Nghiên cứu điều chế nano đồng (i) oxit từ dịch chiết lá chè và dung dịch CuSO4 và thử tính xúc tác quang hóa xanh methylen trong nước

ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM ĐÀ NẴNG THÁI PHẠM TƢỜNG VY NGHIÊN CỨU ĐIỀU CHẾ NANO ĐỒNG (I) OXIT TỪ DỊCH CHIẾT LÁ CHÈ VÀ DUNG DỊCH CUSO4 VÀ THỬ TÍNH XÚC TÁC QUANG HĨA XANH METHYLEN TRONG NƢỚC KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP CỬ NHÂN HÓA HỌC Đà Nẵng, 2019 ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM KHOA HĨA CỘNG HỊA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập- Tự do- Hạnh phúc NHIỆM VỤ KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP Họ tên sinh viên: Thái Phạm Tƣờng Vy Lớp : 15CQM Tên đề tài: Nghiên cứu điều chế nano đồng (I) oxit từ dịch chiết chè dung dịch CuSO4 thử tính xúc tác quang hóa Xanh methylen nƣớc Nguyên liệu, thiết bị, dụng cụ hóa chất 2.1 Nguyên liệu: Lá chè xanh Đông Giang, tỉnh Quảng Nam 2.2 Thiết bị dụng cụ: Máy đo quang UV-VIS hãng Thermo (Đức), tủ sấy, bếp cách thủy, máy pH, cân phân tích, dụng cụ thủy tinh cần thiết Nội dung nghiên cứu: Nghiên cứu khảo sát điều kiện tối ƣu trình điều chế nano đồng (I) oxit từ dịch chiết chè dung dịch CuSO4 Thử tính xúc tác nano đồng (I) oxit với phản ứng quang phân hủy Xanh Methylen Giảng viên hƣớng dẫn: TS Vũ Thị Duyên Thời gian hƣớng dẫn: 9/2018 Thời gian hoàn thành đề tài nghiên cứu: 4/2019 Chủ nhiệm khoa Giảng viên hƣớng dẫn (Ký ghi rõ họ tên) (Ký ghi rõ họ tên) PGS TS Lê Tự Hải TS Vũ Thị Duyên Sinh viên hoàn thành nộp báo cáo cho khoa ngày…… tháng…… năm 2019 Kết điểm đánh giá Ngày……tháng……năm 2019 CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG (Ký ghi rõ họ tên) LỜI CẢM ƠN Để hồn thành tốt khóa luận tốt nghiệp này, tơi xin gửi lời cảm ơn TS Vũ Thị Duyên tận tình giúp đỡ tạo điều kiện tốt cho tơi hồn thành luận văn Tơi xin bày tỏ lịng biết ơn đến tồn thể q thầy cô môn thầy cô công tác phịng thí nghiệm khoa Hóa trƣờng Đại học Sƣ Phạm Đà Nẵng, hỗ trợ kiến thức, sở vật chất, dụng cụ thí nghiệm giúp em hồn thành tốt khốn luận tốt nghiệp Mặc dù có nhiều cố gắng suốt trình thực đề tài, nhƣng mặt kiến thức thời gian hạn chế, luận văn nhiều hạn chế, thiếu sót Tơi mong nhận đƣợc ý kiến đóng góp dẫn thầy cô ngƣời quan tâm để luận văn đƣợc hoàn thiện Tôi xin chân thành cảm ơn! Đà nẵng, ngày 20 tháng 04 năm 2019 Sinh viên thực THÁI PHẠM TƢỜNG VY DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT EDX : Phổ tán sắc lƣợng tia X UV-Vis : Quang phổ hấp thụ phân tử XRD : Phổ nhiễu xạ tia X TEM : Kính hiển vi điện tử truyền qua STT : Số thứ tự MỤC LỤC DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT MỤC LỤC DANH MỤC BẢNG DANH MỤC HÌNH ẢNH MỞ ĐẦU 1 LÝ DO CHỌN ĐỀ TÀI MỤC TIÊU NGHIÊN CỨU ĐỐI TƢỢNG