Ảnh hưởng của công suất kích thích đến phổ quang huỳnh quang của các NC lõi/vỏ loại II là hoàn toàn khác với các NC lõi/vỏ loại I. Trong các NC lõi/vỏ loại II, năng lượng thấp nhất cho điện tử và lỗ trống nằm trong các vật liệu khác nhau, vì vậy cơ chế vật lý xảy ra sẽ rất khác với các NC loại I. Kết quả về sự dịch xanh của phổ huỳnh quang của các NC CdTe và CdTe/CdSe khi công suất kích thích thay đổi từ 10
Hình 3.4: Phổ huỳnh quang của các NC (a) CdTe, (b) CdTe/CdSe 2ML, (c) CdTe/CdSe 4ML khi công suất kích thích thay đổi từ 10-4mW đến 5 mW. (d) và (e) là phổ huỳnh quang đã chuẩn hóa của các NC CdTe/CdSe 2ML, CdTe/CdSe 4ML
Quan sát trên hình 3.4 ta nhận thấy khi tăng công suất kích thích: phổ PL của các NC CdTe không thay đổi vị trí đỉnh, còn với các mẫu CdTe/CdSe 2ML và CdTe/CdSe 4ML, đỉnh PL đều dịch về phía năng lượng cao (dịch xanh) khi tăng công suất kích thích. Khi công suất kích thích tăng từ 10-4 mW- 5 mW thì đỉnh PL của các NC CdTe/CdSe 2ML và CdTe/CdSe 4ML dịch về phía năng lượng cao tương ứng khoảng 23 và 56 meV. Sự dịch xanh của đỉnh PL đối với các NC loại II khi tăng công suất kích thích thường được giải thích do ảnh hưởng của ba hiệu ứng: i) hiệu ứng tích điện (CC), ii) hiệu ứng làm đầy trạng thái (SF) và iii) hiệu ứng uốn cong vùng cấm (BB). Ba hiệu ứng trên đều đóng góp vào sự dịch xanh của đỉnh PL khi tăng công suất kích thích, tuy nhiên chúng tôi sẽ xem xét hiệu ứng nào đóng vai trò quan trọng nhất. Thứ nhất, hiệu ứng làm đầy trạng thái chỉ gây ra sự dịch xanh nhỏ, khoảng vài meV đối với đỉnh huỳnh quang. Nguyên nhân của hiệu ứng này là do ở chế độ kích thích cao, các hạt tải sẽ tái hợp không kịp dẫn đến các trạng thái có năng lượng thấp bị lấp đầy, khi đó các hạt tải sẽ phải nhảy lên các trạng thái có năng lượng cao hơn gây ra sự dịch xanh của đỉnh phát xạ.Trong hình 3.4d và 3.4e, đỉnh PL dịch xanh lên đến 23 meV và 56 meV tương ứng với các NC CdTe/CdSe 2ML và CdTe/CdSe 4ML nên hiệu ứng làm đầy trạng thái không thể là nguyên nhân chính gây ra sự dịch xanh lớn như vậy. Thứ hai, hiệu ứng tích điện có nguyên nhân từ tương tác đẩy cực lớn (với công suất kích thích rất mạnh, lên đến vài chục W) giữa các điện tích cùng dấu khi có sự thay đổi đột ngột của thế năng tại biên tiếp giáp. Các cấu trúc lõi/vỏ có sự thay đổi đột ngột thành phần giữa lõi và vỏ chỉ có thể thực hiện được bằng các phương pháp chế tạo vật lý. Hiệu ứng tích điện là nguyên nhân gây nên sự dịch xanh của đỉnh phát xạ và đã được quan sát với cấu trúc chấm lượng tử/giếng lượng tử (QD/QR) GaAs/GaSb [16]. Trong các nghiên cứu này, cấu trúc QD/QR GaAs/GaSb được chế tạo bằng phương pháp epitaxy chùm phân tử nên có sự thay đổi thành phần đột ngột từ vỏ sang lõi trong khi các NC CdTe/CdSe của chúng tôi được chế tạo bằng
phương pháp hóa học. Các NC được chế tạo bằng phương pháp hóa học sẽ không thể tạo nên sự thay đổi thành phần đột ngột giữa lõi và vỏ do bao giờ cũng có một lớp tiếp giáp 3 thành phần giữa chúng. Mặt khác, công suất kích thích lớn nhất của chúng tôi cũng chỉ là 5 mW, giá trị này là quá nhỏ để gây nên hiệu ứng tích điện. Vì vậy nguyên nhân dịch xanh của phổ PL trong các mẫu CdTe/CdSe 2ML và CdTe/CdSe 4ML của chúng tôi cũng không thể do hiệu ứng tích điện. Để kiểm tra suy luận sự dịch xanh của đỉnh PL là do hiệu ứng uốn cong vùng cấm, chúng tôi biểu diễn sự phụ thuộc của năng lượng phát xạ của các mẫu theo công suất kích thích mũ 1/3.
