Do nguồn neutron Ra-Be có giá trị thông lượng của các lỗ chiếu khác nhau nên trước khi tính tiết diện đồng vị 115
In, 55Mn ta phải tìm thông lượng neutroncủa nguồn này. Trong phạm vi luận văn, tác giả muốn xác định lại thông lượng neutron của lỗ số 1 với mẫu chuẩn là lá Au (dùng phản ứng 197Au(n, γ)198Au, Eγ = 411,8 keV) có dạng hình học tương tự như lá In và mẫu Mn. Lá Au được chiếu tại lỗ số 1 nguồn Ra-Be ở vị trí sát đáy lỗ trong thời gian chiếu ti = 1814760s ( 21 ngày).
Để xác định vùng đỉnh năng lượng 411,8 keV của 198Au, lá Au sau khi kích hoạt neutron được đo trên hệ SCA với detector NaI trong thời gian 120s cho mỗi kênh, bắt đầu từ kênh 8 đến kênh 12. Kết quả số liệu thu được cho trên bảng 4.13 và hình 4.10. Đỉnh năng lượng 411,8 keV được xác định tại kênh thứ 10.
Bảng 4.13. Số đếm theo vị trí kênh của mẫu 198 Au Kênh Số đếm (120s) 8 53 9 281 10 297 11 184 12 2
Hình 4.10.Phổ năng lượng đỉnh 411,8keV của mẫu 198 Au.
Lá Au sau khi chiếu được đo cách detector 2cm với ngưỡng dưới là 8, bề rộng cửa sổ là 4, đo 4 lần và thời gian đo mỗi lần tm= 30 phút. Số liệu về số đếm diện tích đỉnh Np (đã trừ số đếm phông), thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo được tóm tắt trong bảng 4.14 dưới đây.
Bảng 4.14.Thông số thực nghiệm tại lỗ số 1 với mẫu Au Lần
đo
Thời gian chiếu ti (s)
Thời gian rã td (s)
Thời gian đo tm (s) Diện tích đỉnh Np 1 1814760 180 1800 217,00 ± 14,73 2 2220 223,00 ± 14,93 3 6240 215,00 ± 14,66 4 10980 218,00 ± 14,76
Từ công thức (2.7), ta suy ra được công thức tính thông lượng neutron như sau: φ = p m p A (N /t ).M σ.W.θ.N .ε .γ.S.D.C (4.7) Trong đó, hằng số Avogadro NA = 6,023.1023 mol-1, khối lượng lá Au WAu = 0,1826g, hiệu suất ghi của detector NaI tại 411,8 keV của 198
Au ɛp = 0,065818 (được xác định từ phương trình (4.6)), xác suất phát gamma đối với năng lượng 411,8 keV của đồng vị 198
Au γ = 0,96, khối lượng nguyên tử của Au M = 197, độ phổ cập đồng vị 197
Au θ = 1, tiết diện neutron nhiệt của 197
Au σ = 98,65 barn, chu kỳ bán rã của 198
Au T1/2 = 64,68 giờ (λ = ln2
64, 68.3600), hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu S = 1- e-λti, hệ số hiệu chỉnh thời gian rã D = -λtd
e và hệ số hiệu chỉnh thời gian đo C = -λtm
m
(1- e )/λt .
Từ các số liệu hạt nhân và các thông số thực nghiệm của mẫu Au, thông lượng neutron tại lỗ 1 của nguồn Ra-Be tính được nhờ công thức (4.7) và được trình bày ở bảng 4.15.
Bảng 4.15.Thông lượng neutron tại lỗ số 1 của nguồn Ra-Be
Lần đo Thông lượng φ (n.cm-2.s-1)
1 34,91 ± 2,37(3)
2 36,10 ± 2,42
3 35,22 ± 2,40
4 36,22 ± 2,45
Trung bình 35,60(4) ± 0,83(5) 4.5. Phép đo tiết diện bắt neutron nhiệt của đồng vị 115In, 55Mn 4.5.1 Đồng vị 115
In
Mẫu In dạng lá được đem chiếu ở lỗ số 1 của nguồn Ra-Be theo phản ứng 115In(n,γ)116mIn (Eγ = 417 keV) với các thời gian khác nhau ở vị trí sát đáy lỗ. Lá In sau khi kích hoạt được đo ở vị trí cách detector 2cm với ngưỡng dưới là 10, bề rộng cửa sổ là 3, đo 5 lần, thời gian đo mỗi lần 30 phút và được thể hiện ở bảng 4.16.
