Nghiên cứu tổng hợp bột màu vàng vô cơ chịu nhiệt hệ TiO2Sb2O3Cr2O3 NiO dùng cho công nghiệp gốm sứ và sơn chịu nhiệt

Nghiên cứu tổng hợp bột màu vàng vô cơ chịu nhiệt hệ TiO2Sb2O3Cr2O3 NiO dùng cho công nghiệp gốm sứ và sơn chịu nhiệt Nghiên cứu tổng hợp bột màu vàng vô cơ chịu nhiệt hệ TiO2Sb2O3Cr2O3 NiO dùng cho công nghiệp gốm sứ và sơn chịu nhiệt luận văn tốt nghiệp thạc sĩ

TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI LUẬN VĂN THẠC SĨ Nghiên cứu tổng hợp bột màu vàng vô chịu nhiệt hệ TiO2-Sb2O3-Cr2O3/NiO dùng cho công nghiệp gốm sứ sơn chịu nhiệt NGUYỄN VIỆT ĐỨC Duc.NVCA170395@sis.hust.edu.vn Ngành Kỹ thuật hóa học Giảng viên hướng dẫn: PGS TS La Thế Vinh Chữ ký GVHD Viện: Kỹ thuật hóa học HÀ NỘI, 06/2020 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan luận án thạc sĩ “Nghiên cứu tổng hợp bột màu vàng vô chịu nhiệt hệ TiO2-Sb2O3-Cr2O3/NiO dùng cho công nghiệp gốm sứ sơn chịu nhiệt” công trình nghiên cứu riêng tơi Các số liệu kết nghiên cứu nêu luận văn trung thực chưa công bố cơng trình khác Tất tham khảo kế thừa trích dẫn tham chiếu đầy đủ Tác giả luận văn Nguyễn Việt Đức Trang LỜI CẢM ƠN Lời xin gửi tới thầy giáo PGS.TS La Thế Vinh lời biết ơn chân thành sâu sắc Thầy người tận tình bảo, hướng dẫn, giúp đỡ tơi q trình nghiên cứu hồn thành luận văn Tôi xin chân thành cảm ơn quý thầy, cô giáo môn Công Nghệ Các Chất Vô Cơ, Viện Kỹ Thuật Hóa Học Phịng Đào tạo Sau đại học Trường Đại học Bách Khoa Hà Nội giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi cho suốt trình học tập thực đề tài Tơi xin cảm ơn đơn vị quan nơi công tác tạo điều kiện để học tập, nghiên cứu hồn thành tốt luận văn Cuối tơi xin cảm ơn người thân yêu gia đình, ln động viên, cổ vũ để tơi hồn thành tốt luận văn Tác giả luận văn Nguyễn Việt Đức Trang TÓM TẮT LUẬN VĂN Các vấn đề cần thực Nghiên cứu tổng hợp chất màu vàng hệ TiO2-Sb2O3-Cr2O3 với dải màu khác Nghiên cứu tổng hợp chất màu vàng hệ TiO2-Sb2O3-NiO với dải màu khác Khảo sát số tính chất chất màu Khảo sát ứng dụng chất màu tổng hợp sản xuất gốm sứ sơn chịu nhiệt Phương pháp thực Nghiên cứu tổng hợp màu vàng hệ TiO2-Sb2O3-Cr2O3/NiO theo phương pháp phản ứng pha rắn nhiệt độ cao Công cụ sử dụng Các cơng cụ, phương pháp phân tích xác định đặc tính sản phẩm thu được: thiết bị phân tích nhiệt trọng lượng vi sai, thiết bị quang phổ nhiễu xạ tia X, thiết bị quang phổ hồng ngoại, thiết bị so màu hệ CIE L*a*b Kết Việc tổng hợp chất màu cho gốm Việt Nam thực qui mơ phịng thí nghiệm, việc tìm phương pháp tổng hợp chất màu vào sản xuất thương mại quan trọng Tổng hợp chất màu vàng dùng cho gốm sở hệ Rutil theo