Hình 3.5: Sự phụ thuộc của năng lượng phát xạ theo công suất kích thích mũ 1/3
Kết quả quan sát trên hình 3.5 cho thấy, với các NC lõi CdTe, vị trí đỉnh PL không phụ thuộc vào công suất kích thích trong khoảng đo của chúng tôi. Kết quả này là do điện tử và lỗ trống đều tập trung trong lõi CdTe nên xác suất tái hợp của chúng là cao, khi tăng công suất kích thích, các điện tử được sinh ra sẽ tái hợp luôn với lỗ trống và phát ra photon. Tuy nhiên với các NC lõi/vỏ loại II CdTe/CdSe thì kết quả quan sát lại không giống như vậy, sự phụ thuộc
của vị trí đỉnh PL là tuyến tính với căn bậc ba của công suất kích thích. Do đỉnh phát xạ dịch về phía năng lượng cao lên đến 23 meV với các NC CdTe/CdSe 2ML, 56 meV đối với các NC CdTe/CdSe 4ML và tỉ lệ với công suất kích thích mũ 1/3, nên có thể kết luận nguyên nhân của hiện tượng này gây ra bởi hiệu ứng uốn cong vùng năng lượng. Hiện tượng này được giải thích như sau: Với sự sắp xếp vùng năng lượng kiểu bậc thang của các NC loại II, xác suất tái hợp điện tử và lỗ trống giảm, điều này sẽ khiến các hạt tải điện tập trung rất nhiều tại bề mặt lõi/vỏ khi công suất kích thích mẫu tăng. Sự tách không gian của các hạt tải bị kích thích quang sẽ gây ra một điện trường nội tại hướng từ lõi sang vỏ, dưới tác dụng của điện trường này vùng dẫn và vùng hóa trị của hai vật liệu lõi/vỏ bị uốn cong làm thay đổi sự che phủ hàm sóng của điện tử và lỗ trống, hình 3.6. Kết quả là độ rộng vùng cấm (khoảng cách giữa vùng dẫn và vùng hóa trị của lõi và vỏ) tăng lên, khi đó nếu tăng công suất kích thích sẽ làm tăng thêm độ dốc của thế giam giữ, làm tăng năng lượng giam giữ lượng tử, kết quả làm phổ huỳnh quang dịch xanh [28].
Hình 3.6: Sơ đồ mô tả các NC lõi/vỏ loại II CdTe/CdSe và cấu trúc vùng năng lượng bị uốn cong tại công suất kích thích cao
Hình 3.6 cho thấy kết quả đo được từ thực nghiệm hoàn toàn phù hợp với các nghiên cứu lý thuyết. Đây là bằng chứng thực nghiệm quan trọng nhất để xác định cấu trúc NC của chúng tôi chế tạo được là cấu trúc NC loại II. Có
thể dễ dàng quan sát thấy hệ số góc của đường thẳng phụ thuộc với các NC CdTe/CdSe4ML là lớn hơn đối với các NC CdTe/CdSe2ML, chứng tỏ hiện tượng uốn cong vùng cấm xảy ra mạnh hơn nếu sự tách không gian giữa điện tử và lỗ trống là lớn hơn.