Phương pháp xác định các tham số vật lí ảnh hưởng đến nồng độ radon trong đất

TẠP CHÍ KHOA HỌC TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH HO CHI MINH CITY UNIVERSITY OF EDUCATION JOURNAL OF SCIENCE Tập 18, Số (2021): 488-499 ISSN: 1859-3100 Vol 18, No (2021): 488-499 Website: http://journal.hcmue.edu.vn Bài báo nghiên cứu* PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH CÁC THAM SỐ VẬT LÍ ẢNH HƯỞNG ĐẾN NỒNG ĐỘ RADON TRONG ĐẤT Huỳnh Nguyễn Phong Thu*, Nguyễn Văn Thắng, Vũ Ngọc Ba, Lê Công Hảo Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh, Việt Nam * Tác giả liên hệ: Huỳnh Nguyễn Phong Thu – Email: hnpthu@hcmus.edu.vn Ngày nhận bài: 02-9-2020; ngày nhận sửa: 20-10-2020; ngày duyệt đăng: 27-03-2021 TÓM TẮT Trong báo này, chúng tơi xây dựng quy trình xác định ba tham số vật lí ảnh hưởng đến nồng độ phóng xạ radon đất gồm hàm lượng phóng xạ 226Ra, hệ số phát hệ số khuếch tán radon Hàm lượng phóng xạ 226Ra đất phân tích phương pháp phổ alpha gamma Trong đó, phương pháp phổ alpha, đĩa MnO2 sử dụng cho việc chuẩn bị mẫu phân tích Hệ số phát khuếch tán radon xác định phịng thí nghiệm trường hệ thiết bị chuyên dụng đo radon – RAD7 với hệ thống nhốt mẫu thiết kế nhóm nghiên cứu Để kiểm chứng độ tin cậy phương pháp áp dụng tính phù hợp chúng, chúng tơi sử dụng phương pháp kiểm định giả thuyết thống kê theo cặp liệu so sánh trị trung bình kết thu theo phân bố Student Độ sai biệt kết xác định từ phương pháp mức chấp nhận với độ tin cậy 95% Từ khóa: RAD7; khuếch tán; phát radon; radon đất Giới thiệu Khoảng 50% liều xạ người nhận đời sống ngày có nguồn gốc từ radon (UNSCEAR, 2008) Trong đó, 80% lượng radon khí phát tán từ đất (Domis et al., 2009) Radon sinh từ phân rã của 226Ra có lượng 86 keV (Ishimori et al., 2013) Với lượng này, radon tồn bên hạt đất, vào khoảng khơng gian hạt đất, gọi khí đất Hệ số phát radon đất định nghĩa số nguyên tử radon thoát khỏi hạt đất tự di chuyển khí đất Khi đã vào khí đất, radon ln có khuynh hướng di chuyển lên bề mặt đất, vào khí Sự di chuyển radon từ lịng đất lên bề mặt chủ yếu thông qua chế khuếch tán Hệ số khuếch tán radon đất đặc trưng cho khả dao động của nguyên tử radon nhiệt độ lớn nhiệt độ tuyệt đối Sự dao động làm cho nguyên tử radon di chuyển từ nơi có nồng độ cao sang nơi có nồng độ thấp Vậy, nồng Cite this article as: Huynh Nguyen Phong Thu, Nguyen Van Thang, Vu Ngoc Ba, & Le Cong Hao (2021) Determination of physical parameters affecting radon concentration in soil Ho Chi Minh City University of Education Journal of Science, 18(3), 488-499 488 Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Nguyễn Phong Thu tgk độ radon đất thông lượng radon gửi qua bề mặt đất phụ thuộc vào hàm lượng phóng xạ 226Ra, hệ số phát khuếch tán radon đất Mục tiêu của báo xây dựng quy trình thực nghiệm xác định ba tham số vật lí Các quy trình áp dụng để xác định tham số mẫu vật liệu xây dựng, chất thải vật liệu nói chung có chứa radium radon Đối với ngành khoa học Trái Đất khí quyển, tham số vật lí ảnh hưởng đến nồng độ radon góp phần dự đốn số tượng động học của đất, dấu hiệu để nhận biết mỏ quặng phóng xạ, dị tìm mỏ hydrocacbon… (Baskaran, 2016) Việt Nam chưa có cơng trình đánh giá hệ số phát khuếch tán radon đất Quy trình xác định hàm lượng phóng xạ 226Ra mẫu đất phương pháp phổ alpha chưa xây dựng hồn