Luận án tiến sĩ áp dụng lý thuyết hàm mật độ khảo sát các đặc trưng hủy positron tại các sai hỏng trong hợp chất

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN TRỊNH HOA LĂNG ÁP DỤNG LÝ THUYẾT HÀM MẬT ĐỘ KHẢO SÁT CÁC ĐẶC TRƯNG HỦY POSITRON TẠI CÁC SAI HỎNG TRONG HỢP CHẤT LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ NGUYÊN TỬ VÀ HẠT NHÂN Tp Hồ Chí Minh – Năm 2014 ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN TRỊNH HOA LĂNG ÁP DỤNG LÝ THUYẾT HÀM MẬT ĐỘ KHẢO SÁT CÁC ĐẶC TRƯNG HỦY POSITRON TẠI CÁC SAI HỎNG TRONG HỢP CHẤT Chuyên ngành: VẬT LÝ NGUYÊN TỬ VÀ HẠT NHÂN Mã số chuyên ngành: 62 44 05 01 Phản biện 1: TS CAO HUY THIỆN Phản biện 2: TS NGUYỄN VĂN HOA Phản biện 3: TS TRẦN VĂN HÙNG Phản biện độc lập 1: PGS.TSKH LÊ VĂN HOÀNG Phản biện độc lập 2: TS LÝ ANH TÚ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC PGS.TS CHÂU VĂN TẠO GS.TS KIỀU TIẾN DŨNG Tp Hồ Chí Minh – Năm 2014 Cộng Hòa Xã Hội Chủ Nghĩa Việt Nam Độc lập - Tự - Hạnh phúc ooOoo LỜI CAM ĐOAN Tơi xin cam đoan tính chân thực luận án Các số liệu luận án thân thực Luận án hoàn thành hướng dẫn khoa học PGS TS Châu Văn Tạo GS Kiều Tiến Dũng mà chép từ cơng trình người khác Tác giả luận án TRỊNH HOA LĂNG LỜI CẢM ƠN Trong suốt trình thực luận án, nghiên cứu sinh nhận nhiều giúp đỡ tận tình, chu đáo tỉ mỉ với tinh thần khoa học trách nhiệm cao Thầy/Cô môn Vật lý Hạt nhân, bạn đồng nghiệp gần xa Nhân đây, xin cho phép nghiên cứu sinh gửi lời biết ơn chân thành kính trọng đến: • PGS TS Châu Văn Tạo không Thầy hướng dẫn khoa học gợi ý đề tài, tận tình hướng dẫn, động viên truyền đạt kinh nghiệm quý báu nghiên cứu khoa học Bên cạnh đó, Thầy tạo điều kiện thuận lợi để nghiên cứu sinh hồn thành luận án • GS Kiều Tiến Dũng Đại học Swinburne, Úc đọc đóng góp ý kiến quý báu để luận án hoàn thành • GS Sang Kiong Lai giúp đỡ nghiên cứu sinh việc học tập nghiên cứu mơ hình lý thuyết tính tốn, Monte – Carlo lượng tử, vấn đề lý thuyết chất rắn suốt thời gian hai năm nghiên cứu sinh học tập làm việc phịng thí nghiệm Complex Liquid Lab, Khoa Vật lý Trường Đại học National Central University, Đài Loan • Nghiên cứu sinh bày tỏ lịng biết ơn sâu sắc đến quý Thầy/Cô, quý đồng nghiệp Bộ mơn Vật lý Hạt nhân, Phịng Đào tạo Sau Đại học, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp HCM tạo nhiều điều kiện thuận lợi giúp đỡ nhiệt tình suốt thời gian thực luận án • Cuối cùng, nghiên cứu sinh xin gửi lời biết ơn chân thành tới gia đình ln động viên tạo điều kiện thuận lợi cho nghiên cứu sinh hoàn thành luận án MỤC LỤC Mục lục Danh mục ký hiệu, chữ viết tắt .7 Danh mục bảng .9 Danh mục hình vẽ, đồ thị 10 Mở đầu 13 CHƯƠNG : LÝ THUYẾT TỔNG QUAN 15 1.1 Tổng quan nghiên cứu hủy positron 15 1.1.1 