(LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

93 149 0
(LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Đang tải... (xem toàn văn)

Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống

Thông tin tài liệu

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN ĐÀO ÁI NHI NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITE g-C3N4/ZnS ỨNG DỤNG LÀM CHẤT XÚC TÁC QUANG TRONG VÙNG ÁNH SÁNG KHẢ KIẾN LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC Bình Định – Năm 2019 download by : skknchat@gmail.com BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN ĐÀO ÁI NHI NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITE g-C3N4/ZnS ỨNG DỤNG LÀM CHẤT XÚC TÁC QUANG TRONG VÙNG ÁNH SÁNG KHẢ KIẾN Chun ngành : Hóa vơ Mã số : 8.44.01.13 Người hướng dẫn : PGS.TS NGUYỄN THỊ VIỆT NGA download by : skknchat@gmail.com LỜI CAM ĐOAN Tơi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tôi, thực hướng dẫn khoa học PGS.TS Nguyễn Thị Việt Nga Các số liệu, kết luận nghiên cứu trình bày luận văn trung thực chưa cơng bố hình thức Tơi xin chịu trách nhiệm nghiên cứu download by : skknchat@gmail.com LỜI CẢM ƠN Đầu tiên, xin gửi lời cảm ơn chân thành sâu sắc đến PGS.TS Nguyễn Thị Việt Nga, người tận tình giúp đỡ hướng dẫn tơi hồn thành luận văn Tơi xin chân thành cảm ơn TS Nguyễn Văn Kim có định hướng giúp tơi hồn thành luận văn Tôi xin gửi lời cảm ơn đến thầy giáo, anh, chị, bạn phịng thực hành thí nghiệm hóa học - Khu A6 - Trường Đại học Quy Nhơn, giúp đỡ, tạo điều kiện, hỗ trợ tơi q trình thực đề tài Cuối cùng, tơi xin cảm ơn gia đình bạn bè ln động viên, khích lệ tinh thần thời gian thực luận văn Mặc dù cố gắng nhiên luận văn chắn khơng tránh khỏi thiếu sót Tơi mong nhận góp ý q thầy để luận văn hồn thiện hơn! Tơi xin chân thành cảm ơn! download by : skknchat@gmail.com MỤC LỤC TRANG PHỤ BÌA LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN MỤC LỤC DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ DANH MỤC CÁC BẢNG LỜI CẢM ƠN MỞ ĐẦU 1 Lý chọn đề tài Mục tiêu đề tài Đối tượng phạm vi nghiên cứu Phương pháp nghiên cứu Nội dung nghiên cứu Cấu trúc luận văn CHƯƠNG TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1 VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG 1.1.1 Khái niệm xúc tác quang chế phản ứng 1.1.2 Tiềm ứng dụng vật liệu xúc tác quang 1.2 GIỚI THIỆU VỀ GRAPHITIC CARBON NITRIDE (g-C3N4) 10 1.2.1 Đặc điểm cấu tạo 10 1.2.2 Phương pháp tổng hợp 11 1.2.3 Tình hình nghiên cứu ứng dụng g-C3N4 13 1.3 GIỚI THIỆU VỀ ZINC SULFIDE (ZnS) 15 1.3.1 Đặc điểm cấu trúc ZnS 15 download by : skknchat@gmail.com 1.3.2 Phương pháp tổng hợp ZnS 17 1.3.2.1 Phương pháp thủy nhiệt 17 1.3.2.2 Phương pháp đồng kết tủa 17 1.3.2.3 Phương pháp vi sóng 18 1.3.2.4 Phương pháp phản ứng pha rắn 18 1.3.3 Tình hình nghiên cứu ứng dụng ZnS lĩnh vực xúc tác quang 19 1.4 GIỚI THIỆU VẬT LIỆU COMPOSITE g-C3N4/ZnS 21 CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 26 2.1 TỔNG HỢP VẬT LIỆU XÚC TÁC 26 2.1.1 Hóa chất 26 2.1.2 Dụng cụ 26 2.1.3 Tổng hợp vật liệu 26 2.1.3.1 Tổng hợp vật liệu g-C3N4 từ melamine 26 2.1.3.2 Tổng hợp vật liệu ZnS nano 27 2.1.3.3 Tổng hợp vật liệu composite g-C3N4/ZnS 27 2.2 CÁC PHƯƠNG PHÁP ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU 27 2.2.1 Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (X-Ray) 27 2.2.2 Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM) 29 2.2.3 Phương pháp phổ tán xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV-Vis) 30 2.2.4 Phương pháp phổ hồng ngoại (IR) 33 2.2.5 Phương pháp phổ lượng tia X hay EDX (Energy Dispersive X-ray) 34 2.3 KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC 35 2.3.