Nghiên cứu tổng hợp vật liệu nano GO/Fe3O4 trên nền than hoạt tính ứng dụng loại bỏ asen trong nước

Trong nghiên cứu này, vật liệu nanocomposite GO/Fe3O4 (GFO) trên nền than hoạt tính (AC) được sử dụng để loại bỏ Asen trong nước các giếng khoan. AC được thêm vào quy trình đồng kết tủa tổng hợp vật liệu GO/Fe3O4/AC với tỉ lệ GFO:AC là 1:1 nhằm hạ giá thành sản phẩm.

TNU Journal of Science and Technology 226(16): 46 - 53 SYNTHESIS OF GO/Fe3O4 NANOCOMPOSITE ON ACTIVATED CARBON FOR THE REMOVAL OF ARSENIC FROM AQUEOUS SOLUTIONS Mai Duc Dung1, Nguyen Thi Hong Nhung1, Nguyen Dang Co2, Bui Dinh Tu2, Nguyen Thi Lan1* 1Hanoi 2VNU University of Science and Technology - University of Engineering and Technology ARTICLE INFO ABSTRACT Received: 27/8/2021 In this research, the GO/Fe3O4 nanocomposite (GFO) on activated carbon (AC) was used to adsorption arsenic As(V) in water AC was added to the co-precipitation process to synthesize GO/Fe3O4/AC material with a GFO:AC ratio of 1:1 to reduce product costs The composition, morphology, and bonding of synthesized nanomaterial was analyzed by XRD, FESEM, Raman; indicating that the Fe3O4 nanoparticles in the average crystal size of 11 nm were uniformly distributed on the surface of AC and GO sheets In addition, the specific surface area shown by the BET result in a value of 708 m 2/g The As(V) adsorption capacity of GO/Fe3O4/AC nanocomposite was analyzed by AAS method at different pH values Result showed that the maximum As(V) adsorption efficiency of material sample was 98% and the adsorption capacity reached 14.74 mg/g in 60 at pH = Accordingly, GO/Fe3O4/AC could be used as an effective adsorbent for the removal of arsenic from aqueous solutions Revised: 05/11/2021 Published: 08/11/2021 KEYWORDS Activated carbon Co-precipitation GO/Fe3O4 Adsorption Arsenic NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU NANO GO/Fe3O4 TRÊN NỀN THAN HOẠT TÍNH ỨNG DỤNG LOẠI BỎ ASEN TRONG NƯỚC Mai Đức Dũng1, Nguyễn Thị Hồng Nhung1, Nguyễn Đăng Cơ2, Bùi Đình Tú2, Nguyễn Thị Lan1* 1Trường 2Trường Đại học Bách Khoa Hà Nội Đại học Công nghệ - ĐH Quốc gia Hà Nội THƠNG TIN BÀI BÁO Ngày nhận bài: 27/8/2021 Ngày hồn thiện: 05/11/2021 Ngày đăng: 08/11/2021 TỪ KHĨA Than hoạt tính Đồng kết tủa GO/Fe3O4 Hấp phụ Asen TÓM TẮT Trong nghiên cứu này, vật liệu nanocomposite GO/Fe3O4 (GFO) than hoạt tính (AC) sử dụng để loại bỏ Asen nước giếng khoan AC thêm vào quy trình đồng kết tủa tổng hợp vật liệu GO/Fe3O4/AC với tỉ lệ GFO:AC 1:1 nhằm hạ giá thành sản phẩm Thành phần cấu trúc, hình thái liên kết vật liệu nghiên cứu XRD, FESEM Raman cho thấy hạt Fe3O4 với kích thước trung bình khoảng 11 nm phân bố tương đối đồng AC GO Bên cạnh đó, diện tích bề mặt riêng thể qua kết đo BET cho giá trị đạt 708 m2/g Khả hấp phụ As(V) vật liệu nanocomposite GO/Fe3O4/AC khảo sát phương pháp AAS giá trị pH khác Kết cho thấy