Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

131 4 0
Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Đang tải... (xem toàn văn)

Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống

Thông tin tài liệu

BẢN TRÍCH YẾU LUẬN ÁN Họ và tên NCS: LÊ HỮU TRINH Tên đề tài luận án: "Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa” Chuyên ngành: Hóa lý thuyết và Hóa lý Mã số: 9440.19 Người hướng dẫn 1: GS.TS. Trần Thái Hòa Người hướng dẫn 2: PGS.TS. Nguyễn Đức Cường Cơ sở đào tạo: Trường Đại học Khoa học, Đại học Huế. 1. MỤC TIÊU VÀ NỘI DUNG NGHIÊN CỨU 1.1. Mục tiêu nghiên cứu Mục tiêu nghiên cứu của luận án là xây dựng và phát triển các phương pháp hóa học đơn giản để tổng hợp thành công các cấu trúc nano của nguyên tố đất hiếm bao gồm CeO2, Gd2O3, Nd2O3, Gd(OH)3, Nd-CeO2 và Gd-Nd(OH)3 và nghiên cứu ứng dụng làm vật liệu xúc tác quang hóa trong phản ứng phân hủy một số phẩm nhuộm hữu cơ. 1.2. Nội dung nghiên cứu - Phát triển các phương pháp hóa học đơn giản để tổng hợp cấu trúc nano CeO2 ứng dụng trọng xúc tác quang hóa. - Phát triển phương pháp polyol để tổng hợp cấu trúc nano cấu trúc nano Gd2O3 ứng dụng trong phản ứng oxy hóa khử nâng cao. - Phát triển phương pháp hai pha tổng hợp cấu trúc nano Nd2O3. - Pha tạp cấu trúc nano của nguyên tố đất hiếm như CeO2, Gd(OH)3 bằng Nd sử dụng phương pháp polyol 2. CÁC PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU ĐÃ SỬ DỤNG 2.1. Các phương pháp hóa học để tổng hợp vật liệu. 2.2. Phương pháp đặc trưng vật liệu. 3. CÁC KẾT QUẢ CHÍNH VÀ KẾT LUẬN 1. Đã tổng hợp thành công vật liệu Nd2O3 có cấu trúc mạng lưới xốp và dạng quả cầu bằng phương pháp hai pha; các điều kiện phản ứng như thời gian, nhiệt độ thủy nhiệt và nhiệt độ nung sản phẩm đã được khảo sát. Kết quả thực nghiệm cho thấy sản phẩm đạt cấu hình tốt nhất ở thời gian thủy nhiệt là 24 giờ và nhiệt độ 180 oC, nhiệt độ nung sản phẩm sau khi điều chế là 600 oC. 2. Đã tổng hợp thành công vật liệu Gd2O3 hình cầu bằng phương pháp polyol với sự hỗ trợ vi sóng. TEG đóng một vai trò quan trọng vừa là dung môi, vừa là chất hoạt động bề mặt, sử dụng năng lượng của lò vi sóng cho quá trình phản ứng. Các điều kiện phản ứng đã được khảo sát để tìm ra điều kiện tối ưu cho phản ứng và điều khiển các điều kiện phản ứng để có sản phẩm mong muốn. Kết quả cho thấy ảnh hưởng của thời gian tạo phức chất giữa ion Gd3+ với TEG ảnh hưởng lớn đến kích thước của vật liệu. 3. Điều chế thành công vật liệu dạng thanh nano Gd(OH)3 có hình thái đồng đều kích thước trung bình 20x200 nm bằng phương pháp polyol trong dung môi nước. Sản phẩm có hoạt tính xúc tác quang tốt đối với phản ứng oxy hóa hoàn toàn Congo với sự hỗ trợ của H2O2. 4. Điều chế thành công vật liệu nano quả cầu đa cấp CeO2 bằng phương pháp polyol trong dung môi nước. Sản phẩm có hình thái đồng đều với kích thước mỗi quả cầu CeO2 khoảng 50 nm, nó được tạo bởi từ sự sắp xếp các hạt nano CeO2 cơ sở với kích thước hạt khoảng 5 nm. Nano CeO2 có hoạt tính xúc tác tốt cho phản ứng phân hủy Metyl xanh trong điều kiện chiếu xạ UV. 5. Sử dụng phương pháp polyol điều chế Nd-CeO2 và Nd-Gd(OH)3. Kết quả cho thấy Nd-CeO2 và Nd-Gd(OH)3 vẫn duy trì tốt hình thái của CeO2 dạng hình cầu đa cấp và Gd(OH)3 thanh nano. Thêm vào đó, ion Nd3+ pha tạp đồng đều vị trí các ion Ce4+ và Gd3+ trong tinh thể cấu trúc nano nền tương ứng

Ngày đăng: 04/05/2022, 14:57

Hình ảnh liên quan

Hình 1.3. Sơ đồ các mức năng lượng của Gd3+ [15]. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 1.3..

