Hydro xâm nhập vào kim loại thể rắn làm giòn hóa và có thể làm rạn nứt kim loại. Mặc dù quá trình hấp thu hydro và ảnh hưởng của nó tới vật liệu đã được nghiên cứu qua nhiều thập kỷ, song đến nay nhiều vấn đề về cơ chế diễn biến quá trình vẫn chưa được hiểu biết đầy đủ.
Zirconi là kim loại nền chủ yếu cho các hợp kim dùng làm vỏ bọc nhiên liệu và các thành phần cấu trúc trong lò phản ứng hạt nhân dùng chất tải nhiệt là nước. Các hợp kim này có tiết diện bắt nơtron nhiệt thấp, đảm bảo các tính chất cơ học trong và sau khi bị chiếu xạ trong dòng nơtron nhanh, và có độ bền chống ăn mòn cao. Trong quá trình vận hành lò phản ứng nước nhẹ (LWR), trạng thái cơ học của vỏ thanh nhiên liệu trên cơ sở zirconi bị suy giảm do tác dụng liên hợp của ba yếu tố là quá trình oxy hóa, hydrua hóa và tác dụng của bức xạ.
Hydro trong các hợp kim zirconi có thể ảnh hưởng đến các tính chất cơ bản của vật liệu như: Hình dạng và các chức năng cơ học. Nhiều tài liệu đã công bố cho thấy hydua có thể làm giảm độ dẻo và tác động đến độ bền vững của Zircaloy. Một số lớn các nghiên cứu hiện nay chỉ ra rằng các hydua làm tăng tốc độ quá trình ăn mòn đều. Ngoài ra trong một số trường hợp hydro/hydrua ảnh hưởng đến tốc độ rão
44
vật liệu. Tuy nhiên hiện còn chưa có kết luận rõ ràng là, liệu hydro/hydrua làm tăng hay giảm tốc độ rão của Zircaloy.
Để tăng hiệu quả vận hành lò phản ứng nhờ sử dụng một chu kỳ nhiên liệu dài hơn và giảm thiểu lượng chất thải, người ta tăng độ cháy bó thanh nhiên liệu >45 GWd/tU. Điều này làm tăng thời gian phơi chiếu trong môi trường lò phản ứng, dẫn tới suy yếu lớp vỏ bọc nhiên liệu do quá trình giòn hóa hydrua và gia tăng oxy hóa vật liệu do hấp thu hydro, tăng nguy cơ hư hỏng vỏ bọc trong các tai nạn/sự cố giả định trong cơ sở thiết kế.
Do độ hòa tan thấp của hydro trong nền hợp kim zirconi (khoảng 100 ppm khối lượng tại nhiệt độ vận hành lò phản ứng), hầu hết hydro thoát ra do quá trình ăn mòn giữa hơi nước/nước và hợp kim zirconi có thể kết tủa dưới dạng hydrua. Pha hydrua này nói chung giòn và khi hợp kim zirconi chứa một lượng đủ lớn zirconi hydrua thì các chức năng cơ học của kim loại bị suy thoái. Do chức năng cơ học chịu tác động lớn của trạng thái ứng suất và tốc độ biến dạng, nên bắt buộc phải kể đến các thông số này trong phương pháp thử nghiệm và mẫu phải được lựa chọn đồng dạng về mặt hình học với hoàn cảnh đặc biệt trong lò phản ứng. Một trong các thông số vật liệu quan trọng nhất phải được đánh giá trong các thử nghiệm cơ học là độ dẻo vật liệu, tức là khả năng của vật liệu biến dạng dẻo mà không bị hư hỏng. Thường thì sự tăng tốc độ biến dạng và giảm nhiệt độ thử nghiệm sẽ làm giảm độ dẻo của vật liệu.