Bảng 4.16.Thông số thực nghiệm tại lỗ số 1 với mẫu In Lần đo Thời gian chiếu
ti (s)
Thời gian rã td (s)
Thời gian đo tm (s) Diện tích đỉnh Np 1 96420 180 1800 516,00 ± 22,72 2 94080 120 532,00 ± 23,07 3 7200 120 439,00 ± 20,95 4 15420 240 568,00 ± 23,83 5 16740 120 588,00 ± 24,25
(3)Sai số thông lượng được tính như phụ lục 1.2
(4)Trị trung bình thông lượng được tính như phụ lục 1.4
Từ phương trình (4.6), ta tính được hiệu suất detector tại đỉnh năng lượng 417keV ɛp= 0,063570. Khối lượng lá In WIn= 0,6256g, khối lượng nguyên tử của 115In M = 115, xác suất phát gamma đỉnh 417 keV γ = 0,27712, độ phổ cập đồng vị 115In θ = 0,9572, thông lượng neutron tại vị trí chiếu φ= 35,60 n.cm .s . -2 -1
Với các số liệu hạt nhân và thông số thực nghiệm ở trên, ta tính được tiết diện In theo công thức (2.7). Tiết diện của In trong lần đo thứ 1 được tính như sau:
(N / tp m).M σ = .W.θ.N .ε .γ.S.D.CA p φ 23 516 ( ).115 1800 = 35, 60.0, 6256.0,9572.6, 023.10 .0, 063570.0, 27712.1, 000000.0,961520.0,827131 ⇒ σ = 1,8326.10-22 cm-2 = 183,26 barn Trong đó: ln2 S = 1- exp(- .96420) = 1, 000000 52,99.60 ln2 D = exp(- .180) = 0,961520 52,99.60 ln2 1- exp(- .1800) 52,99.60 C = = 0,827131 ln2 .1800 52,99.60
Tính tương tự cho các lần đo còn lại và giá trị của tiết diện In trong 5 lần đo được trình bày trong bảng 4.17 dưới đây.
Bảng 4.17.Tiết diện neutron nhiệt của 115In trong 5 lần đo
Lần đo Tiết diện (barn)
1 183,26 ± 10,19(6) 2 186,48 ± 10,27 3 194,33 ± 11,39 4 211,72 ± 11,43 5 211,62 ± 11,31 Trung bình 196,39 ± 4,86
Nhận xét: Kết quả đo tiết diện neutron nhiệt của đồng vị 115In thu được từ thực nghiệm có giá trị trung bình là 196,39 barn. Kết quả này được so sánh với giá trị 210 barn trong bảng các chất đồng vị phóng xạ của phòng thí nghiệm quốc gia Lawrence Berkeley (Mỹ) và khoa vật lý đại học Lund (Thụy Điển) [12,19,20,27,29]. Kết quả đo được trong luận văn có độ lệch 6,48% so với giá trị tham khảo.
4.5.2 Đồng vị 55Mn
Mn dạng bột được cân lần lượt thành 8 mẫu với khối lượng từ 0,5 g đến 4 g,. Từng mẫu được đem chiếu ở lỗ số 1 của nguồn Ra-Be ở vị trí sát đáy lỗ.
Các mẫu Mn sau khi được kích hoạt được đo ở vị trí cách detector 2 cm với ngưỡng dưới là 21, bề rộng cửa sổlà 4,thời gian đo mỗi lần là 30 phút. Ta thu được các thông số từ các mẫu Mn như trong bảng 4.18.