Sơ đồ các mức năng lượng của Gd3+ [15] Xem tại trang 20 của tài liệu.
Hình 1.6. Ảnh SEM và TEM nano que CeO2 (aec), quả cầu rỗng CeO2 (def), và khối lập phương CeO2(gei)[35]. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 1.6..

Ảnh SEM và TEM nano que CeO2 (aec), quả cầu rỗng CeO2 (def), và khối lập phương CeO2(gei)[35] Xem tại trang 27 của tài liệu.
Hình 1.8. Mức độ chuyển hóa CO trên các xúc tác ceria phat ạp [117]. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 1.8..

Mức độ chuyển hóa CO trên các xúc tác ceria phat ạp [117] Xem tại trang 29 của tài liệu.
Hình 1.10. Cơ chế quá trình oxy hóa khử nâng cao dị thể. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 1.10..

Cơ chế quá trình oxy hóa khử nâng cao dị thể Xem tại trang 37 của tài liệu.
Hình 1.11. Phân loại Quá trình Oxy hóa- khử nâng cao [152]. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 1.11..

Phân loại Quá trình Oxy hóa- khử nâng cao [152] Xem tại trang 37 của tài liệu.
Bảng 1.2. Một số công trình nghiên cứu phản ứng xúc tác quang của Ceria. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Bảng 1.2..

Một số công trình nghiên cứu phản ứng xúc tác quang của Ceria Xem tại trang 39 của tài liệu.
Bảng 1.3. Một số công trình nghiên cứu hoạt tính xúc tác quang của xúc tác từ vật liệu nền là ceria. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Bảng 1.3..

Một số công trình nghiên cứu hoạt tính xúc tác quang của xúc tác từ vật liệu nền là ceria Xem tại trang 42 của tài liệu.
Hình 2.1. Sự phản xạ ti aX trên các mặt tinh thể. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 2.1..

Sự phản xạ ti aX trên các mặt tinh thể Xem tại trang 54 của tài liệu.
Hình 2.2. Sơ đồ nguyên lý máy chụp SEM. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 2.2..

Sơ đồ nguyên lý máy chụp SEM Xem tại trang 57 của tài liệu.
Sơ đồ nguyên lý máy chụp TEM được trình bày trên hình 2.3. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Sơ đồ nguy.

ên lý máy chụp TEM được trình bày trên hình 2.3 Xem tại trang 58 của tài liệu.
Bảng 2.2. Các loại hóa chất chính sử dụng. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Bảng 2.2..

Các loại hóa chất chính sử dụng Xem tại trang 67 của tài liệu.
Hình 3.1. Ảnh các hỗn hợp sau phản ứng ở nhiệt độ thủy nhiệt khác nhau từ 120-180 oC. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 3.1..

Ảnh các hỗn hợp sau phản ứng ở nhiệt độ thủy nhiệt khác nhau từ 120-180 oC Xem tại trang 68 của tài liệu.
Bảng 3.1. Thành phần nguyên tố của cấu trúc nanoNd2O3 dạng quả cầu phân cấp và dạng mạng lưới xốp. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Bảng 3.1..

Thành phần nguyên tố của cấu trúc nanoNd2O3 dạng quả cầu phân cấp và dạng mạng lưới xốp Xem tại trang 77 của tài liệu.
Hình 3.9. Phổ tán xạ năng lượng ti aX của Nd2O3 dạng quả cầu phân cấp (a) và dạng mạng lưới xốp (b). - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 3.9..

Phổ tán xạ năng lượng ti aX của Nd2O3 dạng quả cầu phân cấp (a) và dạng mạng lưới xốp (b) Xem tại trang 77 của tài liệu.
Hình 3.11. Sơ đồ cơ chế hình thành Nd2O3 cấu trúc nano phân cấp dạng quả cầu và dạng mạng lưới. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 3.11..

Sơ đồ cơ chế hình thành Nd2O3 cấu trúc nano phân cấp dạng quả cầu và dạng mạng lưới Xem tại trang 79 của tài liệu.
Hình 3.12. Giản đồ TG-DTG của CeO2-80 trước khi nung. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 3.12..

Giản đồ TG-DTG của CeO2-80 trước khi nung Xem tại trang 80 của tài liệu.
Hình 3.15. Ảnh SEM (a) và TEM (b) của mẫu CeO2-70 và ảnh SEM (c) và TEM (d) của CeO2-90. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 3.15..