Các hydrua có thể ảnh hưởng đến hợp kim zirconi trong quá trình ngừng lò, quá trình vận hành bình thường hoặc không bình thường của lò phản ứng, cũng như trong quá trình lưu giữ tạm thời nhiên liệu. Trong quá trình ngừng lò để nạp nhiên liệu, nhiệt độ hợp kim zirconi khoảng 30 - 40 oC, trong khi nhiệt độ tương ứng khi lò phản ứng vận hành bình thường là 290 - 400 oC. Trong trường hợp đầu, bó thanh nhiên liệu có thể bị hư hỏng do thao tác, như bó thanh có thể va chạm các cấu tử khác và phép thử trong trường hợp này là thử nghiệm với tốc độ biến dạng rất lớn tại nhiệt độ thường. Còn trong trường hợp lò phản ứng vận hành bình thường, nhiên
45
liệu không bị hư hỏng thì tình trạng giới hạn là sự quá độ công suất gây ra biến dạng nhiên liệu. Phép thử cơ học trong trường hợp này là thử nghiệm với tốc độ biến dạng thấp tại nhiệt độ cao.
Thử nghiệm kéo tại nhiệt độ phòng cho thấy độ dẻo của vật liệu Zircaloy giảm khi tăng hàm lượng hydro (Hình 2.24 và Hình 2.26).
Hình 2.25 cho thấy độ bền kéo của vật liệu Zircaloy-2 không thay đổi cho tới hàm lượng hydro 500 ppm (trọng lượng). Đây chính là hàm lượng cực đại của hydro được một số nhà sản xuất nhiên liệu dùng làm giới hạn thiết kế cho các thành phần cấu trúc bằng hợp kim zirconi. Trong khi đó, kết quả thử nghiệm đưa ra trên Hình 2.26 đối với Zircaloy-4 cho thấy hàm lượng cực đại là 300 ppm (trọng lượng). Hydrua gần như không ảnh hưởng tới giới hạn đàn hồi của vật liệu.
Hình 2. 24. Ảnh hưởng của hàm lượng hydro tới độ dẻo của Zircaloy-2 tại nhiệt độ phòng (Yeniscavich, 1958) [8]
46
Hình 2. 25. Ảnh hưởng của hàm lượng hydro tới độ bền kéo của Zircaloy-2 tại nhiệt độ phòng (Yeniscavich, 1958) [8]
Hình 2. 26. Ảnh hưởng của hàm lượng hydro đến tính chất cơ học của Zircaloy-4 tại nhiệt độ phòng (Lin and Hamasaki, 1979) [8]
Ảnh hưởng phức tạp của nhiệt độ tới độ dẻo của hợp kim zirconi bị hydrua hóa được đưa ra trên các Hình 2.27, Hình 2.28 và Hình 2.29. Các thử nghiệm kéo thực hiện trên Zircaloy-2 và Zircaloy-4 đã bị hydrua hóa, có bị chiếu xạ hoặc không bị chiếu xạ. Các vật liệu này được gia công nhiệt trong các điều kiện khác nhau (vật liệu tôi tái kết tinh (Recristallized Annealed-RXA) được xử lý nhiệt tại đầu cuối quá
47
trình chế tạo với nhiệt độ cao hơn so với vật liệu tôi khử ứng suất dư (Stress Relief Annealed-SRA), dẫn tới vật liệu RXA có độ bền kém hơn, nhưng độ dẻo cao hơn so với vật liệu SRA). Từ các đồ thị này thấy rằng, hàm lượng hydro tăng đã làm giảm độ dẻo của vật liệu. Từ Hình 2.27 và Hình 2.28 cũng thấy rằng sự tăng nhiệt độ duy trì được độ dẻo vật liệu ngay cả khi hàm lượng hydro tăng. Tại 300 oC hàm lượng hydro tăng tới 2.000 ppm (khối lượng) trong vật liệu không chiếu xạ vẫn không gây ảnh hưởng lớn tới độ dẻo của vật liệu. Hình 2.29 cho thấy ảnh hưởng của hydro tới độ dẻo của vật liệu bị chiếu xạ lớn hơn so với vật liệu không bị chiếu xạ.
