230 231 232 233 234 235 236 237 238 239 240[1] Spectrum No 1 [StdUTh3.D] [Count] [Linear]
3.5. SO SÁNH ĐÁNH GIÁ CÁC PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH ĐÃ NGHIấN CỨU
NGHIấN CỨU
Cỏc phƣơng phỏp đó đƣợc nghiờn cứu gồm hai hệ phƣơng phỏp: Phƣơng phỏp sử dụng kỹ thuật ICP-MS và phƣơng phỏp trắc quang.
1. Phƣơng phỏp ICP-MS:
Phƣơng phỏp này cú nhiều ƣu điểm vƣợt trội. Đõy là phƣơng phỏp phõn tớch rất hiện đại cú độ nhạy và độ chớnh xỏc rất cao. Nú cho phộp phõn tớch lƣợng vết nhiều nguyờn tố trong đú cú uran và thori với giới hạn phỏt hiện tới 0,1 ppt. Nhƣợc điểm chớnh của phƣơng phỏp này là vốn đầu tƣ ban đầu rất lớn nờn chỉ cú một số rất ớt phũng thớ nghiệm đƣợc đầu tƣ thiết bị này. Do đú phƣơng phỏp khụng đƣợc ỏp dụng rộng rói ở nhiều phũng thớ nghiệm. 2. Phƣơng phỏp trắc quang
Phƣơng phỏp trắc quang tuy độ nhạy và độ chớnh xỏc cú kộm hơn phƣơng phỏp ICP-MS nhƣng đõy là phƣơng phỏp đơn giản, chi phớ thấp, dễ dàng ỏp dụng cho hầu hết phũng thớ nghiệm phõn tớch. Trong ba phƣơng phỏp trắc quang đó nghiờn cứu, phƣơng phỏp trắc quang đạo hàm cú ƣu điểm là đơn giản và dễ dàng ỏp dụng. Chỳng cú nhƣợc điểm là độ chớnh xỏc thấp hơn so với hai phƣơng phỏp cũn lại và khi trong hệ cú số cấu tử lớn hơn hai thỡ việc xỏc định gặp nhiều khú khăn thậm chớ cú trƣờng hợp khụng xỏc định
đƣợc. Phƣơng phỏp tỏch phổ phổ trắc quang cho phộp xỏc định trong hệ đa cấu tử cú số lƣợng cấu tử khụng hạn chế và cho kết quả cú độ chớnh xỏc hơn phƣơng phỏp trắc quang đạo hàm. Nhƣợc điểm của phƣơng phỏp này là phải biết rừ thành phần cấu tử cú trong hệ. Phƣơng phỏp dựng mạng nơron nhõn tạo cú độ chớnh xỏc cao hơn cả. Phƣơng phỏp này cho phộp xỏc định đồng thời nhiều cấu tử trong hệ ngay cả khi cỏc thụng số vật lý đo đƣợc của phổ khụng cú tớnh cộng tớnh; khụng cần biết thành phần cấu tử trong hệ; giữa cỏc cấu tử phức mầu trong hệ cú sự tƣơng tỏc lẫn nhau và nhiều quỏ trỡnh xảy ra trong hệ khụng đƣợc biết (hệ mờ).
KẾT LUẬN
Với nội dung đặt ra là nghiờn cứu xỏc định đồng thời uran và thori bằng một số phƣơng phỏp phõn tớch hoỏ lý hiện đại, luận ỏn đó thực hiện đƣợc cỏc nghiờn cứu chớnh nhƣ sau:
1. Đó nghiờn cứu xỏc định đồng thời uran và thori bằng phƣơng phỏp phổ trắc quang đạo hàm bậc hai.
- Trờn cơ sở lý thuyết đó chứng minh đƣợc vị trớ điểm cắt zero khụng phụ thuộc vào nồng độ. Đó tỡm đƣợc điểm cắt zero đối với uran là 663 nm cũn đối với thori là 656 nm.
- Đó tiến hành phõn tớch xỏc định đồng thời uran, thori trong một số hỗn hợp uran và thori bằng phƣơng phỏp phổ trắc quang đạo hàm. Kết quả thu đƣợc cú độ chớnh xỏc đỏp ứng yờu cầu.