VÀ PHẠM VI NGHIÊN CỨU PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 4.1 Nghiên cứu lý thuyết 4.2 Phương pháp thực nghiệm Ý NGHĨA KHOA HỌC VÀ THỰC TIỄN CỦA ĐỀ TÀI BỐ CỤC CỦA LUẬN VĂN CHƢƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1 KHÁI QUÁT VỀ CÔNG NGHỆ NANO 1.1.1 Lịch sử hình thành khái niệm cơng nghệ nano 1.1.2 Vật liệu nano 1.1.2.1 Khái niệm 1.1.2.2 Phân loại vật liệu nano 1.1.3 Ứng dụng nano 1.1.3.1 Y tế 1.1.3.2 Điện tử lượng 1.1.3.3 Môi trường 1.2 HẠT NANO ĐỒNG (I) OXIT 1.2.1 Tổng quan đồng (I) oxit 1.2.2 Ứng dụng đồng (I) oxit kích cỡ nano 1.2.3 Các phƣơng pháp tổng hợp đồng (I) oxit 10 1.2.3.1 Tổng hợp Cu2O nano dạng bột 10 1.2.3.2 Tổng hợp Cu2O nano dạng màng mỏng 10 1.3 TỔNG QUAN VỀ CÂY CHÈ XANH 12 1.3.1 Giới thiệu chung 12 1.3.2 Đặc điểm chè xanh 12 1.3.3 Phân loại 13 1.3.4 Đặc điểm phân bố 13 1.3.5.Thành phần hóa học 14 1.3.6 Tác dụng dƣợc lý chè xanh 15 1.4 TỔNG QUAN VỀ XANH METHYLEN 15 1.4.1 Đặc điểm cấu tạo, tính chất Xanh methylen 15 1.4.2 Ảnh hƣởng đến môi trƣờng sinh thái 17 1.4.3 Các phƣơng pháp xử lý xanh methylen môi trƣờng nƣớc đƣợc nghiên cứu 17 1.5 GIỚI THIỆU VỀ CHẤT XÚC TÁC QUANG VÀ PHẢN ỨNG QUANG HÓA 18 CHƢƠNG 2: NGUYÊN LIỆU VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 21 2.1 NGUYÊN LIỆU, DỤNG CỤ VÀ HÓA CHẤT 21 2.1.1 Nguyên liệu 21 2.1.2 Dụng cụ hóa chất 21 2.1.2.1 Dụng cụ 21 2.1.2.2 Hóa chất 21 2.2 PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 22 2.2.1 Sơ đồ quy trình thực nghiệm tổng hợp nano đồng (I) oxit 22 2.2.2 Khảo sát yếu tố ảnh hƣởng đến trình chiết chè xanh 22 2.2.2.1 Khảo sát tỉ lệ rắn/lỏng 23 2.2.2.2 Khảo sát thời gian chiết 23 2.2.3 Khảo sát yếu tố ảnh hƣởng đến trình tạo nano 23 2.2.3.1 Khảo sát thể tích dịch chiết 23 2.2.3.2 Khảo sát thời gian tạo nano 24 2.2.3.3 Khảo sát nhiệt độ tạo nano 24 2.2.3.4 Khảo sát pH môi trƣờng tạo nano 24 2.2.4.Phƣơng pháp nghiên cứu hạt nano đồng (I) oxit 24 2.2.4.1 Phƣơng pháp phổ tử ngoại khả kiến (UV-VIS) 24 2.2.4.2 Kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM) 25 2.2.4.3 Phổ nhiễu xạ tia (XRD) 27 2.2.4.4 Phổ tán sắc lƣợng tia X (EDX) 28 2.2.5 Thử khả xúc tác quang phân hủy Xanh methylen nano đồng (I) oxit 29 2.2.5.1 Đƣờng chuẩn xác định nồng độ Xanh methylen 29 2.2.5.2 Ảnh hƣởng hàm lƣợng nano 30 2.2.5.3 Ảnh hƣởng khuấy trộn 31 2.2.5.4 Ảnh hƣởng điều kiện chiếu sáng 31 2.2.5.5 Ảnh hƣởng nồng độ Xanh methylen 31 CHƢƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 32 3.1.KẾT QUẢ KHẢO SÁT CÁC YẾU TỐ ẢNH HƢỞNG ĐẾN QUÁ TRÌNH CHIẾT LÁ CHÈ XANH 32 3.1.1 Tỷ lệ rắn/lỏng 32 3.1.2 Thời gian chiết chè xanh 33 3.2 KẾT QUẢ KHẢO SÁT CÁC YẾU TỐ ẢNH HƢỞNG ĐẾN QUÁ TRÌNH TẠO NANO ĐỒNG (I) OXIT 35 3.2.1 Ảnh hƣởng tỷ lệ thể tích dịch chiết chè xanh / thể tích dung dịch CuSO4 36 3.2.2 Ảnh hƣởng thời gian tạo Cu2O nano 38 3.2.3 Ảnh hƣởng nhiệt độ tạo Cu2O nano 39 3.2.4 Ảnh hƣởng pH môi trƣờng 41 3.3 KẾT QUẢ KHẢO SÁT ĐẶC TRƢNG CỦA HẠT NANO ĐỒNG (I) OXIT 43 3.4 KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG XÚC TÁC PHẢN ỨNG QUANG HÓA XANH METHYLEN 45 3.4.1 Ảnh hƣởng hàm lƣợng Cu2O nano 45 3.4.2 Ảnh hƣởng khuấy trộn 46 3.4.4 Ảnh hƣởng nồng độ Xanh methylen 49 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 51 KẾT LUẬN 51 +1 Các điều kiện tối ƣu để chiết chè xanh 51 Các yếu tố thích hợp để tạo nano Cu2O 51 Kết khảo sát đặc tính hạt nano Cu2O 51 Kết xúc tác phản ứng quang hóa Xanh methylen nano Cu2O 51 KIẾN NGHỊ 51 TÀI LIỆU THAM KHẢO 52 DANH MỤC HÌNH ẢNH Số hiệu Tên bảng Trang hình ảnh 1.1 Robot nano vận chuyển thuốc tới tế bào 1.2 Pin chất liệu sợi nano sạc hàng ngàn lần 1.3 Cấu trúc tinh thể đồng (I) oxit 1.4 Hình ảnh hoa, chè xanh 13 1.5 Cơ chế xúc tác quang chất bán dẫn 20 2.1 Lá chè xanh chè xanh xử lý 21 2.2 Qui trình điều chế Cu2O nano 22 2.3 Máy Quang Phổ Jasco V730 25 2.4 Máy XRD D8 Advan 27 2.5 Máy phân tích thành phần kim loại EDX 28 2.6 Dãy dung dịch sử dụng để xây dựng đƣờng chuẩn Xanh 29 methylen 2.7 Đƣờng chuẩn xanh methylen 30 3.1 Sự thay đổi màu dung dịch Cu2O nano theo tỉ lệ 32 rắn/lỏng 3.2 Phổ UV-VIS thể ảnh hƣởng tỉ lệ rắn/lỏng đến 33 trình tạo nano 3.3 Sự thay đổi màu dung dịch Cu2O nano theo thời 34 gian chiết chè xanh 3.4 Phổ UV biểu diễn ảnh hƣởng thời gian chiết đến 35 trình tạo Cu2O nano 3.5 Phổ UV biểu diễn ảnh hƣởng tỷ lệ thể tích dịch chiết 36 chè xanh / thể tích dung dịch CuSO4 đến q trình tạo Cu2O nano 3.6 Sự thay đổi màu dung dịch Cu2O nano theo tỷ lệ thể 37 tích dịch chiết chè xanh / thể tích dung dịch CuSO4 3.7 Phổ UV biểu diễn ảnh hƣởng thời gian tạo nano đến trình tạo Cu2O nano 38 3.8 Sự thay đổi màu nano Cu2O theo thời gian tạo nano 39 3.9 Sự thay đổi màu nano Cu2O theo nhiệt độ tạo nano 40 3.10 Phổ UV biểu diễn ảnh hƣởng nhiệt độ tạo nano đến 40 trình tạo Cu2O nano 3.11 Sự thay đổi màu nano Cu2O theo pH môi trƣờng 41 3.12 Phổ UV biểu diễn ảnh hƣởng pH đến trình tạo 42 Cu2O nano 3.13 Ảnh TEM mẫu nano đồng(I) oxit 43 3.14 Phổ UV-ViS mẫu nano đồng (I) oxit tổng hợp đƣợc 44 3.15 Phổ XRD mẫu nano đồng (I) oxit 44 3.16 Phổ EDX mẫu nano đồng(I) oxit 45 3.17 Đồ thị biểu thị ảnh hƣởng hàm lƣợng nano Cu2O đến 46 phản ứng quang hóa Xanh methylen 3.18 Đồ thị biểu thị độ phân hủy Xanh methylen theo thời 47 gian dƣới ảnh hƣởng khuấy trộn 3.19 Đồ thị biểu thị ảnh hƣởng cƣờng độ ánh sáng đến phản ứng 48 quang hóa Xanh methylen có xúc tác Cu2O nano 3.20 Đồ thị biểu thị ảnh hƣởng nồng độ Xanh methylen đến phản ứng quang hóa Xanh methylen có mặt xúc tác Cu2O nano 49 Hình 3.8: Sự