Hình 2. 27. Ảnh hưởng của hàm lượng hydro tới độ dẻo của vật liệu Zry-4 SRA và Zry-2 RXA không bị chiếu xạ tại nhiệt độ 20 oC [8]
Hình 2. 28. Ảnh hưởng của hàm lượng hydro tới độ dẻo của vật liệu Zry-4 SRA và Zry-2 RXA không bị chiếu xạ tại nhiệt độ 300 oC [8]
48
Hình 2. 29. Ảnh hưởng của hàm lượng hydro và sự chiếu xạ tới độ dẻo của vật liệu Zry-2 RXA tại nhiệt độ 300 oC [8]
49
CHƢƠNG 3. CHƢƠNG TRÌNH TÍNH TOÁN NHIÊN LIỆU FRAPCON-3.5 3.1. Tổng quan chƣơng trình FRAPCON-3.5 [3] [4]
3.1.1. Mục tiêu tính toán của chƣơng trình FRAPCON-3.5
Khả năng tính toán một cách chính xác hiệu năng thanh nhiên liệu lò nước nhẹ LWR dưới điều kiện độ cháy kéo dài là một mục tiêu chính của chương trình nghiên cứu an toàn lò phản ứng của Cơ quan Pháp quy hạt nhân Hoa Kỳ (US.NRC). Để đạt được mục tiêu này, US.NRC đã mở rộng chương trình phát triển các chương trình phần mềm phân tích (code) cũng như thực hiện các thử nghiệm mô hình chuẩn để đánh giá khả năng phân tích của các code.
FRAPCON-3.5 là code được phát triển bởi Phòng Thí nghiệm Quốc gia Tây Bắc Thái Bình Dương dưới sự quản lý của US.NRC để tính toán các đặc trưng của thanh nhiên liệu LWR trong trạng thái dừng của lò phản ứng. Đây là trạng thái mà công suất và điều kiện biên có sự thay đổi không đáng kể. Điều này bao gồm các trường hợp như vận hành chu kỳ dài ở công suất ổn định hoặc có sự nhảy mức công suất thấp. Code tính toán các tham số (theo thời gian) đặc trưng của thanh nhiên liệu bao gồm phân bố nhiệt độ của thanh, áp suất khí bên trong thanh, ứng suất - biến dạng của lớp vỏ bọc, oxy - hydro hóa của lớp vỏ bọc, tỷ lệ phát tán khí phân hạch,… Bên cạnh đó, code được thiết kế để có thể truy xuất các điều kiện ban đầu cho các phân tích chuyển tiếp [5] [6].
FRAPCON-3.5 là phiên bản mới nhất (phát hành tháng 5/2014) trong chuỗi các phiên bản của code FRAPCON-3. Đối với các phiên bản của code FRAPCON-3 và cụ thể là phiên bản FRAPCON-3.5 có một bước tiến quan trọng trong việc đơn giản hóa code bằng cách loại bỏ các thông số đầu vào (input) mở rộng và các tính năng lựa chọn mô hình phức tạp có tác động lớn đến kết quả. Ngoài ra, các giá trị mặc định tương thích được cài đặt cho một số thông số mà người dùng có thể sử dụng để tham chiếu hoặc lựa chọn các mô hình phù hợp với các bài toán khác nhau.
50
Với các nội dung tính toán trên, chương trình FRAPCON-3.5 được áp dụng với mục đích:
- Thẩm định độc lập các thiết kế thanh nhiên liệu của nhà chế tạo;
- Thẩm định độc lập các kết quả phân tích an toàn trong trường hợp LOCA/RIA của nhà chế tạo nhiên liệu và đưa ra đánh giá an toàn;
- Cung cấp thư viện dữ liệu đầu vào của thanh nhiên liệu cho các chương trình tính toán nơtronic hoặc phân tích chuyển tiếp;
- Nghiên cứu tính khả thi về việc tăng công suất và độ cháy nhiên liệu; - Hỗ trợ vận hành.