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ 35 2.3.2 Khảo sát hoạt tính xúc tác vật liệu 36 2.3.3 Phân tích định lượng MB 37 download by : skknchat@gmail.com 2.3.3.1 Nguyên tắc 37 2.3.3.2 Xây dựng đường chuẩn xác định nồng độ MB 38 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 40 3.1 ĐẶC TRƯNG VÀ HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA ZnS 40 3.1.1 Đặc trưng vật liệu 40 3.1.1.1 Màu sắc vật liệu 40 3.1.1.2 Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (X-ray) 40 3.1.1.3 Phương pháp phổ hồng ngoại (IR) 41 3.1.1.4 Phổ tán xạ lượng tia X (EDX) 42 3.1.1.5 Ảnh SEM vật liệu ZnS 42 3.1.2 Hoạt tính xúc tác quang vật liệu ZnS 43 3.2 ĐẶC TRƯNG VÀ HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA COMPOSITE g-C3N4/ZnS 45 3.2.1 Đặc trưng hoạt tính quang xúc tác composite g-C3N4/ZnS tổng hợp từ tỉ lệ tiền chất khác 45 3.2.1.1 Đặc trưng vật liệu 45 3.2.1.2 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác ba mẫu vật liệu composite 48 3.2.2 Đặc trưng hoạt tính xúc tác quang composite g-C3N4/ZnS-74% so với tiền chất g-C3N4 ZnS 49 3.2.2.1 Đặc trưng vật liệu 49 3.2.2.2 So sánh hoạt tính xúc tác quang composite g-C3N4/ZnS-74% với tiền chất g-C3N4 ZnS 54 3.3 CƠ CHẾ CỦA QUÁ TRÌNH QUANG XÚC TÁC TRÊN VẬT LIỆU g-C3N4/ZnS 56 3.4 KHẢO SÁT CÁC YẾU TỐ THỰC NGHIỆM ẢNH HƯỞNG ĐẾN QUÁ TRÌNH QUANG XÚC TÁC 62 download by : skknchat@gmail.com 3.4.1 Ảnh hưởng nồng độ ban đầu dung dịch MB 62 3.4.2 Ảnh hưởng cường độ nguồn sáng 63 3.4.3 Ảnh hưởng pH dung dịch 64 KẾT LUẬN 69 CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CÔNG BỐ CỦA TÁC GIẢ DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO PHỤ LỤC QUYẾT ĐỊNH GIAO ĐỀ TÀI LUẬN VĂN THẠC SĨ (Bản sao) download by : skknchat@gmail.com DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU C : Nồng độ (mg/L) g : gam L : lít mg : miligam nm : nanomet λ : Bước sóng (nm) D : Kích thước hạt trung bình g-C3N4 : Vật liệu g-C3N4 tổng hợp từ melamine g-C3N4/ZnS : Vật liệu composite g-C3N4/ZnS tổng hợp phương pháp nung pha rắn từ melamine, thiourea Zn(OCOCH3)2 download by : skknchat@gmail.com DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT CB : Condution band (Vùng dẫn) e-CB : Photogenerated electron (Electron quang sinh) Eg : Band gap energy (Năng lượng vùng cấm) EDX : Energy Dispersive X-ray Spectroscopy (Phổ tán sắc lượng tia X) h+VB : Photogenerated hole (Lỗ trống quang sinh) IR : Infrared (Phổ hồng ngoại) MB : Methylene blue (Xanh metylen) RhB : Rhodamine B SEM : Scanning Electron Microscope (Kính hiển vi điện tử quét) TEM : Transmission electron microscopy (Kính hiển vi điện tử truyền qua) UV-Vis : UV-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy (Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến) VB : Valance band (Vùng hóa trị) XRD : X-Ray Diffraction (Nhiễu xạ tia X - Nhiễu xạ tia Rơnghen) download by : skknchat@gmail.com 65 Hình 3.23 Sự phụ thuộc pHi vào ΔpHi nhằm xác định điểm điện tích khơng pHPZC mẫu g-C3N4/ZnS-74% Thí nghiệm tiến hành phương pháp chuẩn độ, đo pH dung dịch chất điện ly NaCl 0,1 M 30 oC Cụ thể, với thể tích dung dịch NaCl 0,1 M 50 mL, dung dịch ban đầu điều chỉnh pHi giá trị 2,07; 4,05; 5,92; 8,06; 10,03 11,96 Quá trình hấp phụ vật liệu tiến hành Dung dịch thu đem lọc bỏ chất rắn đo lại pHf Đồ thị ΔpHi = pHi – pHf cắt trục hồnh giá trị có hồnh độ pHPZC Kết thí nghiệm trình bày Bảng 3.5 Bảng 3.5 Sự thay đổi giá trị ΔpHi theo pHi pHi pHf ΔpHi = pHi - pHf 2,07 2,56 -0,49 4,05 4,72 -0,67 5,92 7,15 -1,23 8,06 7,33 0,73 10,03 8,36 1,67 11,96 11,81 0,15 download by : skknchat@gmail.com 66 Từ kết hình 3.23 cho thấy, giá trị pHPZC mẫu vật liệu khảo sát 7,39 Nghĩa là, pH < pHPZC, bề mặt vật liệu tích điện dương, ngược lại, pH > pHPZC, bề mặt vật liệu tích điện âm Kết quang phân hủy MB pH khác trình bày Hình 3.24 Hình 3.24 Sự thay đổi C/C0 theo thời gian pH đầu khác (nồng độ MB 10 mg/L, đèn 220V - 100W) Trong vùng pH axit, hiệu suất phân hủy MB composite g-C3N4/ZnS thấp đạt 36,20% 49,90% sau chiếu sáng pH 2,13 4,22 Khi pH tăng dần vùng trung tính (pH = 7,15), vật liệu có tăng hoạt tính xúc tác rõ rệt, hiệu