phương pháp phản ứng pha rắn nhiệt độ cao, chất màu tạo có nhiều đặc tính tốt: kích thước hạt cỡ nano, cấu trúc rutil có tính bền nhiệt cao, có khả ứng dụng khơng cho gốm mà cịn cho số ngành khác sơn, composite Bởi lí trên, đề tài luận văn vừa có tính khoa học, vừa có tính thực tiễn, phục vụ cho phát triển khoa học công nghệ nước ta Đề tài nghiên cứu cịn có ý nghĩa quan trọng cơng tăng cường nội địa hóa hàng chất lượng cao Tác giả luận văn Nguyễn Việt Đức Trang MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN TÓM TẮT LUẬN VĂN DANH MỤC HÌNH VẼ DANH MỤC VIẾT TẮT MỞ ĐẦU 10 CHƯƠNG TỔNG QUAN 12 1.1 Tổng quan gốm sứ sơn 12 1.1.1 Khái quát gốm sứ 12 1.1.2 Vật liệu gốm sứ 12 1.1.3 Gốm truyền thống 12 1.1.4 Gốm kỹ thuật 12 1.1.5 Khái niệm sơn 12 1.2 Tổng quan chất màu 13 1.2.1 Màu sắc chất màu sắc khoáng vật 13 1.2.2 Nguyên nhân gây màu khoáng vật 14 1.2.3 Một số tiêu chuẩn để đánh giá chất màu tổng hợp 16 1.2.4 Cơ sở hóa lý tổng hợp chất màu cho gốm sứ 17 1.2.5 Chất màu chịu nhiêt 17 1.2.6 Một số oxit tạo màu phổ biến 18 1.2.7 Phân loại màu theo vị trí men màu 22 1.3 Phản ứng pha rắn 23 1.3.1 Các yếu tố ảnh hưởng đến tốc độ phản ứng pha rắn 25 1.3.2 Dung dịch rắn thay dung dịch rắn xâm nhập 26 1.4 Các phương pháp tổng hợp chất màu 26 1.4.1 Phương pháp gốm truyền thống 26 1.4.2 Phương pháp sol-gel 27 1.4.3 Phương pháp đồng kết tủa 27 1.5 Tổng hợp chất màu mạng lưới tinh thể Rutil [21] 27 CHƯƠNG NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 29 2.1 Nội dung nghiên cứu 29 2.2 Chuẩn bị phối liệu 29 2.3 Nghiên cứu tổng hợp 29 Trang 2.4 Khảo sát cường độ màu, khả phát màu 30 2.5 Khảo sát khả xâm nhập Sb6+, Cr6+/Ni2+ vào mạng tinh thể TiO2 30 2.6 Phương pháp nghiên cứu 30 2.7 Dụng cụ, thiết bị hóa chất 32 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 33 3.1 Nguyên liệu đầu vào 33 3.2 Chất màu hệ TiO2-Sb2O3-NiO 35 3.2.1 Nghiên cứu ảnh hưởng hàm lượng Sb2O3 đến chất màu 35 3.2.2 Nghiên cứu ảnh hưởng hàm lượng NiO đến chất màu 38 3.2.3 Nghiên cứu ảnh hưởng thời gian nung đến chất màu 42 3.2.4 Nghiên cứu ảnh hưởng hàm lượng TiO2 đến chất màu 45 3.2.5 Nghiên cứu ảnh hưởng nhiệt độ nung đến chất màu 47 3.3 Chất màu hệ TiO2-Sb2O3-Cr2O3 50 KẾT LUẬN VÀ KHUYẾN NGHỊ 54 TÀI LIỆU THAM KHẢO 55 Trang DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1 Cấu trúc tinh thể TiO2 dạng Rutil 20 Hình 1.2 Cấu trúc tinh thể TiO2 dạng rutil (a), anatasa (b) brookite (c) 20 Hình 2.1 Sơ đồ tia tới tia phản xạ mạng tinh thể 30 Hình 2.2 Hệ tọa độ biểu diễn màu sắc CIE L*a*b 32 Hình 3.1 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu nguyên liệu đầu vào Titan