Dung dịch Cr(NO3)3.9H2O, CTAB
Khuấy trộn 1h thu hỗn hợp A Thủy nhiệt 220oC, 9h
thu hỗn hợp B
Lọc trào ngược bằng nước cất thu sol lỏng-rắn C Lọc ly tâm thu bột
mịn D
Sấy 100oC, 3h
Dung nhiệt với ethanol nóng 100 oC, 24h
Lọc rửa bằng ethanol nóng, sấy 90 oC, 4h MIL-101 Dung dịch
H2BDC, HF
Hình 2.3. Sơ đồ tổng hợp vật liệu Meso MIL-101 đa cấp mao quản
Sản phẩm sau tổng hợp thu được chất rắn bột mịn màu xanh ghi xám với sản lượng 35%. Tương tự hiệu suất sản phẩm tổng hợp trong dung dịch HF/H2O trong hầu hết các báo cáo tổng hợp cấu trúc MIL-101 Microporous (32 – 40%).
Lợi dụng đặc tính hoạt động bề mặt của siêu phân tử CTAB sau tổng hợp trong dung dịch hỗn hợp, chúng tôi lựa chọn phương án lọc trào ngược để tách bọt khí cuốn theo tinh thể axit terephtalic tái kết tinh sau phản ứng, phương án này đã đơn giản hóa được quy trình tách lọc sản phẩm. Dung dịch hỗn hợp sau đó (sol rắn-lỏng của nước và vi hạt sản phẩm) được đun nóng 80 oC/2giờ trước khi được lọc hút chân không và đun rửa trong dung dịch ethanol tuyệt đối ở 100 oC/24 giờ.
Mục đích của việc đun rửa trong ethanol nhằm loại bỏ toàn bộ các chất dư sau phản ứng trong hệ thống mao quản của vật liệu, yếu tố này quyết định rất lớn tới tổng diện tích bề mặt của vật liệu sau tổng hợp. Kết quả tính toán diện tích bề mặt phản ánh trên đồ thị đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp Nitơ.
Dung dịch AlCl3.6H2O
Khuấy trộn 1h, thu hỗn hợp A Dung nhiệt 130 oC, 72 h
thu hỗn hợp B Lọc hút
chân không, thu bột mịn C
Rửa bằng Acetone Dung nhiệt với Methanol nóng
100 oC, 24h
Lọc hút chân không,
sấy 90 oC, 4h NH2-MIL-101(Al) Dung dịch Amino-
H2BDC/DMF
2.1.2.4. Tổng hợp vật liệu chức năng hóa amino NH2-MIL-101(Al); Meso NH2-MIL-101(Al) cấu trúc đa cấp mao quản.