Tổng quan nghiên cứu hủy positron giới 15 1.1.2 Tổng quan nghiên cứu hủy positron nước 18 1.1.3 Các vấn đề tồn đọng .18 1.2 Cơ sở lý thuyết hàm mật độ tính tốn cấu trúc vật liệu 19 1.2.1 Lý thuyết hàm mật độ - phương pháp xấp xỉ Kohn – Sham 19 1.2.2 Gần Born – Oppenheimer cho electron vật chất 23 1.2.3 Hàm sóng đơn hạt 24 1.2.4 Lý thuyết hàm mật độ cho hệ electron – positron 25 1.3 Tốc độ hủy positron hệ số tăng cường hủy positron 28 1.3.1 Tốc độ hủy positron 28 1.3.2 Hệ số tăng cường hủy positron – hàm tương quan cặp 29 1.3.3 Mơ hình tính tốn giá trị hàm tương quan cặp .30 1.3.4 Làm khớp hàm tương quan cặp 31 1.4 Kết luận 31 CHƯƠNG : BIẾN PHÂN MONTE CARLO LƯỢNG TỬ .33 2.1 Nguyên tắc biến phân 33 2.2 Phương pháp Monte – Carlo lượng tử 34 2.2.1 Cơ sở biến phân Monte – Carlo lượng tử .35 2.2.2 Thuật toán Monte – Carlo lượng tử .36 2.3.Tính lượng hệ .38 2.3.1 Động .38 2.3.2 Thế 40 2.4 Biểu thức lượng cục biến phân Monte – Carlo lượng tử 41 2.4.1 Toán tử Hamilton hệ .41 2.4.2 Hàm sóng electron positron .42 2.4.3 Hệ phương trình đơn hạt Kohn – Sham cho hệ electron – positron .45 2.4.4 Biểu thức động electron positron .46 2.4.4.1 Biểu thức động electron .46 2.4.4.2 Biểu thức động positron 47 2.4.5 Thế lượng tổng 48 2.5 Biến phân Monte – Carlo lượng tử cho hệ electron – positron 49 2.5.1 Biến phân Monte – Carlo cho phương trình đơn hạt Kohn – Sham .49 2.5.2 Sơ đồ thuật tốn tính tốn .50 2.6 Kết luận .51 CHƯƠNG : KẾT QUẢ TÍNH TOÁN VÀ THẢO LUẬN 52 3.1 Sự hủy positron TiO2 .52 3.1.1 Hàm sóng đơn electron positron phân tử TiO2 52 3.1.2 Kết biến phân tham số hàm sóng electron positron phân tử TiO2 55 3.1.3 Kết hàm tương quan cặp, hệ số tăng cường tốc độ hủy positron phân tử TiO2 55 3.1.4 Sự hủy positron cấu trúc TiO2 rutile .57 3.1.5 Sự hủy positron cấu trúc TiO2 rutile có sai hỏng điểm O 58 3.1.6 Sự hủy positron cấu trúc TiO2 rutile có sai hỏng điểm Ti 59 3.1.7 Thảo luận kết tính tốn cho TiO2 .60 3.2 Sự hủy positron ZnO .62 3.2.1 Hàm sóng đơn electron positron phân tử ZnO 62 3.2.2 Kết biến phân tham số hàm sóng electron positron phân tử ZnO 64 3.2.3 Kết hàm tương quan cặp, hệ số tăng cường tốc độ hủy positron phân tử ZnO 64 3.2.4 Sự hủy positron cấu trúc ZnO wurtzite .65 3.2.5 Sự hủy positron cấu trúc ZnO wurtzite có sai hỏng điểm O .67 3.2.6 Sự hủy positron cấu trúc ZnO wurtzite có sai hỏng điểm Zn 68 3.2.7 Thảo luận kết tính tốn cho ZnO .69 3.3 Sự hủy positron ZrO2 71 3.3.1 Hàm sóng đơn electron positron phân tử ZrO2 71 3.3.2 Kết biến phân tham số hàm sóng electron positron phân tử ZrO2 73 3.3.3 Kết hàm tương quan cặp, hệ số tăng cường tốc độ hủy positron phân tử ZrO2 74 3.3.4 Sự hủy positron cấu trúc ZrO2 monoclinic 75 3.3.5 Sự hủy positron cấu trúc ZrO2 monoclinic