hiệu suất hấp phụ cực đại As(V) mẫu vật liệu lên tới 98%, dung lượng hấp phụ đạt 14,74 mg/g thời gian 60 phút pH = Vật liệu GO/Fe3O4/AC thể chất hấp phụ hiệu để loại bỏ Asen khỏi nước DOI: https://doi.org/10.34238/tnu-jst.4931 * Corresponding author Email: lan.nguyenthi1@hust.edu.vn http://jst.tnu.edu.vn 46 Email: jst@tnu.edu.vn TNU Journal of Science and Technology 226(16): 46 - 53 Giới thiệu Phát triển sản xuất công nghiệp, khai thác mỏ nơng nghiệp tất yếu q trình cơng nghiệp hóa, đại hóa đất nước Tuy nhiên, nguyên nhân tác động tiêu cực đến môi trường, có nhiễm nguồn nước kim loại nặng Đây vấn đề nghiêm trọng ảnh hưởng tiêu cực đến sức khỏe người hệ sinh thái xung quanh [1] Trong số kim loại nặng Asen chất độc (độc gấp lần thủy ngân) Tổ chức Y tế giới (WHO) xếp vào nhóm I chất gây ung thư người [2] Uống nước có hàm lượng Asen cao thời gian dài ảnh hưởng đến sức khỏe với biểu khác thay đổi màu sắc da, xuất lỗ cứng lòng bàn tay lòng bàn chân; ung thư da, bàng quang, thận phổi; bệnh tiểu đường, huyết áp cao rối loạn sinh sản [3] Vì thế, bên cạnh việc nâng cao ý thức bảo vệ môi trường người siết chặt công tác quản lý mơi trường việc tìm giải pháp nhằm loại bỏ ion kim loại nặng, đặc biệt Asen khỏi mơi trường nước có ý nghĩa to lớn Hiện nay, có nhiều phương pháp khác nghiên cứu sử dụng để xử lý nước bị nhiễm nói chung kim loại nặng nói riêng, kể đến phương pháp kết tủa hóa học, phương pháp lọc, phương pháp trao đổi ion, phương pháp keo tụ, phương pháp hấp phụ,… Trong đó, hấp phụ phương pháp hiệu hẳn với thiết kế vận hành đơn giản, chi phí thấp, dễ thực hiện, khơng phát sinh chất độc hại suốt trình xử lý loại bỏ hầu hết chất gây ô nhiễm nước [4] Việc nghiên cứu tổng hợp hạt sắt từ Fe3O4 tổ hợp với GO thu hút quan tâm nhiều nhà khoa học ngồi nước Q trình hạt nano sắt xen vào lớp GO làm giảm khả tự kết dính GO, đồng thời việc cố định hạt Fe3O4 GO ngăn chặn kết tụ hạt Fe3O4 Sự kết hợp làm giảm thiểu hạn chế vật liệu riêng lẻ, giúp phát huy tốt tính chất ưu việt chúng, ứng dụng làm nước bị ô nhiễm [5] Nhiều nghiên cứu chứng minh hiệu GFO xử lý kim loại nặng nước như: Pb [6], As [3], Cr [3], Sb [7], Cd [8],… Tuy nhiên, giá thành GO GFO ngồi thị trường tương đối cao, khó đưa vào ứng dụng thực tế Vì vậy, báo cáo này, nhóm nghiên cứu bổ sung thêm thành phần AC nhằm hạ giá thành sản phẩm, đồng thời giữ tính chất hấp phụ tốt vật liệu nanocomposite GO/Fe3O4 Vật liệu GO/Fe3O4/AC tổng hợp thành công phương pháp Hummer cải tiến phương pháp đồng kết tủa Nhóm tập trung nghiên cứu ảnh hưởng pH đến khả hấp phụ As(V) nước Phương pháp thực nghiệm 2.1 Nguyên liệu hóa chất Than hoạt tính mua Việt Nam Các hóa chất FeCl2.4H2O (≥99%), FeCl3.6H2O (≥99%), NaOH cơng ty Shanghai Chemical Reagent (Trung Quốc) Dung dịch As(V) dùng nghiên cứu pha từ axit H3AsO4 (Hàn Quốc) 2.2 Tổng hợp vật liệu GO/Fe3O4/AC Bước 1: Tổng hợp graphen oxit (GO) phương