chỉnh Thế giới có số cơng trình nghiên cứu có liên quan đến nội dung (Hansen, & Damkjaer, 1987; Kumar, & Chauhan, 2013; Prasad et al., 2012; Rogers, & Nielson, 1991) Tuy nhiên, phương pháp kết thực nghiệm áp dụng tùy ý vào điều kiện vật chất đặc điểm loại đất Việt Nam Từ cho thấy, cần có nghiên cứu để thảo luận vấn đề liên quan đến hướng nghiên cứu Vật liệu phương pháp 2.1 Quy trình chuẩn bị mẫu 2.1.1 Xác định hàm lượng 226Ra phương pháp phổ gamma Các mẫu đất sau thu thập sấy khô 105oC 24 giờ, trộn lấy 150g cho việc phân tích hàm lượng 226Ra hệ phổ kế gamma Mẫu đóng vào hộp trụ polyethylene với chiều cao khơng cm, dán kín nhốt 30 ngày để tạo cân phóng xạ 226Ra đồng vị cháu Hệ phổ kế gamma GC3520 của hãng Canberra sử dụng để xác định hàm lượng 226Ra Đầu dị HPGe có đường kính 76 mm, chiều dài 73,8 mm Độ phân dải lượng hiệu suất ghi tương đối của đầu dò đỉnh phổ 1332 keV của đồng vị 60Co tương ứng 1,95 keV 40% Hàm lượng 226Ra xác định thông qua đỉnh lượng của đồng vị cháu gồm 214Bi 214Pb 2.1.2 Xác định hàm lượng 226Ra phương pháp phổ alpha a Hòa tan mẫu Đối với phương pháp phổ alpha, mẫu phân tích cần hịa tan hồn tồn Đồng vị cần phân tích phải tách khỏi thành phần khác của mẫu chuẩn bị dưới dạng nguồn đo khơng có bề dày khối lượng Thơng thường, mẫu hòa tan cách đun với hỗn hợp acid Để giảm bớt lượng acid sử dụng gây ô nhiễm môi trường, chúng thực nung mẫu nhiệt độ cao với hóa chất thích hợp Phần mẫu chưa tan lại tiếp tục phá hủy acid Quy trình thực sau: - Lấy g mẫu đất trạng thái khô kiệt, nghiền mẫu cho kích thước hạt nhỏ 45µm - Đặt mẫu vào cốc nickel, thêm g bột Na2CO3 g bột Na2O2, trộn Nung mẫu nhiệt độ 600oC 489 Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 18, Số (2021): 488-499 - Lọc mẫu sau nung với 150 mL HNO3 0,2 M Mẫu lúc chia thành hai phần, gồm phần lỏng A phần rắn chưa tan B - Phần rắn tiếp tục đun với hỗn hợp 10 mL HF mL HClO4 100oC dung dịch vừa khô cạn Mẫu lúc đã tan trở thành dung dịch không màu C b Tạo đĩa MnO2 - 4,74g KMnO4 khan cho vào 300 mL nước cất để tạo thành dung dịch KMnO4 0,1 M - Lót màng nhựa PVC lên đáy khay phẳng Cho dung dịch KMnO4 vào khay màng nhựa Ngâm màng dung dịch KMnO4 nhiệt độ 65-70oC 3,5 Lúc này, KMnO4 nhiệt phân tạo MnO2, có khả hấp thụ màng nhựa - Rửa sấy khô màng, ta thu đuợc màng MnO2 có màu nâu Hình - Dán màng MnO2 lên đĩa kim loại để tạo thành đĩa MnO2 có khả hấp thụ 226 a Ra b c ) ) ) Hình Các bước chuẩn bị đĩa MnO2 a) Màng PVC ngâm KMnO4 nhiệt phân b) Màng MnO2 sau hoàn tất c) Đĩa đồng dán màng MnO2 c Hấp thụ 226Ra lên đĩa MnO2 - Trộn phần lỏng A C tạo thành dung dịch mẫu Thêm 0,1 g EDTA.2Na khuấy Điều chỉnh pH = 7,0 – 7,5 dung dịch mẫu HNO3 NH4(OH) - Cho đĩa MnO2 vào dung dịch mẫu khuấy mẫu liên tục nhiệt độ phòng d Xác định hoạt độ 226Ra đĩa mẫu hệ phổ kế alpha Hàm lượng 226Ra xác định hệ phổ kế alpha sử dụng đầu dò PIPS với diện tích vùng hoạt 1200 mm2 Độ phân giải lượng  20 keV đo nguồn cách đầu dò 25 mm Hiệu suất ghi nhận của đầu dò khoảng cách mm đạt 30% Hàm lượng phóng xạ xác định theo phương trình CPS CRa = (1) ε d Iα ε p m Trong đó, CPS số đếm đầu dị ghi nhận giây của đỉnh phổ alpha Ra; m (kg) khối lượng mẫu phân tích; d hiệu suất ghi nhận của đầu dò; I xác suất phát alpha của 226Ra; p hiệu suất trình chuẩn bị mẫu đo Giá trị xác định cách áp dụng quy trình phân tích hồn tồn tương tự