có sai hỏng điểm O 76 3.3.6 Sự hủy positron cấu trúc ZrO2 monoclinic có sai hỏng điểm Zr 77 3.3.7 Thảo luận kết tính tốn cho ZrO2 78 3.4 Kết luận .78 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 81 Kết luận 81 Kiến nghị 83 Danh mục cơng trình 84 Tài liệu tham khảo .87 Phụ lục A : Bảng hệ số làm khớp đa thức Chebyshev hàm tương quan cặp 95 Phụ lục B : Đồ thị giá trị Chi bình phương theo số hệ số làm khớp đa thức Chebyshev 105 Phụ lục C : Đồ thị lượng theo tham số hàm sóng 111 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT Các ký hiệu a0 : bán kính Bohr Γ : tốc độ huỷ me : khối lượng electron τ : thời gian sống positron h : số Planck γ : hệ số tăng cường π : số PI g(r) : hàm tương quan cặp c : vận tốc ánh sáng ρ+ : mật độ positron Ry : số Rydberg ρ- : mật độ elecrton kB : số Boltzman N : số hạt electron rs : tham số mật độ electron Za, Zα, Zβ : điện tích hiệu dụng hạt nhân nguyên tử ρ : mật độ Ω : thể tích mơ T : động ˆ : toán tử Hamilton H E : lượng hˆ S : toán tử Hamilton hạt ET : lượng thử ∇2 : toán tử Laplace ε : lượng hạt Veff : hiệu dụng KS εx : lượng trao đổi hạt Ψ : hàm sóng φ(r): tĩnh điện ψi : hàm sóng đơn hạt V(r): ϕi : hàm sóng đơn hạt nguyên tử Vx: trao đổi ΨJ : hàm tương quan Vxc : tương quan – trao đổi J[ρ]: tương tác điện u(r): hàm Jastrow r σ(p ) : tiết diện hủy positron electron – electron Các chữ viết tắt a.u : Đơn vị nguyên tử (atomic unit) e–p : Electron – positron HEG : Khí electron đồng (Homogenous Electron Gas) AO : Atomic Orbital MO : Molecular Orbital HK : Hohenberg – Kohn IPM : Mẫu hạt độc lập (Independent Particle Model) KS : Kohn – Sham LDA : Xấp xỉ mật độ địa phương (Local Density Approximation) LCAO : Linear Combination of Atomic Orbital VQMC : Variational Quantum Monte – Carlo MC : Monte – Carlo TF : Thomas – Fermi xc : Tương quan – trao đổi (exchange - correlation) GGA : General Gradient Approximation SLDA : Symmetrized Local Density Approximation CI : Configuration Interaction Bảng A.10 Giá trị hệ số làm khớp đa thức Chebyshev hàm tương quan cặp cho ZrO2 Monoclinic c0 c1 c2 c3 c4 c5 c6 4,10434×108 4,81244×108 -2,56131×108 -7,80682×108 -6,54615×108 3,76495×107 7,65425×108 c7 c8 c9 c10 c11 c12 c13 9,61306×108 4,2027×108 -6,00696×108 -1,60198×109 -2,16855×109 -2,17012×109 -1,7474×109 c14 c15 c16 c17 c18 c19 c20 -1,1601×109 -6,30282×108 -2,66306×108 -7,18435×107 3,87314×106 1,85853×107 1,24801×107 c21 c22 c23 c24 c25 c26 c27 4,78327×106 720345, -435030, -407027, -191380, -67305,4 -21279,8 c28 c29 c30 c31 c32 c33 c34 -5577,02 129,659 1310,91 650,631 -24,1979 -220,413 -141,774 c35 c36 c37 c38 -42,7249 2,32369 6,68755 2,40294 102 Bảng A.11 Giá trị hệ số làm khớp đa thức Chebyshev hàm tương quan cặp cho ZrO2 