thay đổi màu nano Cu2O theo thời gian tạo nano Bảng 3.4: Giá trị mật độ quang dung dịch Cu2O nano phụ thuộc thời gian tạo nano Mẫu đo Bƣớc sóng cực đại (nm) Mật độ quang cực đại ( Abs) Mấu 30 phút 273.2 0.480739 Mấu 40 phút 273.2 0.521333 Mấu 50 phút 273.2 0.680148 Mấu 60 phút 272.4 0.59657 Mấu 90 phút 273.2 0.602445 Kết thực nghiệm cho thấy, tăng thời gian tạo nano từ 30 phút, 40 phút, 50 phút, 60 phút 90 phút hì giá trị mật độ quang cao t= 50 phút (Amax= 0,680148, bƣớc sóng 273,2 nm) Khi thời gian tạo nanno tăng lên 60 phút mật độ quang giảm sau gần nhƣ khơng đổi theo thời gian (t = 90 phút) Điều chứng tỏ 50 phút lƣợng nano Cu2O tạo tối ƣu nhất, cịn để thời gian dài dẫn đến tƣợng keo tụ làm cho mật độ quang giảm Vì vậy, thời gian tạo nano đƣợc chọn cho khảo sát 50 phút 3.2.3 Ảnh hƣởng nhiệt độ tạo Cu2O nano Để khảo sát ảnh hƣởng nhiệt độ tạo nano trình tạo Cu2O nano đƣợc tiến hành khoảng nhiệt độ thay đổi từ 30oC đến 70oC Các điều kiện khác giữ cố định giống nhƣ điều kiện tối ƣu 39 Kết thực nghiệm cho thấy, khoảng 30 oC đến 70oC nhiệt độ gần nhƣ không ảnh hƣởng nhiều tới trình tạo nano đồng Sự thay đổi màu sắc dung dịch đƣợc thể Hình 3.9 Hình 3.9: Sự thay đổi màu nano Cu2O theo nhiệt độ tạo nano Kết đo UV-ViS dung dịch nano thu đƣợc đƣợc thể Hình 3.10 Bảng 3.5 :30 oC : 40 oC : 50 oC : 60 oC : 70 oC Hình 3.10: Phổ UV biểu diễn ảnh hưởng nhiệt độ tạo nano đến trình tạo Cu2O nano 40 Bảng 3.5: Gía trị mật độ quang dung dịch Cu2O nano phụ thuộc nhiệt độ tạo nano Mẫu đo Bƣớc sóng cực đại (nm) Mật độ quang cực đại ( Abs) Mấu 30oC 273.2 0.729137 Mấu 40oC 273.4 0.727542 Mấu 50oC 273.2 0.742094 Mấu 60oC 273.4 0.765222 Mấu 70oC 273 0.72439 Từ Hình 3.10 Bảng 3.5 cho thấy tăng nhiệt độ tạo nano từ 30oC đến 70oC giá trị mật độ quang tăng dần, nhiên mức độ thay đổi không nhiều, mật độ quang cao T= 60oC (Amax= 0,765222, bƣớc sóng 273,4 nm) Vì vậy, chọn nhiệt độ tạo nano tối ƣu 60 oC 3.2.4 Ảnh hƣởng pH môi trƣờng pH môi trƣờng đƣợc thay đổi cách nhỏ từ từ dung dịch NaOH 0,01 M HCl 0,01 M vào cắm vào máy đo pH để điều chỉnh pH lần lƣợt tƣơng ứng 3; 4; 5,8 ( pH môi trƣờng dịch chiết chè ); Quá trình tạo nano đƣợc tiến hành theo quy trình tối ƣu bên Kết thực nghiệm cho thấy dung dịch nano tạo thành đậm dần lên pH tăng từ đến (Hình 3.11) Hình 3.11: Sự thay đổi màu nano Cu2O theo pH môi trường 41 Kết đo UV-Vis dung dịch nano tạo thành pH khác đƣợc thể Hình 3.12 Bảng 3.6 : pH =3 : pH =4 : pH =5.8 : pH =7 : pH =8 Hình 3.12: Phổ UV biểu diễn ảnh hưởng pH đến trình tạo Cu2O nano Bảng 3.6: Giá trị mật độ quang dung dịch Cu2O nano phụ thuộc pH mơi trường Mẫu đo Bƣớc sóng cực đại (nm) Mật độ quang cực đại ( Abs) Mấu pH = 273.4 0.672445 Mấu pH = 273.4 0.726871 Mấu pH = 5,8 273.4 0.749372 