đối với mẫu chuẩn IAEA314 có hoạt độ phóng xạ 226Ra 732±37 Bq.kg-1 Hiệu suất chuẩn bị mẫu tỉ số hoạt độ đo hoạt độ g mẫu chuẩn cung cấp nhà sản xuất 226 490 Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Nguyễn Phong Thu tgk 2.2 Xác định hệ số phát radon phịng thí nghiệm 2.2.1 Thiết kế hộp nhốt mẫu Để xác định hệ số phát radon, buồng nhốt mẫu tương thích với hệ đo thiết kế Buồng nhốt mẫu làm kim loại, hình trụ, đường kính 9,6 cm chiều cao 18 cm Để đưa khí từ mẫu vào buồng đo, buồng mẫu gắn thêm hai van Trong đó, van kết nối với bơm đẩy khí cổng của RAD7 để đẩy khí sinh buồng qua van Van gắn với ống dây cuộn trịn có lỗ kim nhỏ để đẩy hết lượng khí sinh buồng nhốt mẫu vào buồng đo RAD7 Van kết nối với cổng thu khí vào của RAD7 2.2.2 Đo nồng độ radon mẫu đất thiết bị RAD7 Hút ẩm Van Dây dẫn khí Van Bơm Buồng nhốt mẫu Đầu dị Tín hiệu Buồng đo Cao Mẫu RAD7 Hình Sơ đồ hệ thí nghiệm xác định hệ số phát radon mẫu đất Mẫu đất chuẩn bị đóng vào buồng nhốt mẫu Khi nồng độ radon sinh đủ lớn, buồng nhốt mẫu kết nối với hệ đo theo sơ đồ Hình Khí đưa vào buồng đo qua van sau lại đưa trở lại buồng nhốt mẫu qua van tạo thành vịng khép kín Khi đó, nồng độ radon buồng đo nồng độ buồng nhốt mẫu Bộ phận ghi nhận tín hiệu buồng đo RAD7 làm silicon phẳng Nồng độ radon xác định qua hai đồng vị cháu gồm 218Po 214Po (Durridge Company, 2017) Hệ số phát radon E xác định dựa vào nồng độ radon hàm lượng 226Ra theo công thức (Ishimori et al., 2013) CRn V (2) E= -( λ-λ L ) t 1-e MCRa ( ) Trong đó, CRn (Bq.m-3) nồng độ radon đo từ RAD7; V (m3) thể tích hiệu dụng của buồng nhốt mẫu, buồng đo phụ kiện;  số phân rã của radon; L hệ số rị radon q trình nhốt mẫu, giá trị xác định kết đo đạc thực nghiệm, quy trình xác định trình bày bên dưới; M (kg) khối lượng của mẫu trạng thái khô; t thời gian nhốt mẫu CRa (Bq.kg-1) hàm lượng phóng xạ 226Ra mẫu 491 Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 18, Số (2021): 488-499 2.2.3 Xác định hệ số rò radon q trình nhốt mẫu Dây dẫn khí Hút ẩm Van Bơm Van Đầu dị Buồng A Tín hiệu Buồng đo Cao RAD7 Buồng B Hình Sơ đồ hệ thí nghiệm xác định hệ số rị radon q trình nhốt mẫu Hệ thí nghiệm xác định hệ số rò radon thiết kế sơ đồ Hình Hệ gồm hai buồng kín A B kết nối với qua van Trong đó, nguồn 226Ra nhốt buồng kín B 10 ngày để lượng khí radon sinh đủ lớn Buồng nhốt mẫu cần xác định độ kín buồng A lúc khơng chứa mẫu hồn tồn khơng kết nối với buồng B Sau đó, buồng B kết nối với buồng A Radon buồng B khuếch tán sang buồng A Sau giờ, van đóng lại để cô lập buồng A với buồng B Nồng độ radon đo lúc tạm gọi nồng độ thời điểm ban đầu, C0 Nồng độ radon buồng A xác định sau khoảng thời gian t (từ 12 đến 192 giờ), Ct Hệ số rò radon xác định cách làm khớp số liệu thực nghiệm ứng với thời gian t khác theo dạng hàm Hệ số rò radon thu có giá trị (30,4±0,7).10-8 s-1 Hệ số sử dụng để hiệu chỉnh cho kết đo đạc báo Ct =C0e-( λ+λL )t (3) 2.3 Xác định hệ số khuếch tán radon phòng thí nghiệm Hệ số khuếch tán radon xác định hệ thiết bị RAD7 Chúng thiết kế thêm hệ thí nghiệm tương tự hệ thí nghiệm xác định hệ số rị rỉ radon mơ tả hình Trong trường hợp này, mẫu cần xác định hệ số khuếch tán đặt buồng A Đầu tiên, nguồn 226Ra nhốt buồng B khoảng 30 ngày Sau đó, buồng A buồng B kết nối với Đến thời điểm, nồng độ radon buồng A đạt giá trị bão hòa Ta gọi trạng thái trạng