suất phân hủy tăng mạnh lên 66,39% Ở môi trường bazơ yếu, hiệu suất tăng không đáng kể lên 68,09% (pH = 8,86) cao đạt 72,97% môi trường kiềm mạnh (pH = 11,07) Như vậy, kết luận vật liệu thể khả xúc tác quang mạnh môi trường bazơ download by : skknchat@gmail.com 67 Ảnh hưởng pH đến trình phân hủy MB giải thích dựa vào ảnh hưởng pH môi trường đến trạng thái tồn phân tử MB điện tích bề mặt vật liệu xúc tác Trên thực tế MB thường tồn hai dạng, dạng oxi hóa dạng khử (Hình 3.25) Hình 3.25 Dạng oxi hóa dạng khử MB Kết Hình 3.25 cho thấy g-C3N4/ZnS hoạt động hiệu môi trường axit lẫn bazơ Theo cân axit - bazơ MB: MBH2+  MB + 2H+ Với giá trị pKa thấp (dưới 1), việc phân hủy MB chủ yếu tồn dạng không màu (Leuco metylen) thuốc nhuộm [15] Khi pH dung dịch lớn pHpzc (7,39), khả phân hủy MB vật liệu bắt đầu tăng nhanh đạt hiệu suất cao pH = 11,07 Kết lực hút tĩnh điện bề mặt vật liệu hấp phụ tích điện âm thuốc nhuộm cation tích điện dương [3] Nồng độ OH- tăng nguyên nhân hiệu phân hủy cao MB OH- trung hịa H+ tạo từ phản ứng quang xúc tác Tóm lại, để vật liệu composite g-C3N4/ZnS đạt hiệu suất xúc tác quang cao yếu tố quan trọng đặc điểm cấu tạo composite download by : skknchat@gmail.com 68 Yếu tố chịu ảnh hưởng điều kiện tổng hợp đến hình thành vật liệu composite khối lượng tiền chất, thời gian tổng hợp mẫu Bên cạnh khơng thể bỏ qua ảnh hưởng yếu tố thực nghiệm nồng độ ban đầu dung dịch MB, cường độ chiếu sáng, pH ban đầu dung dịch, đến trình quang xúc tác vật liệu download by : skknchat@gmail.com 69 KẾT LUẬN Đã tổng hợp vật liệu g-C3N4 từ melamine vật liệu ZnS từ zinc acetate thiourea phương pháp nung; ba mẫu vật liệu composite g-C3N4/ZnS từ việc nung trực tiếp hỗn hợp thiourea, melamine, zinc acetate pha rắn Đã khảo sát ảnh hưởng tỉ lệ tiền chất đến trình hình thành composite g-C3N4/ZnS Các phương pháp đặc trưng XRD, IR, SEM EDX chứng minh thành công phương pháp việc tạo ZnS composite g-C3N4/ZnS Hoạt tính xúc tác quang vật liệu composite g-C3N4/ZnS khảo sát phản ứng phân hủy MB dung dịch nước điều kiện ánh sáng khả kiến Hoạt tính xúc tác ba mẫu composite g-C3N4/ZnS cao vật liệu thành phần g-C3N4 ZnS Trong đó, mẫu vật liệu g-C3N4/ZnS-74% (mẫu có tỉ lệ khối lượng ZnS chiếm 74% tổng khối lượng composite) có độ phân hủy MB cao đạt 74,30% sau chiếu sáng đèn sợi đốt 220V–100W Đã khảo sát ảnh hưởng chất dập tắt đến trình quang xúc tác phân hủy MB vật liệu g-C3N4/ZnS Từ đó, chế phản ứng đề nghị, phân hủy quang gây tác nhân e-, h+, • O2 •OH Đã sử dụng mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood để nghiên cứu động học phản ứng phân hủy MB vật liệu xúc tác ZnS, gC3N4 composite g-C3N4/ZnS Kết cho thấy vật liệu sử dụng, phản ứng tuân theo quy luật động học phản ứng bậc 1, số tốc độ phản ứng vật liệu composite g-C3N4/ZnS (0,193 giờ-1), gấp 4,5 lần so với ZnS (0,043 giờ-1) gấp 3,6 lần so với g-C3N4 (0,054 giờ-1) download by : skknchat@gmail.com 70 Đã khảo sát yếu tố thực nghiệm ảnh hưởng đến trình xúc tác quang vật liệu composite g-C3N4/ZnS nồng độ ban đầu dung dịch MB, cường độ chiếu sáng pH ban đầu dung dịch download by : skknchat@gmail.com CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CƠNG BỐ CỦA TÁC GIẢ Nguyễn Văn Kim, Đào Ái Nhi, Nguyễn Văn Lượng, Trần Thị Thu Phương, Nguyễn Thị Việt Nga (2019), “Tổng hợp hoạt tính quang xúc tác compozit g-C3N4/ZnS cho phân hủy metylen xanh”, Tạp chí Hóa học, 57(4e1,2), tr 136 – 140 download by : skknchat@gmail.com DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Nguyễn Hữu Đĩnh, Đỗ Đình Rãng (2007), Hóa học hữu - tập 1, NXB Giáo dục [2] Phạm Ngọc Nguyên (2004), Giáo Trình Kỹ Thuật Phân Tích Vật Lý, NXB Khoa Học Kỹ Thuật, Hà Nội [3] Phùng Thị Oanh, Đỗ Trà Hương, Lome Phengkhammy, Hà Xuân Linh, “Nghiên cứu hấp phụ metylen xanh vật liệu graphene – bùn đỏ hoạt tính mơi trường axit”, Tạp chí phân tích Hóa, Lý Sinh học, Tập 22, Số 2/2017 Tiếng Anh [4] Alves I., Demazeau G., Tanguy B and Weill F (1999), “On a new model of the graphitic form of C3N4”, Solid State Communications, 109 (11), 697–701 [5] Dhanabal R., Velmathi S., & Bose A C (2016) High-efficiency new visible light-driven Ag2MoO4–Ag3PO4 composite photocatalyst towards degradation of industrial dyes Catalysis Science & Technology, 6(24), 8449–8463 [6] Feng Y., Feng N., Zhang G., & Du G (2014) One-pot hydrothermal synthesis of ZnS–reduced graphene oxide composites with enhanced photocatalytic properties Crystengcomm, 16(2), 214–222 [7] Fettkenhauer C., Weber J., Antonietti M., & Dontsova D (2014) Novel carbon nitride composites with improved visible light absorption synthesized in ZnCl2-based salt melts RSC Adv., 4(77), 40803–40811 [8] Ge L., Han C., Xiao X., & Guo L (2013) Synthesis and characterization of composite visible light active photocatalysts download by : skknchat@gmail.com MoS2–g-C3N4 with enhanced hydrogen evolution activity International Journal of Hydrogen Energy, 38(17), 6960–6969 [9] Goldstein J I., Newbury D E., Echlin P., Joy D C., Fiori C., & Lifshin E (1981) Scanning Electron Microscopy and X-Ray Microanalysis [10] Hao X., Zhou J., Cui Z., Wang Y., Wang Y., & Zou Z (2018) Zn-vacancy mediated electron-hole separation in ZnS/g-C3N4 heterojunction for efficient visible-light photocatalytic hydrogen production Applied Catalysis B: Environmental, 229, 41–51 [11] Hasan Farooqi M M., Srivastava R K., & Prakash S G (2013) Study of rise and decay of ZnS nanoparticles synthesized by solid state reaction method under UV-vis illumination Proceeding of International Conference on Recent Trends in Applied Physics and Material Science AIP Conf Proc 1536, 179-180 [12] Hazim Y Al-gubury and Hedear H Alsaady (2015), “Photocatalytic Degradation of Rhodamine B using Titanium Dioxide”, International Journal of Multidisciplinary and Current Research, [13] He Y., Zhang L., Teng B., & Fan M (2014) New Application of Z-Scheme Ag3PO4/g-C3N4 Composite in Converting CO2 to Fuel Environmental Science & Technology, 49(1), 649–656 [14] Hu J S., Ren L L., Guo Y G., Liang H P., Cao A M., Wan L J., & Bai C L (2005) Mass Production and High Photocatalytic Activity of ZnS Nanoporous Nanoparticles Angewandte Chemie International Edition, 44(8), 1269–1273 [15] Jing H P., Wang C C., Zhang Y W., Wang P., & Li R (2014) Photocatalytic degradation of methylene blue in ZIF-8 RSC Adv., 4(97), 54454–54462 download by : skknchat@gmail.com [16] Kim W J., Jang E., & Park T J (2017) Enhanced visible-light photocatalytic activity of ZnS/g-C3N4 type-II heterojunction nanocomposites synthesized with atomic layer deposition Applied Surface Science, 419, 159–164 [17] Kroke E., Schwarz M., Horath-Bordon E., Kroll P., Noll B., & Norman A D (2002) Tri-s-triazine derivatives Part I From trichloro-tri-striazine to graphitic C3N4 structures New Journal of Chemistry, 26(5), 508–512 [18] Kubelka P., Munk F (1931), Ein Beitrag zur Optik der Farbanstriche, Zeits F Techn Physik, 12, 593–601 [19] Kumar K., & Chowdhury A (2018) Use of Novel Nanostructured Photocatalysts for the Environmental Sustainability of Wastewater Treatments Reference Module in Materials Science and Materials Engineering [20] Labiadh H., Lahbib K., Hidouri S., Touil S., & Chaabane T B (2016) Insight of ZnS nanoparticles contribution in different biological uses Asian Pacific Journal of Tropical Medicine, 9(8), 757–762 [21] Liao G., Chen S., Quan X., Yu H., & Zhao H (2012) Graphene oxide modified g-C3N4 hybrid with enhanced photocatalytic capability under visible light irradiation J Mater Chem., 22(6), 2721–2726 [22] Lim J., Kim H., Alvarez P J J., Lee J., & Choi W (2016) Visible Light Sensitized Production of Hydroxyl Radicals Using Fullerol as an Electron-Transfer Mediator Environmental Science & Technology, 50(19), 10545–10553 [23] Liu H., Ni Y., Han