pháp Hummer cải tiến Quy trình cụ thể trình bày nghiên cứu trước [9] Dung dịch GO rung siêu âm nhiều thu GO phân tán đồng để chuẩn bị cho việc tổng hợp vật liệu GO/Fe3O4/AC Bước 2: Tổng hợp vật liệu GO/Fe3O4/AC phương pháp đồng kết tủa [10] Cho AC vào dung dịch GO chuẩn bị cho AC chiếm 50% khối lượng so với sản phẩm GO/Fe3O4/AC thu sau phản ứng Khuấy 15 phút, thu dung dịch A có màu đen Tiến hành cho muối FeCl2.4H2O, FeCl3.6H2O NaOH vào nước khử ion, hòa tan hồn tồn thành dung dịch với nồng độ thích hợp Trộn lẫn dung dịch muối sắt theo tỉ lệ mol Fe2+:Fe3+ = 1:2 khuấy nhiệt độ phịng để thu hỗn hợp B có màu nâu cam Sau đổ hỗn hợp B vào dung dịch A chuẩn bị, tiếp tục khuấy 30 phút Nhỏ từ từ dung dịch NaOH http://jst.tnu.edu.vn 47 Email: jst@tnu.edu.vn TNU Journal of Science and Technology 226(16): 46 - 53 (tốc độ giọt/s) vào hỗn hợp đến pH = dừng lại Tiếp tục khuấy 30 phút để lắng qua đêm Cuối lọc rửa nhiều lần nước khử ion sấy khô nhiệt độ 80oC môi trường không khí thu vật liệu nanocomposite GO/Fe3O4/AC với tỉ lệ khối lượng GFO:AC 1:1 GO chiếm 5% tổng khối lượng vật liệu 2.3 Thí nghiệm hấp phụ Asen Chuẩn bị dung dịch As(V) nồng độ ppm Khối lượng vật liệu hấp phụ GO/Fe3O4/AC sử dụng cho thí nghiệm cố định 0,02 g Thể tích dung dịch Asen thử nghiệm 100 mL Khi GO/Fe3O4/AC phân tán dung dịch nước chuẩn bị, pH trì khoảng từ đến 8, thời gian hấp phụ tiến hành 15, 30, 60, 90, 120, 150 phút Cuối hàm lượng As(V) dung dịch nước đo phương pháp phổ hấp thụ nguyên tử (AAS) Các thí nghiệm phép đo hấp phụ thực nhiệt độ phịng (27oC) 2.4 Phương pháp phân tích Trong nghiên cứu này, đặc điểm cấu trúc thành phần vật liệu phân tích giản đồ nhiễu xạ tia X máy D8-Advance, Brucker (Đức) với tia phát xạ Cu-Kα có bước sóng λ = 1.5406 Å, góc quét 2 = 20o - 70o, tốc độ quét 0,015% Kính hiển vi điện tử quét phát xạ trường (FESEM, Hitachi), với từ 5-15 kV cho biết hình thái vật liệu nanocomposite GO/Fe3O4/AC Các nhóm liên kết hóa học vật liệu phân tích quang phổ Raman thực hệ đo Raman Renishaw InVia Microscope Ngồi ra, diện tích bề mặt riêng thể tích lỗ mao quản phân tích qua phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ N2 (BET) máy The Micromeritics Gemini VII 2390 (Mỹ) Phương pháp quang phổ hấp thụ nguyên tử (AAS) phân tích máy AA 800 Perkin Elmer (Mỹ) cho biết khả hấp phụ Asen mẫu vật liệu Kết bàn luận Hình Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu AC, GFO GO/Fe3O4/AC Kết phân tích XRD thể hình cho thấy, mẫu AC có đỉnh nhiễu xạ đặc trưng góc 2 = 26,8o, 44,1o, 54,4o tương ứng với mặt tinh thể (002), (101), (004) [11], [12] Đối với mẫu GFO dễ dàng quan sát đỉnh nhiễu xạ góc 2 = 30,1o, 35,64o, 43,1o, 57,3o, 63,2o tương ứng với mặt tinh thể (220), (311), (400), (511), (440); đặc trưng cho cấu trúc spinel vật liệu Fe3O4 theo thẻ chuẩn số hiệu JCPDS 19-0629 Ngồi ra, khơng quan sát đỉnh nhiễu xạ đặc trưng GO Điều giải