thái dừng Phương pháp xác định hệ số khuếch tán dựa vào nồng độ radon thời điểm gọi phương pháp trạng thái dừng (Kumar, & Chauhan, 2013) 492 Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Nguyễn Phong Thu tgk Quá trình khuếch tán radon vật liệu xốp nói chung đất nói riêng tuân theo định luật Fick II (Domis et al., 2009; Kumar, & Chauhan, 2013; Prasad et al., 2012) C ( z,t )  2C ( z,t ) (4) =D - ( λ+λ L ) C ( z,t ) t z Trong đó, C (z, t) (Bq.m-3) nồng độ radon buồng chứa mẫu A; D (m2.s-1) hệ số khuếch tán radon mẫu đất; z (m) bề dày của mẫu đất buồng A; t (s) thời gian cho khuếch tán radon từ buồng B sang buồng A;  L (s-1) số phân rã của khí radon hệ số rị rỉ của buồng nhốt mẫu Ở trạng thái dừng, nồng độ radon buồng A khơng thay đổi theo thời gian, phương trình viết lại dưới dạng D d 2C ( z ) - ( λ+λ L ) C ( z ) = dz (5) Nghiệm phương trình có dạng C ( z ) =Ae z λ+λ L D +Be -z λ+λ L D (6) Ta tìm hệ số A, B của phương trình cách xác định nồng độ radon ứng với hai bề dày mẫu khác Tác giả chọn đo hai bề dày z=0 (C0) H=8 cm (C1) Khi đó, nghiệm của phương trình viết dưới dạng λ+λ L  λ+λ L λ+λ L    -z λ+λL  -H z H D D D (7)  C1 -C0e C(z) = +  C0e -C1  e D  e     λ+λ L        2sinh  H  D   Vậy, với phương pháp trạng thái dừng, hệ số khuếch tán radon mẫu đất xác định dựa vào nồng độ radon ứng với ba bề dày mẫu khác Nồng độ radon buồng nhốt mẫu A trạng thái dừng xác định ứng với ba bề dày chọn 0, 12 cm Hệ số khuếch tán D suy theo phương trình Phương trình giải phần mềm tính tốn Mathematica 2.4 Phương pháp xác định hệ số phát khuếch tán radon tại hiện trường Sự di chuyển radon lớp đất đồng thể phương trình (Domis et al., 2009) C ( z,t )  C ( z,t ) C ( z,t ) =D −v − λC ( z,t ) +λC (8) t z z Trong đó, C (z, t) (Bq.m-3) nồng độ radon khí đất độ sâu z (m) thời điểm t bất kì; C∞ (Bq.m-3) nồng độ radon sâu lòng đất; D (m2.s-1) v (m.s-1) hệ số khuếch tán vận tốc đối lưu của radon đất;  (s-1) số phân rã của radon Nồng độ radon đất trường gần không thay đổi tức thời thời gian đo, vậy, phương trình viết lại dưới dạng phương trình 493 Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 18, Số (2021): 488-499  2C ( z ) C ( z ) D −v − λC ( z ) +λC = (9) z z Áp dụng điều kiện biên, bề mặt đất, nồng độ radon nhỏ nên giả sử 0, C(0)=0 Tại vị trí sâu lòng đất, nồng độ radon gần khơng thay đổi, ta có phương trình 10 dC ( z ) =0 dz z = (10) Trong trường hợp tính đến khuếch tán, bỏ qua đối lưu, v=0, nghiệm của phương trình viết dưới dạng 11  C ( z ) =C 1-e   λ z D     (11) Dựa vào phương trình 11, hệ số khuếch tán radon xác định dựa vào nồng độ radon hai độ sâu đất Giả sử C1 C2 nồng độ radon hai độ sâu z1 z2, đó, độ sâu thứ hai gấp đôi độ sâu thứ nhất, z2=2z1 Thay giá trị nồng độ radon độ sâu tương ứng vào phương trình 11, ta tìm phụ thuộc của hệ số khuếch tán vào nồng độ radon hai độ sâu theo công thức 12 D= λz12   C2   ln  -1    C1   (12) Nồng độ radon độ sâu vô cùng tính theo phương trình 13 C = EA Ra ρ η (13) Trong đó, E hệ số phát radon đất;  (kg.m-3) mật độ khối đất khô;  độ xốp của đất Từ 11, 12 13, hệ số phát radon xác định theo phương trình 14 với giả sử lớp đất đồng C1η E= (14)  C2   2-  A Ra ρ  C1  Với dẫn dắt trên, trường, để xác định hệ số phát khuếch tán khí radon, nồng độ radon đất cần đo hai độ sâu, đó, độ sâu thứ hai gấp đơi độ sâu thứ Chúng chọn xác