M., Liu Q., Xu Z., Hong J., & Ma X (2005) A facile template-free route for synthesis of hollow hexagonal ZnS nanoand submicro-spheres Nanotechnology, 16(12), 2908–2912 download by : skknchat@gmail.com [24] Mccusker L B (1994) Advances in Powder Diffraction Methods for Zeolite Structure Analysis Zeolites and Related Microporous Materials: State of the Art 1994 - Proceedings of the 10th International Zeolite Conference, Garmisch-Partenkirchen, Germany, 17-22 July 1994, 341–356 [25] Muruganandham M., & Swaminathan M (2006) TiO2–UV photocatalytic oxidation of Reactive Yellow 14: Effect of operational parameters Journal of Hazardous Materials, 135(1-3), 78–86 [26] Nakata K., & Fujishima A (2012) TiO2 photocatalysis: Design and applications Journal of Photochemistry and Photobiology C: Photochemistry Reviews, 13(3), 169–189 [27] Prabakar K., Venkatachalam S., Jeyachandran Y.L., Narayandass S.K., Mangalaraj D (2004), “Microstructure, Raman and optical studies on CdO.6ZnO.4Te thin films”, Materials Science and Engineering B, 107, 99–105 [28] Ran J., Zhu B., & Qiao S Z (2017) Phosphorene Co-catalyst Advancing Highly Efficient Visible-Light Photocatalytic Hydrogen Production Angewandte Chemie International Edition, 56(35), 10373– 10377 [29] Rao H., Lu Z., Liu X., Ge H., Zhang Z., Zou P., … Wang Y (2016) Visible light-driven photocatalytic degradation performance for methylene blue with different multi-morphological features of ZnS RSC Advances, 6(52), 46299–46307 [30] Sabaghi V., Davar F., & Fereshteh Z (2018) ZnS nanoparticles prepared via simple reflux and hydrothermal method: Optical and photocatalytic properties Ceramics International, 44(7), 7545–7556 download by : skknchat@gmail.com [31] Salehi M., Hashemipour H and Mirzaee M (2012) Experimental Study of Influencing Factors and Kinetics in Catalytic Removal of Methylene Blue with TiO2 Nanopowder American Journal of Environmental Engineering, 2, 1-7 [32] Shi L., Liang L., Ma J., Meng Y., Zhong S., Wang F., & Sun J (2014) Highly efficient visible light-driven Ag/AgBr/ZnO composite photocatalyst for degrading Rhodamine B Ceramics International, 40(2), 3495–3502 [33] Shi L., Liang L., Ma J., Wang F., & Sun J (2014) Enhanced photocatalytic activity over the Ag2O–g-C3N4 composite under visible light Catalysis Science & Technology, 4(3), 758 [34] Shi L., Liang L., Ma J., Wang F., & Sun J (2014) Remarkably enhanced photocatalytic activity of ordered mesoporous carbon/g-C3N4 composite photocatalysts under visible light Dalton Trans., 43(19), 7236–7244 [35] Shi Y., Jiang S., Zhou K., Wang B., Wang B., Gui Z., … Yuen R K K (2014) Facile preparation of ZnS/g-C3N4 nanohybrids for enhanced optical properties RSC Adv., 4(6), 2609–2613 [36] Sivakumar P., Gaurav Kumar G K., Sivakumar P., & Renganathan S (2014) Synthesis and characterization of ZnS-Ag nanoballs and its application in photocatalytic dye degradation under visible light Journal of Nanostructure in Chemistry, 4(3) [37] Soltani N., Saion E., Hussein M Z., Erfani M., Abedini A., Bahmanrokh G., … Vaziri P (2012) Visible Light-Induced Degradation of Methylene Blue in the Presence of Photocatalytic ZnS and CdS Nanoparticles International Journal of Molecular Sciences, 13(12), 12242–12258 download by : skknchat@gmail.com [38] Suganthi N., & Pushpanathan K (2018) Photocatalytic degradation and ferromagnetism in mesoporous La doped ZnS nanoparticles Journal of Materials Science: Materials in Electronics, 29(16), 13970– 13983 [39] Teter D M., & Hemley R J (1996) Low-Compressibility Carbon Nitrides Science, 271(5245), 53–55 [40] Vafayi L., Gharibe S., Afshar S (2013), “Development of a Mild Hydrothermal Method toward Preparation of ZnS Spherical Nanoparticles”, Journal of Applied Chemical Research, 63-70 [41] Wang J., Guo P., Guo Q., Jönsson P G., & Zhao Z (2014) Fabrication of novel g-C3N4/nanocage ZnS