Tính tốc độ ion hóa của phân tử phân cực bằng phương pháp AB initio

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ CẤP TRƯỜNG TÍNH TỐC ĐỘ ION HÓA CỦA PHÂN TỬ PHÂN CỰC BẰNG PHƯƠNG PHÁP AB INITIO Mà SỐ: CS.2015.19.65 Cơ quan chủ trì: Khoa Vật lý Chủ nhiệm đề tài: Th.S Hoàng Văn Hưng THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH – 12/2016 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ CẤP TRƯỜNG TÍNH TỐC ĐỘ ION HÓA CỦA PHÂN TỬ PHÂN CỰC BẰNG PHƯƠNG PHÁP AB INITIO Mà SỐ: CS2015.19.65 Xác nhận quan chủ trì Trưởng khoa Vật lý TS Cao Anh Tuấn Chủ nhiệm đề tài Th.S Hoàng Văn Hưng THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH – 12/2016 MỤC LỤC THƠNG TIN KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU MỞ ĐẦU PHẦN I CƠ SỞ LÝ THUYẾT VÀ PHƯƠNG PHÁP 1.1 Giải phương trình Schrưdinger dừng 1.2 Giải phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian 10 1.3 Xác suất ion hóa 11 PHẦN II KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 12 2.1 Mơ hình phân tử Z1Z2 12 2.1.1 Hàm sóng lượng trạng thái 12 2.1.2 Xác suất ion hóa lý thuyết MO-ADK SC-MO-ADK 12 2.1.3 Xác suất ion hóa phương pháp TDSE 15 2.1.4 So sánh phương pháp SC-MO-ADK TDSE 16 2.2 Phân tử CO 17 2.2.1 Tensor phân cực 17 2.2.2 Mật độ ion hóa phân tử CO 18 PHẦN III KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN 20 PHẦN IV CÔNG BỐ VÀ ĐÀO TẠO 21 TÀI LIỆU THAM KHẢO 22 PHỤ LỤC SẢN PHẨM ĐỀ TÀI VÀ BẢN SAO THUYẾT MINH 24 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO CỘNG HÒA Xà HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRƯỜNG ĐH SƯ PHẠM TP.HCM Độc lập – Tự – Hạnh phúc Tp HCM, ngày 03 tháng năm 2017 THƠNG TIN KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU Thơng tin chung  Tên đề tài: Tính tốc độ ion hóa phân tử phân cực phương pháp ab initio  Mã số: CS2015.19.65  Chủ nhiệm đề tài: Th.S Hoàng Văn Hưng  Cơ quan chủ trì: Khoa Vật lý - Trường Đại học Sư phạm TP Hồ Chí Minh  Thời gian thực hiện: 15 tháng từ tháng 09 năm 2015 đến tháng 12 năm 2016 Mục tiêu  Tính mật độ ion hóa xun hầm phân tử phân cực  Khảo sát phụ thuộc xác suất ion hóa vào định hướng phân tử với chùm laser Nội dung nghiên cứu  Sự phụ thuộc xác suất ion hóa vào góc định phương phân tử Z1Z2 CO vào trình tương tác với laser phương pháp ab initio Tính sáng tạo  Các kết thu có ý nghĩa khoa học Sản phẩm:  02 báo khoa học: Hoàng Văn Hưng, “Xác suất ion hóa mơ hình phân tử phân cực trường laser”, Tạp chí Khoa học Đại học Sư Phạm Tp.HCM, 12(78), tr 5666, 2015 Hoàng Văn Hưng, “Ảnh hưởng động lực học phân cực lõi lên xác suất ion hóa phân tử CO phương pháp ab initio”, Tạp chí Khoa học Đại học Sư Phạm Tp.HCM, 12(90), tr 21-28, 2016  Hướng dẫn thành cơng Khóa luận tốt nghiệp Đại học: Nguyễn Thị Phượng, “Ảnh hưởng hấp thụ lên q trình tính xác suất ion hóa”, Khóa luận tốt nghiệp Đại học, Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư phạm Tp.HCM, 2015 Trần Văn Tiến, “Ảnh hưởng hấp thụ lên q trình tính phát xạ sóng điều hịa bậc cao”, Khóa luận tốt nghiệp Đại học, Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư phạm Tp.HCM, 2015 Hiệu quả, phương thức chuyển giao kết nghiên cứu khả áp dụng  Chúng tơi tính phụ thuộc xác suất ion hóa vào góc định phương phân tử Z1Z2 CO vào trình tương tác với laser phương pháp ab initio Từ phát triển phương pháp cho việc tính tốn q trính phát xạ sóng điều hịa bậc cao  Từ kết số chúng tơi phát triển mơ hình MO-ADK tính tốc độ mật độ ion hóa cho phân tử phân cực Chúng củng ảnh hưởng động học phân cực lõi lên xác suất ion hóa phân tử CO lớn, bỏ qua Các kết cần kiểm chứng cho phân tử khác Xác nhận quan chủ trì TRƯỞNG KHOA VẬT LÝ Chủ nhiệm đề tài TS Cao Anh Tuấn Th.S Hoàng Văn Hưng Ho Chi Minh City, January 3, 2017 INFORMATION ON RESEARCH RESULTS General information  Project title: The calculation of ionization rate of polar molecules by ab initio method  Code number: CS2015.19.65  Principle Investigator: MS Hoang Van Hung  Institution: Physics Department - Ho Chi Minh City University of Pedagogy  Duration: 15 months from September 