định nồng độ radon hai độ sâu 30 60 cm Nồng độ radon trường xác định thiết bị RAD7 thu khí cấm vào lịng đất độ sâu cần đo 494 Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Nguyễn Phong Thu tgk Kết thảo luận 3.1 Hàm lượng 226Ra đất xác định phương pháp phổ gamma phổ alpha Bảng Hàm lượng 226Ra xác định phương pháp phổ gamma phổ alpha Mẫu Hàm lượng 226 Ra xác định bằng hệ phổ kế gamma (Bq.kg-1) Hàm lượng 226 Ra xác định bằng hệ phổ kế alpha (Bq.kg-1) Độ sai biệt (%) Mẫu Hàm lượng 226 Ra xác định bằng hệ phổ kế gamma (Bq.kg-1) M1 M2 M3 M4 M5 M6 M7 M8 M9 M10 M11 M12 M13 M14 M15 51 ± 66 ± 75 ± 40 ± 39 ± 34 ± 34 ± 38 ± 58 ± 50 ± 51 ± 56 ± 87 ± 38 ± 30 ± 44 ± 60 ± 65 ± 46 ± 44 ± 35 ± 36 ± 41 ± 55 ± 44 ± 46 ± 51 ± 88 ± 43 ± 33 ± 14 13 15 13 12 10 13 10 M16 M17 M18 M20 M19 M21 M22 M23 M24 M25 M26 M27 M28 M29 M30 33 ± 34 ± 33 ± 47 ± 40 ± 25 ± 100 ± 90 ± 34 ± 54 ± 45 ± 50 ± 51 ± 42 ± 50 ± Hàm lượng 226 Ra xác định bằng hệ phổ kế alpha (Bq.kg-1) 28 ± 37 ± 35 ± 42 ± 48 ± 28 ± 80 ± 79 ± 37 ± 51 ± 46 ± 48 ± 44 ± 35 ± 43 ± Độ sai biệt (%) 15 11 20 12 20 12 14 17 14 Hiệu suất quy trình chuẩn bị mẫu đo cho hệ phổ kế alpha xác định 10 lần mẫu chuẩn IAEA-314 với quy trình hồn tồn tương tự đối với mẫu phân tích Kết cho thấy hiệu suất quy trình chuẩn bị mẫu dao động từ 77±6 đến (83±7)%, hiệu suất trung bình đạt (79±2)% Ví dụ phổ đo mẫu đất M16 hệ phổ kế alpha thể Hình Kết Bảng cho thấy, độ sai biệt hàm lượng phóng xạ xác định hai phương pháp dao động từ đến 20%, độ lệch trung bình 10% Sự sai lệch kết hai phương pháp nhiều nguyên nhân Đối với phương pháp phổ gamma, nguồn dẫn đến sai số bao gồm sai số cân đo xác định khối lượng mẫu, mật độ mẫu, sai số xác định đường chuẩn hiệu suất đo, sai số ngẫu nhiên của phép đo xác định số đếm diện tích đỉnh… Đối với phương pháp phổ alpha, sai số phân tích bao gồm sai số cân đo mẫu, sai số hiệu suất chuẩn bị mẫu chuẩn mẫu phân tích khác nhau, phần lượng mẫu trình chuẩn bị mẫu bị hao hụt, sai số ngẫu nhiên xác định số đếm diện tích đỉnh phổ… Tuy nhiên, kiểm định theo phân bố Gauss chuẩn, sai lệch trị trung bình kết của hai phương pháp nằm giới hạn chấp nhận với mức ý nghĩa 5% Kết cho thấy mặc dù hiệu suất chuẩn bị mẫu để xác định hàm lượng 226Ra phương pháp phổ alpha chưa cao, song, quy trình đơn giản, giá thành thấp, phù hợp để áp dụng phân tích mẫu mơi trường với giới hạn phát thấp Cả hai phương pháp phân tích áp dụng phân tích hàm lượng phóng xạ 226Ra 495 Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 18, Số (2021): 488-499 Hình Phổ alpha đồng vị 226Ra mẫu M16 đo hệ phổ kế alpha 3.2 So sánh hệ số phát radon xác định phịng thí nghiệm tại hiện trường Kết hệ số phát radon xác định trường phịng thí nghiệm so sánh 30 mẫu đất Đối với mẫu khảo sát, đất lấy hai độ sâu 30 60 cm (vị trí đã đo nồng độ radon trường) Mật độ khối đất, độ xốp độ ẩm đất xác định hai độ sâu lấy trung bình Tại phịng thí nghiệm, đất lấy hai độ sâu trộn với tỉ lệ 1:1 sau đã sấy khô Thêm lượng nước cất vừa đủ vào mẫu trộn khay để tạo độ ẩm mẫu độ ẩm trường Cho mẫu đất vào hộp nhốt mẫu nén cho mật độ khối lượng mẫu tương đương giá trị lúc thu thập trường Kết Bảng cho thấy, có chênh lệch hệ số phát radon xác định phòng thí nghiệm trường Hệ số phát radon phịng thí nghiệm dao động từ 0,12± 0,01 đến 0,47±0,03 Kết nằm khoảng 0,11±0,01 đến 0,41±0,02 đối với