Hiệu suất chuyển hóa sau 180 phút (%) của TiO2 – 0,40%Ce- 450
pH 4 5 6 7 8
Phẩm DB 71 93,4 77,3 74,9 52,4 32,8
Hiệu suất chuyển hóa sau 180 phút (%) của Bent 1
pH 4 5 6 7 8
Phẩm DB 71 95,2 89,1 69,8 37,0 12,2
Hình 3. 11. Ảnh hưởng của pH đến độ chuyển hóa phẩm màu của TiO2-0,04%Ce-
450 và Bent 1
Kết quả thí nghiệm ở Bảng 3.10 và Hình 3.11 cho thấy, sau thời gian 180 phút, lượng phẩm màu trong dung dịch có pH = 4 đã bị phân hủy gần như hoàn toàn (~
95%), trong khi đó dung dịch có pH là 5, 6, 7 và 8 thì lượng phẩm màu bị phân hủy thấp hơn. Điều này được giải thích như sau:
Thứ nhất: Bề mặt của vật liệu trong nước ln tích điện do nhiều nguyên nhân
khác nhau, đặc trưng cho tính chất này là điểm đẳng điện (pzc), đó là điểm mà tại một giá trị pH nào đó của dung dịch thì bề mặt trung hịa về mặt điện tích. Theo nhiều tác giả [13, 24, 27, 29] thì điểm đẳng điện của bề mặt Titan nằm trong khoảng pH = 6-7. Khi pH dung dịch cao hơn hoặc thấp hơn điểm đẳng điện pzc thì bề mặt của Titan tích điện âm hoặc dương.
TiOH + H+ → TiOH2+ TiOH + OH− → TiO− +H2O
Điều này ảnh hưởng đến phân tử các chất cần phân hủy, đặc biệt là phân tử các chất có các nhóm tích điện (ái electrophin hay ái proton ) như nhóm azo (-N=N) của phẩm màu. Theo Umar Ibrahim Gaya và cộng sự [29], với TiO2 có 80% pha anatase và 20 % pha rutile thì điểm đẳng điện là 6.9, theo Boualem Damardji và các cộng sự [13] TiO2 phân bố trên bentonit có thành phần pha 100% anatase, nung ở 3000C có điểm đẳng điện là 5,3 ( Bent 1 ở đây có tỷ lệ pha anatase là 100% ). Tính chất xúc tác của TiO2 sẽ tốt hơn nếu dung dịch có pH thấp hơn hoặc cao hơn điểm đẳng điện. Tuy nhiên nếu pH quá thấp hay quá cao thì nồng độ H+
hoặc OH- sẽ vượt một ngưỡng nào đó làm giảm tốc độ phản ứng.
Thứ hai: Phẩm màu azo DB 71 đều là các muối của axit hữu cơ 4 chức và 3
chức theo thứ tự. Vì thế pH của dung dịch sẽ ảnh hưởng đến thù hình tồn tại cũng như dạng tích điện của phẩm màu trong dung dịch. Điều này làm ảnh hưởng đến sự hấp phụ cũng như tính tiếp xúc của phẩm màu với bề mặt của TiO2.
Chúng tôi cho rằng, khả năng xử lý làm mất màu các phẩm màu azo của vật liệu là do bẻ gãy các liên kết azo (-N=N- là các liên kết mang màu của phẩm ). Theo đó DB 71 có ba liên kết azo ở dạng “ tự do” lên việc phá vỡ liên kết azo dạng “tự do” sẽ dễ hơn.
Thứ ba: Theo nghiên cứu của Baran và các cộng sự [31] cũng cho thấy xử lý
kiềm. Theo đó thì khả năng xử lý khi đã được axit hóa từ pH = 8 xuống pH = 4 đã tăng gấp sáu lần hiệu quả hấp phụ thường thấy.
Qua phân tích để phù hợp với việc xử lý phẩm màu, pH = 4 được chọn là pH tối ưu.