2. Đó nghiờn cứu xỏc định đồng thời uran và thori bằng phƣơng phỏp tỏch phổ trắc quang.
- Đó nghiờn cứu cơ sở lý thuyết và đƣa ra thuật toỏn và viết chƣơng trỡnh mỏy tớnh tỏch phổ trắc quang sử dụng ngụn ngữ PASCAL.
- Sử dụng chƣơng trỡnh mỏy tớnh đó viết tỏch phổ uran, thori từ phổ hỗn hợp chỉ cú uran và thori và hỗn hợp cú chứa uran, thori và zirconi và tiến hành xỏc định hàm lƣợng của chỳng.
3. Đó nghiờn cứu xỏc định đồng thời uran và thori bằng phƣơng phỏp trắc quang với arsenazo III sử dụng mạng ANN
- Đó nghiờn cứu cơ sở lý thuyết mạng ANN và đƣa ra thuật toỏn và viết chƣơng trỡnh mỏy tớnh xỏc định đồng thời nhiều cấu tử bằng phƣơng phỏp phổ trắc quang sử dụng mạng ANN.
- Đó dựng phƣơng phỏp phõn tớch hệ số tƣơng quan xỏc định số biến vộc tơ tớn hiệu đầu vào cho mạng cho kết quả số biến vộc tơ đầu vào là 2.
- Đó xõy dựng đƣợc cấu trỳc mạng truyền thẳng nhiều lớp MLP để xỏc định đồng thời uran và thori. Mạng dựng để xỏc định đồng uran và thori trực tiếp cú cấu trỳc gồm cú 4 lớp (2:10:10:2), trong đú cú 2 lớp ẩn, mỗi lớp ẩn cú 10 nỳt. Mạng dựng để xỏc định đồng uran và thori bằng tỏch phổ gồm 5 lớp (2:20:20:20:3), trong đú cú 3 lớp ẩn, mỗi lớp ẩn cú 20 nỳt.
- Đó tiến hành phõn tớch xỏc định đồng thời uran và thori trong cỏc hỗn hợp chứa uran, thori; hỗn hợp uran, thori và zirconi; mẫu giả chứa cỏc nguyờn tố nền trong đú cú cỏc nguyờn tố tạo phức với arsenazo III cú phổ hấp thụ giống uran và thori, theo hai phƣơng phỏp tớnh trực tiếp và tỏch phổ bằng mạng ANN đó đƣợc thiết kế xõy dựng.
4. Đó nghiờn cứu xỏc định uran và thori bằng phƣơng phỏp ICP-MS - Đó nghiờn cứu chọn điều kiện xỏc định uran và thori bằng ICP-MS bao gồm chọn số khối; nồng độ axit HNO3; thời gian ghi tớn hiệu IT. Số khối dựng để phõn tớch uran là 238, thori là 232. Nồng độ axit HNO3 là 0,4 M. Thời gian IT khi nồng độ > 100 ppt là 0,1 s; <100 ppt là 0,5 s. Đó nghiờn cứu
khoảng tuyến tớnh khi xỏc định uran và thori bằng ICP-MS trong khoảng nồng độ từ 0,5 ppb - 50 ppm. Trong khoảng nồng độ đó nghiờn cứu, đƣờng cong chuẩn thu đƣợc là tuyến tớnh.
- Đó phõn tớch xỏc định uran và thori trong một số hỗn hợp và mẫu giả để kiểm tra độ chớnh xỏc của phƣơng phỏp phõn tớch đó nghiờn cứu.
- Đó nghiờn cứu xỏc định thành phần đồng vị uran tự nhiờn, uran nghốo. Đó tiến hành phõn tớch thành phần đồng vị uran trong cỏc mẫu bột UO2 đƣợc nghiờn cứu sản xuất từ uran tự nhiờn tại Viện Cụng nghệ xạ hiếm - Viện Năng lƣợng nguyờn tử Việt Nam; cỏc sản phẩm dựng trong cụng nghiệp quốc phũng và hoỏ chất. Qua cỏc kết quả phõn tớch cho thấy một số hoỏ phẩm đƣợc sản xuất từ uran nghốo.