phép đo trường Độ sai biệt kết hai phương pháp dao động từ đến 50%, độ lệch trung bình 25% Sự sai khác nhiều nguyên nhân Đất trường dưới tác động của ánh nắng mặt trời tương tác xảy lòng đất làm cho nhiệt độ mẫu đất cao so với nhiệt độ mẫu đất đặt phịng thí nghiệm (25oC) Các đặc trưng của mẫu trường xác định thời điểm đo, yếu tố đã ảnh hưởng lên hệ số phát radon thời gian dài Đối với mẫu phịng thí nghiệm, đặc trưng ln giữ ổn định q trình lưu mẫu xác định hệ số phát radon Bên cạnh đó, sai số hệ thống sai số ngẫu nhiên của phép đo, sai số quy trình xác định đặc trưng của mẫu đất… yếu tố quan trọng gây sai lệch cho kết thu Mặc dù, có chênh lệch kết của cặp mẫu phương pháp phịng thí nghiệm trường, trị trung bình hệ số phát radon của mẫu đất xác định phịng thí nghiệm, 0,24±0,01, trường, 0,26±0,02, lại có chênh lệch nằm sai số Đồng thời, 496 Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Nguyễn Phong Thu tgk kết phù hợp với hệ số phát radon trung bình đất của nước giới, 0,24±0,04 (Ishimori et al., 2013) Thực kiểm định theo phân bố Gauss chuẩn, kết cho thấy hệ số phát radon xác định từ hai phương pháp có chênh lệch mức chấp nhận Giả thiết hai trị trung bình chấp nhận với mức ý nghĩa 5% Vậy, hai phương pháp áp dụng để xác định hệ số phát radon đất tùy vào mục đích nghiên cứu Phương pháp đo đạc trường thường tốn nhiều công sức, thời gian giá thành Đặc biệt, việc di chuyển thiết bị thường xuyên đo đạc bên dưới tác động của thời tiết dễ làm giảm tuổi thọ Với kết thu trên, phép đo phịng thí nghiệm áp dụng thay phương pháp đo trường Trong trường hợp này, kết cần chấp nhận mức sai số định 3.3 So sánh hệ số khuếch tán radon xác định phịng thí nghiệm tại hiện trường Các mẫu chuẩn bị với quy trình hồn tồn tương tự quy trình xác định hệ số phát radon phần 3.2 Kết 30 mẫu khảo sát cho thấy có chênh lệch hệ số khuếch tán xác định phịng thí nghiệm trường Hệ số khuếch tán xác định trường dao động từ (7,1±0,8).10-7 đến (31,8±2,0).10-7 m2.s-1 Kết dao động từ (8,6±0,3).10-7 đến (31,0±1,2).10-7 m2.s-1 xác định phịng thí nghiệm Trị trung bình hệ số khuếch tán xác định phịng thí nghiệm trường đạt (16,6±0,6).10-7 (16,3±1,3).10-7 m2.s-1 Các kết gần nằm khoảng kết thu của Rogers (Rogers, & Nielson, 1991) (từ 1,16 10-7 đến 82,0.10-7 m2.s-1), Prasad (Prasad et al., 2017) (từ 1,27.10-7 đến 81,5.10-7 m2.s-1) Hansen (Hansen, & Damkjaer, 1987) ( từ 8.10-7 đến 62.10-7 m2.s-1) Độ sai biệt kết hai phương pháp dao động từ đến 39%, với độ lệch trung bình 22% Sự sai khác kết thu nhiều nguyên nhân gây nên Mẫu đất trường ln có nhiệt độ cao tác động của ánh nắng mặt trời vào ban ngày tương tác xảy lịng đất Các mẫu đất phịng thí nghiệm đo điều kiện nhiệt độ 25oC Tại trường, nồng độ radon mẫu đất chịu ảnh hưởng đặc trưng của đất thời gian dài trước thời điểm đo đặc trưng tác giả xác định thời điểm đo thu thập mẫu Các điều kiện bên ngồi làm thay đổi số đặc trưng của đất theo thời gian Đây nguyên nhân thứ hai gây sai lệch Các mẫu đất trường phịng thí nghiệm chưa thật đồng phương trình khuếch tán giải với giả sử mẫu đất đồng Mật độ, độ xốp độ ẩm của mẫu đất phịng thí nghiệm có sai khác so với giá trị thực tế Ngoài ra, sai số hệ thống sai số ngẫu nhiên gây sai lệch cho kết thu Thực kiểm định theo phân bố Gauss chuẩn, ta thấy trị trung bình kết của hai phương pháp cịn nằm vùng xem chênh lệch