3.1.2. Các giới hạn của chƣơng trình FRAPCON-3.5
Cũng như bất kỳ một code tính toán nào khác, code FRAPCON-3.5 cũng có những hạn chế giới hạn nhất định. Các giới hạn của code FRAPCON-3.5 gồm:
a. Mô hình hóa nhiên liệu của chương trình chỉ áp dụng được cho viên gốm làm giàu urani (UO2; UO2-PuO2 (MOX) và UO2-Gd2O3) với vỏ bọc hợp kim zirconi dưới các điều kiện của lò nước nhẹ và nước nặng. Không mô hình đối với các dạng nhiên liệu khác (nhiên liệu kim loại) và với các chất làm mát khác (natri lỏng), tuy nhiên có thể thay đổi mô hình để có thể mô hình hóa các điều kiện này. Giới hạn độ cháy trung bình là 62 GWd/tU, trong khi nên thay đổi tăng giới hạn này. Giới hạn nhiệt độ trong chương trình là ở nhiệt độ nóng chảy của nhiên liệu hoặc của lớp vỏ bọc. Khi nhiệt độ vượt quá giới hạn xảy ra nóng chảy thì chương trình dừng tính toán.
b. Các mô hình nhiệt của chương trình dựa trên các phương trình và các điều kiện trạng thái ổn định và tính toán với dòng nhiệt một chiều theo phương bán kính (xuyên tâm). Giả thiết này phù hợp với việc mô hình hóa đặc trưng của thanh nhiên liệu (ví dụ như tỷ số chiều dài - đường kính lớn). Tương tự như vậy, các mô hình phát tán khí phân hạch dựa trên trạng thái dừng và dữ liệu nhảy mức công suất chậm (slow power ramp data) nên không phản ánh được tốc độ phát tán khi cần
51
phải quan tâm trong điều kiện công suất thay đổi nhanh. Do đó, việc đặt các bước thời gian nên lớn hơn 0,1 ngày nhưng không vượt quá 50 ngày (riêng đối với các phân tích đặc trưng nhiệt thì có thể sử dụng các bước thời gian thấp hơn và vào cỡ 0,001 ngày).
c. Code FRAPCON-3.5 chỉ tính toán với các biến dạng nhỏ của lớp vỏ bọc (<5% biến dạng). Tất cả các mô hình cơ - nhiệt đều giả thiết theo đối xứng trục thanh nhiên liệu mà không có quy định ràng buộc theo dọc trục. Các giả thiết này là phù hợp đối với việc mô hình hóa thanh nhiên liệu LWR (không phù hợp với thanh nhiên liệu lò nước nặng).
d. Code đánh giá các biến dạng lớp vỏ bọc do PCMI dựa trên dữ liệu nhảy mức công suất. Với độ cháy khoảng 65 GWd/tU, biến dạng lớp vỏ bọc có thể vượt ngoài dự đoán một chút. Với dữ liệu độ cháy cao hơn (>65 GWd/tU), có thể code FRAPCON-3.5 sẽ đưa ra dưới dự đoán về biến dạng vỏ bọc khi có sự nhảy mức công suất.
3.2. Cấu trúc và phƣơng pháp tính toán của code FRAPCON-3.5 3.2.1. Cấu trúc của code
Cấu trúc của code FRAPCON-3.5 bao gồm trên 200 thủ tục con được nhóm thành 3 khối (Bảng 3.1). Trong đó, hai khối FRPCON và MATPRO được yêu cầu bắt buộc cho mỗi lần chạy thực thi. Khối FRACAS-I là một tùy chọn riêng về mô hình cơ học cho người dùng sử dụng.
Bảng 3. 1. Các khối chính của code FRAPCON-3.5 [3]
Khối Mô tả
FRPCON Phần chính của code, bao gồm các mô hình cơ - nhiệt
FRACAS-I Chứa các thủ tục con của mô hình cơ học FRACAS-I
52
3.2.2. Lƣu đồ tính toán của code
Hình 3.1 chỉ ra lưu đồ tính toán của code FRAPCON-3.5, được bắt đầu từ phần thiết lập đầu vào (input), sau đó là các tính toán theo vòng lặp hội tụ và kết thúc là truy xuất kết quả đầu ra (output).