Mấu pH = 272.8 0.725222 Mấu pH = 273 0.572439 Hình 3.12 cho thấy, tăng pH từ đến cực đại mật độ quang bƣớc sóng 273 nm tăng, sau giảm mạnh Mật độ quang lớn ứng với dịch chiết có mơi trƣờng có pH = 5.8 Ảnh hƣởng pH đến trình tạo nano liên quan đến dạng tồn Cu(II) chất khử (các poli phenol) môi trƣờng Ở mơi trƣờng trung tính poli phenol bị deproton hóa tồn dƣới dạng anion cịn đồng tồn dƣới dạng cation Cu2+ Cu(OH)+ nên dễ dàng tƣơng tác với Khi tiếp tục tăng pH đồng chuyển sang dạng phức 42 anion với ion OH- bị kết tủa dƣới dạng Cu(OH)2 nên trình tạo nano Cu2O diễn dẫn đến mật độ quang giảm Vậy chọn điều kiện tối ƣu môi trƣờng pH dịch chiết (pH = 5,8) 3.3 KẾT QUẢ KHẢO SÁT ĐẶC TRƢNG CỦA HẠT NANO ĐỒNG (I) OXIT Keo tổng hợp từ dung dịch CuSO4 với tác nhân khử dịch chiết nƣớc chè đƣợc khảo sát đặc tính hóa lý nhƣ TEM Viện vệ sinh dịch tễ - Số Yersin – Hai Bà Trƣng - Hà Nội, EDX đo trƣờng ĐHBK Hà Nội - số 40 phố Tạ Quang Bửu - Hai Bà Trƣng - Hà Nội, XRD đo Trƣờng Đại học Bách Khoa Đà Nẵng, UV-Vis đo Trƣờng Đại học Sƣ phạm Đà Nẵng Kết khảo sát đƣợc trình bày Hình 3.13; Hình 3.14; Hình 3.15 Hình 3.16 Từ hình 3.13 cho thấy, hạt nano tổng hợp từ dung dịch CuSO4 với tác nhân khử dịch chiết nƣớc chè có dạng hình cầu kích thƣớc từ 20 đến 60 nm Hình 3.13: Ảnh TEM mẫu nano đồng(I) oxit Phổ UV-ViS mẫu nano đồng (I) oxit tổng hợp đƣợc cho cực đại hấp phụ bƣớc sóng 272 nm (Hình 3.14.) 43 Hình 3.14 Phổ UV-ViS mẫu nano đồng (I) oxit tổng hợp Kết phân tích phổ nhiễu xạ tia X cho thấy có xuất pic đặc trƣng cho tinh thể Cu2O (Hình 3.15) Hình 3.15: Phổ XRD mẫu nano đồng (I) oxit 44 Phổ phân tích nguyên tố EDX hình 3.16 cho thấy thành phần thu đƣợc dung dịch nano đồng oxi, ngồi cịn có lƣợng C, S thành phần màng bọc thực vật quanh nano tạo đƣợc Hình 3.16 Phổ EDX mẫu nano đồng(I) oxit 3.4 KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG XÚC TÁC PHẢN ỨNG QUANG HÓA XANH METHYLEN 3.4.1 Ảnh hƣởng hàm lƣợng Cu2O nano Kết khảo sát ảnh hƣởng hàm lƣợng Cu2O nano đến phản ứng quang hóa Xanh methylen đƣợc trình bày Bảng 3.7 Hình 3.17: Bảng 3.7: Kết khảo sát ảnh hưởng Cu2O nano đến phản ứng quang hóa Xanh methylen Thời gian (phút) 10 15 20 25 MẬT ĐỘ QUANG CỦA XANH METHYLEN TẠI λ = 664 nm 0,00 gam 0,02 gam 0,04 gam 0,08 gam 0,1 gam 2,775 0,584 0,3703 0,3617 0,3517 2,256 0,488 0,3688 0,3125 0,2025 2,269 0,433 0,3608 0,3065 0,179 2,129 0,389 0,3568 0,2527 0,0706 2,084 0,362 0,3453 0,1135 0,0567 45 Độ phân hủy Xanh methylen (%) 100 90 80 0,00gam 70 0,02 gam 60 0,04 gam 0,1gam 50 0,08gam 40 30 20 10 Thời gian (Phút) 0 10 15 20 25 30 Hình 3.17: Đồ thị biểu thị ảnh hưởng hàm lượng nano Cu2O đến phản ứng quang hóa Xanh methylen Kết thực nghiệm cho thấy, khơng có mặt chất xúc tác, xanh methylen bị