không đáng kể Giả thiết hai trị trung bình chấp nhận với mức ý nghĩa 5% Vậy, hai phương pháp áp dụng để xác định hệ số khuếch tán radon đất tùy vào mục đích thực Phương pháp phịng thí nghiệm áp dụng thay phép đo trường Trong trường hợp này, kết cần chấp nhận mức sai số định 497 Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 18, Số (2021): 488-499 Bảng Hệ số khuếch tán radon xác định phịng thí nghiệm trường Mẫu Độ ẩm (%) Độ xốp T1 T2 T3 T4 T5 T6 T7 T8 T9 T10 T11 T12 T13 T14 T15 T16 T17 T18 T19 T20 T21 T22 T23 T24 T25 T26 T27 T28 T29 T30 10 10 20 20 25 20 15 15 16 13 15 18 18 14 22 18 22 16 10 17 14 13 16 16 9 15 0,41 0,40 0,22 0,20 0,21 0,23 0,22 0,22 0,23 0,22 0,24 0,22 0,25 0,26 0,22 0,20 0,18 0,22 0,40 0,39 0,40 0,22 0,25 0,30 0,22 0,20 0,40 0,38 0,37 0,25 Hệ số phát radon đo phịng thí nghiệm 0,12 ± 0,01 0,18 ± 0,01 0,36 ± 0,02 0,35 ± 0,02 0,36 ± 0,02 0,30 ± 0,02 0,29 ± 0,02 0,20 ± 0,01 0,20 ± 0,01 0,24 ± 0,01 0,24 ± 0,02 0,20 ± 0,01 0,19 ± 0,01 0,21 ± 0,01 0,47 ± 0,03 0,32 ± 0,02 0,47 ± 0,04 0,23 ± 0,01 0,12 ± 0,01 0,13 ± 0,01 0,19 ± 0,01 0,25 ± 0,02 0,20 ± 0,01 0,12 ± 0,01 0,20 ± 0,01 0,19 ± 0,01 0,15 ± 0,01 0,19 ± 0,01 0,17 ± 0,01 0,38 ± 0,03 Hệ số phát radon đo trường Độ sai biệt (%) 0,11 ± 0,01 0,23 ± 0,02 0,32 ± 0,02 0,28 ± 0,02 0,31 ± 0,02 0,34 ± 0,02 0,33 ± 0,02 0,28 ± 0,02 0,30 ± 0,02 0,30 ± 0,02 0,30 ± 0,02 0,30 ± 0,02 0,25 ± 0,02 0,15 ± 0,01 0,41 ± 0,02 0,27 ± 0,02 0,40 ± 0,02 0,28 ± 0,02 0,16 ± 0,01 0,15 ± 0,01 0,25 ± 0,02 0,20 ± 0,02 0,26 ± 0,02 0,18 ± 0,01 0,27 ± 0,02 0,26 ± 0,02 0,20 ± 0,02 0,21 ± 0,02 0,20 ± 0,02 0,32 ± 0,02 29 28 10 20 14 12 14 37 52 27 23 51 31 29 12 15 15 21 38 14 31 20 32 44 37 38 34 13 20 15 Hệ số khuếch tán radon đo phịng thí nghiệm (10-7 m2.s-1) 27,9 ± 1,1 28,5 ± 1,1 12,1 ± 0,5 11,2 ± 0,3 10,5 ± 0,3 10,8 ± 0,3 13,6 ± 0,6 10,8 ± 0,4 14,4 ± 0,4 12,3 ± 0,5 13,2 ± 0,4 11,0 ± 0,4 13,2 ± 0,4 15,4 ± 0,5 11,2 ± 0,5 10,1 ± 0,3 8,6 ± 0,3 12,0 ± 0,5 31,0 ± 1,2 26,7 ± 1,1 29,8 ± 1,2 11,4 ± 0,3 13,4 ± 0,4 18,0 ± 0,7 11,1 ± 0,4 11,2 ± 0,5 29,2 ± 1,2 25,4 ± 1,0 29,8 ± 0,9 15,1 ± 0,5 Hệ số khuếch tán radon đo trường (10-7 m2.s-1) 31,2 ± 2,5 31,8 ± 2,0 15,2 ± 0,8 14,0 ± 0,7 12,5 ± 0,8 13,8 ± 0,7 17,1 ± 1,0 12,8 ± 1,0 9,8 ± 1,2 15,9 ± 1,0 17,3 ± 1,1 8,4 ± 1,1 8,0 ± 1,1 19,2 ± 1,5 13,7 ± 0,9 7,1 ± 0,8 10,0 ± 0,8 9,1 ± 1,0 22,8 ± 2,6 19,8 ± 1,9 25,6 ± 2,6 13,5 ± 1,1 16,8 ± 1,1 14,3 ± 1,0 9,1 ± 0,9 12,4 ± 0,9 21,3 ± 2,9 28,0 ± 2,0 21,7 ± 2,6 16,4 ± 1,2 Độ sai biệt (%) 12 12 26 25 19 28 26 19 32 29 31 24 39 24 22 30 16 24 26 26 14 18 25 21 18 11 27 10 27 Kết luận Bài báo đã trình bày phương pháp xác định ba tham số vật lí ảnh hưởng đến nồng độ radon đất lượng radon từ đất vào khí gồm hàm lượng 226Ra, hệ số phát hệ số khuếch tán radon Mỗi tham số xác định hai phương pháp thực nghiệm khác Sự chênh lệch kết thu từ hai phương pháp mức chấp nhận với độ tin cậy 95% Đồng thời, kết thu có phù hợp với khoảng tham chiếu của số cơng trình giới Các quy trình xác định hàm lượng 226 Ra, hệ số phát hệ số khuếch tán radon áp dụng nghiên cứu tương lai liên quan đến hướng nghiên cứu ❖ Tuyên bố quyền lợi: Các tác giả xác nhận hoàn tồn khơng có xung đột quyền lợi ❖ Lời cảm ơn: Nghiên cứu tài trợ Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh (ĐHQG-HCM) khn khổ Đề tài mã số C2019-18-04 498 Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Nguyễn