamma Kết cho thấy phương pháp loại bỏ ảnh hưởng phông Compton xác định hàm lượng Fe Tb mẫu đại chất với độ xác cao so với giá trị chứng nhận từ mẫu chuẩn Từ khóa: Phân tích kích hoạt, trùng phùng gamma-gamma, sắt, terbi Đặt vấn đề Mặc dù hai Hiện nay, phương pháp trùng phùng ngun tố khó phân tích Se, As hay gamma - gamma ứng dụng Hg, để khẳng định khả phân nghiên cứu số liệu cấu trúc hạt nhân tích đa nguyên tố phương pháp trùng bước nghiên cứu áp dụng phùng gamma – gamma Chúng tơi tiến cho phân tích kích hoạt xác định hàm hành phân tích Fe Tb mẫu địa lượng nguyên tố có mẫu Các chất kết hàm lượng Fe Tb thử nghiệm áp dụng phương pháp nghiên cứu so sánh với trùng phân tích kích hoạt cho giá trị chứng nhận từ mẫu chuẩn [6] cho thấy khả giảm phông nhiễu, thấy kết có độ xác cao, độ lệch xác định hàm lượng nguyên tố có độ so với giá tri chứng nhận Điều xác cao so với đo đơn sử dụng cho thấy phương pháp có khả phân đetectơ tích đa nguyên tố góp phần cố Tiếp theo thành cơng minh chứng cho việc hồn thiện quy phương pháp phân tích Selenium, trình phân tích kích hoạt phương Asenic mẫu địa chất, sinh học, pháp trùng phùng gamma - gamma môi trường với khả giảm nhiễu Phương pháp nghiên cứu nguyên tố ảnh hưởng trực tiếp lên 2.1 Chuẩn bị mẫu khả phân tích nguyên tố Mẫu phân tích sử dụng nghiên cứu đánh giá công nghiên cứu mẫu Montana II soil bố số cơng trình tiêu biểu [1, 2, [6], mẫu chuẩn bị có ký hiệu Mo4, 8] Trong nghiên cứu áp 124h khối lượng mẫu 148,3mg Mẫu dụng phương pháp trùng phùng gamma đựng túi nilon hàn kín, – gamma để phân tích thêm Fe Tb kích thước 10 mm  10 mm Mẫu mẫu địa chất chiếu mâm quay Lò phản ứng hạt Trường Đại học Đồng Nai Email: phuchn.physics@gmail.com Viện Nghiên cứu hạt nhân 76 TẠP CHÍ KHOA HỌC - ĐẠI HỌC ĐỒNG NAI, SỐ 23 - 2022 ISSN 2354-1482 nhân Đà lạt Thông lượng neutron vị nơtron vị trí chiếu mẫu mặt cắt 12 trí chiếu mẫu ~3,7610 n/cm /s với ngang vùng hoạt lò phản ứng hạt thời gian chiếu mẫu 10 Bảng nhân Đà Lạt hình trình bày thơng số phổ Bảng 1: Thơng số phổ nơtron vị trí chiếu mẫu [3] Α F th (n/cm /s) fast (n/cm2/s) 3,76×1012 0,32×1012 0,102 30,10 Hình 1: Mặt cắt ngang vùng hoạt lò phản ứng HNĐL Các mẫu sau chiếu để rã định vị trí song song với bề thời gian 70 ngày Trong suốt mặt hai đetectơ trình đo đạc số liệu từ mẫu hệ thống 2.2 Sơ đồ hệ thực nghiệm đo trùng phùng, mẫu đặt cố Cấu hình hệ đo trùng phùng sử dụng nghiên cứu mơ tả Hình Hình 2: Hệ đo cách bố trí thí nghiệm 77 TẠP CHÍ KHOA HỌC - ĐẠI HỌC ĐỒNG NAI, SỐ 23 - 2022 Trong đó: HPGe I HPGe II hai detector bán dẫn GMX35, hiệu suất ghi tương đối độ phân giải lượng 1332 keV detector I 35% 1,9keV; detector II 38% 1,9 keV Mẫu đo đặt hai đetectơ, song song với mặt đetectơ, khoảng cách từ mẫu tới đetectơ cm Các tham số hệ đo lựa chọn theo phương pháp tài liệu tham khảo [1, 2] Trong chế độ trùng phùng, hiệu suất ghi thấp, nên mẫu đo với thời gian 75 Số liệu lưu trữ theo phương pháp kiện – kiện nhằm loại bỏ vấn đề trôi kênh với phép đo dài, xử lý theo phương