Cơ chế của xúc tác Cacbonyl coban

Một phần của tài liệu Thiết kế phân xưởng sản xuất Butanal. (Trang 25)

Cơ chế chung:

1/2Co2(CO)8 HCo(CO)4 RCHO

R-CO-Co(CO)4 R-Co(CO)4

Cơ chế này do Heck và Breslow đề xuất vào đầu những năm 1960. Cơ chế này bao gồm các bước cơ bản: hình thành phức alkyl R-Co(CO)4 , phức axyl R-CO-Co(CO)4, và cuối cùng là aldehyt R-CHO. Chuỗi phản ứng này xuất phát từ các thí nghiệm tỷ lượng, trong đó, số lượng mol olefin và số lượng mol tetracacbonylhydrit coban bằng nhau được trộn lẫn trong môi trường CO. Qúa trình này tiến hành ở điều kiện nhiệt độ cao và áp suất cao.

Cơ chế chi tiết:

Trong giai đoạn đầu tiên, dicoban octacacbonyl hoặc các muối coban khác được chuẩn hóa thành tetra cacbonyl hydrit coban, là chất mang hoạt tính xúc tác.

Co2(CO)8 + H2 ↔ 2HCo(CO)4

2Co(OOC-R)2 + 3 H2 + 8 CO ↔ 2 HCo(CO)4 + 4RCOOH

Dạng tetracacbonylhydrit coban ở trạng thái cân bằng với tricacbonyl hydrit coban. + olefin

HCo(CO)4 ↔ HCo(CO)3 + CO

Phức chưa bão hòa vị trí phối trí này tạo thành phức π với olefin, dạng hợp chất trong môi trường CO sẽ biến đổi thành alkyl tetracacbonyl coban chứa lên kết σ. Đây là giai đoạn quyết định phân bố đồng phân của sản phẩm vì cả hai dạng phức mạch thẳng và mạch nhánh đều được hình thành. H H C R-CH=CH2 + HCo(CO)3 ↔ Co(CO)3 C H R H H H C

2 Co(CO)3 + 2CO R-CH2-CH2-Co(CO)4 + R-CH-Co(CO)4 C H CH3

R H

Bước tiếp theo là sự hình thành của phức axyl, hay thường được biết đến như là sự đính nhóm CO. Tuy nhiên, trong thực tế, nó là phản ứng di chuyển nhóm alkyl như đã được chứng minh bằng thí nghiệm đánh dấu đồng vị.

CO R C CO CO R’ Co Co CO CO CO CO O

Axyltricacbonyl coban được tạo thành ban đầu có thể phản ứng với CO để tạo thành axyltetracacbonyl hydrit coban tương đối bền hoặc phản ứng với hydro để tạo ra aldehyt và tricacbonyl hydrit coban, hợp chất khởi đầu cho một chu trình xúc tác mới. Thí nghiệm tỷ lượng đã chỉ ra rằng axyltetracacbonyl coban có thể phản ứng với HCo(CO)4 để tạo thành aldehyde và actacacbonyl dicoban. Tuy nhiên,gần đây, người ta đã chỉ ra rằng, dưới điều kiện áp suất và nhiệt độ cao của các quá trình công nghiệp, phản ứng của phức axyl với hydro có vai trò trội hơn trong quá trình hình thành aldehyt. O O R’ C +CO R’ - C - Co(CO)4 CO -CO + HCo(CO)4 Co O CO R’-C - H + Co2(CO)8 CO + H2 H-H R’ CO O C Co R’ – C – H + HCo(CO)3 O CO CO

Sự hình thành của các sản phẩm phụ có thể được giải thích xảy ra cùng với các phản ứng trên. Quá trình hydro hóa olefin xảy ra do phản ứng của phức alkyl với hydro:

Một phản ứng phụ quan trọng khác đó là quá trình hydro hóa axetaldehyt tạo thành rượu tương ứng.Trong một số quá trình công nghiệp, phản ứng phụ này được sử dụng một cách thận trọng để tạo ra butanol từ propylene qua butyraldehyt mà không cần phân lập aldehyt.

O HCo(CO)4

R’-C + H2 R-CH2-OH H H

Cơ chế phản ứng trên các xúc tác khác cũng tương tự như cơ chế của Heck và Breslow.Sản phẩm mạch thẳng được hình thành trội hơn có thể được giải thích nhờ sự kết hợp của các hiệu ứng điện tử và không gian. Hiệu ứng không gian có thể được nhận thấy dễ dàng nhờ quan sát sự biến đổi từ phức π thành phức alkyl, khi một ligan phosphin có mặt trong phức.

R R R R CH = CH2 P R R

Một phần của tài liệu Thiết kế phân xưởng sản xuất Butanal. (Trang 25)

Tải bản đầy đủ (PDF)

(104 trang)