1.3. Phát tần số tổng quang học SFG
1.3.4. Quang học phi tuyến bề mặt
Có các q trình quang học xác định có thể xảy ra tại mặt phân cách giữa hai vật liệu quang khơng giống nhau. Hai ví dụ như vậy được chỉ ra trong hình 1.8. Giản đồ (a) chỉ ra một sóng quang học đi vào mơi trường quang học phi tuyến bậc hai. Ta đã biết rằng sẽ có một sóng hồ ba bậc hai đi ra khỏi mơi trường theo hướng xác định, tuy nhiên thực tế chỉ ra rằng, có một sóng hồ ba bậc hai yếu hơn được tạo ra phản xạ tại mặt phân cách giữa hai môi trường. Giản đồ (b) minh hoạ một sóng đi vào một mơi trường quang phi tuyến đối xứng tâm.
Những môi trường như vậy sẽ không thể sinh ra độ cảm phi tuyến bậc hai bên trong, nhưng sự xuất hiện của mặt phân cách đã làm phá vỡ sự đối xứng ngược trong một vùng mỏng (cỡ độ dày bằng với đường kính phân tử) gần mặt phân cách, và lớp mỏng
Hình 1.8: Ví dụ về sự phát hoà ba bậc hai phản xạ tại bề mặt của vật liệu quang phi tuyến bậc hai (a) và vật liệu quang phi tuyến đối xứng tâm (b).
Vật liệu đối xứng tâm
Tính đối xứng bị phá vỡ tại bề mặt
này có thể làm phát ra sóng hồ ba bậc hai. Cường độ của ánh sáng phát ra bởi lớp bề mặt này phụ thuộc mạnh vào các đặc tính cấu trúc của bề mặt và đặc biệt là sự xuất hiện của các phân tử hấp thụ trên bề mặt. Vì lý do đó, sự tạo hồ ba bậc hai bề mặt là một phương pháp chẩn đoán quan trọng cho các nghiên cứu trong lĩnh vực khoa học bề mặt. Giả sử rằng sóng tại tần số cơ bản đến mặt phân cách có thể được biểu diễn bởi:
Vq, = V=V rCVSst với V=V = uV=V rCVDsSs q (3.29) Sóng này bị tách thành hai phần: một phần phản xạ và một phần đi vào môi trường quang phi tuyến. Thành phần đi vào được biểu diễn bởi :
v=V = uv=V rCVDwSs q (3.30) Trong đó biên độ ux=V và hàm truyền Dv=V có thể xác định được từ các phương trình Fresnel chuẩn của quang học tuyến tính.
Sóng cơ bản đi vào mơi trường phi tuyến sẽ tạo nên một độ phân cực phi tuyến ở tần số =y = 2=V bên trong môi trường:
q, = rCVSzt (3.31)
với = {rCVDzSz q và { = {|!}~~, ,v=V , \y=y = 2\v=V
Thành phần phân cực này sẽ làm tạo ra bức xạ tại tần số hoạ ba bậc hai =y. Sự tạo thành này bị chi phối bởi biểu thức :
∇,=y + >=y =y,/:,?=y = −=y,⁄ : , {rCVDzSz q (3.32) Trong đó, { là thành phần vng góc của { với mặt phẳng tới.
Phương trình này có nghiệm :
v=y = =y rVDwSz q+ =y,⁄ : ,
|\y|,− |\v=y |,{rVDzq (3.33) Với \y = $=y =y⁄: và |\v=y |, = v=y =y,/:,. Các điều kiện biên điện từ tại lớp phân cách yêu cầu các thành phần của và tiếp tuyến với mặt phẳng của
mặt phân cách trở thành liên tục. Các điều kiện này có thể chỉ được thoả mãn nếu ta thừa nhận sự tồn tại của một sóng hồ ba bậc hai phản xạ được biểu diễn bởi:
Để các điều kiện biên được thoả mãn tại mỗi điểm trên mặt phân cách, độ phân cực của vector sóng Dy = 2Dv=V , sóng hồ ba bậc hai truyền qua của vector sóng Dv=y và sóng hồ ba bậc hai phản xạ của vector sóng D=y cần thiết phải có các thành phần vector sóng đồng nhất trên mặt phẳng của mặt phân cách. Điều này được minh hoạ trong hình 1.9, ở đó x là trục toạ độ đo đạc trên mặt phân cách trong mặt phẳng tới và z biểu thị cho trục toạ độ đo đạc vng góc với mặt phẳng tới.
Do đó, ta yêu cầu rằng:
\y = \=y = \v=y (3.35) Hơn nữa, ta có thể biểu diễn độ lớn của mỗi vector truyền theo dạng hằng số lưỡng cực điện của mỗi môi trường:
\v=y = v( ,⁄ =y =y⁄: \=y = ( ,⁄ =y =y⁄:
(3.36.1) (3.36.2)
Hình 1.9: Sự tạo thành sóng hịa ba bậc hai truyền qua và phản xạ tại mặt phân cách (a) và định nghĩa các vector điện, từ trường cho trường hợp P vng góc
với mặt phẳng tới (b).