2015 to December 2016 Objective(s)  The calculation of ionization probability of polar molecules  Investigation the alignment-dependent ionization probability of molecucles in laser field Research contents  The alignment-dependent ionization probability of Z1Z2 and CO molecucles in the interaction with laser field by ab initio method Creativeness and innovativeness  The obtained results have scientific significance and are original Products  02 journal articles: Hoang Van Hung, “Ionization probability of polar molecule model in laser field”, Journal of Science HCMC UP, 12(78), pp 56-66, 2015 Hoàng Văn Hưng, “The effect of dynamics core polarization on ionization probability of CO molecule by Ab initio method”, 12(90), pp 21-28, 2016  02 bachelor thesis: Nguyen Thi Phuong, “The effect of absorbing potential on the calculation of ionization probability”, bechelor thesis, Deparment of Physics, Ho Chi Minh City Univeristy of Pedagogy, 2015 Tran Van Tien, “The effect of absorbing potential on the calculation of highorder harmonic generation”, bechelor thesis, Deparment of Physics, Ho Chi Minh City Univeristy of Pedagogy, 2015 Effects, transfer alternatives of research results and applicability  We have calculated the alignment-dependent ionization probability of Z1Z2 and CO molecules in the interaction with laser field by ab initio method This method can be developed for the calculation of high-order harmonic generation process  From these numerical results, we have developed MO-ADK theory for calculating ionization rate and ionization probability of polar molecules We also showed that the effect of dynamic core polarization on ionization probability of CO molecule plays an important role and can not be ignored The results need to be confirmed for other molecules Approval of the Implementing Institution Principle Investigator Dean of Physics Department Dr Cao Anh Tuan MS Hoang Van Hung MỞ ĐẦU Sự phát triển nguồn laser xung cực ngắn cấp độ thang thời gian femto-giây 1fs  1015 s  hay chí atto-giây 1as  1018 s  tạo công cụ cho việc nghiên cứu cấu trúc nguyên tử, phân tử độ phân giải thang thời gian [11, 26, 27] Khi nguyên tử, phân tử trường laser mạnh, điện tử bị ion hóa xuyên hầm miền liên tục Sau điện tử gia tốc trường laser Cuối điện trường laser đổi chiều điện tử bị kéo ngược lại tái va chạm với ion mẹ theo ba chế [7] (i) Một tái kết hợp với ion mẹ phát xạ sóng điều hịa bậc cao (HHG – High-order Harmonic Generation) [13, 16] (ii) hai tán xạ đàn hồi lên ion mẹ hay cịn gọi q trình ion hóa ngưỡng lượng cao (HATI – High-energy Above Threshold Ionization) [15, 24], (iii) chế cuối tán xạ không đàn hồi điện tử tương tác với điện tử lớp ion hóa điện tử hay cịn gọi q trình ion hóa hai điện tử khơng liên tục (NSDI – Nonsequence Double Ionization) [10] Các trình diễn thời điểm điện tử tái va chạm với ion mẹ, với độ dài xung laser ngắn nên thông tin cấu trúc chứa đựng kết đo thơng tin động có độ phân giải cao Cần nói thêm tính đến thời điểm HHG nguồn giúp cung cấp xung laser atto-giây, cấp độ chuyển động điện tử quanh hạt nhân [11, 27] Điều mở hội giúp nghiên cứu sâu qui luật lượng tử giới vi mơ Tính cấp thiết đề tài Cơ chế ion hóa xuyên hầm trình cho loạt hiệu ứng sau phát xạ HHG, HATI hay NSDI Do việc nghiên cứu để hiểu rõ trình cần thiết quan tâm nghiên cứu rộng rãi ba thập kỷ trở lại kể mặt thực nghiệm lý thuyết Trong đề tài tập trung nghiên cứu mặt lý thuyết Có hai hướng tiếp cận lý thuyết kể (i) sử dụng phương pháp số ab initio giải phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian kết hợp gần điện tử (TDSE – Time-Dependent Schrödinger Equation), Hartree-Fock phụ thuộc thời gian (TDHF – TimeDependent Hartree-Fock), lý thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian (TDDFT – Time-Dependent Density Functional Theory) [5, 6, 9, 18], (ii) hai sử dụng mơ hình giải tích gần trường mạnh SFA (Strong Field Approximation) [17], MO-ADK (Molecule Ammosov-Delone-Krainov) [3, 22] Phương pháp số ab initio cung cấp kết với độ xác cao, đáng