oxit 33 Hình 3.2 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu nguyên liệu Crom (III) oxit 33 Hình 3.3 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu nguyên liệu Niken oxit 34 Hình 3.4 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu nguyên liệu Antimon oxit 34 Hình 3.5 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu YPN 1, YPN 2, YPN 3, YPN 35 Hình 3.6 Vị trí 2θ=27.44o đặc trưng pha Rutil mẫu YPN 1, YPN 2, YPN 3, YPN 36 Hình 3.7 Vị trí 2θ=54.32o đặc trưng pha Rutil mẫu mẫu YPN 1, YPN 2, YPN YPN 36 Hình 3.8 Đồ thị thay đổi L*a*b mẫu YPN 1, YPN 2, YPN YPN 38 Hình 3.9 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu YPN 4, YPN 4-n1: YPN 4-n4 39 Hình 3.10 Vị trí 2θ=27.44o đặc trưng pha Rutil mẫu YPN 4, YPN 4-n1: YPN 4-n4 40 Hình 3.11 Vị trí 2θ đặc trưng NiTiO3 mẫu nguyên liệu YPN 4, YPN 4n1: YPN 4-n4 40 Hình 3.12 Đồ thị thay đổi L*a*b mẫu YPN 4, YPN 4-n1: YPN 4-n4 42 Hình 3.13 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu YPN 4-ht1: YPN 4-ht6 43 Hình 3.14 Đồ thị thay đổi L*a*b mẫu YPN 4-ht1: YPN 4-ht6 45 Hình 3.15 Đồ thị thay đổi L*a*b mẫu YPN 4-ht6: YPN 4-t1, YPN4-t2, YPN 4-t3, YPN 4-t4 46 Hình 3.16 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu YPN 4-ht6 47 Hình 3.17 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu YPN 4-ti1 48 Hình 3.18 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu YPN 4-ti2 48 Hình 3.19 Đồ thị thay đổi L*a*b mẫu YPN 4-ht6: YPN 4-ti1, YPN4-ti2 49 Hình 3.23 Chất màu hệ Sb-Cr-Ti nung 1100oC 50 Hình 3.24 Đồ thị thay đổi L*a*b mẫu YPC 111-118 51 Hình 3.20 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu 111,112,113,114 52 Hình 3.21 Vị trí 2θ=27.44o đặc trưng pha Rutil mẫu 53 Hình 3.22 Vị trí 2θ= 54.32ođặc trưng pha Rutil mẫu 53 Trang DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1 Màu tia bị hấp thụ màu tia ló vùng khả kiến 13 Bảng 1.2 Sự chuyển dời electron obitan 16 Bảng 1.3 Một số chất dùng tổng hợp màu cho gốm sứ 18 Bảng 1.4 Thông số mạng lưới tinh thể TiO2 dạng thù hình khác 20 Bảng 3.1 Tỷ lệ phối liệu mẫu YPN 1, YPN 2, YPN YPN 35 Bảng 3.2 Kết định lượng pha mẫu YPN 1, YPN 2, YPN YPN 36 Bảng 3.3 số mạng a,b,c khối lượng riêng mẫu Rutil YPN 1: YPN 37 Bảng 3.4 Bảng kết số màu CIE L*a*b mẫu YPN 1, YPN 2, YPN YPN 37 Bảng 3.5 Bảng phối liệu phương pháp chuẩn bị mẫu YPN 4, YPN 4-n1: YPN 4-n4 39 Bảng 3.6 Bảng kết định lượng pha mẫu nguyên liệu YPN 4, YPN 4-n1: YPN 4-n4 41 Bảng 3.7 Bảng kết số màu CIE L*a*b mẫu YPN 4, YPN 4-n1: YPN 4-n4 41 Bảng 3.8 Bảng phối liệu phương pháp chuẩn bị mẫu YPN 4-ht1: YPN 4-ht6 42 Bảng 3.9 Bảng kết số màu CIE L*a*b mẫu YPN 