2. Đánh giá khả năng ứng dụng của hệ thống thiếtbị phản ứng.
2.2.1. Ảnh hưởng của chất mang đến phản ứng MDR
AI2O3, điều chế bằng cách sử dụng dung môi hỗn hợp H2O-C2H5OH với các tỉ lệ khác nhau (0%, 25%, 50% hoặc 75%), được sử dụng làm chất mang cho xúc tác Co và đánh giá hoạt tính cho phản ứng MDR ở 1073 K với tỉ lệ nhập liệu bằng 1. Kết quả nghiên cứu được trình bày trong hình 2.1 đến hình 2.4 cho thấy độ chuyển hóa của tác chất và hiệu suất sản phẩm không thay đổi trong 12 giờ phản ứng. Điều này thể hiện tính ổn định của các chât xúc tác trong điều kiện phản ứng MDR. Sự chuyển hóa CO2 và CH4 trong phản ứng MDR cho thấy xu hướng giảm dần tương ứng từ 86,6% xuống 70,7% và từ 82,8% xuống 64,6%, theo thứ tự xúc tác lOCo/MAOO > IOC0/MA25 > 10Co/MA50 > 10Co/MA75. Hoạt tính của xúc tác cobalt trên chất mang giảm theo sự gia tăng nồng độ nước trong dung mơi khi tổng hợp chất mang có thể là do sự thay đổi cấu trúc lỗ xốp của chất mang do sự hiện diện của nước. Trong khi đó, hiệu suất phản ứng MDR phụ thuộc nhiều vào cấu trúc chất mang và đặc tính kim loại Co hoạt động, chẳng hạn như kích thước và độ phân tán tinh thể cobalt [32]. Hơn nữa, đã có báo cáo rằng tỉ lệ nước trong hỗn hợp dung mơi có tác động đáng kể đến việc mở rộng đường kính lỗ xốp của MA trong phương pháp SSA [33], do đó tạo điều kiện hình thành các kim loại hoạt động với kích thước thích hợp và tăng cường khả năng khuếch tán nội của cả chất phản ứng và sản phẩm [34].
40-100 100 60- —10%Co/MA00 10%Co/MA25 -a-10%Co/MA50 —T-- 10%Co/MA75
20 -I I I I I I—II Ir—II Ir—II I I—
2 4 6 8 10 12
Time on stream (h)
Hinh 2.1. Độ chuyển hóa CO2 theo thời gian của phản ứng MDR ứng với các xúc tác khác nhau ở 1073 K.
Time on stream (h)
Hình 2.2. Độ chuyển hóa CH4 theo thời gian của phản ứng MDR ứng với các xúc tác khác nhau ở 1073 K.
Hiệu quả của phản ứng MDR được thể hiện thông qua hiệu suất theo thời gian (TOS) của sản phẩm H2 và co, thể hiện trong hình 2.3 và hình 2.4. Khi sử dụng chất mang AI2O3,
hoạt tính xúc tác được cải thiện đáng kể trong việc thu sản phẩm co và H2. Đặc biệt, sản lượng H2 và co cao nhất trong trường họp chất xúc tác 10%Co/MA00; tương ứng là khoảng 62,4-68,7% và 71,2-76,0%. Khi phản ứng MDR được thực hiện với chất xúc tác 10%Co/MA75, hiệu suất co giảm khoảng 10-20% và hiệu suất H2 giảm khoảng 20-30%. Bất kể loại hỗ trợ nào, tỉ lệ H2/CO ln nhỏ hơn 1, do đó chứng tỏ sự đồng tồn tại của phản ứng nghịch chuyển dịch nước-khí trong phản ứng MDR [35].
Time on stream (h)
Hình 2.3. Hiệu suất co theo thời gian trong phản ứng MDR ứng các xúc tác khác nhau ở 1073 K.
75 100 60 IO%Co/MAOO 10%Co/MA25 10%Co/MA50 10%Co/MA75 Time on stream (h)
Hĩnh 2.4. Hiệu suất H2 theo thời gian trong phản ứng MDR úng với các xúc tác khác nhau ở 1073 K.