composites with enhanced photocatalytic activities under visible light irradiation Crystengcomm, 16(21), 4485–4492 [42] Wang Q., Lian J., Ma Q., Bai Y., Tong J., Zhong J., … Su B (2015) Photodegradation of Rhodamine B over a novel photocatalyst of feather keratin decorated CdS under visible light irradiation New Journal of Chemistry, 39(9), 7112–7119 [43] Wang X., & Li X (2016) Heterostructure CdS/ZnS nanoparticles as a visible light-driven photocatalyst for hydrogen generation from water International Journal of Green Energy, 13(12), 1201–1208 [44] Wang X., Blechert S., & Antonietti M (2012) Polymeric Graphitic Carbon Nitride for Heterogeneous Photocatalysis ACS Catalysis, 2(8), 1596–1606 [45] Xiao L., Chen H., & Huang J (2015) Visible light-driven photocatalytic H2-generation activity of CuS/ZnS composite particles Materials Research Bulletin, 64, 370–374 download by : skknchat@gmail.com [46] Xin G., & Meng Y (2013) Pyrolysis Synthesized g-C3N4 for Photocatalytic Degradation of Methylene Blue Journal of Chemistry, 2013, 1–5 [47] Xing R., Tong L., Liu X., Ren Y., Liu B., Ochiai T., … Liu S (2018) CdS/ZnS Heterostructured Porous Composite with Enhanced Visible Light Photocatalysis Journal of Nanoscience and Nanotechnology, 18(10), 6913–6918 [48] Yan S C., Li Z S., & Zou Z G (2009) Photodegradation Performance of g-C3N4 Fabricated by Directly Heating Melamine Langmuir, 25(17), 10397–10401 [49] Yan S C., Lv S B., Li Z S., & Zou Z G (2010) Organic–inorganic composite photocatalyst of g-C3N4 and TaON with improved visible light photocatalytic activities Dalton Trans., 39(6), 1488–1491 [50] Zang M., Shi L., Liang L., Li D., & Sun J (2015) Heterostructured g-C3N4/Ag–TiO2 composites with efficient photocatalytic performance under visible-light irradiation RSC Advances, 5(69), 56136–56144 [51] Zhang C., Zhou Y., Bao J., Fang J., Zhao S., Zhang Y., … Chen W (2018) Structure regulation of ZnS@g-C3N4/TiO2 nanospheres for efficient photocatalytic H2 production under visible-light irradiation Chemical Engineering Journal, 346, 226–237 [52] Zhang J., Sun J., Maeda K., Domen K., Liu P., Antonietti M., … Wang X (2011) Sulfur-mediated synthesis of carbon nitride: Band-gap engineering and improved functions for photocatalysis Energy Environ Sci., 4(3), 675–678 [53] Zhang M., Shao C., Mu J., Zhang Z., Guo Z., Zhang P., & Liu Y (2012) One-dimensional Bi2MoO6/TiO2 hierarchical heterostructures with enhanced photocatalytic activity Crystengcomm, 14(2), 605–612 download by : skknchat@gmail.com [54] Zhang Y., Wen R., Guo D., Guo H., Chen J., & Zheng Z (2015) Onestep facile fabrication and photocatalytic activities of ZnS/g-C3N4 nanocomposites from sulfatotris(thiourea)zinc(II) complex Applied Organometallic Chemistry, 30(3), 160–166 [55] Zhu J., Zhou M., Xu J., & Liao X (2001) Preparation of CdS and ZnS nanoparticles using microwave irradiation Materials Letters, 47(1-2), 25–29 [56] Suyana P., K R., S., Nair B N., Karunakaran V., Mohamed A P., Warrier K G K., & Hareesh U S (2016) A facile one pot synthetic approach for C3N4–ZnS composite interfaces as heterojunctions for sunlight-induced multifunctional photocatalytic applications RSC Advances, 6(22), 17800–17809 download by : skknchat@gmail.com ... g- C3N4/ ZnS ứng dụng làm chất xúc tác quang vùng ánh sáng khả kiến? ?? Mục tiêu đề tài Tổng hợp vật liệu composite g- C3N4/ ZnS có hoạt tính xúc tác quang vùng ánh sáng khả kiến Đối tượng phạm vi nghiên. .. hiệu xúc tác quang tăng tính ứng dụng cho vật liệu 1.3.3 Tình hình nghiên cứu ứng dụng ZnS lĩnh vực xúc tác quang Trong chất xúc tác quang bán dẫn dùng để xử lý nước ô nhiễm nghiên cứu nay, người...BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN ĐÀO ÁI NHI NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITE g- C3N4/ ZnS ỨNG DỤNG LÀM CHẤT XÚC TÁC QUANG TRONG VÙNG ÁNH SÁNG KHẢ KIẾN Chun ngành : Hóa