Phong Thu tgk TÀI LIỆU THAM KHẢO Baskaran, M (2016) Radon: A Tracer for Geological, Geophysical and Geochemical Studies Springer Geochemistry Domis, M A., Xanthos, S., Clouvas, A., & Alifrangis, D (2009) Experimental and theoretical study of radon distribution in soil Health Physics, (97), 322-331 Durridge Company (2017) Rad7 radon detector Bedford, MA, U.S.A Hansen, J S., & Damkjaer, A (1987) Determining 222Rn diffusion lengths in soils and sediments Health Physics, (53), 455-459 Ishimori, Y., Lange, K., Martin, P., Mayya, Y S., & Phaneuf, M (2013) Measurement and Calculation of Radon Releases from NORM Residues International atomic energy agency Vienna, Technical Reports Series No 474, Austria Kumar, A., & Chauhan, R P (2013) Active and passive measurements of radon diffusion coefficient from building construction materials Environmental Earth Sciences,(72), 251-257 Prasad, G., Ishikawa, T., Hosoda, M., Sorimachi, A., & Janik, M (2012) Estimation of radon diffusion coefficients in soil using an updated experimental system Review of Scientific Instruments, (83), 093503 Rogers, V C., & Nielson, K K (1991) Correlations for predicting air permeabilities and 222Rn diffusion coefficients of soils Health Physics, (61), 225-230 UNSCEAR (2008) Sources and effects of ionizing radiation Report to General Assembly, Annex B, UNSCEAR, New York DETERMINATION OF PHYSICAL PARAMETERS AFFECTING RADON CONCENTRATION IN SOIL Huynh Nguyen Phong Thu*, Nguyen Van Thang, Vu Ngoc Ba, Le Cong Hao University of Science, Vietnam National University Ho Chi Minh City, Vietnam Corresponding author: Huynh Nguyen Phong Thu – Email: hnpthu@hcmus.edu.vn Received: September 02, 2020; Revised: October 20, 2020; Accepted: March 27, 2021 * ABSTRACT The study presents the procedures for determining three physical parameters affecting radioactive concentration of radon in soils, including radioactive concentrations of 226Ra, emanation coefficient, and diffusion coefficient of radon The activity content of 226Ra in soils was analyzed by gamma-ray and alpha-particle spectrometry For alpha-particle spectrometry, MnO2 discs were used to preconcentrate 226Ra from the soil samples Coefficicent emanation and diffusion coefficient of radon were determined in the laboratory and in the field by using a specialized equipment for radon measurement - RAD7 and a sample storage system designed in this study To verify the reliability and suitability of the applied methods, Student’s paired t-test was performed and compared with the mean of the results The differences of the results from each method were acceptable with the confidence of 95% Keywords: RAD7; radon diffusion; radon emanation; radon in soil 499 ... trường, để xác định hệ số phát khuếch tán khí radon, nồng độ radon đất cần đo hai độ sâu, đó, độ sâu thứ hai gấp đơi độ sâu thứ Chúng chọn xác định nồng độ radon hai độ sâu 30 60 cm Nồng độ radon. .. buồng B Nồng độ radon đo lúc tạm gọi nồng độ thời điểm ban đầu, C0 Nồng độ radon buồng A xác định sau khoảng thời gian t (từ 12 đến 192 giờ), Ct Hệ số rò radon xác định cách làm khớp số liệu... số vật lí Các quy trình áp dụng để xác định tham số mẫu vật liệu xây dựng, chất thải vật liệu nói chung có chứa radium radon Đối với ngành khoa học Trái Đất khí quyển, tham số vật lí ảnh hưởng