CHƯƠNG 4. MÔ HÌNH EINSTEIN TƯƠNG QUAN PHI ĐIỀU HÒA
4.5. Thành phần phi điều hòa của pha và biên độ phổ XAFS vật liệu cấu trúc
4.5.2. Thành phần phi điều hòa của pha và biên độ phổ XAFS
Đối với các thành phần phi điều hòa của phổ XAFS, như đã chỉ ra trong mục (4.3). Chúng tôi đã diễn tả hai thành phần này bao gồm thành phần phi điều hòa đối với biên độ F ( , )A k T và thành phần phi điều hòa đối với độ dịch pha A(k,T) của phổ XAFS theo các biểu thức (4.16) và (4.17) trong hình 4.5.
Hình 4.5: Sự phụ thuộc của thành phần biên độ và pha phi điều hòa với số sóng k của phổ XAFS đối với vật liệu cấu trúc fcc (Cu) tại các nhiệt độ.
Từ hình 4.5 ta thấy, các đóng góp phi điều hòa đối với phổ XAFS tăng cùng với sự tăng của nhiệt độ và giá trị của số sóng k. Các thành phần này đóng góp vào phổ XAFS phi điều hòa được thể hiện trong hình 4.6 cả về mặt lý thuyết của mô hình Einstein tương quan phi điều hòa cũng như các kết quả thu được từ thực nghiệm.
Hình 4.6: Phổ XAFS lý thuyết và thực nghiệm với vật liệu cấu trúc fcc (Cu) tại các nhiệt độ.
Các phổ XAFS thu được từ lý thuyết và thực nghiệm được chuyển đổi Fourier được chỉ ra trong hình 4.6
Hình 4.7: So sánh độ lớn ảnh Fourier của phổ XAFS lý thuyết và thực nghiệm với
vật liệu cấu trúc fcc (Cu) tại các nhiệt độ.
Từ hình 4.7 ta thấy sự phù hợp giữa kết quả tính toán lý thuyết của mô hình với phổ thu được từ thực nghiệm thông qua chuyển đổi Fourier. Ngoài ra, ta cũng thấy rằng độ cao của các phổ sẽ giảm dần khi nhiệt độ dần tăng lên. Ở đây, ta để ý rằng, các thành phần phi điều hòa của pha và biên độ phổ XAFS được tính chỉ thông qua tham số nhiệt động là cumulant bậc hai. Hơn nữa, dùng mô hình lý thuyết Einstein tương quan phi điều hòa ta có thể tái hiện được phổ XAFS và chuyển đổi Fourier của nó với các giá trị cumulant bậc 2 thu được từ thực nghiệm. Trong nghiên cứu này cho thấy, với các nhiệt độ 300 K, 400 K, 500 K đối với Cu, các kết quả thu được có sự phù hợp giữa mô hình tính toán lý thuyết và giá trị thu được từ thực nghiệm.
Kết luận chương 4:
1. Mô hình Einstein tương quan phi điều hòa nâng cao áp dụng tốt cho tính toán thành phần phi điều hòa của pha và biên độ phổ XAFS. Các thành phần phi điều hòa trên có thể được tính gần đúng thông qua cumulant bậc 2 hay hệ số Debye-Waller phổ XAFS bằng các biểu thức giải tích.
2. Tham số phi điều hòa (T), thành phần phi điều hòa của cumulant bậc hai A2 hay hệ số Grüneisen G đều có thể được xác định thông qua cumulant bậc 2.
3. Kết quả tính các tham số nhiệt động phổ XAFS bao gồm cả thành phần phi điều hòa biên độ và pha của phổ XAFS tính theo phương pháp nâng cao đã được áp dụng đối với vật liệu cấu trúc fcc (Cu) và hcp (Zn).
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
Luận án đã góp phần hoàn chỉnh và nâng cấp mô hình Einstein tương quan phi điều hòa thành một phương pháp áp dụng tốt trong cả lý thuyết và thực nghiệm đối với phổ XAFS. Luận án đã xem xét XAFS một cách đầy đủ và toàn diện bao gồm các kết quả chính như sau:
1. Sử dụng các tham số thế Morse tính toán từ lý thuyết để xác định thế tương tác hiệu dụng trong mô hình Einstein tương quan phi điều hòa. Áp dụng thêm thế Stillinger-Weber trong nghiên cứu đối với vật liệu cấu trúc kim cương (Si, Ge).
2. Đã xây dựng một phương pháp được gọi là phương phương pháp nâng cao (advanced method) mà nó có thể đơn giản hóa việc tính các tham số nhiệt động, phổ XAFS và ảnh Fourier của chúng chỉ thông qua một tham số cơ bản là cumulant bậc 2. Điều đặc biệt là phương pháp trên có thể áp dụng cho cả lý thuyết và thực nghiệm trong phương pháp XAFS.
3. Áp dụng phương pháp nâng cao để dẫn giải, tính toán và đánh giá các tham số của XAFS như: các cumulant, hệ số giãn nở nhiệt T, phổ XAFS và ảnh Fourier của chúng, hệ số phi điều hòa (T), thành phần phi điều hòa của cumulant bậc hai A2, hệ số Grüneisen G và tỷ số giữa các cumulant cũng như tỷ số giữa hệ số giãn nở nhiệt và các cumulant.
4. Đã tiến hành đo đạc thực nghiệm xác định cumulant bậc 2 đối với vật liệu cấu trúc fcc (Cu) và hcp (Zn). So sánh, đánh giá các kết quả thu được từ lý thuyết và thực nghiệm cũng như với kết quả từ các phương pháp khác.
5. Các kết quả lý thuyết và thực nghiệm được tính và đo theo phương pháp nâng cao trùng hợp tốt với nhau và với các kết quả của các phương pháp khác trên thế giới. Các kết quả này đã được công bố tại 5 bài báo khoa học trong đó có 3 bài tại các tạp chí quốc tế ISI.
DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ CỦA TÁC GIẢ (Liên quan trực tiếp đến luận án)
1. Nguyen Van Hung, Cu Sy Thang, Nguyen Cong Toan, Ho Khac Hieu (2014), Temperature dependence of Debye-Waller factors of semiconductors, J. Vacuum, (101), pp 63-66.
2. Nguyen Van Hung, Cu Sy Thang, Nguyen Ba Duc, Dinh Quoc Vuong (2017), Advances in theoretical and experimental XAFS studies of thermodynamic properties, anharmonic effects and structural determination of fcc crystals, The European physical Journal B, 90:256.
3. Nguyen Van Hung, Cu Sy Thang, Nguyen Ba Duc, Dinh Quoc Vuong, Tong Sy Tien (2017), Temperature dependence of theoretical and experimental Debye-Waller factor, thermal expansion and XAFS of metallic Zinc, Physica B, 521, pp 198-203.
4. Cu Sy Thang, Nguyen Van Hung, Nguyen Bao Trung, Nguyen Cong Toan (2018). A Method for theoretical and experimental studies of thermodynamic parameters and XAFS of HCP crystals, application to metallic Zinc.
Proceeding of The 5th Academic conference on natural science for young scientists, mater and Ph.D students from Asian Countries (4-7 October 2017, Da lat, Viet Nam). ISBN: 978-604-913-714-3, pp 58-65.
5. Nguyen Van Hung, Cu Sy Thang, Nguyen Bao Trung, Nguyen Cong Toan (2018). Theoretical and Experimental studies of Debye-Waller factors and XAFS of FCC crystals. Proceeding of Advances in Applied and Engineering Physics-CAEP V. ISBN: 978-604-913-232-2, pp 47-55.