Ngày đăng: 03/04/2022, 12:29

Hình ảnh liên quan

Hình 1.1. Cấu trúc các vùng năng lượng của kim loại, chất bán dẫn và chất cách điện - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 1.1..

Cấu trúc các vùng năng lượng của kim loại, chất bán dẫn và chất cách điện Xem tại trang 20 của tài liệu.
Hình 1.2. Q trình oxi hóa hợp chất hữu cơ trên vật liệu xúc tác quang [19] - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 1.2..

Q trình oxi hóa hợp chất hữu cơ trên vật liệu xúc tác quang [19] Xem tại trang 21 của tài liệu.
Cấu hình dạng graphit (g-C3N4) là một trong những dạng thù hình bền vững  nhất  ở  điều  kiện  thường  của  carbon  nitride - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

u.

hình dạng graphit (g-C3N4) là một trong những dạng thù hình bền vững nhất ở điều kiện thường của carbon nitride Xem tại trang 24 của tài liệu.
Hình 1.4. Tri-s-triazine và mơ hình g-C3N4 kết nối trên nền tảng tri-s-triazine [44] - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 1.4..

Tri-s-triazine và mơ hình g-C3N4 kết nối trên nền tảng tri-s-triazine [44] Xem tại trang 26 của tài liệu.
Hình 1.5. Các quá trình phản ứng hình thành g-C3N4 từ melamine [7] 1.2.3. Tình hình nghiên cứu và ứng dụng của g-C3N4   - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 1.5..

Các quá trình phản ứng hình thành g-C3N4 từ melamine [7] 1.2.3. Tình hình nghiên cứu và ứng dụng của g-C3N4 Xem tại trang 27 của tài liệu.
Hình 1.6. Cấu trúc dạng lập phương (sphalerite) (A) và cấu trúc dạng lục giác (wurtzite) (B) của tinh thể ZnS  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 1.6..

Cấu trúc dạng lập phương (sphalerite) (A) và cấu trúc dạng lục giác (wurtzite) (B) của tinh thể ZnS Xem tại trang 30 của tài liệu.
Hình 1.7. Cơ chế phản ứng xúc tác quang mô phỏng của vật liệu ZnS/g-C3N4 dưới sự chiếu xạ ánh sáng nhìn thấy [16]  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 1.7..

Cơ chế phản ứng xúc tác quang mô phỏng của vật liệu ZnS/g-C3N4 dưới sự chiếu xạ ánh sáng nhìn thấy [16] Xem tại trang 36 của tài liệu.
Hình 1.8. Cơ chế phản ứng xúc tác quang mơ phỏng của vật liệu ZnS@g-C3N4/TiO2 dưới sự chiếu xạ ánh sáng nhìn thấy [51]  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 1.8..

Cơ chế phản ứng xúc tác quang mơ phỏng của vật liệu ZnS@g-C3N4/TiO2 dưới sự chiếu xạ ánh sáng nhìn thấy [51] Xem tại trang 38 của tài liệu.
Hình 2.1. Sơ đồ biểu diễn nhiễu xạ ti aX (XRD) - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 2.1..

Sơ đồ biểu diễn nhiễu xạ ti aX (XRD) Xem tại trang 42 của tài liệu.
Hình 2.2. Sơ đồ nguyên lý của kính hiển vi điện tử quét - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 2.2..

Sơ đồ nguyên lý của kính hiển vi điện tử quét Xem tại trang 43 của tài liệu.
Hình 2.3. Sơ đồ nguyên lý phổ EDX [9] * Thực nghiệm:  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 2.3..

Sơ đồ nguyên lý phổ EDX [9] * Thực nghiệm: Xem tại trang 49 của tài liệu.
Hình 2.4. Phổ UV-Vis của dung dịch MB - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 2.4..

Phổ UV-Vis của dung dịch MB Xem tại trang 52 của tài liệu.
Quan sát Hình 3.1 nhận thấy, hai tiền chất Zn(OCOCH3)2 và thiourea đều  có  màu  trắng,  mẫu  vật  liệu  ZnS  được  hình  thành  khi  nung  hỗn  hợp  Zn(OCOCH3)2 và thiourea ở các nhiệt độ 520 oC có màu vàng nhạt - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

uan.

sát Hình 3.1 nhận thấy, hai tiền chất Zn(OCOCH3)2 và thiourea đều có màu trắng, mẫu vật liệu ZnS được hình thành khi nung hỗn hợp Zn(OCOCH3)2 và thiourea ở các nhiệt độ 520 oC có màu vàng nhạt Xem tại trang 54 của tài liệu.
Hình 3.2 cho thấy, trên giản đồ xuất hiện ba pic có cường độ mạnh nhất ở 28,58o;  47,48o  và  56,42o   tương  ứng  với  các  mặt  (111),  (220)  và  (311)  đặc  trưng cho cấu trúc  lập phương của ZnS - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.2.

cho thấy, trên giản đồ xuất hiện ba pic có cường độ mạnh nhất ở 28,58o; 47,48o và 56,42o tương ứng với các mặt (111), (220) và (311) đặc trưng cho cấu trúc lập phương của ZnS Xem tại trang 55 của tài liệu.
Hình 3.5. Ảnh SEM của mẫu vật liệu ZnS - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.5..

Ảnh SEM của mẫu vật liệu ZnS Xem tại trang 57 của tài liệu.
Hình 3.6. Sự phân hủy MB dưới điều kiện chiếu sáng của mẫu vật liệu ZnS theo thời gian  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.6..

Sự phân hủy MB dưới điều kiện chiếu sáng của mẫu vật liệu ZnS theo thời gian Xem tại trang 57 của tài liệu.
Hình 3.8. Giản đồ nhiễu xạ ti aX của ba mẫu vật liệu composite g-C3N4/ZnS-68%, g-C3N4/ZnS-74% và g-C3N4/ZnS-81%  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.8..

Giản đồ nhiễu xạ ti aX của ba mẫu vật liệu composite g-C3N4/ZnS-68%, g-C3N4/ZnS-74% và g-C3N4/ZnS-81% Xem tại trang 59 của tài liệu.
Hình 3.9. Phổ tán xạ năng lượng ti aX của ba mẫu vật liệu composite g-C3N4/ZnS-68% (A1, A2), g-C3N4/ZnS-74% (B1, B2) và g-C3N4/ZnS-81% (C1, C2)  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.9..