Bảng 4.18.Thông số thực nghiệm của 8 mẫu Mn Mẫu Khối lượng
(g)
Thời gian chiếu ti (s)
Thời gian rã td (s)
Thời gian đo tm (s)
Diện tích đỉnh Np
1 0,4997 174660 900 1800 65 ± 2,24
Mẫu Khối lượng (g)
Thời gian chiếu ti (s)
Thời gian rã td (s)
Thời gian đo tm (s) Diện tích đỉnh Np 2 1,0054 86400 600 1800 97 ± 9,85 3 1,4991 86400 600 1800 184 ± 13,56 4 2,0019 86400 300 1800 252 ± 15,87 5 2,4974 86400 300 1800 323 ± 17,97 6 3,0000 90060 300 1800 399 ± 19,97 7 3,5027 86400 300 1800 481 ± 21,93 8 3,9900 170520 300 1800 572 ± 23,92
Tính tương tự như xác định tiết diện 115
In, từ phương trình (4.6) ta tính được hiệu suất detector tại đỉnh năng lượng 846,77 keV của 56Mn ɛp= 0,013454, nhưng khối lượng nguyên tử của 55
Mn là M = 55, xác suất phát gamma của năng lượng 846,77 keV γ = 0,989, độ phổ cập đồng vị 55Mn θ = 1 và chu kỳ bán rã T1/2= 2,527h. Sau khi thế tất cả các thông số vào phương trình (2.7) ta thu được kết quả tiết diện neutron nhiệt của 8 mẫu được trình bày ở bảng 4.19 .
Bảng 4.19.Tiết diện neutron nhiệt của 8 mẫu 55Mn
Mẫu Khối lượng (g) Tiết diện ( barn)
1 0,4997 16,28 ± 2,09 2 1,0054 11,82 ± 1,27 3 1,4991 15,04 ± 1,22 4 2,0019 15,08 ± 1,08 5 2,4974 15,49 ± 1,01 6 3,0000 15,92 ± 0,96
Mẫu Khối lượng (g) Tiết diện ( barn)
7 3,5027 16,45 ± 0,94
8 3,9900 17,14 ± 0,92
Trung bình 14,67 ± 0,55 Nhận xét: Kết quả đo tiết diện neutron nhiệt của đồng vị 55
Mn thu được từ thực nghiệm có giá trị trung bình là 14,67 barn. Kết quả này được so sánh với giá trị 13,3 barn từ Pomerance (1951) [24] và các tài liệu [19,22,25,31]. Kết quả đo được trong luận văn có giá trị cao hơn 10,28% . So với kết quả tiết diện neutron nhiệt thu được từ Adibetal (1976) [24] là 13,64 barn, giá trị đo được khác biệt 7,53%. Tuy nhiên các giá trị công bố trước đó cũng chỉ mang tính chất tham khảo mà vẫn có độ lệch nhất định.
4.6. Xác định hàm lượng Mn trong mẫu phân tích 4.6.1. Xây dựng phương trình đường chuẩn 4.6.1. Xây dựng phương trình đường chuẩn
Ta sử dụng 5 mẫu Mn ở bảng 4.18 được chiếu và đo trong cùng 1 khoảng thời gian, thời gian chiếu 1 ngày, thời gian đo 30 phút, làm thành 1 bộ mẫu chuẩn để xây dựng đường tuyến tính biểu diễn mối liên hệ giữa khối lượng và cường độ (diện tích đỉnh năng lượng) đỉnh gamma 846,77 keV 56Mn quan tâm. Các thông số của 5 mẫu Mn được sắp xếp lại như ở bảng 4.20.
Bảng 4.20.Thông số thực nghiệm của 5 mẫu Mn dùng làm mẫu chuẩn
Mẫu Khối lượng Np
2 1,0054 97 ± 9,85
3 1,4991 184 ± 13,56
4 2,0019 252 ± 15,87
5 2,4974 323 ± 17,97
Phương trình đường chuẩn được xác định bằng cách vẽ đồ thị biểu thị mối quan hệ khối lượng theo số đếm. Kết quả thu được đồ thị như hình 4.11.
Hình 4.11. Phương trình đường chuẩn.
Từ đồ thị ta xác định được các hệ số a, b của phương trình (4.8), xử lý số liệu bằng Excel với phương pháp Bình Phương Tối Thiếu cho ta xác định được sai số của a và b. Kết quảphương trình đường chuẩn thu được như sau:
mMn = (0,33892 ± 0,03919) + (0,00659 ± 0,00013).S (4.8)
4.6.2. Xác định hàm lượng Mn trong mẫu phân tích
Ta tiến hành tạo 5 mẫu bột Mn được trộn với chất nền graphit theo tỉ lệ phần trăm từ 10%-50% khối lượng mẫu ( 5g) để phân tích lại hàm lượng bằng phương pháp kích hoạt neutron, được đo từ máy đếm đơn kênh SCA và so sánh kết quả thu được với thông số ban đầu của mẫu thực tế ở bảng 4.21.