pháp cộng biên độ xung trùng phùng ghi kiện – kiện 2.3 Xử lý số liệu Mẫu đo chế độ trùng phùng ghi “sự kiện - kiện”, việc đánh giá phông trùng phùng ngẫu nhiên gây phổ giảm phông thành phần mẫu gây ra, sử dụng kỹ thuật bù trừ với vùng phông lân cận đỉnh quan tâm, phương pháp chọn phổ gate sử dụng [1, 2] Phổ đo trường hợp chưa loại trừ phông xử lý tính tốn để trừ phổ thu việc đo phơng, diện tích đỉnh phổ trùng phùng tính cách tổng số đếm kênh vùng đỉnh với độ tin cậy 2 Tỷ số diện tích đỉnh/phơng trường hợp đo trùng phùng sử dụng để đánh giá giới hạn phát phương pháp đo Ngoài giới hạn phát phân tích đánh giá theo công thức sau [7]: ISSN 2354-1482    3, 29C 1  p   B  (1) CDL   P  P     t  B  t  đó: CDL giới hạn đo tính theo đơn vị hàm lượng (ppm); C hàm lượng đồng vị quan tâm mẫu phân tích (ppm); P diện tích đỉnh phổ (số đếm); B diện tích phơng đỉnh (số đếm); t thời gian đo mẫu (giây); ɳP ɳB số Hàm lượng Fe Tb mẫu xác định công thức sau:  N p / tc  W  D C  a   N p / tc    W   D C   s (2) đó:  hàm lượng nguyên tố cần phân tích; Np số đếm đỉnh đồng vị quan tâm mẫu chuẩn mẫu phân tích; W khối lượng mẫu phân tích (g); W khối lượng nguyên tố quan tâm mẫu chuẩn = hàm lượng  khối lượng mẫu chuẩn (g); D hệ số rã = exp(-  td) , td thời gian phân rã; C hệ số đo = [1 – exp(-  tc)]/(  tc); Ký hiệu: a mẫu phân tích s mẫu chuẩn Áp dụng cơng thức truyền sai số ta có cơng thức tính sai số tương đối sau:      NS    N a   N S   2    78 Na    wS     wS      Wa     Wa           (3) TẠP CHÍ KHOA HỌC - ĐẠI HỌC ĐỒNG NAI, SỐ 23 - 2022 ISSN 2354-1482 Kết thảo luận keV sử dụng làm gate phân  Phân tích Fe tích Fe Đỉnh gamma 1099,3 keV thường Khi phân tích Fe mẫu này, không bị nhiễu đỉnh khác nên 59 đồng vị Fe có chu kỳ bán rã 44,5 ngày dùng để xác định Fe mẫu Kết sử dụng Các đỉnh gamma có tính tốn diện tích đỉnh, diện tích cường độ lớn thường sử dụng phông, tỷ số đỉnh/phông giới hạn phát phân tích kích hoạt là: 192,3 keV; 1099,3 trường hợp trình bày keV 1291,6 keV Trong chế độ đo bảng trùng phùng cặp đỉnh 1099,3 keV - 192,3 Bảng 2: Kết phân tích Fe mẫu Năng Năng Năng Diện tích Diện tích Giới hạn đo lượng Tỷ số lượng lượng đỉnh phông gate đỉnh/phông gate (ppm) (keV) (số đếm) (số đếm) (keV) (keV) 192 1099,3 321(3) 33(0,4) 9,73 0,08 192 1099,3 192 308(4) 31(0,4) 9,94 0,02 1099,3 Phổ gate đỉnh 192 keV 59Fe mẫu Montana II Soil trình bày Hình Hình 3: Phổ gate đỉnh 192 keV 59Fe pháp chuẩn hóa tương đối áp dụng cơng thức (2) với mẫu cần tính mẫu Mo-124h Kết hàm lượng Fe mẫu trình bày bảng  Tính hàm lượng Sau xác định thông tin cần quan tâm đỉnh phổ mẫu Mo124h tiến hành xác định hàm lượng Fe có mẫu phương 79 TẠP CHÍ KHOA HỌC - ĐẠI HỌC ĐỒNG NAI, SỐ 23 - 2022 ISSN 2354-1482 Bảng 3: Kết phân tích hàm lượng Fe mẫu Mo-124h Đo trùng phùng Nguyên Chứng Tên mẫu tố nhận (%) Hàm lượng (%) U-Score Mo – 124h Fe 2,82 ± 0,04 2,80 ± 0,06 0,28 Từ kết bảng cho thấy có đỉnh gamma với cường độ lớn sai số tính hàm lượng Fe mẫu thường sử dụng phân tích phương pháp trùng phùng