4-ht1: YPN 4-ht6 43 Bảng 3.10 Bảng kết số màu CIE L*a*b mẫu YPN 4-ht1: YPN 4-ht6 44 Bảng 3.11 Bảng phối liệu phương pháp chuẩn bị mẫu YPN 4-t1: YPN 4-t4, YPN 4-ht6 45 Bảng 3.12 Bảng kết số màu CIE L*a*b mẫu YPN 4-t1: YPN 4-t3, YPN 4-ht6 46 Bảng 3.13 Bảng phối liệu phương pháp chuẩn bị mẫu YPN 4-ti1, YPN 4-ti2, YPN 4-ht6 47 Bảng 3.14 Bảng kết số màu CIE L*a*b mẫu YPN 4-t1: YPN 4-t4, YPN 4-ht6 49 Bảng 3.15 Bảng phối liệu mẫu YPC 111 đến YPC 118 50 Bảng 3.16 Bảng kết CIE L*a*b mẫu YPC 111 đến YPC 118 50 Bảng 3.17 số mạng a,b,c khối lượng riêng mẫu 112,113,114 52 Trang DANH MỤC VIẾT TẮT TiO2 (g) Nhiệt độ nung (oC) Thời gian nung (giờ) 2.06 66.61 1100 2.74 66.61 1100 3.33 3.43 66.61 1100 YPN 3.33 4.12 66.61 1100 YPN 4-n1 1.34 4.12 66.61 1100 YPN 4-n2 2.68 4.12 66.61 1100 YPN 4-n3 4.02 4.12 66.61 1100 YPN 4-n4 4.12 66.61 1100 4.12 66.61 1100 12 4.12 66.61 1100 4.12 66.61 1100 12 5.36 Mẫu YPN 4-ht1 màu 3.33 vàng hệ YPN 4-ht2 3.33 TiO2YPN 4-ht3 Sb2O3- 3.33 NiO YPN 4-ht4 3.33 4.12 66.61 1100 13 YPN 4-ht5 3.33 4.12 66.61 1100 0.5 14 YPN 4-ht6 3.33 4.12 66.61 1100 0.25 16 YPN 4-t1 3.33 4.12 93.91 1100 0.25 17 YPN 4-t2 3.33 4.12 125.21 1100 0.25 18 YPN 4-t3 3.33 4.12 187.81 1100 0.25 19 YPN 4-ti1 3.33 4.12 66.61 1000 0.25 20 YPN 4-ti2 3.33 4.12 66.61 900 0.25 21 YPC 111 0 50 1100 22 YPC 112 0.59 1.13 48.28 1100 23 YPC 113 1.17 2.24 46.60 1100 24 YPC 114 2.29 4.39 43.32 1100 25 YPC 115 4.41 8.47 37.12 1100 26 YPC 116 5.42 10.40 34.18 1100 27 YPC 117 6.39 12.26 31.35 1100 28 YPC 118 8.24 15.80 25.97 1100 Cr2O3 Sb2O3 (g) (g) Kí hiệu YPN 3.33 YPN 3.33 YPN 10 11 Mô tả NiO (g) STT Mẫu màu vàng hệ TiO2Sb2O3Cr2O3 Trang MỞ ĐẦU Ngành công nghiệp sản xuất gốm sứ phát triển từ lâu, từ thời thượng cổ nước ta tiếng với làng gốm Bát Tràng, Hương Canh, Móng Cái, Biên Hịa … Đó sở sản xuất gốm mỹ nghệ với kỹ thuật cịn thơ sơ Trong đời sống xã hội ngày nay, sản phẩm gốm sứ mỹ nghệ, gốm sứ dân dụng gốm sứ công nghiệp đa dạng, phong phú chủng loại, mẫu mã hình dáng mà cịn trang trí, phủ loại chất màu khác với nhiều hoa văn tinh tế làm cho giá trị thẩm mỹ sản phẩm nâng lên cao Nghệ thuật trang trí sản phẩm gốm sứ chất màu phổ biến rộng rãi ngày hoàn thiện nâng lên tầm cao Vì vậy, ngành cơng nghiệp gốm sứ có bước phát triển mạnh mẽ Mỗi loại bề mặt vật liệu cần đến bảo vệ khác Chính vậy, để đáp ứng nhu cầu phát triển xã hội đại hóa nay, sơn cơng nghiệp đời nhằm bảo vệ mục đích cho loại vật liệu Chúng ta sử dụng sơn nước để bảo vệ cho vật liệu nhiệt độ cao Thay vào người ta phải sử dụng sơn chịu nhiệt để tạo lớp cách nhiệt, bảo vệ vật liệu mong muốn Sơn chịu nhiệt nước ta hay phổ biến