Bảng 4.21. Thông số mẫu thực tế Mẫu Khối lượng
Mn (g) Khối lượng Graphit (g) Khối lượng mẫu (g) Thành phần % khối lượng Mn 1 0,5086 4,5032 5,0118 10 2 1,0106 4,0076 5,0182 20 3 1,5081 3,5077 5,0158 30 4 2,0087 3,0052 5,0139 40 5 2,5066 2,5070 5,0136 50
Ta kích hoạt 5 mẫu Mn và đo với cùng điều kiện như mẫu chuẩn, thời gian chiếu 1 ngày, đo ở vị trí cách detector 2 cm với ngưỡng dưới là 21, bề rộng cửa sổlà 4,thời gian đo mỗi lần là 30 phút. Ta thu được các thông số từ 5 mẫu Mn dùng để phân tích, sau đó sử dụng phương trình (4.8) để tính khối lượng Mn có trong mẫu, kết quả được trình bày như ở bảng 4.22.
Bảng 4.22. Thông số thực nghiệm của 5 mẫu Mn dùng để phân tích Mẫu X Np Khối lượng MnX
(g)
Sai số tương đối (%) Thành phần % khối lượng MnX 1 45 ± 6,71 0,6355 ± 0,0594(7) 9 13 2 135 ± 11,53 1,2154 ± 0,0873 7 24 3 217 ± 14,73 1,7690 ± 0,1085 6 35 4 301 ± 17,35 2,3225 ± 0,1272 5 46 5 384 ± 19,60 2,8695 ± 0,1441 5 57
Tiến hành so sánh thông số thực nghiệm về khối lượng của 5 mẫu Mn dùng để phân tích với thông số mẫu thực tế ta có được bảng đối chiếu như bảng 4.24.
Bảng 4.23.Độ sai lệch(8)khối lượng Mn có trong mẫu giữa kết quả đo và thực tế Mẫu X Khối lượng MnX (g) Khối lượng Mn (g) Độ sai lệch (%)
1 0,6355 0,5086 25
2 1,2154 1,0106 20
3 1,7690 1,5081 17
4 2,3225 2,0087 16
5 2,8695 2,5066 14
Nhận xét: Kết quả khối lượng Mn đo được trong mẫu có giá trị khá lớn so với khối lượng Mn ban đầu được pha chế, độ sai lệch lớn nhất là 25% đối với mẫu X số 1 và giảm dần đến 14% đối với mẫu X số 5. Điều này cho thấy nếu phân tích hàm lượng Mn trong mẫu với khối lượng lớn sẽ ít sai lệch và đáng tin cậy hơn.
4.7. Đánh giá kết quả
Bảng 4.24. Bảng tóm tắt kết quả so sánh giữa thực nghiệm, lý thuyết và tài liệu tham khảo
So sánh
Chu kỳ bán rã Thông lượng Tiết diện bắt neutron nhiệt 116m In (phút) 56 Mn (giờ) Lỗ 1 (n.cm-2.s-1) 115 In (barn) 55 Mn (barn) Thực nghiệm 52,99 2,527 35,60 196,39 14,67 Lý thuyết 54[11] 2,579[29]
Tài liệu tham khảo 48,70[1] 210[20] 13,3[22]; 13,64[24] Độ sai lệch (%) 1,86 2,02 26,90 6,48 10,28; 7,53
Những yếu tố ảnh hưởng đến độ sai lệch giữa kết quả đo trong luận văn này so với các giá trị tham khảo từ nhiều nguồn tài liệu khác:
Nguồn Ra-Be có hoạt độ nhỏ nên khả năng xảy ra tương tác của neutron với hạt nhân bia thấp, để khắc phục ta cần phải chiếu mẫu trong thời gian dài.
Vị trí chiếu mẫu nông hay sâu khi kích hoạt bằng nguồn Ra-Be dẫn đến sự thay đổi thông lượng nguồn neutron.
Các yếu tố như loại detector, tính chất, hình dạng, kích thước của detector, loại bức xạ, bố trí hình học của phép đo cũng ảnh hưởng đến hiệu suất ghi của detector, dẫn đến ảnh hưởng đến kết quả đo.
Quá trình chuẩn bị mẫu, mẫu chuẩn Au dạng tấm, nhưng mẫu Mn dạng bột và được đựng trong túi nilông dẫn đến sự sai khác về mặt hình học.
Thao tác của người làm thí nghiệm khi đo khối lượng mẫu, sử dụng thước đo khoảng cách, đồng hồ đo thời gian...
Sai số khi phân tích số liệu, sai số thống kê số đếm, số thập phân được làm tròn.
KẾT LUẬN
Nghiên cứu phép phân tích kích hoạt neutron với nguồn Ra-Be, luận văn đã đạt được những kết quả sau:
Tổng quan về lý thuyết neutron, trình bày sự phân bố thông lượng neutron, các loại nguồn neutron quan trọng, các tương tác giữa neutron với hạt nhân, làm chậm neutron, khái niệm tiết diện neutron.
Tổng quan về phân tích kích hoạt neutron, trình bày về cơ sở, nguyên tắc, các bước cơ bản và một số lưu ý khi phân tích kích hoạt neutron, đo bức xạ tia gamma để xác định tiết diện bắt neutron nhiệt, phân tích hàm lượng nguyên tố trong mẫu.
Khảo sát hệ đo, trình bày sơ lược nguồn Ra-Be, vật liệu dùng trong thí nghiệm và hệ đo.
Phần thực nghiệm, luận văn đã thực hiện các thí nghiệm:
- Xây dựng đường chuẩn năng lượng cho detector NaI (Tl) nhờ hai nguồn chuẩn 60
Co, 137Cs.
- Xây dựng đường cong hiệu suất của detector NaI (Tl) dựa vào việc xác định hiệu suất đỉnh của 3 nguồn chuẩn 22Na, 60Co, 137Cs.
- Xác định chu kỳ bán rã của 116m
In (52,99 phút), 56Mn (2,527 giờ) dựa vào đồ thị phân rã hàm ln của mẫu In và Mn sau khi kích hoạt.
- Xác định được thông lượng neutron nhiệt tại lỗ số 1 của nguồn Ra-Be nhờ vào việc kích hoạt mẫu Au là 35,60 n.cm-2
.s-1.
- Tính được tiết diện neutron nhiệt của đồng vị 115In (196,39 barn), 55Mn (14,67 barn) với độ sai lệch nhỏ so với các giá trị so sánh (<10%).
- Xác định hàm lượng Mn có trong mẫu phân tích dựa vào phương trình đường chuẩn, kết quả có sự sai lệch giữa giá trị đo được và giá trị pha chế 14÷25%.
KIẾN NGHỊ
Luận văn chỉ xác định thông lượng neutron ở lỗ số 1 của nguồn Ra-Be, tiết diện neutron nhiệt của 115In, 55Mn dựa vào việc kích hoạt neutron, hàm lượng Mn trong 5 mẫu khối lượng từ 0,5÷2,5g. Vì vậy, để đề tài được phát triển và hoàn thiện hơn, tôi hy vọng những người thực hiện sau này sẽ xác định lại thông lượng neutron ở các lỗ khác của nguồn Ra- Be, xác định tiết diện của nhiều nguyên tố khác nữa dựa vào việc kích hoạt neutron, xác định được hàm lượng Mn với độ chính xác cao hơn và hạn chế sai số trong phép đo. Với số liệu đã thu được tác giả hy vọng rằng sẽ là cơ sở dữ liệu cho các thí nghiệm về sau này.
Do kiến thức còn giới hạn nên trong quá trình làm khóa luận gặp nhiều sai sót là khó tránh khỏi, nên tác giả rất mong nhận được những góp ý để khóa luận này được hoàn thiện hơn.
TÀI LIỆU THAM KHẢO
Tiếng Việt
[1] Bùi Thiện Chánh (2011), Thực nghiệm xác định thông lượng neutron của nguồn Ra- Be, Khóa luận tốt nghiệp đại học, Trường Đại học Khoa Học Tự Nhiên Tp.HCM.
[2] Ngô Quang Huy (2005), Vật lý lò phản ứng hạt nhân, Nhà xuất bản Đại Học Quốc Gia Hà Nội.
[3] Lê Hồng Khiêm (2008), Phân tích số liệu trong ghi nhận bức xạ, Nhà xuất