3.3.2. Ản ởn của n t ộ nun ến k ả năn xử ý p ẩm của v t u TiO2-0,40%Ce-450 và Bent 1
Để chứng minh cho nhận định TiO2-0,40%Ce-450 là có hoạt tính tốt nhất so với các vật liệu cùng loại, đồng thời đánh giá sự ảnh hưởng của nhiệt độ nung đến hoạt tính xúc tác, chúng tôi khảo sát khả năng xử lý phẩm màu với các mẫu sản phẩm khác nhau là TiO2-0,40%Ce-350; TiO2-0,40%Ce-450 và TiO2-0,40%Ce-550 ở pH=4.
Bảng 3.11. Hiệu suất xử lý phẩm màu của TiO2-0,40%Ce nung ở các nhiệt độ khác
nhau V t li u TiO2- 0,40%Ce-350 TiO2- 0,40%Ce-450 TiO2- 0,40%Ce-550 TiO2
Hiệu suất chuyển hóa sau 180 phút (%)
38,54 93,39 54,18 32,57
Kết quả Bảng trên cho thấy nhiệt độ nung tối ưu là 4500C. Kết quả này phù hợp với dự đốn của chúng tơi trong kết quả của phổ UV-Vis (Bảng 3.4).
Để chứng minh cho nhận định Bent1-450 là có hoạt tính tốt nhất so với các vật liệu cùng loại, đồng thời đánh giá sự ảnh hưởng của nhiệt độ nung đến hoạt tính xúc tác, chúng tơi khảo sát khả năng xử lý phẩm màu với các mẫu sản phẩm khác nhau là Bent1-350; Bent1-450; Bent1-550, ở pH=4.
Bảng 3.12. Hiệu suất xử lý phẩm màu của Bent 1 nung ở các nhiệt độ khác nhau
V t li u Bent 1-350 Bent 1-450 Bent 1-550
Hiệu suất chuyển hóa
Kết quả Bảng trên cho thấy nhiệt độ nung tối ưu là 4500C. Kết quả này phù hợp với dự đoán của chúng tôi trong kết quả của phổ UV-Vis (Bảng 3.7).
3.3.3. Ản ởn của t àn p ần v t u x c tác ến k ả năn xử ý p ẩm màu
Tiến hành thí nghiệm như mục 2.5.3.3, chúng tôi khảo sát khả năng xử lý phẩm màu với các mẫu vật liệu là TiO2-0,40%Ce-450; TiO2-0,08%Ce-450 và TiO2- 1,00%Ce-350 ở pH=4.
Bảng 3.13. Hiệu suất xử lý phẩm màu của TiO2-Ce 450 ở hàm lượng Ce khác nhau
V t li u TiO2- 0,08%Ce-450 TiO2- 0,40%Ce-450 TiO2- 1,00%Ce-450
Hiệu suất chuyển hóa sau 180 phút (%)
67,84 93,39 72,90
Kết quả cho thấy mẫu vật liệu TiO2-0,40%Ce-450 là mẫu vật liệu có khả năng xúc tác tối ưu. Kết quả này phù hợp với dự đốn của chúng tơi trong kết quả của phổ UV-Vis (Bảng 3.3).
Tương tự, chúng tôi tiến hành khảo sát với các hàm lượng bentonit khác nhau là các mẫu sản phẩm Bent0,5-450, Bent1-450, Bent1,5-450 ở pH=4 thu được kết quả mẫu sản phẩm Bent1-450 có hiệu suất xử lý phẩm màu là tốt nhất (Bảng 3.14).
Bảng 3.14. Hiệu suất xử lý phẩm màu của Bent chống Ti cấy thêm Ce ở hàm lượng Bent khác nhau
V t li u Bent0,5-450 Bent1-450 Bent1,5-450
Hiệu suất chuyển hóa
sau 180 phút (%) 70,13 94,26 64,92
Hàm lượng của vật liệu xúc tác cũng ảnh hưởng tới khả năng xử lý màu của vật liệu, do đó chúng tơi tiến hành thí nghiệm tương tự với các mẫu sản phẩm là Bent1-50mg, Bent1-75mg, Bent1-100mg ở pH=4.