- Đó phõn tớch uran và thori trong một số mẫu chuẩn, mẫu so sỏnh và mẫu thực tế gồm mẫu quặng cỏt kết, mẫu mụi trƣờng nhƣ inmenit, zircon, cỏc mẫu phế thải của nhà mỏy sản xuất chế biến sa khoỏng của Việt Nam. Cỏc kết quả phõn tớch mẫu chuẩn so với kết quả chứng chỉ nằm trong sai số cho phộp. Cỏc kết quả phõn tớch bằng ICP-MS so với cỏc kết quả phõn tớch bằng bằng phổ kế , phổ kế và INAA của cỏc tỏc giả khỏc sai lệch trong phạm vi cho phộp. Kết quả phõn tớch mẫu thực tế phự hợp với hàm lƣợng uran và thori thƣờng gặp trong tự nhiờn.
CÁC CễNG TRèNH ĐÃ CễNG BỐ LIấN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN
1. Huỳnh Văn Trung, Nguyễn Xuõn Chiến (1994), “Cỏc yếu tố ảnh hƣởng đến độ chớnh xỏc của phƣơng phỏp huỳnh quang xỏc định uran trong quặng”, Tạp chớ hoỏ học T.32, số 3, Tr.22-25.
2. Huỳnh Văn Trung, Nguyễn Xuõn Chiến (1998), “Xỏc định vết uran bằng phƣơng phỏp huỳnh quang laze phõn giải theo thời gian”, Tạp chớ
hoỏ học T.36, số 2, Tr. 46-49.
3. Huỳnh Văn Trung, Nguyễn Xuõn Chiến, Trần Kim Hựng (2000), “Xỏc định đồng thời uran và thori bằng phƣơng phỏp trắc quang đạo hàm bậc hai”, Tạp chớ phõn tớch Hoỏ, Lý và Sinh học Tập 5, số 1, Tr. 7-10.
4. Huỳnh Văn Trung, Nguyễn Xuõn Chiến, Trần Kim Hựng (2000), “Áp dụng kỹ thuật trắc quang đạo hàm bậc hai để xỏc định uran và thori trong mẫu”, Proceedings of the first national conference on analytical sciences, Hà nội 26-9-2000, Tr. 193-199.
5. Huynh Van Trung, Lam Ngoc Thu, Nguyen Xuan Chien, Tran Kim Hung (2003), “Determination of traces of Uranium, Thorium and Isotope Ratio by Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry (ICP- MS)”, Proceedings, 8th Euasia Conference on Chemical Science (EuAsC2S-8), Hanoi, Vietnam, 10- 2003, pp 20-24.
6. Lõm Ngọc Thụ, Huỳnh Văn Trung, Nguyễn Xuõn Chiến, Trần Kim Hựng (2003), “Phƣơng phỏp nhận dạng phổ trắc quang xỏc định đồng thời uran thori và zircon trong hỗn hợp đa cấu tử”, Tạp chớ Phõn tớch
Húa, Lý và Sinh học Tập 8, số 4, Tr. 30-35.
7. Lõm Ngọc Thụ, Huỳnh Văn Trung, Nguyễn Xuõn Chiến, Trần Kim Hựng (2005), “Xỏc định uran và tỷ lệ đồng vị trong quặng phúng xạ và mẫu mụi trƣờng bằng ICP-MS sau khi tỏch bằng phƣơng phỏp chiết”,
Tạp chớ Phõn tớch Húa, Lý và Sinh học Tập 10, số 1, Tr. 7-11.
8. Lõm Ngọc Thụ, Huỳnh Văn Trung, Nguyễn Xuõn Chiến (2005), “Sử dụng mạng nơron nhõn tạo xỏc định đồng thời uran, thori”, Tạp chớ Phõn tớch Húa, Lý và Sinh học Tập 10, số 4, Tr. 63-67.
9. Lõm Ngọc Thụ, Huỳnh Văn Trung, Nguyễn Xuõn Chiến (2005), “Xõy dựng mạng nơron nhõn tạo xỏc định đồng thời uran, thori”,
Proceedings of the second national conference on analytical sciences,