thích tỷ phần GO ban đầu http://jst.tnu.edu.vn 48 Email: jst@tnu.edu.vn TNU Journal of Science and Technology 226(16): 46 - 53 mẫu vật liệu GFO thấp ảnh hưởng hạt Fe3O4 gắn lên bề mặt GO với mật độ che phủ đủ lớn, khơng xuất đỉnh nhiễu xạ carbon mẫu Kết phù hợp với nghiên cứu Guangyu He cộng [13] vật liệu GFO Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu GO/Fe3O4/AC cho thấy đỉnh nhiễu xạ đặc trưng vật liệu Fe3O4 AC Khơng xuất đỉnh đặc trưng góc 2 = 10,8o, 44,1o GO AC Kích thước tinh thể trung bình hạt xác định theo công thức Debye - Scherrer [14]: dXRD = 0,9λ/βcosθ (1) Trong đó: dXRD kích thước tinh thể trung bình (nm), λ bước sóng tia X chiếu tới mặt tinh thể (λ = 1,5406 Å), β độ rộng bán phổ đỉnh nhiễu xạ cực đại (FWHM), θ góc nhiễu xạ Bragg ứng với đỉnh nhiễu xạ cực đại Sử dụng cơng thức (1) mặt tinh thể (311) tương ứng với góc 2 = 35,64o, kích thước tinh thể trung bình mẫu vật liệu GFO, GO/Fe3O4/AC có giá trị 11,08 nm 11,38 nm Kích thước tinh thể trung bình GFO thay đổi khơng đáng kể pha thêm AC vào mẫu Kết đo FESEM mẫu AC vật liệu GO/Fe3O4/AC thể hình Ảnh FESEM mẫu GO/Fe3O4/AC có bề mặt tơi xốp so với vật liệu AC ban đầu Nguyên nhân hạt nano sắt từ gắn lên bề mặt AC việc bổ sung thêm 5% GO Bên cạnh đó, q trình chế tạo mẫu AC bị oxi hóa phần hình thành nhiều nhóm chức chứa oxi bề mặt mẫu tơi xốp [15] (a) (b) Hình Ảnh FESEM: (a) mẫu AC (b) mẫu GO/Fe3O4/AC Hình Phổ Raman mẫu AC, GFO GO/Fe3O4/AC http://jst.tnu.edu.vn Hình Phân bố kích thước lỗ mao quản mẫu AC, GFO GO/Fe3O4/AC 49 Email: jst@tnu.edu.vn TNU Journal of Science and Technology 226(16): 46 - 53 Phổ tán xạ Raman mẫu AC, GFO GO/Fe3O4/AC thể hình Kết cho thấy, mẫu AC xuất đỉnh đặc trưng số sóng 1324 cm-1 (vùng D) 1598 cm-1 (vùng G) Ngồi cịn có đỉnh dao động đặc trưng 2629 cm-1 2856 cm-1 (vùng 2D 2G) [16] Phổ Raman GFO cho thấy đỉnh dao động đặc trưng vật liệu GO Fe3O4 Các đỉnh 427 cm-1 678 cm-1 đặc trưng cho vật liệu sắt từ Fe3O4 Hai đỉnh có cường độ vượt trội số sóng khoảng 1330 cm-1 (vùng D) 1598 cm-1 (vùng G) đỉnh đặc trưng GO Trong đó, vùng D cho biết liên kết sp3 nguyên tử carbon vùng G cho biết liên kết sp2 nguyên tử carbon Bên cạnh đó, mẫu GFO xuất đỉnh dao động với cường độ thấp 2690 cm-1 2925 cm-1 ứng với vùng 2D 2G vật liệu Trong mẫu GO/Fe3O4/AC xuất đỉnh dao động đặc trưng vật liệu GFO AC Tuy nhiên, không quan sát đỉnh số sóng 427 cm-1 678 cm-1 đặc trưng cho Fe3O4 Điều giải thích thành phần AC chiếm 50% khối lượng mẫu vật liệu GO/Fe3O4/AC Tỷ lệ cường độ đỉnh tán xạ ID/IG thông số sử dụng để đánh giá chất lượng tinh thể sai hỏng cấu trúc mẫu vật liệu Xét hai mẫu GO/Fe3O4/AC GFO, tỷ lệ ID/IG thấp so với mẫu AC, chứng tỏ mẫu GO/Fe3O4/AC GFO sai hỏng, khuyết tật, gián đoạn cấu trúc so với vật liệu AC (có cấu trúc lỗ xốp, gồm nhiều lớp hệ vịng thơm ngưng tụ đính với nhau, lớp có chỗ khuyết, biến dị gián đoạn) Việc giảm sai hỏng cấu