tin cậy so sánh với kết đo đạc từ thực nghiệm làm tiêu chuẩn kiểm tra mơ hình giải tích khác Phương pháp số TDSE kết hợp gần điện tử dựa gần xem điện tử bên hạt nhân khơng đóng góp nhiều vào q trình ion hóa Do ngun tử, phân tử mơ hình xem gồm điện tử chuyển động trường trung bình gây hạt nhân, điện tử khác trường laser Cịn với TDHF TDDFT, đóng góp tồn orbital phân tử tính đến Cho dù sử dụng gần hạt phương pháp TDSE hay tính đến tồn đóng góp tất lớp điện tử TDHF TDDFT lượng tính tốn lớn địi hỏi tài ngun thời gian tính tốn tương đối lâu Do tính đến thời điểm phương pháp dừng mức cho phân tử đơn giản có hai, ba hạt nhân N2, O2 hay CO2, CO [5, 9, 18] Việc cố gắng mở rộng để áp dụng cho phân tử phức tạp thực Ngoài việc sử dụng phương pháp số ab initio phương pháp mơ hình phát triển song song Ưu điểm phương pháp cung cấp tranh trình vật lý, giúp hiểu rõ trình diễn ra, trình quan trọng Một ưu điểm phương pháp mơ hình áp dụng cho lớp toán lớn cho phân tử phức tạp Tuy nhiên độ xác tin cậy mơ hình cần kiểm chứng Có hai mơ hình sử dụng chấp nhận sử dụng rộng rãi SFA [17] MO-ADK [22] Với SFA, q trình ion hóa điện tử mơ chuyển trạng thái từ trạng thái tự ban đầu lên trạng thái Volkov trạng thái liên kết trung gian tương tác với Coulomb hoàn toàn bỏ qua Lý thuyết MO-ADK phát triển cho phân tử nhà khoa học Đại học Bang Kansas, dựa ý tưởng cho nguyên tử đề xuất ba nhà khoa học người Nga Ammosov, Delone Krainov [3] Cả SFA MO-ADK xem hình dạng ban đầu orbial định đến q trình ion hóa phân tử, đóng góp orbital bỏ qua Trong năm gần phân tử phân cực đối tượng quan tâm nghiên cứu Do hiệu ứng Stark, phân tử phân cực điện trường tĩnh ion hóa phân tử khơng cịn số mà phụ thuộc vào độ lớn trường Điều chưa tính đến lý thuyết SFA MO-ADK trước Trong [8, 22], tác giả xây dựng lý thuyết Stark-shift-corrected SFA để tính q trình ion hóa phân tử phân cực tác dụng điện trường tĩnh trường laser Các kết thực nghiệm kiểm chứng cho phân tử OCS nhóm tác giả [12] Ý tưởng áp dụng cho lý thuyết MO-ADK có tính đến hiệu ứng Stark [4, 12, 14] Tuy nhiên việc đưa vào dựa dạng hình thức luận Do cơng trình chúng tơi mơ hình hóa phân tử phân cực phân tử điện tử có hai hạt nhân với điện tích khác Sử dụng mơ hình đơn giản chúng tơi tính mật độ ion hóa “chính xác” từ phương pháp TDSE, từ so sánh đánh giá hiệu lý thuyết MO-ADK có tính đến hiệu ứng Stark Một toán quan tâm nghiên cứu năm gần trình ion hóa phân tử CO trường laser [5, 14, 23] Sở dĩ toán quan tâm nghiên cứu kết đo đạc từ thực nghiệm khơng thể giải thích kể phương pháp số TDSE hay mơ SFA hay MO-ADK có tính đến hiệu ứng Stark Trong [5], sử dụng phương pháp Hatree-Fock phụ thuộc thời gian mơ hình orbital hoạt động, tác giả phương pháp lý thuyết MO-ADK hay SFA khơng thể giải thích kết thực nghiệm phân tử CO ảnh hưởng động lực học phân cực lõi lên mật độ ion hóa phân tử CO lớn khơng thể bỏ qua, mà điều khơng tính đến SFA MO-ADK Thêm vào đó, phương pháp số ab initio kết hợp gần điện tử khơng tính đến hiệu ứng này, kết tính tốn sai lệch với kết thực nghiệm Điều gây tiếng vang lớn cộng đồng lần hiệu ứng động lực học lại thể rõ ràng Lưu ý tác giả sử dụng TDHF tính tốn tồn đóng góp lớp điện tử, việc tính tốn tốn nhiều thời gian tính tốn Chính đề tài đặt mục tiêu liệu cần sử dụng gần điện tử nghiên cứu trước đây, xét thêm hiệu ứng động lực học hạt nhân giải thích kết thực nghiệm hay khơng Đây nghiên cứu có tính định hướng mặt phương pháp tính Mục tiêu nghiên cứu Trong nghiên cứu đặt mục tiêu nghiên cứu phụ thuộc trình ion hóa phân tử vào định phương trường laser Nội dung nghiên cứu Cụ thể chúng tơi nghiên cứu hai tốn (i) Một chúng tơi xem xét q trình ion hóa mơ hình phân tử Z1Z2 có điện tích khác cách giải số phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian Các kết số thu sở Số 12(90) năm 2016 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM gây nên tương tác Coulomb với điện tử là:   r ,    2  Vel  r ,      0 r  r   2rr  sin  sin   cos       cos  cos   2   r ,    2   0 r  r   2rr  sin  sin   cos    cos  cos   2 r 2 sin  dr d d  (5) r 2 sin  dr d d , đó, hàm sóng điện tử i  r , ,    tính phương pháp Hatree-Fock với hệ hàm sở AUG-cc-pVTZ tích hợp phần mềm Gaussian 03 Thế trao đổi bao gồm hai thành phần: Vex  r ,    VexLDA  r ,   VexGC  r ,  (6) Ở gần mật độ địa phương là: 1/3 6  VexLDA  r ,       r ,   ,   (7) với   r ,  tổng mật độ điện tử có spin  Số hạng hiệu chỉnh đạo hàm là: VexGC  r ,    2  r ,  1/  r ,  ,  3  r ,  sinh 1    r ,   (8) với   r ,     r ,  4/  r ,  (9) Hai hệ số  , chọn cho ion hóa mơ hình gần với thực nghiệm Tương tự cơng trình [11], chúng tơi chọn   1,  0.05 Về mặt tính tốn, tương tác khoảng cách xa khó tính hai nguyên nhân Một hàm sóng xa mô tả hàm Slater e r , hàm sóng chúng tơi sử dụng lại mô tả hàm Gauss e r , với r lớn hàm Gauss tiến không nhanh so với hàm Slater Hai xa hạt nhân tương tác nhỏ việc tính tốn khó Tuy nhiên, hàm VˆSAE  r ,  có dạng 1/ r r   ; đó, chúng tơi xem với giá trị r  r , giá trị Vˆ  r ,  xem 1/ r Trong công trình cut SAE này, khảo sát nhiều giá trị rcut , xem xét ảnh hưởng lên mật độ ion hóa chúng tơi nhận thấy giá trị rcut  10 a.u 2.2 Thế tương tác laser Thế tương tác laser bao gồm hai thành phần, tương tác laser với lưỡng cực điện tử: 24 Hồng Văn Hưng TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM _ VˆL  r , t   Er (10) tương tác gây động lực học phân cực lõi  E với lưỡng cực điện tử:  Er VˆP  r , t    , r (11) 0    xx      yy   0  zz   (12) tensor phân cực bậc Do phân tử CO phân tử thẳng, nằm trục Oz nên có thành phần nằm đường chéo tensor khác không thành phần theo hai phương x y Lưu ý có hạt nhân điện tử lại tạo nên phân cực này,  ion phân tử CO khơng phải phân tử trung hịa CO Khác với cơng trình [2] cách khớp hàm  E với lưỡng cực cảm ứng để thu giá trị khác không ma trận  ; cơng trình này, chúng tơi đề nghị sử dụng chức “polar”được tích hợp sẵn phần mềm Guassian để tính đại lượng Nguyên tắc phương pháp cho phân tử tương tác với trường điện yếu, sau khớp hàm ion hóa theo biểu thức hiệu ứng Stark:   I p E  I p     E  E T  E , (13) để thu giá trị tensor  Vẫn sử dụng phương pháp Hatree Fock hệ hàm sở AUG-cc-pVTZ, thu tensor  cho CO , kết thu gần với giá trị thực nghiệm Do đó, chúng tơi tiếp tục sử dụng để tính cho phân tử thu giá trị khác không tensor  CO  xx   yy  6.72 a.u., zz  12.22 a.u Các giá trị lớn khoảng lần so với cơng trình [2], tương ứng  xx   yy  3.28 a.u., zz  5.32 a.u Nguyên nhân khác theo [2] tác giả sử dụng mơ hình SAO sử dụng SAE Cuối tương tác điện trường laser viết lại thành:   VˆLP  r , t   VˆL  r , t   VˆP  r , t   E y  t  y 1  yy3 r     zz   E z  t  z 1  r      (14) Để tránh điểm kì dị gần hạt nhân, điểm nằm mặt elip có phương trình x2 (  xx )2  y2 (  yy )  z2 (  zz ) 1 (15) 25 Số 12(90) năm 2016 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM VˆL  r , t  VˆP  r , t  triệt tiêu lẫn nên VˆLP  r , t  có giá trị khơng Kết Trong cơng trình này, để kiểm chứng lại kết [2], laser sử dụng có t chu kì quang học, hàm bao cos   , bước sóng 800 nm cường độ   10 W/cm thể Hình 14 Hình Đồ thị xung laser có chu kì quang học, bước sóng 800 nm cường độ 1014 W/cm2 Xác suất ion hóa phân tử CO tương tác với laser thể hình Trong đó, “SAE”có nghĩa mơ hình điện tử độc lập mà khơng xét đến hiệu ứng lõi “SAE+P”có nghĩa có xét đến hiệu ứng động lực học phân cực lõi với hệ số  xx   yy  6.72 a.u., zz  12.22 a.u tính từ chức “polar” phần mềm Gaussian, “SAE+P [2]” có nghĩa có tính đến ảnh hưởng Vˆ  r , t  với P hệ số  xx   yy  3.28 a.u.,  zz  5.32 a.u cơng trình [2] Từ kết Hình nhận thấy ảnh hưởng phân cực khơng thể bỏ qua Nếu khơng tính đến VˆP  r , t  , khoảng 6% điện tử bị ion hóa góc định phương 00, sau xác suất giảm nhẹ tăng lên đến giá trị cực đại khoảng 9% góc định phương 1800 Ngược lại, xét đến ảnh hưởng VˆP  r , t  với giá trị  từ tính tốn chúng tơi, xác suất ion hóa đạt giá trị cực đại góc 00 cỡ 10,5%, giảm dần đạt giá trị cực tiểu góc 1200 tăng nhẹ góc định phương đạt giá trị 1800 xác xuất đạt cỡ 4,9% Điều có nghĩa phân tử CO dễ bị ion hóa laser chiếu theo chiều từ C đến O (góc định phương 00) so với chiều ngược lại Điều hoàn toàn phù hợp với cơng trình lí thuyết [2] thực nghiệm công bố [5, 10] Trong [5], tác giả sử dụng laser phân cực thẳng hai màu, [10] tác giả sử dụng laser phân cực tròn elip để ion hóa phân tử CO, hai kết thực nghiệm phân tử CO bị ion hóa mạnh laser chiếu từ 26 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Hồng Văn Hưng _ C đến O so với chiều ngược lại Từ phân tích cho thấy sử dụng mơ hình gần điện tử có tính đến ảnh hưởng động lực học phân cực lõi để tính xác suất ion hóa phân tử CO ảnh hưởng động lực học phân cực lõi lên xác suất ion hóa phân tử CO cần xét đến bỏ qua Xét hai trường hợp sử dụng giá trị khác  , từ tính tốn chúng tơi hai từ cơng trình [2] dẫn đến kết luận ảnh hưởng động lực học phân cực lõi bỏ qua, ảnh hưởng dẫn đến thay đổi đáng kể mật độ ion hóa góc 00 1800 Như phân tích trên, giá trị  từ tính tốn chúng tơi lớn cỡ lần so với giá trị cơng trình [2], dẫn đến mật độ ion hóa góc 00 tăng mạnh 1800 giảm mạnh Điều có nghĩa giá trị  lớn ảnh hưởng lên mật độ ion hóa lớn Hình Xác suất ion hóa phân tử CO tương tác với laser có chu kì quang học, bước sóng 800 nm cường độ 1014 W/cm2 Kết luận Trong cơng trình này, chứng minh mặt phương pháp sử dụng mơ hình gần điện tử hoạt động, tính đến ảnh hưởng động lực học phân cực lõi để tính xác suất ion hóa phân tử CO Phương pháp cần nhân rộng kiểm tra cho phân tử khác Phân tích kết thu chúng tơi nhận thấy ảnh hưởng động lực học phân cực lõi bỏ qua trường hợp phân tử CO Các kết thu phù hợp với công trình lí thuyết thực nghiệm cơng bố Ghi chú: Cơng trình thực khn khổ đề tài nghiên cứu khoa học cấp sở năm 2015 Trường Đại học Sư phạm TPHCM, với mã số CS.2015.19.65 27 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Số 12(90) năm 2016 10 11 TÀI LIỆU THAM KHẢO Hoàng Văn Hưng (2015), “Xác suất ion hóa mơ hình phân tử phân cực trường laser”, Tạp chí Khoa học Trường Đại học Sư phạm TPHCM, 12, tr 56 Bin, Z , Jianmin, Y., & Zhao, Z (2013), “Dynamic core polarization in strong-field ionization of CO molecules”, Phys Rev Lett., 111, pp 163001 Holmegaard, L., Hansen, J L., Kalhøj, L., Kragh, S L., Stapelfeldt, H., Filsinger, F., Küpper, J., Meijer, G., Dimitrovski, D., Abu-samha M., Martiny C P J., & Madsen, L B (2010), “Photoelectron angular distributions from strong-field ionization of oriented molecules”, Nature Physics, 6, pp 428 Kulander, K C (1987), “Time-dependent Hartree-Fock theory of multiphoton ionization: Helium”, Phys Rev A, 36, pp 2726 Li, H., Ray, D., De, S., Znakovskaya, I., Cao, W., Laurent, G., Wang, Z., Kling, M F., Le, A T., & Cocke, C L (2011), “Orientation dependence of the ionization of CO and NO in an intense femtosecond two-color laser field”, Phys Rev A, 84, pp 043429 Muth-Bohm J., Becker, A., & Faisal F H M (2000), “Suppressed molecular ionization for a class of diatomics in intense femtosecond laser fields”, Phys Rev Lett., 85, pp 2280 Petretti, S., Vanne, Y V., Saenz, A., Castro, A., & Decleva, P (2010), “Alignmentdependent ionization of N2, O2, and CO2 in intense laser fields”, Phys Rev Lett.,104, pp 223001 Son, S.-K., & Chu, S.-I (2009), “Multielectron effects on the orientation dependence and photoelectron angular distribution of multiphoton ionization of CO2 in strong laser fields”, Phys Rev A, 80, pp 011403R Tong, X M., Zhao, Z X., & Lin, C D (2002), “Theory of molecular tunneling ionization”, Phys Rev A, 66, pp 033402 Wu, J L., Schmidt, Ph H., Kunitski, M., Meckel, M., Voss, S., Sann, H., Kim, H., Jahnke, T., Czasch, A., & Dörner, R (2012), “Multiorbital tunneling ionization of the CO molecule”, Phys Rev Lett., 108, pp 183001 Zhao, S F., Jin, C., Le, A T., Jiang, T F., & Lin, C D (2010), “Determination of structure parameters in strong-field tunneling ionization theory of molecules”, Phys Rev A, 82, pp 049903 (Ngày Tòa soạn nhận bài: 30-9-2016; ngày phản biện đánh giá: 09-11-2016, ngày chấp nhận đăng: 12-2016) 28 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH NGUYỄN THỊ PHƯỢNG Đề tài luận văn ẢNH HƯỞNG CỦA THẾ HẤP THỤ LÊN Q TRÌNH TÍNH XÁC SUẤT ION HÓA LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC Thành phố Hồ Chí Minh - 2015 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ TRẦN VĂN TIẾN ẢNH HƯỞNG CỦA THẾ HẤP THỤ LÊN Q TRÌNH TÍNH PHÁT XẠ SĨNG ĐIỀU HỊA BẬC CAO KHĨA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC Thành phố Hồ Chí Minh - 2015 Mẫu 1.2 CS BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TÀO TRƯỜNG ĐH SƯ PHẠM TP.HCM THUYẾT MINH ĐỀ TÀI KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ CẤP TRƯỜNG TÊN ĐỀ TÀI TÍNH TỐC ĐỘ ION HÓA CỦA PHÂN TỬ PHÂN CỰC BẰNG PHƯƠNG PHÁP AB INITIO Mà SỐ CS.2015.19.65 LĨNH VỰC NGHIÊN CỨU LOẠI HÌNH NGHIÊN CỨU Tự nhiên Xã hội nhân văn Giáo dục Kỹ thuật THỜI GIAN THỰC HIỆN Nông Lâm-Ngư Y Môi dược trường Cơ Ứng dụng Triển khai 12 tháng, từ tháng 09 năm 2015 đến tháng 09 năm 2016 CƠ QUAN CHỦ TRÌ Tên quan : Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư phạm Tp.HCM Địa : 280, An Dương Vương, Q.5, Tp.HCM Điện thoại : 088 352 020 E-mail : khoavatly@hcmup.edu.vn Fax : CHỦ NHIỆM ĐỀ TÀI Họ tên : Hoàng Văn Hưng Học vị, chức danh KH: Thạc Sĩ Chức vụ: Giảng viên Địa NR: 208C, chung cư 120 căn, An Phú, Quận 2, Tp.HCM Địa CQ: Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư phạm Tp.HCM Điện thoại CQ: Fax: Di động: Điện thoại NR: 0984 099 654 E-mail: hunghv@hcmup.edu.vn NHỮNG NGƯỜI THAM GIA THỰC HIỆN ĐỀ TÀI Họ tên Hoàng Văn Hưng Đơn vị công tác lĩnh vực chuyên môn Nội dung nghiên cứu cụ thể giao Giảng viên, Khoa Vật Tìm hiểu tốn phân tử lý trường Đại học Sư phân cực tương tác với phạm Tp.HCM trường laser cường độ cao xung cực ngắn Xây dựng chương trình giải phương trình Schrodinger cho tốn phương pháp spilt-operator Tối ưu hóa chương trình thuật tốn song song dể giúp cho việc tính tốn nhanh Khảo sát tốn, phân tích Chữ ký Mẫu 1.2 CS trình bày kết thu Nguyễn Thị Phượng Trần Văn Tiến Sinh viên, Khoa Vật Tìm hiểu ảnh hưởng việc lý, Trường Đại học đưa hấp thụ (absorbing Sư phạm Tp.HCM potential) hàm mặt nạ (mask function) vào trình giải phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian để tối ưu hóa q trình tính tốn, giúp chương trình tính tốn nhanh ĐƠN VỊ PHỐI HỢP CHÍNH Tên đơn vị ngồi nước Nội dung phối hợp Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư phạm Tp.HCM Cố vấn khoa học Trường Đại học Bang Kansas, Hoa Kỳ Cố vấn khoa học Họ tên người đại diện PGS TSKH Lê Văn Hoàng GS Lê Anh Thư Mẫu 1.2 CS 10 TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TRONG VÀ NGỒI NƯỚC 10.1 Tổng quan tình hình nghiên cứu thuộc lĩnh vực đề tài Tìm hiểu cấu trúc nguyên tử, phân tử vấn đề quan tâm rộng rãi cộng đồng khoa học Tính tới thời điểm phương pháp nhiễu xạ tia X hay sử dụng chùm điện tử cho phép cung cấp thông tin tĩnh cấu trúc hệ phân tử hay thông tin thay đổi cấu trúc cấp độ thang thời gian pico-giây 1ps  1012 s  Với xuất xung laser cường độ cao xung cực ngắn tạo điều kiện cho phép sâu nghiên cứu cấu trúc động hệ phân tử Thực laser xung femto-giây 1fs  1015 s  tạo khoảng 20 năm trở lại tạo điều kiện cho để tìm hiểu cấu trúc động phân tử thang thời gian diễn phản ứng hóa học Đặc biệt khoảng năm trở lại xung laser atto-giây – thang thời gian chuyển động điện tử xung quanh hạt nhân – thực nghiệm chế tạo hy vọng công cụ hữu hiệu để sâu khám phá cấu trúc nguyên tử phân tử Quá trình tương tác nguyên tử, phân tử với chùm laser siêu ngắn cường độ cao trình tương tác phi tuyến phức tạp Một sản phẩm q trình phát xạ sóng điều hịa bậc cao (HHG – High-order Harmonic Generation) Tính đến thời điểm HHG nguồn giúp cung cấp xung laser atto-giây Phát xạ HHG giải thích mơ hình ba bước: điện tử lúc đầu ion hóa xuyên hầm miền liên tục, sau gia tốc trường điện, cuối trường laser đổi chiều quay trở lại va chạm với ion mẹ phát HHG Để hiểu sâu sắc trình phát xạ giai đoạn ba bước – q trình ion hóa xun hầm – phải nghiên cứu kỹ lưỡng Hiện có số cơng trình thực nghiệm lý thuyết nghiên cứu q trình ion hóa ngun tử, phân tử tương tác với chùm laser Theo hướng tiếp cận lý thuyết mơ hình sử dụng rộng rãi năm gần