sử dụng sơn gốc hữu với nhiệt độ làm việc tối đa thường 600oC khả bền nhiệt không cao Để bảo vệ cho thiết bị kim loại khỏi ăn mòn làm việc điều kiện nhiệt độ 600oC Một sản phẩm gốm sứ hay sơn không đánh giá qua chất lượng mà phải đẹp, bắt mắt Chất màu yếu tố quan trọng định tính thẩm mỹ sản phẩm Trong thực tế việc sản xuất màu cho men gốm vấn đề nan giải hay gặp phải vướng mắc khác, với điều kiện tài nguyên thiên nhiên phong phú nước ta chưa có cơng ty hay xí nghiệp đứng tổ chức sản xuất loại chất màu lúc ta phải nhập ngoại với giá đắt Điều làm giảm vị cạnh tranh doanh nghiệp nước họ bỏ vào chi phí đầu tư cho việc nhập ngoại màu gốm sứ cao Các loại chất màu chia thành hai nhóm chính: chất màu hữu chất màu vô Chất màu hữu có ưu điểm: màu sắc tươi sáng, tỷ trọng thấp, hiệu tạo màu cao, phân tán tốt dung môi hữu Tuy nhiên loại chất màu có nhược điểm bền nhiệt bền cơ, độ bền thời tiết không cao, phân tán nước hợp chất vô Chất màu vơ có ưu điểm: chịu nhiệt bền nhiệt cao, độ bền thời tiết tốt, phân tán tốt nước hợp chất vô Với đặc điểm vừa nêu, chất màu vô sử dụng chủ yếu cho lĩnh vực gốm sứ, vật liệu chịu lửa, màng phủ chịu nhiệt, chống cháy Hiện giới có nhiều hãng sản xuất bột màu vô như: DuPont, Millenium Inorganic Chemicals, Torrecide, Kerr-McGee, Kronos, Sachtleben Chemie, AO Pigment… Trang 10 Hình 3.12 Đồ thị thay đổi L*a*b mẫu YPN 4, YPN 4-n1: YPN 4-n4 Từ bảng kết màu đồ thị đánh giá thay đổi màu sắc mẫu, ta nhận thấy tăng hàm lượng NiO mẫu, giá trị độ sáng L giảm dần từ 84.63 79.76, số a tăng dần từ -6.66 -5.52 tức sắc lục giảm, màu vàng chanh nhạt Vì vậy, để phản ứng diễn đạt hiệu suất lớn mẫu YPN 04 mẫu mẫu thu với hàm lượng NiTiO3 thấp 3.2.3 Nghiên cứu ảnh hưởng thời gian nung đến chất màu Trong dãy thí nghiệm này, yếu tố cố định nhiệt độ nung 1100oC, lượng NiO, lượng TiO2 Sb2O3; Thời gian nung thay đổi theo bảng đây, tốc độ nâng nhiệt 10oC/phút Bảng 3.8 Bảng phối liệu phương pháp chuẩn bị mẫu YPN 4-ht1: YPN 4-ht6 STT Mẫu NiO Sb2O3 TiO2 (gram) (gram) (gram) Nhiệt độ Thời gian nung (oC) nung (giờ) YPN 4-ht1 3.33 4.12 66.61 1100 12 YPN 4-ht2 3.33 4.12 66.61 1100 YPN 4-ht3 3.33 4.12 66.61 1100 YPN 4-ht4 3.33 4.12 66.61 1100 YPN 4-ht5 3.33 4.12 66.61 1100 0.5 YPN 4-ht6 3.33 4.12 66.61 1100 0.25 Để khảo sát thành phần pha tinh thể mẫu sau nung, mẫu đo thiết bị quang phổ nhiễu xạ tia X Kết trình bày Hình 3.13 Trang 42 Hình 3.13 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu YPN 4-ht1: YPN 4-ht6 Từ phần mềm PDXL hãng Rigaku, ta tính hàm lượng pha Rutil NiTiO3 theo phương pháp Rietveld Bảng 3.9 Bảng kết số màu CIE L*a*b mẫu YPN 4-ht1: YPN 4-ht6 