trúc GO/Fe3O4/AC GFO số nhóm chức -O- GO/Fe3O4/AC GFO bị khử NaOH thành -COONa-ONa (làm tăng số lượng liên kết sp2 (C=C) nguyên tử carbon) [17] Phân bố kích thước lỗ mao quản mẫu AC, GFO GO/Fe3O4/AC tính tốn cách sử dụng kích thước lỗ mao quản theo mơ hình DFT (Density Functional Theory) thể hình Với mẫu AC, phân bố lỗ mao quản tập trung chủ yếu vùng gần 3-4 nm Ngồi cịn có kích thước lỗ mao quản cỡ 42 nm, kích thước lỗ mao quản trung bình có mẫu AC Với mẫu GFO, phân bố lỗ mao quản tập trung chủ yếu vùng gần 13 nm, lượng nhỏ vùng thấp 3-6 nm, cho thấy vật liệu có khả hấp phụ tốt Ở vùng nhỏ nm, lỗ mao quản tạo không gian trống hạt sắt từ lớp GO Ở vùng gần 13 nm, lỗ mao quản khoảng không gian tạo hạt sắt từ có kích thước trung bình khoảng 11,08 nm xen vào lớp mạng carbon Đối với mẫu GO/Fe3O4/AC, phân bố lỗ mao quản tập trung chủ yếu vùng gần 3-5 nm lượng nhỏ vùng gần 13 nm (đặc trưng giống vật liệu GFO) Ngồi ra, vùng gần 10-13 nm có chứa nhiều đơn lớp GO với khoảng cách lớp vào khoảng 0,65-0,75 nm lớp thường bị dính vào lực Vander Waals, sấy khô 80oC, nước nhanh dẫn đến tượng cong vênh tạo nhiều lỗ trống to nhỏ khơng đồng (điều lý giải cho phân bố lỗ mao quản GFO) Các kết diện tích bề mặt riêng (SBET) diện tích bề mặt hấp phụ (SBJH) mẫu vật liệu trình bày bảng Diện tích bề mặt riêng mẫu GO/Fe3O4/AC 708,25 m2/g, nhỏ so với giá trị mẫu AC Điều giải thích hạt nano Fe3O4 GFO GFO chiếm chỗ lỗ mao quản AC, làm cho giá trị SBET giảm từ 915,20 m2/g xuống cịn 708,25 m2/g Bên cạnh đó, diện tích bề mặt hấp phụ GFO lớn (209,83 m2/g) GFO có chứa nhiều tâm hấp phụ nhóm chức chứa oxi hydroxyl (–OH), cacboxyl (–COOH),… Bảng Các thông số thu từ kết BET SBET (m2/g) SBJH (m2/g) Chiều rộng lỗ mao quản (nm) AC 915,20 150,87 2-3 40-80 GFO 183,11 209,83 5,3-12,9 GO/Fe3O4/AC 708,25 129,39 2-13 Hàm lượng As(V) đo phổ hấp thụ nguyên tử AAS hiệu suất hấp phụ (H) http://jst.tnu.edu.vn 50 Email: jst@tnu.edu.vn TNU Journal of Science and Technology 226(16): 46 - 53 mẫu vật liệu tính theo cơng thức (2): (𝐶𝑖 − 𝐶𝑡 ) 100% (2) 𝐻= 𝐶𝑖 Trong đó: H hiệu suất hấp phụ (%), Ci nồng độ dung dịch chất bị hấp phụ thời điểm ban đầu (ppm), Ct nồng độ dung dịch chất bị hấp phụ thời điểm t (ppm) Dung lượng hấp phụ cân (q) khối lượng chất bị hấp phụ (mg) đơn vị khối lượng chất hấp phụ (g) trạng thái cân điều kiện xác định nồng độ nhiệt độ Dung lượng hấp phụ xác định theo công thức (3): (3) (𝐶𝑖 − 𝐶𝑓 ) 𝑉 𝑞= 𝑚 Trong đó: q dung lượng hấp phụ cân (mg/g), V thể tích dung dịch chất bị hấp phụ (L), m khối lượng chất hấp phụ (g), Ci nồng độ dung dịch chất bị hấp phụ thời điểm ban đầu (ppm), Cf nồng độ dung dịch chất bị hấp phụ đạt cân hấp phụ (ppm) Hình Ảnh hưởng pH tới hiệu suất hấp phụ As(V) vật liệu GO/Fe3O4/AC Quá trình hấp phụ phụ thuộc nhiều vào yếu tố pH dung dịch khảo sát pH định mức độ ion hóa ion bị hấp phụ trạng thái tồn nhóm chức bề mặt chất hấp phụ Khả