53
Sau khi thực hiện phần khởi tạo (bao gồm đưa dữ liệu đầu vào, khởi tạo các biến và mô tả giả thiết bài toán), code tiếp tục được thực hiện theo 4 vòng lặp chính: - “Vòng lặp bước thời gian”: Trong mỗi lần chạy thực thi của “vòng lặp bước thời gian”, code giải vấn đề cân bằng cơ - nhiệt của thanh nhiên liệu ở một điểm mới theo lịch sử công suất thanh (phụ thuộc thời gian) từ dữ liệu đầu vào;
- “Vòng lặp phát tán khí”: Vòng lặp này tuần hoàn đến khi giá trị tính toán của áp suất khí trong thanh (phụ thuộc nhiệt độ, thể tích và tỷ lệ phát tán khí phân hạch) hội tụ;
- “Vòng lặp đoạn dọc trục”: Trong mỗi “vòng lặp phát tán khí”, “vòng lặp đoạn dọc trục” sẽ thực hiện các tính toán liên tiếp với các phân đoạn chia dọc trục thanh nhiên liệu;
- “Vòng lặp độ dẫn nhiệt khe trống nhiên liệu - vỏ bọc”: Đây là vòng lặp trong cùng của lưu đồ lặp. Vòng lặp này lặp lại đối với từng phân đoạn chia dọc trục thanh nhiên liệu đến khi đạt cân bằng nhiệt (theo phương bán kính thanh nhiên liệu). Cân bằng nhiệt đạt được khi giá trị chênh lệch nhiệt độ tính từ bề mặt ngoài viên gốm tới mặt trong vỏ bọc hội tụ.
Hình 3.2 chỉ ra lưu đồ gọi các thủ tục con trong các vòng lặp của code FRAPCON-3.5.
54
55
3.2.3. Cấu trúc input đầu vào
Tệp input đầu vào của code FRAPCON-3.5 được chia thành 4 mô-đun:
- Mô đun điều khiển ($FRPCN): Xác định số bước thời gian, số phân đoạn chia theo trục và phương bán kính, các tùy chọn mô hình sử dụng trong các tính toán;
- Mô-đun mô tả thiết kế và vận hành ($FRPCON): Gồm các dữ liệu về thông số thiết kế (kích thước viên gốm, lớp vỏ bọc,…), lịch sử công suất, phân bố công suất dọc trục, các điều kiện biên (áp suất khí trong thanh, áp suất chất làm mát, nhiệt độ chất làm mát tại lối vào,…);
-Mô-đun các tùy chọn mô hình đánh giá ($EMFPCN); - Mô-đun phân bố đồng vị plutoni ($FRPMOX).
3.3. Mô hình chính của code FRAPCON-3.5
Các mô hình chính trong code FRAPCON-3.5 sử dụng để tính toán các đặc trưng của thanh nhiên liệu trong quá trình vận hành. Trong đó, bao gồm mô hình cơ học, mô hình nhiệt động, mô hình phát tán khí phân hạch và mô hình oxy hóa - hydro hóa của lớp vỏ bọc. Trong từng mô hình của code có thể có nhiều tùy chọn mô hình khác nhau nhưng trong giới hạn luận văn này chỉ trình bày về các mô hình được lựa chọn sử dụng trong áp dụng tính toán cụ thể.
3.3.1. Mô hình nhiệt động
Mô hình nhiệt động được sử dụng trong tính toán phân bố nhiệt độ của thanh nhiên liệu (Hình 3.4).
Thanh nhiên liệu được mô hình hóa theo giả thiết viên gốm nhiên liệu hình trụ đặt đối xứng trong ống thanh hình trụ bao quanh bởi nước làm mát. Các điều kiện biên (nhiệt độ chất tải nhiệt lối vào, đường kính gia nhiệt tương đương của kênh làm mát và thông lượng dòng khối theo thời gian) và tốc độ sinh nhiệt tuyến tính dọc