nhỏ kích hoạt là: 298,6 keV (26,1%) keV; Đồng thời giá trị U-Score phép 879,4 keV (30,1%); 966,2 keV (20,1%) tính hàm lượng Fe mẫu đo nhỏ 1177,9 keV (14,9%) Trong chế độ đo 1,65 Do đó, kết phân tích hàm trùng phùng thường sử dụng cặp đỉnh lượng Fe mẫu có độ xác cao 298,6 keV -879,4 keV cặp đỉnh 298,6 đáng tin cậy keV - 966,2 keV để làm gate phân  Phân tích Tb tích Tb Kết tính diện tích đỉnh, diện Khi phân tích Tb mẫu tích phơng, tỷ số đỉnh/phơng giới hạn Montana II Soil, đồng vị 160Tb có chu kỳ phát trường hợp đo trùng bán rã 72,3 ngày sử dụng Đồng vị phùng trình bày bảng Bảng 4: Số liệu Tb mẫu phân tích Giới hạn Năng lượng Đỉnh quan Diện tích Diện tích Tỷ số đỉnh phát gate (keV) tâm (keV) đỉnh phông phông (ppm) 966,2 298,6 259(3) 37(0,4) 7,00 0,02 298,6 966,2 244(2) 49(0,4) 4,98 0,02 Trong hình biểu diễn phổ gate đỉnh 298keV 160Tb mẫu Montana II Soil Hình 4: Phổ gate đỉnh 298,6 keV 160Tb 80 TẠP CHÍ KHOA HỌC - ĐẠI HỌC ĐỒNG NAI, SỐ 23 - 2022 ISSN 2354-1482 Sau xác định thông tin cần lượng Tb mẫu Kết tính hàm quan tâm đỉnh phổ mẫu Molượng Tb mẫu Montana II Soil 124h chúng tơi tiến hành xác định hàm trình bày bảng Bảng 5: Hàm lượng Tb mẫu Mo-124h Tên mẫu Mo – 124h Nguyên tố Tb Chứng nhận (ppm) Hàm lượng (ppm) U-Score 0,8 0,79 ± 0,02 0,50 Từ kết bảng cho thấy sai số tính hàm lượng Tb mẫu phương pháp trùng phùng nhỏ Đồng thời giá trị U-Score phép tính hàm lượng Tb mẫu đo nhỏ 1,65 Từ cho thấy kết phân tích hàm lượng Tb mẫu có độ xác cao đáng tin cậy Các kết thể phổ, cụ thể sử dụng đỉnh gate để xác định đỉnh quan tâm 59Fe 160 Tb, ta thấy phông Compton đồng vị gây nhiễu lên đỉnh quan tâm gần loại bỏ gần hồn tồn Tỷ số đỉnh phơng giới hạn phát cải thiện Từ bảng bảng cho thấy số liệu hàm lượng Fe Tb mẫu Địa chất cho thấy giá trị tính tốn hàm lượng Fe Tb bị sai lệch so với số liệu cho chứng nhận, giá trị gần với giá trị chứng nhận Như vậy, thấy giá trị xác định từ thực nghiệm có độ xác cao độ lệch nằm giới hạn cho phép Đo trùng phùng Kết luận Kết phân tích Fe Tb cho thấy loại bỏ đồng vị nhiễu, tỷ số đỉnh/phông giới hạn phát cải thiện đáng kể Xác định hàm lượng Fe Tb mẫu Montana II Soil kỹ thuật đo trùng phùng theo phương pháp chuẩn hóa tương đối Các kết thu q trình phân tích gần với giá trị chứng nhận, điều cho phép khẳng định kết thực nghiệm báo đáng tin cậy có độ xác cao Việc phân tích, xác định hàm lượng Fe Tb mẫu đại chất cách xác tin cậy cịn khẳng định thêm khả phân tích đa nguyên tố phương pháp đo trùng phùng gamma – gamma phân tích kích hoạt Tuy nhiên, để đạt sai số thống kê phép đo trùng phùng phải nhiều thời gian, gây tốn số trường hợp cụ thể không thực hiệu Đây yếu tố hạn chế lớn phương pháp đo trùng phùng gamma – gamma 81 TẠP CHÍ KHOA HỌC - ĐẠI HỌC ĐỒNG NAI, SỐ 23 - 2022 ISSN 2354-1482 Lời cảm ơn: Nhóm tác giả xin chân thành cảm ơn đến Ban lãnh đạo Phòng Vật lý điện tử, Viện Nghiên cứu hạt nhân tạo điều kiện cho nhóm tiến hành thực nghiệm hệ phổ kế trùng phùng gamma - gamma kênh thực nghiệm số Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt cảm ơn Ban Giám hiệu Trường Đại học Đồng Nai tạo điều kiện để nhóm nghiên cứu hồn thành báo TÀI LIỆU THAM KHẢO Nguyen Xuan Hai, Truong Van Minh, Pham Dinh Khang, Ho Huu Thang, Nguyen Ngoc Anh, Determination of selenium in geological sample by event–event coincidence technique, J Radioanal Nucl Chem, Vol 304, 2015, pp 1179–1183 Truong Van Minh, Determination of selenium in environmemtal sample by gamma–gamma coincidence method, International Journal of Environmental Engineering–IJEE, Vol 2, 2015, pp 108 – 111 Cao Dong Vu, Characterization of neutron spectrum parameters at irradiation channels for neutron activation analysis after full conversion of the Dalat nuclear research reactor to low enriched uranium fuel Nuclear Science and Technology, 2014 4(1): p 70-75 S Horne, S Landsberger, “Selenium and mercury determination in biological samples using gamma–gamma coincidence and Compton suppression”, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 291, 2012, 49-53 http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/chartNuc.jsp Montana II Soil, Certificate of analysis, Standard Reference Material 2711a D.A Gedcke, How counting statistics controls detection limits and peak precision, AN59 Application Note, ORTEC B.E Tomlin, R Zeisler, R.M Lindstrom, “gamma-gamma coincidence spectrometer for instrumental neutron-activation analysis”, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 589, 2008, 243-249 DETERMINATION OF IRON AND TERBIUM CONTENT IN GEOLOGICAL SAMPLE BY GAMMA - GAMMA COINCIDENCE METHOD ABSTRACT The application of gamma - gamma coincidence method in data nuclear research and activation analysis of geological sample, biological sample and environmental sample has been stated by many authors This shows that the applicability of the 82 TẠP CHÍ KHOA HỌC - ĐẠI HỌC ĐỒNG NAI, SỐ 23 - 2022 ISSN 2354-1482 method is quite successful This paper shows the activated results of Iron and Terbium in Montana II Soil sample by gamma – gamma coincidence method The results showed that reduced effect Compton scattering and determination content of Fe and Tb in geological samples with high accuracy compared to the certified from the standard sample Keywords: Neutron activation analysis, gamma - gamma coincidence, iron, terbium (Received: 5/10/2021, Revised: 14/10/2021, Accepted for publication: 21/10/2021) 83 ... Tb mẫu đại chất cách xác tin cậy cịn khẳng định thêm khả phân tích đa nguyên tố phương pháp đo trùng phùng gamma – gamma phân tích kích hoạt Tuy nhiên, để đạt sai số thống kê phép đo trùng phùng. .. theo phương pháp kiện – kiện nhằm loại bỏ vấn đề trôi kênh với phép đo dài, xử lý theo phương pháp cộng biên độ xung trùng phùng ghi kiện – kiện 2.3 Xử lý số liệu Mẫu đo chế độ trùng phùng ghi... cần lượng Tb mẫu Kết tính hàm quan tâm đỉnh phổ mẫu Molượng Tb mẫu Montana II Soil 124h chúng tơi tiến hành xác định hàm trình bày bảng Bảng 5: Hàm lượng Tb mẫu Mo-124h Tên mẫu Mo – 124h Nguyên