quang phân hủy với hiệu suất thấp, tối đa 37% sau 25 phút Thêm Cu2O vào dung dịch xanh methylen không làm tăng tốc độ phản ứng quang phân mà giúp cải thiện rõ rệt hiệu suất phân hủy (Hình 3.17) Tăng hàm lƣợng nano Cu2O tốc độ phản ứng quang hóa Xanh methylen tăng nhanh, đạt tới 98% sau 25 phút hàm lƣợng Cu2O 0,1 g Điều giải thích rằng: tăng hàm lƣợng nano tăng tổng diện tích bề mặt làm tăng số vị trí hoạt động cho phản ứng quang hóa Tuy nhiên, thời gian phản ứng kéo dài tốc độ phản ứng thay đổi, lúc chất xúc tác có thêm tƣơng tác hạt-hạt, làm phần đáng kể chất xúc tác hay gọi chất cản quang 3.4.2 Ảnh hƣởng khuấy trộn Kết khuấy trộn đến phản ứng quang hóa Xanh methylen đƣợc biểu diễn Bảng 3.8 Hình 3.18 Các kết thực nghiêm cho thấy khuấy trộn ảnh hƣởng đáng kể đến phản ứng quang hóa Xanh methylen, hiệu suất phản ứng cao hẳn so với thí nghiệm khơng có khuấy trộn Điều giải thích rằng, khuấy trộn 46 làm gia tăng va chạm có hiệu chất xúc tác với Xanh methylen, làm phản ứng xảy hiệu Bảng 3.8: Ảnh hưởng khuấy trộn đến phản ứng quang hóa Xanh methylen với xúc tác Cu2O Thời gian MẬT ĐỘ QUANG CỦA XANH METHYLEN TẠI λ = 664 (phút) nm Khuấy Không khuấy 0,6517 0,7314 10 0,3735 0,6994 15 0,1790 0,5332 20 0,0706 0,443 25 0,0667 0,3734 Độ phân hủy Xanh methylen (%) 100 90 80 70 60 50 có khuấy trộn 40 không khuấy trộn 30 20 10 0 10 15 20 Thời gian (phút) 25 30 Hình 3.18: Đồ thị biểu thị độ phân hủy Xanh methylen theo thời gian ảnh hưởng khuấy trộn 47 3.4.3 Ảnh hƣởng cƣờng độ chiếu sáng Trong phản ứng xúc tác quang yếu tố quan trọng then chốt ảnh hƣởng tới hiệu xử lý nguồn chiếu sáng Kết khảo sát ảnh hƣởng cƣờng độ chiếu sáng đến phản ứng quang hóa Xanh methylen đƣợc thể Bảng 3.9 Hình 3.19 Bảng 3.9: Ảnh hưởng cường độ chiếu sáng đến hiệu suất phản ứng quang hóa Xanh methylen Thời gian MẬT ĐỘ QUANG CỦA XANH METHYLEN TẠI λ = 664 (Phút) nm Không chiếu 15W 20W 40W 50W sáng 1,5241 1,0939 0,6436 0,3517 0,2901 10 1,4941 0,8974 0,5279 0,2025 0,1779 15 1,449 0,7846 0,4873 0,179 0,1229 20 1,3877 0,577 0,2111 0,0706 0,055 25 1,3642 0,6098 0,1932 0,0567 0,0043 Độ phân hủy Xanh methylen (%) 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 không chiếu sáng 15W 20W 10 15 20 Thời gian ( phút) 25 30 Hỉnh 3.19: Đồ thị biểu thị ảnh hưởng cường độ ánh sáng đến phản ứng quang hóa Xanh methylen có xúc tác Cu2O nano 48 Thực nghiệm cho thấy không chiếu sáng lƣợng xanh methylen bị tách khỏi mơi trƣờng có mặt Cu2O đạt khoảng 58% sau thời gian 25 phút Khi chiếu sáng lƣợng xanh methylen đƣợc xử lý khoảng thời gian tăng theo công suất đèn chiếu sáng Điều chứng tỏ ảnh hƣởng kép Cu2O q trình xử lý xanh methylen mơi trƣờng nƣớc: vừa đóng vai trị hấp phụ vừa đóng vai trò xúc tác quang 3.4.4 Ảnh hƣởng nồng độ Xanh methylen Kết khảo sát ảnh hƣởng nồng độ xanh methylen đến phản ứng quang hóa có xúc tác Cu2O nano đƣợc thể bảng 3.10 hình 3.20 Bảng 3.10: Ảnh hưởng nồng độ Xanh methylen đến phản ứng quang hóa Xanh methylen có xúc tác Cu2O nano MẬT ĐỘ QUANG CỦA XANH METHYLEN TẠI λ = 664 nm Thời gian 10ppm 25ppm 50ppm 75ppm 0,1056 0,3517 1,6354 2,6977 10 0,0842 0,2025 1,5346 2,6072 15 0,0619 0,179 1,2546 2,2431 20 0,0555 0,0706 0,4582 1,4399 25 0,00487 0,0567 0,0987 1,2573 Độ phân hủy Xanhmetylen (%) (phút) 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 10ppm 25ppm 50ppm 75ppm Thời gian ( Phút ) 10 15 20 25 30 Hình 3.20: Đồ thị biểu thị ảnh hưởng nồng độ Xanh methylen đến phản ứng quang hóa Xanh methylen có mặt xúc tác Cu2O nano 49 Từ kết thực nghiệm cho ta thấy, tăng nồng độ Xanh methylen hiệu suất phản ứng quang hóa giảm dần Điều giải thích: phản ứng quang hóa liên quan đến hình thành gốc OH bề mặt chất xúc tác khả phản ứng gốc OH với chất màu Nồng độ Xanh methylen ban đầu tăng kéo theo lƣợng lớn Xanh methylen hấp phụ tâm hoạt động bề mặt làm chất xúc tác, hấp phụ ion hydroxyl (OH- ) số tâm hoạt động giảm, nghĩa tốc độ phản ứng giảm theo Mặt khác, theo định luật Lambert-Beer, nồng độ chất màu tăng, chiều dài đƣờng dẫn photon vào dung dịch giảm photon bị chắn trƣớc tiến đến bề mặt chất xúc tác, hấp phụ photon chất xúc tác giảm Kết phân hủy quang hóa bị giảm 50 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ KẾT LUẬN Trong khn khổ luận văn, qua q trình nghiên cứu thực nghiệm rút kết luận sau: Các điều kiện tối ƣu để chiết chè xanh - Thời gian chiết: 50 phút - Tỷ lệ khối lƣợng mẫu chè thể tích nƣớc: 25 gam / 200 mL Các yếu tố thích hợp để tạo nano Cu2O - Tỷ lệ thể tích dịch chiết / thể tích dung dịch CuSO4: mL / 50 mL - Thời gian tạo nano: 50 phút - Nhiệt độ tạo nano: 60oC - pH: 5,8 Kết khảo sát đặc tính hạt nano Cu2O - Từ kết đo TEM, XRD, EDX khẳng định đƣợc hạt nano Cu2O tổng hợp từ dung dịch CuSO4 dịch chiết chè xanh có dạng hình cầu với kích thƣớc từ 20 nm-60 nm Kết xúc tác phản ứng quang hóa Xanh methylen nano Cu2O - Hạt nano Cu2O có khả hấp phụ xúc tác tốt cho phản ứng quang phân hủy Xanh methylen KIẾN NGHỊ - Tiếp tục nghiên cứu để tạo nano Cu2O với kích thƣớc tối ƣu từ dịch chiết chè loại thực vật phổ biến, dễ trồng nhiều ứng dụng đời sống - Nghiên cứu chế tạo vật liệu xúc tác có chứa hạt nano Cu2O ứng dụng đời sống 51 TÀI LIỆU THAM KHẢO Lê Thị Thu Hiền, Nơng Văn Hải, Lê Trần Bình (2004), “Tổng quan cơng nghệ sinh học nano”, Tạp chí cơng nghệ sinh học Nguyễn Đức Nghĩa (2007), Hóa học nano, NXB Khoa học tự nhiên công nghệ, Hà Nội Nguyễn Thị Dung, “ Khóa luận tốt nghiệp“- Khoa Hóa học- ĐH KHTNĐHQGHN, 2011 Zaveri Nurulain T (2006), “Green tea and its polyphenolic catechins: Medicinal uses in cancer and noncancer applications”, Life Sciences, 78, 2006, pp 2073-2080; Sung T.V., Thuy T.T., Nhung L.T., Quang N.V., Ha N.T., Huong B.T.T (2007), “Separation, purification and structure determination of (-)epigallocatechin-3-gallat from the leaves of Camilla sinesis”, Tạp chí Khoa học Công nghệ, 45 (1B), 2007, pp 450-455; Dung Đ.N., Ngọc P.T (2002),“Chiết xuất đánh giá sơ thành phần polyphenol chè xanh Việt Nam”, Tạp chí nghiên cứu Y học, (18), 2002, pp 35-39; Lợi Đ.T (2006), “Cây thuốc vị thuốc Việt Nam”, Nhà xuất Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội, 2006; Quý Đ.N (1997), “Cây chè Việt Nam”, Nhà xuất Nông nghiệp, Hà Nội, Yakup Hame, S Eren San CdO/Cu2O solar cells by chemical deposition, Solar Energy, 77, 291-294 (2004) Shi Qiujie, Liu Ning, Liang Yi Preparation of MgOSupported Cu2O Catalyst and Its Catalytic Properties for Cyclohexanol Dehydrogenation, Chinese Journal of Catalysis, 28, 57-61 (2007) 10 Lê Văn Huỳnh Luận án Tiến sĩ Hóa học, Trƣờng Đại học Bách khoa Hà Nội (2012) 11 Trần Tứ Hiếu (2003), Phân tích trắc quang phổ hấp thụ UV – Vis, Nhà xuất Đại học Quốc gia Hà Nội 12 Trần Văn Nhân, Ngô Thị Nga (2001), Giáo trình cơng nghệ xử lí nước thải, NXB Khoa học kỹ thuật Hà Nội 52 13 Lê Tự Hải, Võ Thị Tiếp (2015), “Phân hủy quang xúc tác methylen xanh sử dụng nano bạc tổng hợp từ dung dịch AgNO3 với tác nhân khử dịch chiết nước chè xanh”, Tạp chí Xúc tác Hấp phụ 14 Nguyễn Thị Hƣơng, Luận văn thạc sĩ Khoa học,” Tổng hợp nghiên cứu khả ứng dụng Cu2O kích thƣớc nanomet”, 2011 15 Jinlin Long, Jingguo Dong, Xuxu Wang, Zhengxin Dinh, Zizhong Zhang, Ling Wh, Zhaohui Li, Xianzhi Fu, “Photochemical synthesis of submicronand nano-scale Cu2O particles” ,2008 16 PGS TS Trịnh Xuân Ngọ, Cây chè kỹ thuật chế biến, 2009 17 Triệu Thị Nguyệt, Phạm Anh Sơn, Nguyễn Thị Lụa, Đinh Thị Hiền, Tạp chí hóa học, T46(4), TR445-450,”Nghiên cứu khả xúc tác quang hóa khử màu methyl dacam Cu2O kích thƣớc nanomet” 2008 18.T.Prakash, P Muralidharan, Preparation and Characterization of nanocrystallite size cuprous oxide, p.1919-1623, 2007 53 ... Nội dung nghiên cứu: Nghiên cứu khảo sát điều kiện tối ƣu trình điều chế nano đồng (I) oxit từ dịch chiết chè dung dịch CuSO4 Thử tính xúc tác nano đồng (I) oxit với phản ứng quang phân hủy Xanh. .. phát từ lý trên, thực đề tài: ? ?Nghiên cứu điều chế nano đồng (I) oxit từ dịch chiết chè dung dịch CuSO4 thử tính xúc tác quang hóa Xanh methylen nƣớc” MỤC TIÊU NGHIÊN CỨU - Xây dựng quy trình điều. .. trình điều chế hạt nano đồng (I) oxit từ dung dịch CuSO4 dịch chiết chè xanh - Thử khả xúc tác phản ứng quang hóa Xanh methylen hạt nano thu đƣợc ĐỐI TƢỢNG VÀ PHẠM VI NGHIÊN CỨU Đồng (I) oxit đƣợc