hấp phụ As(V) vật liệu GO/Fe3O4/AC pH = 2-8 thể hình bảng Tại pH khác hiệu suất hấp phụ cực đại thời gian cân hấp phụ khác Nguyên nhân ảnh hưởng điện tích bề mặt dạng tồn As(V) pH thay đổi [18]-[20] Kết cho thấy, mẫu vật liệu GO/Fe3O4/AC đạt hiệu suất hấp phụ cực đại cao Hmax = 98% thời gian hấp phụ đạt trạng thái cân sớm t = 60 phút Bảng Các thông số hấp phụ As(V) mẫu vật liệu GO/Fe3O4/AC pH khác pH Hmax (%) t (phút) q (mg/g) 77 150 11,67 94 150 14,14 98 60 14,74 82 150 12,30 Tại pH = 2, As(V) tồn chủ yếu dạng H3AsO4, bề mặt vật liệu tích điện dương Do đó, trình hấp phụ xảy chủ yếu trình trao đổi ion As(V) nhóm chức chứa oxi trình As(V) chui vào bên cấu trúc lỗ xốp AC có vật liệu GO/Fe3O4/AC Hmax = 77% với thời gian cân 150 phút Bên cạnh đó, hiệu suất hấp phụ As(V) vật liệu thấp pH = phần trình cạnh tranh ion H+ http://jst.tnu.edu.vn 51 Email: jst@tnu.edu.vn TNU Journal of Science and Technology 226(16): 46 - 53 As(V) có dung dịch phù hợp với việc Madadrang C.J đưa giả thiết cạnh tranh ion H+ Pb2+ vật liệu hấp phụ GO [21] Tại pH = 4, As(V) tồn chủ yếu dạng H2AsO4−, bề mặt vật liệu tích điện dương Hiệu suất hấp phụ đạt H = 89% cao so với pH = (H = 77%) thời điểm t = 15 phút Hiện tượng xuất lực hút tĩnh điện H2AsO4− bề mặt vật liệu, trình trao đổi ion As(V) nhóm chức chứa oxi bề mặt vật liệu GO/Fe3O4/AC trình As(V) chui vào cấu trúc lỗ xốp vật liệu AC Hiệu suất hấp phụ cực đại đạt 94% với thời gian cân 150 phút Tại pH = 6, As(V) tồn chủ yếu dạng H2AsO4−, bề mặt vật liệu tích điện dương Do xuất lực hút tĩnh điện H2AsO4− bề mặt vật liệu Quá trình hấp phụ As(V) tương tự pH = 4, nhiên hiệu suất pH = có giá trị lớn thời gian cân so với pH = pH = ion H+ có nồng độ nhiều so với pH = Vì trình cạnh tranh H+ As(V) trình trao đổi ion với nhóm chức bề mặt vật liệu lớn Do hiệu suất pH = thấp thời gian để đạt trạng thái cân lớn Hiệu suất hấp phụ cực đại đạt 98% với thời gian cân 60 phút, dung lượng hấp phụ đạt 14,74 mg/g Giá trị gần tương đương với dung lượng hấp phụ As(V) vật liệu GFO (q = 14,57 mg/g) chưa thêm 50% AC Tại pH = 8, As(V) tồn chủ yếu dạng HAsO42− bề mặt vật liệu tích điện âm, xuất lực đẩy tĩnh điện HAsO42− bề mặt vật liệu Nhưng ngồi xảy q trình trao đổi ion As(V) nhóm chức chứa oxi bề mặt vật liệu GO/Fe3O4/AC, lực hút tĩnh điện As(V) bề mặt vật liệu GO/Fe3O4/AC Hiệu suất hấp phụ cực đại Hmax = 82% thời gian cân 150 phút Kết luận Trong nghiên cứu này, vật liệu nanocomposite GO/Fe3O4/AC tổng hợp thành công phương pháp Hummer cải tiến phương pháp đồng kết tủa với tỉ lệ khối lượng GFO:AC 1:1 Diện tích bề mặt riêng (SBET) có giá trị lên tới 708 m2/g Các kết đo XRD, FESEM, Raman cho thấy hạt sắt từ gắn kết bền chặt GO AC để tạo thành vật liệu nanocomposite GO/Fe3O4/AC Bên cạnh đó, ảnh hưởng pH tới trình hấp phụ As(V) GO/Fe3O4/AC nghiên cứu Vật liệu nanocomposite GO/Fe3O4/AC đạt hiệu suất hấp phụ As(V) cực đại Hmax = 98% pH = thời gian hấp phụ cân t = 60 phút, dung lượng hấp phụ đạt 14,74 mg/g Với khả hấp phụ tốt, giá thành giảm, GO/Fe3O4/AC xem vật liệu đầy hứa hẹn có khả thương mại hóa cao lĩnh vực xử lý nguồn nước bị nhiễm kim loại nặng Lời cám ơn Nghiên cứu tài trợ Quỹ Phát triển Khoa học Công nghệ Quốc gia (NAFOSTED) mã số 103.02-2017.357 TÀI LIỆU THAM KHẢO/ REFERENCES [1] X Guo, B Du, Q Wei, J Yang, L Yan, and W Xu, “Synthesis of amino functionalized magnetic graphenes composite material and its application to remove Cr(VI), Pb(II), Hg(II), Cd(II) and Ni(II) from contaminated water,” Journal of Hazardous Materials, vol 278, pp 211-220, 2014 [2] R Singh, S Singh, P Parihar, V P Singh, and S M Prasad, “Arsenic contamination, consequences and remediation techniques: A review,” Ecotoxicology and Environmental Safety, vol 112, pp 247270, 2015 [3] H C Vu, A D Dwivedi, T T Le, S -H Seo, E -J Kim, and Y -S Chang, “Magnetite graphene oxide encapsulated in alginate beads for enhanced adsorption of Cr(VI) and As(V) from aqueous solutions: Role of crosslinking metal cations in pH control,” Chemical Engineering Journal, vol 307, pp 220-229, 2017 http://jst.tnu.edu.vn 52 Email: jst@tnu.edu.vn TNU Journal of Science and Technology 226(16): 46 - 53 [4] Q A Ha, “Synthesis and characterization of new graphene-based nanostructured materials applied in environmental remediation,” (in Vietnamese), PhD Thesis, Vietnam Academy of Science and Technology, 2016 [5] T Zeng, X -L Zhang, Y -R Ma, H -Y Niua, and Y -Q Cai, “A novel Fe3O4-graphene-Au multifunctional nanocomposite: green synthesis and catalytic application,” Journal of Materials Chemistry, no 35, pp 18658-18663, 2012 [6] H H Nguyen, “Synthesis of Fe3O4/graphene oxide nanocomposite for the treatment of heavy metals in the contaminated wastewater,” Science and Technology Development, vol 18, no 6, pp 212-220, 2015 [7] X Yang, T Zhou, B Ren, Z Shi, and A Hursthouse, “Synthesis, Characterization, and Adsorptive Properties of Fe3O4/GO Nanocomposites for Antimony Removal,” Journal of Analytical Methods in Chemistry, vol 2017, pp 1-8, 2017 [8] T M T Lu, H T Nguyen, H T Tran, M N Hoang, H H Nguyen, and T P Mai, “Synthesis of magnetic iron oxide/graphene oxide nanocomposites for removal of cadmium ions from water,” Advances in Natural Sciences: Nanoscience and Nanotechnology, vol 10, no 2, 2019, Art no 025006 [9] T L Nguyen, D D Nguyen, T Nguyen, and T H Pham, “Fabrication of graphene by chemical method,” (in Vietnamese), Vietnam Journal of Chemistry, vol 51, no 6, pp 719-723, 2013 [10] T H Bui, T T T Nguyen, T H N Ngo, and T L Nguyen, “Synthesis of hybrid nanomaterials based on graphene oxide and nanoparticles Fe3O4,” (in Vietnamese), SPMS, vol 1, pp 27-31, 2019 [11] X -Y Liu, M Huang, H -L Ma, Z -Q Zhang, J -M Gao, Y -L Zhu, X -J Han, and X -Y Guo, “Preparation of a Carbon-Based