CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1 Đặc trưng xúc tác bằng các phương pháp Vật lý – Hóa lý hiện đạ
3.5.Thảo luận chung
Quá trình oxi hóa glucozơ là một quá trình khó kiểm soát, với các chất oxi hóa khác nhau, phản ứng diễn ra theo những hướng khác nhau và sản phẩm thu được rất phức tạp. Với mong muốn tạo các sản phẩm oxi hóa đầu mạch để tạo ra muối canxi gluconat, là sản phẩm có nhiều giá trị trong công nghệ dược phẩm.
Việc phân tán platin, bạc trên vật liệu mao quản trung bình MCM-41 với diện tích bề mặt lớn làm tăng thêm hiệu quả của xúc tác. Sau khi tiến hành tổng hợp vật liệu MCM-41; Pt/MCM-41 và Ag/MCM-41, đặc trưng vật liệu bằng các phương pháp vật lí hóa lý: Nhiễu xạ tia X ; phương pháp hiển vi điện tử truyền qua (TEM) và phương pháp hấp phụ giải hấp N2 đã chứng minh được vật liệu MCM-41 có mao quản trật tự với kích thước mao quản trung bình khoảng 4-5nm. Phương pháp phổ hấp thụ nguyên tử (AAS) xác định được hàm lượng platin trong mẫu Pt/MCM-41(0.5) là 0,4% và bạc trong mẫu Ag/MCM-41là 0,45% theo AAS. Trạng thái phân tán của các hạt nano Pt, nano Ag được chứng minh bằng phương pháp hiển vi điện tử truyền qua (TEM) và phương pháp hấp phụ và giải hấp N2.
Khi phân tán nano Pt lên chất nền có kích thước mao quản rộng MCM- 41 không những làm tăng hoạt tính của xúc tác hơn nữa còn tránh được hiện tượng co cụm xúc tác. Đối với mẫu Pt/MCM-41(0.5) các hạt nano Pt được phân tán vào bên trong mao quản, khi hàm lượng platin lớn hơn 1,5% thì ngoài các hạt Pt được phân tán bên trong mao quản ra còn có các hạt Pt phân tán bên ngoài mao quản có kích thước lớn và ở hàm lượng platin 2,5% thì platin phân tán ở phía ngoài mao quan ngày càng nhiều hơn và kích thước lớn hơn có cụm cluster kích thước đến 20 nm.
Nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ Ca(OH)2 cho thấy nồng độ của Ca(OH)2 có ảnh hưởng mạnh mẽ đến quá trình tạo muối canxi gluconat. Khi dùng dung dịch Ca(OH)2 bão hòa thì khả năng kết tinh của muối canxi gluconat rất kém do dung dịch quá loãng. Khi dùng huyền phù Ca(OH)2 thì khả năng kết tinh muối canxi gluconat tốt hơn. Khi dùng huyền phù Ca(OH)2
Mỹ USP 30 và hiệu suất phản ứng tính theo glucozơ là 72,37%. Còn trên xúc tác Ag/MCM-41 hiệu suất đạt 62,43% và hàm lượng canxi gluconat (101,59%) đạt theo tiêu chuẩn Dược điển Mỹ USP 30.
Sản phẩm canxi gluconat được chứng minh bằng các phương pháp: phổ hấp thụ nguyên tử AAS, xác định nhiệt độ nóng chảy, phổ hồng ngoại (IR), phổ cộng hưởng từ hạt nhân 1H-NMR, 13C-NMR và phổ khối lượng (MS). Chứng tỏ đã tổng hợp thành công muối canxi gluconat bằng quá trình oxi hóa chọn lọc glucozơ sử dụng các xúc tác Pt/MCM-41 và Ag/MCM-41.
KẾT LUẬN
1. Đã tổng hợp thành công vật liệu mao quản trung bình MCM-41; từ nguồn nguyên liệu đầu là tetraetylorthosilicat TEOS, chất hoạt động bề mặt CTAB. Kết quả phương pháp XRD cho các pic đặc trưng cho mao quản trung bình ở góc 2θ=2,2; 3,7; 4,4. Hình ảnh TEM cho thấy kích thước mao quản vật liệu khoảng 4-5nm.
2. Phân tán thành công vật liệu Pt/MCM-41 với hàm lượng platin khoảng 0,5%, 1,5%, 2,5% và Ag/MCM-41 hàm lượng bạc khoảng 0,5%. Đặc trưng vật liệu bằng các phương pháp vật lý – hóa lý hiện đại như XRD, TEM, hấp phụ giải hấp N2 chứng minh được đã phân tán thành công các hạt nano Pt, nano Ag bên trong mao quản trung bình của MCM-41. Hàm lượng chính xác của Pt, Ag được xác định bằng AAS, EDS.
3. Nghiên cứu ảnh hưởng phản ứng khi điều chỉnh pH bằng dung dịch Ca(OH)2 bão hòa và huyền phù Ca(OH)2 60g/l đồng thời chế tạo muối canxi gluconat. Kết quả cho thấy huyền phùCa(OH)2 thuận lợi cho quá trình chế tạo muối canxi gluconat từ quá trình oxi hóa chọn lọc glucozơ.
4. Đã điều chế muối canxi gluconat trên hai xúc tác Pt/MCM-41(0.5) và Ag/MCM-41(0.5). Hiệu suất điều chế canxi gluconat trên xúc tác Pt/MCM-41(0.5) là 72,37% hiệu quả hơn trên xúc tác Ag/MCM- 41(0.5) 62,43%.
5. Sản phẩm canxi gluconat được chứng minh bằng các phương pháp: 1H- NMR, 13C-NMR, IR, MS, xác định điểm chảy và AAS. Hàm lượng muối canxi gluconat điều chế được 98,98% và 101,59% đạt tiêu chuẩn