7. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài
2.2.2. Phương pháp tính toán
- Trong tính toán hóa học lượng tử việc xác định cấu trúc hình học và tính chất phân tử của hợp chất chứa kim loại chuyển tiếp với độ chính xác cao đến nay là một thách thức lớn. Các phương pháp phiếm hàm mật độ DFT là sự lựa chọn phổ biến và khả thi nhất đối với cluster nhiều nguyên tử chứa kim loại chuyển tiếp. Vì vậy, các phương pháp phiếm hàm mật độ thường được sử dụng để tính toán cấu trúc, độ bền cũng như tính chất electron của cluster. Thông qua các nghiên cứu lý thuyết đã được công bố đối với các hợp chất chứa Ge và kim loại chuyển tiếp chúng tôi chọn phương pháp phiếm hàm mật độ hỗn hợp B3P86 kết hợp với bộ hàm cơ sở 6-311+G(d) có hàm khuếch tán và hàm phân cực. Đây là bộ cơ sở hóa trị tách ba kiểu Pople, mỗi orbital lõi được tổ hợp từ 6 hàm Gausian ban đầu (PGTO), có 3 bộ orbital hóa trị, orbital trong mỗi bộ được tổ hợp lần lượt từ 3, 1, 1 hàm PGTO, ngoài ra, còn có thêm 1 bộ orbital khuếch tán và 1 bộ hàm phân cực d. Bộ cơ sở này tiết kiệm thời gian tính toán vì nhanh hội tụ và cho kết quả gần đúng tốt. Hơn nữa, phương pháp B3P86 là sự kết hợp của phiếm hàm trao đổi của Beck (kí hiệu là B) và phiếm hàm tương quan của Perdew đề xuất năm 1986 (kí hiệu P86) dựa trên sự gần đúng tổng quát, cộng thêm 20% năng lượng trao đổi theo phương pháp Hartree-Fock.
- Để phân tích sự phân bố eclectron, chúng tôi áp dụng phương pháp orbital liên kết tự nhiên NBO để phân tích như cấu hình electron tự nhiên, điện tích nguyên tử
CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
Chúng tôi tính năng lượng tương đối của các đồng phân so với đồng phân có năng lượng thấp nhất của mỗi cluster và sắp xếp các đồng phân theo thứ tự năng lượng tương đối tăng dần theo cluster đó. Các hình vẽ của cấu trúc đồng phân bền của các cluster GenCr20/+ (n=3-10) thu được ở mức lí thuyết B3P86/6-311+G(d), các đồng phân này được kí hiệu lần lượt là nN-x, nC-x. Trong đó, n là số nguyên tử germanium, N viết tắt cho “neutral” (trung hòa), C viết tắt cho cation và x là thứ tự của đồng phân.
Trong hình vẽ quả cầu màu xám biểu diễn cho nguyên tử germanium, quả cầu màu cam biểu diễn cho nguyên tử chromium. Các thông tin về nhóm điểm đối xứng, trạng thái electron, năng lượng tương đối (theo đơn vị eV) được đưa vào trong dấu ngoặc vuông [] sau kí hiệu đồng phân.