Phổ tán xạ năng lượng ti aX của ba mẫu vật liệu composite g-C3N4/ZnS-68% (A1, A2), g-C3N4/ZnS-74% (B1, B2) và g-C3N4/ZnS-81% (C1, C2) Xem tại trang 61 của tài liệu.
3.2.1.2. Khảo sát hoạt tính quang của ba mẫu vật liệu composite a. Xác định thời gian đạt cân bằng hấp phụ của các composite  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

3.2.1.2..

Khảo sát hoạt tính quang của ba mẫu vật liệu composite a. Xác định thời gian đạt cân bằng hấp phụ của các composite Xem tại trang 62 của tài liệu.
Hình 3.11. Đồ thị thể hiện độ phân hủy MB dưới sự xúc tác của các vật liệu composite g-C3N4/ZnS-68%, g-C3N4/ZnS-74% và g-C3N4/ZnS-81% theo thời gian sử dụng đèn  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.11..

Đồ thị thể hiện độ phân hủy MB dưới sự xúc tác của các vật liệu composite g-C3N4/ZnS-68%, g-C3N4/ZnS-74% và g-C3N4/ZnS-81% theo thời gian sử dụng đèn Xem tại trang 63 của tài liệu.
Hình 3.12. Giản đồ XRD của ZnS, g-C3N4 và g-C3N4/ZnS-74% - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.12..

Giản đồ XRD của ZnS, g-C3N4 và g-C3N4/ZnS-74% Xem tại trang 64 của tài liệu.
Hình 3.13. Phổ hồng ngoại IR của vật liệu ZnS, g-C3N4 và composite g-C3N4/ZnS-74%  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.13..

Phổ hồng ngoại IR của vật liệu ZnS, g-C3N4 và composite g-C3N4/ZnS-74% Xem tại trang 65 của tài liệu.
Hình 3.16. Đồ thị biểu diễn sự thay đổi nồng độ MB theo thời gian do sự hấp phụ và quang phân hủy của mẫu không xúc tác, ZnS, g-C3N4 và composite g-C3N4/ZnS sử  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.16..

Đồ thị biểu diễn sự thay đổi nồng độ MB theo thời gian do sự hấp phụ và quang phân hủy của mẫu không xúc tác, ZnS, g-C3N4 và composite g-C3N4/ZnS sử Xem tại trang 69 của tài liệu.
Hình 3.17. Mối quan hệ tuyến tính của ln(C0/Ct) với thời gian cho sự phân hủy MB trong dung dịch nước dưới sự chiếu sáng của đèn sợi tóc 220V–100W của các  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.17..

Mối quan hệ tuyến tính của ln(C0/Ct) với thời gian cho sự phân hủy MB trong dung dịch nước dưới sự chiếu sáng của đèn sợi tóc 220V–100W của các Xem tại trang 69 của tài liệu.
Hình 3.18. (A)-Ảnh hưởng của các chất dập tắt gốc tự do đến quá trình phân hủy MB (nồng độ 10 mg/L), (B)-Hiệu suất phân hủy MB khi có dùng và khơng dùng chất dập  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.18..

(A)-Ảnh hưởng của các chất dập tắt gốc tự do đến quá trình phân hủy MB (nồng độ 10 mg/L), (B)-Hiệu suất phân hủy MB khi có dùng và khơng dùng chất dập Xem tại trang 71 của tài liệu.
được trình bày ở Hình 3.19 và bảng tóm tắt hằng số tốc độ phản ứng (Bảng 3.4).   - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

c.

trình bày ở Hình 3.19 và bảng tóm tắt hằng số tốc độ phản ứng (Bảng 3.4). Xem tại trang 72 của tài liệu.
Hình 3.20. Hình ảnh biểu diễn cơ chế hoạt động quang xúc tác của  composite g-C3N4/ZnS dưới ánh sáng mặt trời  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.20..

Hình ảnh biểu diễn cơ chế hoạt động quang xúc tác của composite g-C3N4/ZnS dưới ánh sáng mặt trời Xem tại trang 74 của tài liệu.
Hình 3.21. Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc nồng độ C/C0 của MB (nồng độ ban đầu là - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.21..

Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc nồng độ C/C0 của MB (nồng độ ban đầu là Xem tại trang 76 của tài liệu.
Hình 3.22. Hiệu suất phân hủy MB (nồng độ 10 mg/L) của vật liệu g-C3N4/ZnS-74% (khối lượng xúc tác: 0,03 g) bởi các nguồn chiếu sáng có cường độ 220V-60W,   - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.22..

Hiệu suất phân hủy MB (nồng độ 10 mg/L) của vật liệu g-C3N4/ZnS-74% (khối lượng xúc tác: 0,03 g) bởi các nguồn chiếu sáng có cường độ 220V-60W, Xem tại trang 78 của tài liệu.
Hình 3.23. Sự phụ thuộc pHi vào ΔpHi nhằm xác định điểm điện tích khơng pHPZC của mẫu g-C3N4/ZnS-74%  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 zns ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

Hình 3.23..

Sự phụ thuộc pHi vào ΔpHi nhằm xác định điểm điện tích khơng pHPZC của mẫu g-C3N4/ZnS-74% Xem tại trang 79 của tài liệu.

Tài liệu cùng người dùng

Tài liệu liên quan