Monoclinic có sai hỏng điểm O c0 c1 c2 c3 c4 c5 c6 8,15083×107 9,59066×107 -5,07185×107 -1,56796×108 -1,33118×108 7,68232×106 1,59929×108 c7 c8 c9 c10 c11 c12 c13 2,02804×108 8,48488×107 -1,45945×108 -3,80463×108 -5,19148×108 -5,23778×108 -4,22709×108 c14 c15 c16 c17 c18 c19 c20 -2,78634×108 -1,48599×108 -6,11782×107 -1,67121×107 -842527, 1,79588×106 828211, c21 c22 c23 c24 c25 c26 c27 -4281,16 -186759, -102855, -24256,1 160,68 692,06 -930,967 c28 c29 c30 c31 c32 c33 c34 -810,87 -359,432 -181,732 -126,745 -67,4853 -15,0278 9,08281 c35 c36 c37 c38 c39 c40 c41 9,24742 2,38405 -0,947838 -0,74746 0,126992 0,133303 0,0511814 c42 c43 c44 c45 c46 c47 c48 -0,0321264 0,0155505 -0,00851802 0,00633494 -0,000669446 0,000742321 -0,00025831 c49 c50 c51 c52 c53 c54 c55 -0,0000481428 0,0000232338 0,0000241346 -5,11878×10-6 3,0873×10-6 3,31341×10-7 -1,08377×10-7 c56 c57 2,7218×10-7 -5,1034×10-8 103 Bảng A.12 Giá trị hệ số làm khớp đa thức Chebyshev hàm tương quan cặp cho ZrO2 Monoclinic có sai hỏng điểm Zr c0 c1 c2 c3 c4 c5 c6 1,92204×1010 2,15438×1010 -1,41187×1010 -3,69786×1010 -2,69704×1010 7,35944×109 3,70847×1010 c7 c8 c9 c10 c11 c12 c13 3,75041×1010 6,95324×109 -3,46087×1010 -6,2828×1010 -6,58483×1010 -4,86054×1010 -2,49157×1010 c14 c15 c16 c17 c18 c19 c20 -6,5702×109 2,2694×109 3,81818×109 2,31116×109 7,14815×108 -2,34901×107 -1,34714×108 c21 c22 c23 c24 c25 c26 c27 -5,396×107 1,80813×106 9,45851×106 2,28975×106 -1,26514×106 -865454, 1930,12 c28 c29 c30 c31 c32 c33 c34 199272, 94105,5 21483,8 9161,1 8449,59 4574,24 1293,56 c35 158,223 104 PHỤ LỤC B ĐỒ THỊ CÁC GIÁ TRỊ CHI BÌNH PHƯƠNG THEO SỐ HỆ SỐ LÀM KHỚP CỦA ĐA THỨC CHEBYSHEV 10 c2 0 20 40 60 80 N Hình B.1 Giá trị kiểm định Chi bình phương χ2 theo số lượng hệ số đa thức Chebyshev cho hàm tương quan cặp phân tử TiO2 1.0 c2 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 10 20 30 40 50 60 N Hình B.2 Giá trị kiểm định Chi bình phương χ2 theo số lượng hệ số đa thức Chebyshev cho hàm tương quan cặp TiO2 rutile 105 1.0 c2 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 20 40 60 80 N Hình B.3 Giá trị kiểm định Chi bình phương χ2 theo số lượng hệ số đa thức Chebyshev cho hàm tương quan cặp TiO2 rutile có sai hỏng O 30 25 c2 20 15 10 0 10 20 30 40 50 60 N Hình B.4 Giá trị kiểm định Chi bình phương χ2 theo số lượng hệ số đa thức Chebyshev cho hàm tương quan cặp TiO2 rutile có sai hỏng Ti 106 0.10 0.08 c2 0.06 0.04 0.02 0.00 20 40 60 80 N Hình B.5 Giá trị kiểm định Chi bình phương χ2 theo số lượng hệ số đa thức Chebyshev cho hàm tương quan cặp phân tử ZnO 30 25 c2 20 15 10 0 20 40 60 80 N Hình B.5 Giá trị kiểm định Chi bình phương χ2 theo số lượng hệ số đa thức Chebyshev cho hàm tương quan cặp ZnO wurtzite 