Solid Acid Catalyst by Sulfonating Activated Carbon in a Chemical Reduction Process,” Molecules, vol 5, no 10, pp 7188-7196, 2010 [12] S Hashemian, K Salari, H Salehifar, and Z A Yazdi, “Removal of Azo Dyes (Violet B and Violet 5R) from Aqueous Solution Using New Activated Carbon Developed from Orange Peel,” Journal of Chemistry, vol 2013, 2013, Art no 283274 [13] G He, W Liu, X Sun, Q Chen, X Wang, and H Chen, “Fe3O4@graphene oxide composite: A magnetically separable and efficient catalyst for the reduction of nitroarenes,” Materials Research Bulletin, vol 48, no 5, pp 1885-1890, 2013 [14] S R S B D Cullity, Elements of X- ray Diffraction, 3rd ed., Prentice- Hall InC., New Jersey, 2001 [15] T H T Pham, “Study on modification of activated carbon as a treatment material for some toxic substances that exist in the form of ions in water,” (in Vietnamese), PhD Thesis, Vietnam Academy of Science and Technology, 2020 [16] Y Liu, X Liu, W Dong, L Zhang, Q Kong, and W Wang, “Efcient Adsorption of Sulfamethazine onto Modifed Activated Carbon: A Plausible Adsorption Mechanism,” Scientific Reports, vol 7, 2017, Art no 12437 [17] K V M K Kireeti, G Chandrakanth, M M Kadam, and N Jha, “A sodium modified reduced graphene oxide-Fe3O4 nanocomposite for efficient lead(II) adsorption,” RSC Advances, vol 6, no 88, pp 84825-8483, 2016 [18] T H N Nguyen, “Synthesis of GFO/AC nanocomposite for the removal of arsenic from aqueous solutions,” (in Vietnamese), Graduation Thesis, Hanoi University of Science and Technology, Hanoi, 2021 [19] T H Nguyen, “Study on surface modification of activated carbon with ferromagnetic oxide as a treatment material for arsenic and heavy metals in domestic water,” (in Vietnamese), PhD Thesis, Vietnam National University, Hanoi, 2017 [20] D E Giles, M Mohapatra, T B Issa, S Anand, and P Singh, “Iron and aluminium based adsorption strategies for removing arsenic from water,” Journal of Environmental Management, vol 92, pp 3011-3022, 2011 [21] C J Madadrang, H Y Kim, G Gao, N Wang, J Zhu, H Feng, M Gorring, M L Kasner, and S Hou, “Adsorption Behavior of EDTA-Graphene Oxide for Pb(II) Removal,” Acs Applied Materials & Interfaces, vol 4, pp 1186-1193, 2012 http://jst.tnu.edu.vn 53 Email: jst@tnu.edu.vn ... mặt vật liệu GO/Fe3O4/ AC, lực hút tĩnh điện As(V) bề mặt vật liệu GO/Fe3O4/ AC Hiệu suất hấp phụ cực đại Hmax = 82% thời gian cân 150 phút Kết luận Trong nghiên cứu này, vật liệu nanocomposite GO/Fe3O4/ AC... vào ứng dụng thực tế Vì vậy, báo cáo này, nhóm nghiên cứu bổ sung thêm thành phần AC nhằm hạ giá thành sản phẩm, đồng thời giữ tính chất hấp phụ tốt vật liệu nanocomposite GO/Fe3O4 Vật liệu GO/Fe3O4/ AC... Sự kết hợp làm giảm thiểu hạn chế vật liệu riêng lẻ, giúp phát huy tốt tính chất ưu việt chúng, ứng dụng làm nước bị ô nhiễm [5] Nhiều nghiên cứu chứng minh hiệu GFO xử lý kim loại nặng nước như: