Truyền năng lượng cộng hưởng gần một khối trụ điện môi - Trần Minh Hiến, Phạm Diên Thông, Hồ Trung Dũng

Trong bài viết này, tác giả xem xét hiện tượng truyền năng lượng cộng hưởng giữa hai phân tử trong sự hiện diện của khối trụ điện môi. Kết quả số cho thấy tốc độ truyền năng lượng có thể tăng hoặc giảm nhiều bậc do ảnh hưởng của khối trụ. Hấp thụ vật chất có xu hướng làm giảm độ truyền năng lượng cộng hưởng, đặc biệt ở các khoảng cách xa.

TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Trần Minh Hiến tgk _ TRUYỀN NĂNG LƯỢNG CỘNG HƯỞNG GẦN MỘT KHỐI TRỤ ĐIỆN MÔI TRẦN MINH HIẾN*, PHẠM DIÊN THƠNG**, HỒ TRUNG DŨNG*** TĨM TẮT Chúng tơi xem xét tượng truyền lượng cộng hưởng hai phân tử diện khối trụ điện môi Kết số cho thấy tốc độ truyền lượng tăng giảm nhiều bậc ảnh hưởng khối trụ Hấp thụ vật chất có xu hướng làm giảm độ truyền lượng cộng hưởng, đặc biệt khoảng cách xa Từ khóa: truyền lượng cộng hưởng, khối trụ điện môi ABSTRACT Transferring resonant energy near a dielectric cylinder We examined the resonant energy transfer between two separated molecules in the presence of a dielectric cylinder Numerical results show that the rate of the resonant energy transfer can be increased or decreased by being influenced by the magnitude Material absorption tends to inhibit the resonant energy transfer, especially at large distances Keywords: resonant energy transfer, dielectric cylinder Mở đầu Truyền lượng cộng hưởng (RET- resonance energy transfer) hai phân tử, ion hay chấm lượng tử, chế tượng quang hợp, thiết bị quang tử đèn LED, nano laser, hứa hẹn nhiều ứng dụng xử lí thơng tin lượng tử [2] Gọi khoảng cách hai phân tử R bước sóng truyền  Trong không gian tự do, người ta thường phân biệt hai trường hợp: truyền lượng phi xạ (Föster) khoảng cách ngắn R /   , giải thích qua tương tác Coulomb, truyền lượng xạ khoảng cách dài R /   thông qua trao đổi photon Trong trường hợp thứ nhất, tốc độ truyền tỉ lệ với R 6 trường hợp thứ hai tỉ lệ với R 2 Lí thuyết thống bao gồm hai trường hợp thảo luận [3] Ta lợi dụng ảnh hưởng mơi trường xung quanh để điều khiển q trình truyền lượng Lí thuyết lượng tử tổng quát mô tả tượng truyền lượng cộng hưởng diện vật chất vĩ mơ có cấu hình bất kì, cho phép hấp thụ * ThS, Viện Vật lí TP Hồ Chí Minh; Email: mhientran@yahoo.com ThS, Trường Đại học Đồng Tháp *** PGS TS, Viện Vật lí TP Hồ Chí Minh ** 43 Số 9(75) năm 2015 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM _ tán xạ, xây dựng [6] Trong cấu hình khác nhau, hệ có đối xứng trụ đóng vai trị quan trọng hình học sợi quang học ống carbon nano Cấu hình cho phép hai loại cộng hưởng: cộng hưởng whispering gallery modes (WGM) vòng theo rìa khối trụ cộng hưởng sóng dẫn (guided modes) dọc theo khối trụ Một ưu điểm khác hình học trụ (trải tới vơ hạn) hàm Green biết xác [7] Sử dụng lí thuyết [6], [8] người ta xem xét RET hệ trụ phân tử nằm mặt cắt khối trụ Trường hợp hệ trụ có kích thước nano xem xét [4] sử dụng phương pháp phân tích mode phương pháp không cho phép xem xét trường hợp vật chất có tán xạ hấp thụ Trong cơng trình này, xem xét tốc độ truyền lượng cộng hưởng hai phân tử đặt gần khối trụ điện môi, tập trung vào trường hợp phân tử đặt dọc theo khối trụ Chúng sử dụng cách tiếp cận [6] cách tiếp cận cho phép vật chất có hấp thụ tán xạ Sự phụ thuộc tốc độ truyền lượng vào yếu tố khoảng cách phân tử, hàm điện mơi, bán kính khối trụ khảo sát Biểu thức tốc độ truyền lượng cộng hưởng qua hàm Green Ta xem xét hệ gồm hai phân tử tương tác với thông qua trường điện từ Trường điện từ trường điện từ tính đến diện vật chất [6] Kí hiệu hai phân tử hai mức A B với vectơ tọa độ tương ứng rA rB , trạng thái | a (| b ) trạng thái kích thích | a (| b ) Các phân tử dao động trạng thái trạng thái kích thích với tần số phần tử ma trận lưỡng cực tương ứng  aa (bb )  aa ( bb ) Giả sử ban đầu hệ trạng thái | i tương ứng với phân tử A trạng thái kích thích | a , phân tử B trạng thái | b trường điện từ trạng thái chân không | 0 Trạng thái hệ biểu diễn dạng | i | a, b | 0 (1) Trong trạng thái hệ có lượng   a a Sau có truyền lượng từ phân tử A cho phân tử B hệ chuyển trạng thái cuối | f  tương ứng với phân tử A trạng thái phân tử B trạng thái kích thích Lúc hệ có lượng   bb | f  | a, b | 0 (2) Tốc độ truyền lượng hai trạng thái | a, b | a, b cho phương trình [4] 2  w fi  a2a bbG(rB , rA , aa ) a*a  (aa  bb )  c Trong gần Born-Oppenheimer, yếu tố ma trận chuyển có dạng aa  d Avaa , 44 (3) (4) TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Trần Minh Hiến tgk _ với d A yếu tố ma trận toán tử lưỡng cực, vaa tích phân che phủ trạng thái rung (vibrational states) hai trạng thái điện tử; tương tự cho phân tử B Như vậy, tổng tốc độ truyền lượng thu từ phương trình (3) cho tất trạng thái đầu trạng thái cuối [6]  a2a  p p   a b  c2  | vbbvaa |2 | dBG(rB , rA , )d A |2  (aa  bb ) (5) a ,a b,b   Ở đây, pa  xác suất phân tử A mức a  pb xác suất phân tử B mức b 2 w  Phương trình (5) viết lại sau: abs w   d w ( ) em A ( ) B ( ) , (6) với 2    w ( )    | d BG(rB , rA ,  )d A |2  c  (7)  Aem   pa | vaa |2  (aa   ) , (8) a ,a   Babs   pb | vbb |2  (bb   ) (9) b ,b phổ phát xạ phân tử A phổ hấp thụ phân tử B trạng thái cân Nếu hàm Green hàm biến đổi chậm theo tần số so với phổ phát xạ phổ hấp thụ, ta thay w ( )  w ( A ) viết lại biểu thức (6) sau: w  w ( A )  d Aem ( ) Babs ( ) (10) Bên tích phân đơn giản chồng chập phổ phát xạ phổ hấp thụ hai phân tử Ảnh hưởng môi trường lên tốc độ truyền lượng tổng cộng chứa đựng hoàn toàn w ( A ) , đại lượng mà tập trung khảo sát Ta chuẩn hóa đại lượng cách chia cho tốc độ truyền không gian tự  w | d G (rB , rA ,  A )d A |2  B , w | d BG0 (rB , rA ,  A )d A |2 (11) G0 (rB , rA ,  A ) hàm Green không gian tự [7] Đây công thức tổng qt, có giá trị cho tất cấu hình hình học vật thể vĩ mơ cho phép xem xét đầy đủ tán sắc hấp thụ môi trường Công thức (11) cho thấy tốc độ truyền lượng cộng hưởng phụ thuộc vào phần thực phần ảo hàm Green, phụ thuộc vào vị trí phân tử cho vị trí phân tử nhận Để rút kết luận vật lí, ta cần biết hàm Green hệ Hàm Green cho khối trụ chứa đựng tổng tích phân [1,7] hàm tích phân biến thiên nhanh vị trí cộng hưởng Để xử lí 45 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Số 9(75) năm 2015 _ điểm biến thiên nhanh, ta lợi dụng tích chất giải tích hàm Green thực tích phân theo đường vịng mặt phẳng phức [1] Kết số trình bày phần Kết số thảo luận Do hệ có đối xứng trụ, hệ tọa độ phù hợp hệ tọa độ trụ Khi rA  ( R A ,  A , z A ) rB  ( RB ,  B , z B ) Ta chọn trục z trục khối trụ kí hiệu bán kính khối trụ R, số điện môi khối trụ      i  , phần ảo   đặc trưng cho độ hấp thụ vật chất Vị trí phân tử A cố định mặt phẳng Oxy, tức z A  Đối với phân tử bất kì, mơmen lưỡng cực phân tử định hướng theo phương khác định hướng hoàn toàn ngẫu nhiên Dưới ta giả định phân tử cho phân tử nhận có mơmen lưỡng cực định hướng theo phương Oz: d A  (0, 0, d A ) Từ cơng thức (11) ta thấy để tính tốc độ truyền lượng cộng hưởng, ta cần biết thành phần Gzz hàm Green Đây thành phần có dạng giải tích đơn giản [1,7] Trước tiên so sánh kết số với kết [8] cho trường hợp hai phân tử nằm mặt cắt tìm thấy trí cao Điều khẳng định độ tin cậy chương trình Tiếp theo chúng tơi tập trung khảo sát trường hợp phân tử đặt đường thẳng song song với trục khối trụ R A  R B ,  A   B nằm khối trụ R A  RB  R Ta thấy phân tử nằm đường thẳng song song với trục khối trụ, tốc độ truyền lượng cộng hưởng không phụ thuộc vào tọa độ góc cộng hưởng sóng dẫn đóng vai trị quan trọng WGM RET Hình Sự thay đổi tốc độ truyền lượng chuẩn hóa hàm khoảng cách liên phân tử Các đường cong tương ứng với giá trị khác khoảng cách từ phân tử tới tâm khối trụ R A  RB Các thông số khác R  0.2 A , z A  0,   2.0 46 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Trần Minh Hiến tgk _ Hình trình bày tốc độ truyền lượng chuẩn hóa  hàm khoảng cách hai phân tử Ba đường cong khác vẽ cho ba giá trị khoảng cách từ phân tử tới tâm Tương ứng với ba giá trị này, khoảng cách từ phân tử tới bề mặt RA  R  0.1 A (đường liền), 0.2 A (đường gạch), 0.3 A (đường chấm) Trước tiên ta thấy khoảng cách liên phân tử zB bé chí khoảng cách từ phân tử tới bề mặt khối trụ    tốc độ truyền lượng cộng hưởng tiến giá trị khơng gian tự Nói cách khác, phân tử khơng “nhìn thấy” khối trụ Các mode trường điện từ trung gian tương tác hai phân tử Các mode chia làm hai loại: mode phi xạ (nonradiative) mode xạ (radiative) Mode phi xạ có cường độ giảm theo hàm e mũ khoảng cách tăng, đóng vai trị quan trọng khoảng cách ngắn, mode xạ đóng vai trị chủ đạo khoảng cách dài [4] Điều giải thích   khoảng cách ngắn Khi khoảng cách tăng, ảnh hưởng khối trụ tăng Các mode tham gia tương tác liên phân tử giao thoa với dẫn đến thay đổi  Khi giao thoa triệt tiêu   Từ đồ thị ta thấy tồn khoảng cách hiệu ứng truyền lượng cộng hưởng bị triệt tiêu gần hoàn toàn (   ) Khi giao thoa tăng cường,   hiệu ứng truyền lượng cộng hưởng diễn nhanh so với không gian tự Các đỉnh  tương ứng với trường hợp phân tử cộng hưởng tốt với mode dẫn khối trụ Ta hình dung hai phân tử hai khe thí nghiệm Young ta biết thời điểm t  , phân tử phân tử bị kích thích [5] Hiện tượng giao thoa mode song truyền tồn không gian tự Giao thoa với giao thoa (đáng kể hơn) tồn khối trụ dẫn đến cấu trúc phức tạp  ta thấy hình vẽ Hình cho thấy  có xu hướng tăng (trong dao động) khoảng cách liên phân tử tăng Ở khoảng cách cỡ 3 A ,  tăng 10 lần so với không gian tự (đường liền) Ở khoảng cách cỡ 10 A ,  tăng 10 lần (nằm ngồi hình vẽ) Điều khơng có nghĩa giá trị tuyệt đối tốc độ truyền lượng cộng hưởng có xu hướng tăng tuyệt đối mà tăng tương đối so với giá trị không gian tự Kết số (khơng trình bày đây) cho thấy giá trị cực đại  max đạt phân tử nằm dọc theo trục khối trụ lớn  max đạt phân tử nằm mặt phẳng Oxy Đó kích thước khối trụ có giới hạn theo phương mặt cắt vô hạn theo phương trục Tuy nhiên  tăng tới vô hạn Khi khoảng cách phân tử ngày lớn, vai trò hấp thụ vật chất tăng lên làm giảm  Ta khảo sát ảnh hưởng hấp thụ vật chất phần Khi khoảng cách phân tử  bề mặt tăng (đường gạch đường chấm hình 1) ảnh hưởng khối trụ lên  giảm, dẫn tới  max giảm cấu trúc đỉnh giao thoa không rõ ràng 47 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Số 9(75) năm 2015 _ Trên hình chúng tơi khảo sát phụ thuộc  vào kích thước khối trụ Như trước, khoảng cách liên phân tử nhỏ khoảng cách phân tử  bề mặt, ảnh hưởng khối trụ lên tốc độ truyền lượng cộng hưởng khơng đáng kể Khi kích thước khối trụ thay đổi, vị trí cường độ đỉnh cộng hưởng thay đổi Điều có nguyên nhân vật lí tương tự ta thay đổi khoảng cách hai khe thí nghiệm Young Cùng với độ tăng kích thước khối trụ, “vạch” giao thoa có mật độ dày độ phân giải tốt Hình Sự thay đổi tốc độ truyền lượng chuẩn hóa hàm khoảng cách liên phân tử Các đường cong tương ứng với giá trị khác bán kính khối trụ R Khoảng cách từ phân tử đến bề mặt khối trụ ln trì 0.5 A Vẫn trước R A  RB , z A  ,   2.0 Khi khoảng cách liên phân tử thay đổi, tốc độ truyền lượng cộng hưởng không gian tự dao động theo quy luật hàm sin [5] Thêm vào tốc độ truyền lượng cộng hưởng dao động giao thoa sóng dẫn, dẫn tới hình dạng đường cong phức tạp ta thấy hình Hình Sự thay đổi tốc độ truyền lượng chuẩn hóa hàm khoảng cách liên phân tử Các đường cong tương ứng với giá trị khác phần ảo hàm điện môi   2.0  i  Bán kính khối trụ R  0.2 A , khoảng cách phân tử tâm khối trụ R A  RB  0.3 A , z A  48 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Trần Minh Hiến tgk _ Hình thể phụ thuộc tốc độ truyền lượng vào độ hấp thụ vật chất, đặc trưng phần ảo số điện môi   2.0   ''i Khi thay đổi   từ đến 10 3 đường cong không đổi cách khoảng cách z B có giá trị từ tới 3.5 A Khi   tăng tới    101 (đường nét gạch) thay đổi trở nên rõ ràng Ảnh hưởng hấp thụ vật chất đáng kể khoảng cách xa so với khoảng cách gần Ví dụ cho hai giá trị       103 , khoảng cách 3.5 A , sai khác hai đường cong 0.093%, khoảng cách 10 A sai khác 0.097% Ở khoảng cách 10 A lớn hơn, sai khác hai đường cong phân biệt mắt thường tỉ lệ hình