Tuyến tính Tuyến tính Phi tuyến
\V=y = ( ,⁄ =V =V⁄: (3.36.3) Trong đó, biểu thị hằng số lưỡng cực điện của mơi trường tới tuyến tính và v biểu thị cho hằng số lưỡng cực điện tuyến tính của mơi trường phi tuyến. Để thuận tiện về mặt toán học ta định nghĩa hằng số lưỡng cực điện ảo y:
\y = y( ,⁄ =y⁄: (3.37)
Từ đó ta có thể dễ dàng xác định biểu thức liên quan đến các góc V, , y và v: ( ,⁄ =V sin V = ( ,⁄ =y sin = v( ,⁄ =y sin y = y( ,⁄ sin y (3.38) Tiếp theo ta áp dụng các điều kiện biên ở mặt phân cách giữa mơi trường tuyến tính và phi tuyến. Theo biểu thức (3.32), { sẽ dẫn đến việc tạo thành trường điện theo hướng = , và theo phương trình Maxwell trường từ liên đới sẽ nằm trong mặt phẳng xz. Tính liên tục của các thành phần tiếp tuyến của và dẫn đến các phương
trình: : = + ⁄:,>y− v=y ? : − ( ,⁄ =y :;< = v( ,⁄ =y v:;< v + :;< yy( ,⁄ />y− v=y ? (3.39)
Các phương trình này có thể dễ dàng giải được ngay lập tức để thu được biểu thức với và v. Sau đó thay các biểu thức này vào phương trình (3.32) và (3.33) để tìm các trường phản xạ và truyền qua:
= −rVDSz q 6v( ,⁄ =y :;< v + ( ,⁄ =y :;< 76v( ,⁄ =y :;< v + y( ,⁄ cos y7 ≡ rVDSz q v = − v=y − yrVDq− y ( ,⁄ cos y+ ( ,⁄ =y :;< v( ,⁄ =y :;< v + ( ,⁄ =y :;< (3.40.1) (3.40.2) Sóng hồ ba bậc hai truyền qua do đó bao gồm một sóng đồng nhất với vector truyền Dv và một sóng khơng đồng nhất với vector truyền Dy. Ta nhận thấy từ hình 1.9 rằng Dy− Dv phải nằm theo hướng z và được cho bởi:
Dy− Dv = ∆\[̂ = =y⁄ 6: y( ,⁄ cos y− v( ,⁄ =y :;< v7[̂ (3.41) Khi đó, trường truyền qua có thể biểu diễn dưới dạng:
v = _+=y⁄ : , 2\v=y hr
V∆W − 1
∆\ i` rVDwSz q ≡ vrVDwSz q
(3.42) Phương trình này có dạng của một sóng phẳng với biên độ biến đổi theo không gian, sự biến đổi không gian là một biểu hiện của tương hợp pha không lý tưởng của tương tác quang học phi tuyến. Hình thức này chứng minh rằng nguồn gốc của biến đổi không gian là sự giao thoa của các nghiệm đồng nhất và không đồng nhất của phương trình dẫn sóng.
Để làm sáng tỏ xa hơn kết quả đưa ra bởi biểu thức (3.42), ta giả sử rằng ∆\[ nhỏ hơn rất nhiều so với 1 với tất cả các khoảng cách truyền z. Biên độ của sóng truyền qua được cho bởi:
v = +=y⁄ : ,P[
2:,\v=y = + P= :⁄ [ 2:,( ,⁄ =y
(3.43) Ta thấy rằng biên độ của sóng tạo thành phát triển tuyến tính từ giá trị biên của nó . Ta cũng thấy từ phương trình (3.40.1):
≈ −4
:, (3.44)
Với là giá trị đặc trưng của hằng số lưỡng cực điện của môi trường gần mặt phân cách. Dựa trên kết quả này, biểu thức (3.43) có thể tính gần đúng là:
v ≈ −4&
:,>1 − 2P\v=y [? (3.45) Kết quả này thể hiện rằng số hạng bề mặt tạo nên một đóng góp tương đương với đóng góp của số hạng khối với độ dày = 4&⁄ .
Với trường hợp trong hình 1.9b, để xem xét sự tạo hồ ba bậc hai tại bề mặt giữa hai môi trường đối xứng tâm, ta cần biết các đặc trưng quang phi tuyến của vùng gần mặt phân cách tại mức phân tử. Điều này là không khả thi do ta có thể suy ra một cách chính xác các đặc tính vĩ mơ từ các đặc tính vi mơ trong khi chiều ngược lại là không thể. Tuy nhiên, ta có thể thiết lập một đánh giá bậc độ lớn của biên độ sóng phản xạ cho các mơi trường điển hình.Ta hãy mơ hình hố mặt phân cách giữa hai môi trường
đối xứng tâm như sở hữu một độ cảm phi tuyến bậc hai !, bị giới hạn trong một bậc độ dày của phân tử đường kính . Ở đây, !, là giá trị đặc thù của độ cảm phi tuyến bậc hai của một môi trường không đối xứng tâm. Điều này kết hợp với phương trình (3.45) đưa đến một dự đốn:
vđốP ứ" â* = 4& v \ℎô" đốP ứ" â* ≈ 10C.v\ℎô" đốP ứ" â*
(3.46)