SFA hay MOADK bộc lộc hạn chế việc giải thích phụ thuộc xác suất ion hóa vào định hướng phân tử trường laser Những cố gắng việc sử dụng mơ hình khác mơ hình điện tử hoạt động đạt kết ban đầu tính phức tạp tốn nhiều tài ngun tính tốn Mẫu 1.2 CS 10.2 Danh mục cơng trình liên quan (Họ tên tác giả ; Nhan đề báo, ấn phẩm ; Các yếu tố xuất bản) a) Của chủ nhiệm đề tài người tham gia thực đề tài [1] Thi-Hien Nguyen, Van-Hung Hoang, Ngoc-Tram Hoang-Do, Van-Hoang Le, Possibility of tracking imino–amino tautomerism of cytosine by ultra-short laser pulses using highorder harmonic generation, Comp Theor Chem 988, 92 (2012) [2] Ngoc-Ty Nguyen, Van-Hung Hoang, and Van-Hoang Le, Probing nuclear vibration using high-order harmonic generation, Phys Rev A 88, 023824 (2013) [3] Van-Hung Hoang, Cam-Tu Le, Ngoc-Ty Nguyen, Van-Hoang Le, Possibility of distinguishing DNA bases and of tracking the keto–enol tautomerism by using high-order harmonic generation , Comp Theor Chem 1043, 31 (2014) b) Của người khác [4] Mahmoud Abu-samha and Lars Bojer Madsen, Single-active-electron potentials for molecules in intense laser fields, Phys Rev A 81, 033416 (2010) [5] Song-Feng Zhao, Cheng Jin, Anh-Thu Le, Tsin-Fu Jiang, and Chii-Dong Lin, Effect of an improved molecular potential on strong-field tunneling ionization of molecules, Phys Rev A 81, 033423 (2010) [6] Oleg I Tolstikhin,Toru Morishita, and Lars Bojer Madsen, Theory of tunneling ionization of molecules: Weak-field asymptotics including dipole effects, Phys Rev A 84, 053423 (2011) [7] H Li, D Ray, S De, I Znakovskaya, W Cao, G Laurent, Z Wang, M F Kling, A.-T Le, and C L Cocke, Orientation dependence of the ionization of CO and NO in an intense femtosecond two-color laser field, Phys Rev A 84, 043429 (2011) [8] Bin Zhang, Jianmin Yuan, and Zengxiu Zhao, Dynamic core polarization in strong-field ionization of CO molecules, Phys Rev Lett 111,163001 (2013) Mẫu 1.2 CS 11 TÍNH CẤP THIẾT CỦA ĐỀ TÀI Khi phân tử đặt trường laser cường độ cao, tác dụng trường phân tử trở thành rào điện tử Điện tử có xác suất ion hóa miền liên tục chế xuyên hầm Bài tốn tính xem phần trăm điện tử oin hóa tốn quan tâm khoảng 30 năm trở lại Đặc biệt giai đoạn với nhu cầu hiểu biết HHG để tạo cơng cụ tìm hiểu cấu trúc động hệ phân tử tốn quan tâm rộng rãi Một mơ hình cộng đồng nhà khoa học sử dụng mơ hình MOADK Điểm mạnh mơ hình đơn giản cho biết dạng tốc độ ion hóa phụ thuộc vào góc định phương Tuy nhiên với phân tử phân cực mơ hình gặp phải vấn đề tính bất đối xứng hàm sóng Để phát triển mơ hình chúng tơi cần có số liệu từ tốc độ ion hóa phương pháp ab initio Đây sở chuẩn mực để chúng tơi phát triển mơ hình MO-ADK Trong phần đề tài sử dụng mơ hình phân tử có hạt hạt nhân với điện tích Z1 Z2 khác Do mơ hình phân tử đơn giản chúng tơi có xác suất ion hóa phân tử từ phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian Đây tiêu chuẩn để hiệu chỉnh mơ hình MOADK cho phù hợp với xác suất ion hóa phân tử có từ phương trình Sau chúng tơi áp dụng lý thuyết MOADK hiệu chỉnh cho phân tử thực phân tử CO Do phân tử CO phân tử phức tạp có nhiều điện tử nên chúng tơi sử dụng mơ hình điện tử hoạt động độc lập để đơn giản hóa tốn Theo dự đốn chúng tơi q trình tương tác chùm laser chủ yếu tương tác với lớp điện tử ngồi mơ hình làm việc hiệu 12 MỤC TIÊU ĐỀ TÀI - Tính tốc độ ion hóa xun hầm phân tử phân cực - Khảo sát phụ thuộc vào định hướng phân tử với chùm laser 13 ĐỐI TƯỢNG, PHẠM VI NGHIÊN CỨU 13.1 Đối tượng nghiên cứu - Các phân tử phân cực thẳng tức phân tử có phân bố điện tích khơng đồng không gian - Laser xung cực ngắn cường độ cao 13.2 Phạm vị nghiên cứu - Quá trình tương tác phân tử phân cực với chùm laser xung cực ngắn cường độ cao 14 CÁCH TIẾP CẬN, PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 14.1 Cách tiếp cận - Bài toán tiếp cận theo hướng vật lý lượng tử - Giải số phương trình Schodinger phụ thuộc thời gian phương pháp split-operator 14.2 Phương pháp nghiên cứu - Mơ hình hóa phân tử phân cực mơ hình phân tử Z1Z2 phân tử có hại hạt