vẽ Như  tăng liên tục khoảng cách tăng, mà sớm muộn giảm ảnh hưởng hấp thụ vật chất Ta thấy tăng hấp thụ vật chất có xu hướng làm giảm tốc độ truyền lượng cộng hưởng không làm thay đổi đáng kể vị trí đỉnh  (đường gạch) Chú ý các giá trị    103 101 sử dụng hình vẽ tương đối lớn so với vật liệu điện môi thông dụng silicon Kết luận Trong báo nghiên cứu hiệu ứng truyền lượng cộng hưởng hai phân tử đặt gần khối trụ điện môi, tập trung vào trường hợp phân tử nằm đường thẳng song song với trục hình trụ Khối trụ giúp tăng tốc độ truyền lượng phân tử cho phân tử nhận lên nhiều bậc Ngược lại, diện khối trụ ức chế hồn tồn tượng truyền lượng cộng hưởng khoảng cách phù hợp giao thoa triệt tiêu Chúng cách định lượng vùng giá trị   , hấp thụ vật chất ảnh hưởng đáng kể tới tốc độ truyền lượng cộng hưởng Việc tính đến hấp thụ vật chất giúp toán trở nên thực tế đặc biệt quan trọng khoảng cách xa Các tính tốn mở rộng cho hướng khác mômen lưỡng cực phân tử, hay cho hệ đối xứng trụ nhiều hai lớp 49 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Số 9(75) năm 2015 _ TÀI LIỆU THAM KHẢO Trần Minh Hiến, Nguyễn Dũng Chinh, Hồ Trung Dũng, “Kĩ thuật tính số cho tensor Green hệ quang học cấu trúc hình trụ”, Tạp chí Khoa học Trường Đại học Sư phạm TPHCM, 5(70), tr 45-54 Edited by Andrews D L and Demidov A A (1999), Resonant Energy transfer, Wiley, New York Craig D P and T Thirunamachandran (1992), “An analysis of models for resonant transer of excitation using quantum electrodynamics”, Chem Phys 167, 229 Le Kien F., Gupta S D., Nayak K P and Hakuta K (2005), “Nanofiber-mediated radiative transfer between two distant atoms”, Phys Rev A 72, (063815) Ho Trung Dung and K Ujihara (2000), “Collective Effects in the Self-Interference of a Single Photon Emitted by Two Atoms”, Phys Rev Lett 84, 254 Ho Trung Dung, Knöll L and Welsch D.-G (2002), Intermolecular energy transfer in the presence of dispersing and absorbing media, Phys Rev A 65, (043813) Li L.W., Leong M.S., Yeo T.S., and Kooi P.S (2000), “Electromagnetic dyadic Green’s functions in spectral domain for multilayered cylinders”, Journal of Electromagnetic Waves and Applications, 14, tr 961-985 Marocico C A and Knoester J (2009), Intermolecular resonance energy transfer in the presence of a dielectric cylinder, Phys Rev A 79, (053816) (Ngày Tòa soạn nhận bài: 24-3-2015; ngày phản biện đánh giá: 09-4-2015; ngày chấp nhận đăng: 24-9-2015) 50 ... thẳng song song với trục hình trụ Khối trụ giúp tăng tốc độ truyền lượng phân tử cho phân tử nhận lên nhiều bậc Ngược lại, diện khối trụ ức chế hồn tồn tượng truyền lượng cộng hưởng khoảng cách... có đối xứng trụ, hệ tọa độ phù hợp hệ tọa độ trụ Khi rA  ( R A ,  A , z A ) rB  ( RB ,  B , z B ) Ta chọn trục z trục khối trụ kí hiệu bán kính khối trụ R, số điện môi khối trụ     ... tương đối lớn so với vật liệu điện môi thông dụng silicon Kết luận Trong báo nghiên cứu hiệu ứng truyền lượng cộng hưởng hai phân tử đặt gần khối trụ điện môi, tập trung vào trường hợp phân tử