Ảnh SEM (a) và TEM (b) của mẫu CeO2-70 và ảnh SEM (c) và TEM (d) của CeO2-90 Xem tại trang 82 của tài liệu.
Hình 3.20. Đồ thị phân hủy xanh methylen theo thời gian, dưới chiếu tia UV và xúc tác CeO2, tổng hợp ở 70 (A), 80 (B) và 90oC (C). - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 3.20..

Đồ thị phân hủy xanh methylen theo thời gian, dưới chiếu tia UV và xúc tác CeO2, tổng hợp ở 70 (A), 80 (B) và 90oC (C) Xem tại trang 86 của tài liệu.
Hình 3.22. Giản đồ TG-DSC của mẫu S10. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 3.22..

Giản đồ TG-DSC của mẫu S10 Xem tại trang 89 của tài liệu.
Hình 3.23. Giản đồ XRD của (a) Gd2O3@TEG (S10) và (b) Gd2O3 sau khi xử lý nhiệt. Các  nhóm  chức  trên  bề  mặt  của  vật  liệu  nano  Gd2O3@TEG  và  Gd2O3 được  chứng minh bằng phổ hồng ngoại, như hình 3.24 - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 3.23..

Giản đồ XRD của (a) Gd2O3@TEG (S10) và (b) Gd2O3 sau khi xử lý nhiệt. Các nhóm chức trên bề mặt của vật liệu nano Gd2O3@TEG và Gd2O3 được chứng minh bằng phổ hồng ngoại, như hình 3.24 Xem tại trang 90 của tài liệu.
Hình 3.27. Đường hấp phụ/giải hấp phụ đẳng nhiệt N2 và đường phân bố kích thước mao quản của hạt nano Gd2O3sau nung. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 3.27..

Đường hấp phụ/giải hấp phụ đẳng nhiệt N2 và đường phân bố kích thước mao quản của hạt nano Gd2O3sau nung Xem tại trang 94 của tài liệu.
được có hình que. Sơ đồ được trình bày trên hình 3.33. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

c.

có hình que. Sơ đồ được trình bày trên hình 3.33 Xem tại trang 99 của tài liệu.
Hình 3.34. Cơ chế tạo liên kết cầu M-O-M trong quá trình tạo mầm tinh thể [123]. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 3.34..

Cơ chế tạo liên kết cầu M-O-M trong quá trình tạo mầm tinh thể [123] Xem tại trang 100 của tài liệu.
Hình 3.39. Phổ hấp thụ UV-vis của các dung dịch CR với các nồng độ khác nhau theo thời gian phản ứng của hệ xúc tác UV/H2O2/Gd(OH)3 : (a) 5 ppm, (b) 10 ppm,  - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 3.39..

Phổ hấp thụ UV-vis của các dung dịch CR với các nồng độ khác nhau theo thời gian phản ứng của hệ xúc tác UV/H2O2/Gd(OH)3 : (a) 5 ppm, (b) 10 ppm, Xem tại trang 104 của tài liệu.
Hình 3.43. Phổ EDX của mẫu Nd-CeO2. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 3.43..

Phổ EDX của mẫu Nd-CeO2 Xem tại trang 108 của tài liệu.
Hình 3.44. Bản đồ nguyên tố của nguyên tố Ce (a) và Nd (b) trong vật liệu Nd-CeO2. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 3.44..

Bản đồ nguyên tố của nguyên tố Ce (a) và Nd (b) trong vật liệu Nd-CeO2 Xem tại trang 109 của tài liệu.
Bảng 3.7 cho ta thấy kích thước của mạng lưới tinh thể dạng pha tạp Nd- - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Bảng 3.7.

cho ta thấy kích thước của mạng lưới tinh thể dạng pha tạp Nd- Xem tại trang 110 của tài liệu.
Bảng 3.7. Đặc trưng tinh thể của mẫu Gd(OH)3 và Nd-Gd(OH)3. - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Bảng 3.7..

Đặc trưng tinh thể của mẫu Gd(OH)3 và Nd-Gd(OH)3 Xem tại trang 110 của tài liệu.
Hình 3.48. Ảnh SEM và TEM của cấu trúc nano Gd(OH)3 dạng que (a, b) và Nd- - Tổng hợp, biến tính vật liệu nano của một số nguyên tố đất hiếm và đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa

Hình 3.48..

Ảnh SEM và TEM của cấu trúc nano Gd(OH)3 dạng que (a, b) và Nd- Xem tại trang 112 của tài liệu.

Từ khóa liên quan

Tài liệu cùng người dùng

  • Đang cập nhật ...

Tài liệu liên quan