nhân mang hai điện tích Z1 Z2 khác - Mơ hình hóa tốn mơ hình điện tử hoạt động độc lập (single active electron) - Sử dụng phương pháp số dựa ngôn ngữ lập trình FORTRAN để giải số phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian 15 NỘI DUNG NGHIÊN CỨU VÀ TIẾN ĐỘ THỰC HIỆN Mẫu 1.2 CS 15.1 Nội dung nghiên cứu - Sự phụ thuộc xác suất ion hóa vào góc định phương mơ hình phân tử Z1Z2 vào q trình tương tác với laser có cường độ bước sóng khác - Sự phụ thuộc xác suất ion hóa vào góc định phương mơ hình phân tử CO vào q trình tương tác với laser có cường độ bước sóng khác 15.2 Tiến độ thực Các nội dung, công việc thực chủ yếu STT Xây dựng chương trình giải phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian Sản phẩm Chương trình Thời gian (bắt đầu – kết thúc) Người thực 01/2015-03/2015 Hoàng Văn Hưng 01/2015-04/2015 Nguyễn Thị Phượng Khảo sát ảnh hưởng hấp thụ hay hàm mặt nạ lên q trình tính tốc độ ion hóa nhằm tăng tốc độ tính tốn chương trình Chương trình Tính xác suất ion hóa phân tử Z1Z2 tương tác với chùm laser Bảng số liệu 01/2015-04/2015 Nguyễn Thị Phượng Tính phát xạ HHG phân tử Z1Z2 tương tác với chùm laser Bảng số liệu 01/2015-04/2015 Trần Văn Tiến Lý thuyết Từ bố số liệu cho phân tử Z1Z2 MOADK hiệu chỉnh công thức lý thuyết hiệu MOADK chỉnh Công bố kết nghiên cứu Bài báo 04/2015-06/2015 Hoàng Văn Hưng 06/2015-08/2015 Hoàng Văn Hưng Trần Văn Tiến Xây dựng mơ hình điện tử cho phân tử CO Bảng số liệu 08/2015-10/2015 Hoàng Văn Hưng Tính xác suất ion hóa phân tử CO từ phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian Bảng số liệu 08/2015-10/2015 Hồng Văn Hưng Tính xác suất ion hóa phân tử CO từ phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian Bảng số liệu 10/2015-12/2015 Hoàng Văn Hưng 10 Công bố kết nghiên cứu Bài báo 12/2015-03/2016 Hoàng Văn Hưng 11 Nghiệm thu đề tài Báo cáo 03/2015-04/2016 Hoàng Văn Hưng 16 SẢN PHẨM VÀ ĐỊA CHỈ ỨNG DỤNG  Loại sản phẩm : Mẫu Vật liệu Thiết bị máy móc Dây chuyền cơng nghệ Giống trồng Giống gia súc Qui trình cơng nghệ Phương pháp Tiêu chuẩn Qui phạm Sơ đồ Báo cáo phân tích Tài liệu dự báo Đề án Luận chứng kinh tế Chương trình máy tính Bản kiến nghị Sản phẩm khác : Mẫu 1.2 CS  Tên sản phẩm, số lượng yêu cầu khoa học sản phẩm STT Tên sản phẩm Số lượng Bài báo khoa học 2 Đào tạo sinh viên   Yêu cầu khoa học Đăng tạp chí chuyên nghành nước Sinh viên tốt nghiệp Số học viên cao học sinh viên đào tạo: Số báo cơng bố: Địa ứng dụng (tên địa phương, đơn vị ứng dụng) : Trường Đại học Sư phạm Tp.HCM  17 KINH PHÍ THỰC HIỆN ĐỀ TÀI 35.000.000 Tổng kinh phí : Trong : Kinh phí nghiệp khoa học : 35.000.000 Các nguồn kinh phí khác (cơ sở hỗ trợ, tài trợ cá nhân, tổ chức) : Nhu cầu kinh phí năm : – Năm 2015 : 20 triệu – Năm 2016 : 15 triệu Dự trù kinh phí theo mục chi Lương chủ nhiệm đề tài ……………………… Viết thuyết minh đề tài ……….……………… Báo cáo tổng quan ……………………… Sách, báo, tài liệu, in ấn ……………………… Chuyên đề “Giải số phương trình Schrodinger” Chuyên đề “Tốc độ ion hóa cho phân tử Z1Z2”… Chuyên đề “Tốc độ ion hóa cho phân tử CO” … Viết báo cáo tổng kết……………………… Chi phí nghiệm thu ……………………… 3.600.000 VNĐ 1.000.000 VNĐ 2.000.000 VNĐ 1.900.000 VNĐ 5.000.000 VNĐ 5.000.000 VNĐ 10.000.000 VNĐ 4.000.000 VNĐ 2.500.000 VNĐ Mẫu 1.2 CS Ngày tháng năm 2015 Cơ quan chủ trì Trưởng Khoa Vật Lý Ngày 27 tháng 10 năm 2015 Chủ nhiệm đề tài (Họ tên, kí) Ngày tháng năm 20 Cơ quan chủ quản duyệt KT HIỆU TRƯỞNG PHÓ HIỆU TRƯỞNG ... định phương phân tử mơ hình phân tử phân cực Z1Z2 phân tử CO phương pháp số ab initio Sử dụng kết số TDSE cho mơ hình phân tử phân cực Z1Z2 , phải tính đến ảnh hưởng hiệu ứng Stark đến ion hóa phân. .. ẢNH HƯỞNG ĐỘNG LỰC HỌC PHÂN CỰC LÕI LÊN XÁC SUẤT ION HÓA CỦA PHÂN TỬ CO BẰNG PHƯƠNG PHÁP AB INITIO HỒNG VĂN HƯNG* TĨM TẮT Xác suất ion hóa phân tử CO tác dụng trường laser tính phương pháp TDSE... hình MO-ADK tính tốc độ mật độ ion hóa cho phân tử phân cực Chúng tơi củng ảnh hưởng động học phân cực lõi lên xác suất ion hóa phân tử CO lớn, bỏ qua Các kết cần kiểm chứng cho phân tử khác Xác