107 1.0 c2 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 20 40 60 80 N Hình B.6 Giá trị kiểm định Chi bình phương χ2 theo số lượng hệ số đa thức Chebyshev cho hàm tương quan cặp ZnO wurtzite sai hỏng O 10 c2 0 10 20 30 40 50 60 N Hình B.7 Giá trị kiểm định Chi bình phương χ2 theo số lượng hệ số đa thức Chebyshev cho hàm tương quan cặp ZnO wurtzite sai hỏng Zn 108 1.0 c2 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 20 40 60 80 N Hình B.8 Giá trị kiểm định Chi bình phương χ2 theo số lượng hệ số đa thức Chebyshev cho hàm tương quan cặp phân tử ZrO2 1.0 c2 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 20 40 60 80 N Hình B.9 Giá trị kiểm định Chi bình phương χ2 theo số lượng hệ số đa thức Chebyshev cho hàm tương quan cặp ZrO2 monoclinic 109 0.10 0.08 c2 0.06 0.04 0.02 0.00 20 40 60 80 N Hình B.10 Giá trị kiểm định Chi bình phương χ2 theo số lượng hệ số đa thức Chebyshev cho hàm tương quan cặp ZrO2 monoclinic có sai hỏng điểm O 20 c2 15 10 0 20 40 60 80 N Hình B.11 Giá trị kiểm định Chi bình phương χ2 theo số lượng hệ số đa thức Chebyshev cho hàm tương quan cặp ZrO2 monoclinic có sai hỏng điểm Zr 110 PHỤ LỤC C ĐỒ THỊ NĂNG LƯỢNG THEO THAM SỐ HÀM SĨNG • Các đồ thị lượng theo tham số (ZeTi,ZeO1, ZeO1,αe,βe,Ae,Fe) hàm sóng electron (ZpTi,ZpO1, ZpO1,αep,βep,Aep,Fep) hàm sóng positron cho phân tử TiO2 Hình C.1 Các đồ thị lượng theo tham số hàm sóng electron phân tử TiO2 111 Hình C.2 Các đồ thị lượng theo tham số hàm sóng positron phân tử TiO2 112 • Các đồ thị lượng theo tham số (ZeZn,ZeO,αe,βe,Ae,Fe) hàm sóng electron (ZpZn,ZpO,αep,βep,Aep,Fep) hàm sóng positron cho phân tử ZnO Hình C.3 Các đồ thị lượng theo tham số hàm sóng electron phân tử ZnO 113 Hình C.4 Các đồ thị lượng theo tham số hàm sóng positron phân tử ZnO 114 • Các đồ thị lượng theo tham số (ZeZr,ZeO1, ZeO1,αe,βe,Ae,Fe) hàm sóng electron (ZpZr,ZpO1, ZpO1,αep,βep,Aep,Fep) hàm sóng positron cho phân tử ZrO2 Hình C.5 Các đồ thị lượng theo tham số hàm sóng electron phân tử ZrO2 115 Hình C.6 Các đồ thị lượng theo tham số hàm sóng positron phân tử ZrO2 116 ... tiêu luận án tìm mơ hình xấp xỉ tổng qt để xác định hệ số tăng cường hủy tốc độ hủy positron cấu trúc vật chất xác định với tên luận án ? ?ÁP DỤNG LÝ THUYẾT HÀM MẬT ĐỘ KHẢO SÁT CÁC ĐẶC TRƯNG HỦY POSITRON. .. hợp mật độ positron như: mật độ positron nhỏ, mật độ positron mật độ electron mật độ positron mật độ electron - Các công thức xác định theo mật độ electron đồng nên kết cách tính mơ tả tốt hủy positron. .. ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN TRỊNH HOA LĂNG ÁP DỤNG LÝ THUYẾT HÀM MẬT ĐỘ KHẢO SÁT CÁC ĐẶC TRƯNG HỦY POSITRON TẠI CÁC SAI HỎNG TRONG HỢP CHẤT Chuyên ngành: VẬT LÝ NGUYÊN TỬ VÀ HẠT NHÂN Mã số chuyên