Pha sản phẩm Mẫu Thời gian nung (giờ) Rutil (%) NiTiO3 (%) YPN 4-ht1 12 94 YPN 4-ht2 94.4 5.6 YPN 4-ht3 95 5.1 YPN 4-ht4 95.3 4.7 YPN 4-ht5 0.5 96.2 3.8 YPN 4-ht6 0.25 96.8 3.2 Từ phổ đồ nhiễu xạ tia X hàm lượng pha tạo thành ta thấy giảm dần thời gian nung, lượng pha Rutil tăng pha NiTiO3 giảm Để đánh giá ảnh hưởng đến màu sắc ta giảm thời gian nung, mẫu sau nung đo số màu CIE L*a*b Ta thu kết Trang 43 Bảng 3.10 Bảng kết số màu CIE L*a*b mẫu YPN 4-ht1: YPN 4-ht6 STT Mẫu L a b YPN 4-ht1 73.19 -2.6 35.8 YPN 4-ht2 75.97 -3.96 36.62 YPN 4-ht3 77.55 -5 37.03 YPN 4-ht4 77.86 -5.06 36.82 YPN 4-ht5 76.19 -4.16 37.13 YPN 4-ht6 78.02 -4.98 37.14 Ảnh mẫu So màu Trang 44 Hình 3.14 Đồ thị thay đổi L*a*b mẫu YPN 4-ht1: YPN 4-ht6 Từ bảng kết màu đồ thị đánh giá thay đổi màu sắc mẫu, ta nhận thấy giảm thời gian nung mẫu, giá trị độ sáng L tăng dần từ 73.19 lên 78.02, số a giảm dần từ -2.6 -4.98 tức sắc lục tăng, giá trị b tăng dần từ 35.8 lên 37.14 tức sắc vàng tăng, từ màu vàng chanh rõ Giảm thời gian nung giúp tiết kiệm lượng, hiệu suất phản ứng thu pha Rutil lớn sắc vàng chanh rõ 3.2.4 Nghiên cứu ảnh hưởng hàm lượng TiO2 đến chất màu Trong dãy thí nghiệm này, yếu tố cố định: nhiệt độ nung 1100oC, thời gian nung tối đa 0.25 giờ, tốc độ nâng nhiệt 10oC/phút, cố định lượng NiO, lượng Sb2O3 thay đổi hàm lượng TiO2; Hàm lượng TiO2 thay đổi Bảng 3.10 Bảng 3.11 Bảng phối liệu phương pháp chuẩn bị mẫu YPN 4-t1: YPN 4-t4, YPN 4-ht6 STT Mẫu NiO Sb2O3 TiO2 (gram) (gram) (gram) Nhiệt độ Thời gian nung (oC) nung (giờ) YPN 4-ht6 3.33 4.12 66.61 1100 0.25 YPN 4-t1 3.33 4.12 93.91 1100 0.25 YPN 4-t2 3.33 4.12 125.21 1100 0.25 YPN 4-t3 3.33 4.12 187.81 1100 0.25 Để đánh giá ảnh hưởng đến màu sắc ta tang hàm lượng Titan oxit, mẫu sau nung đo số màu CIE L*a*b Ta thu kết Trang 45 Bảng 3.12 Bảng kết số màu CIE L*a*b mẫu YPN 4-t1: YPN 4-t3, YPN 4-ht6 STT Mẫu L a b YPN 4-ht6 78.02 -4.98 37.14 YPN 4-t1 83.3 -6.7 36.69 YPN 4-t2 83.92 -6.28 36.47 YPN 4-t3 84.95 -6.37 30.82 Ảnh mẫu So màu Hình 3.15 Đồ thị thay đổi L*a*b mẫu YPN 4-ht6: YPN 4-t1, YPN4-t2, YPN 4-t3, YPN 4-t4 Từ bảng kết màu đồ thị đánh giá thay đổi màu sắc mẫu, ta nhận thấy tăng hàm lượng TiO2, giá trị độ sáng L tăng dần từ 78.02 lên 84.95, số a không thay đổi lớn, giá trị b giảm dần từ mẫu YPN 4-ht6 đến mẫu YPN 4Trang 46 t2 giảm nhanh 30.82 mẫu YPN 4-t3 tức sắc vàng giảm, từ màu vàng chanh nhạt 3.2.5 Nghiên cứu ảnh hưởng nhiệt độ nung đến chất màu Trong dãy thí nghiệm này, yếu tố cố định: thời gian nung tối đa 0.25 giờ, tốc độ nâng nhiệt 10oC/phút, cố định lượng NiO, lượng TiO2 Sb2O3; Nhiệt độ nung thay đổi Bảng 3.12 Bảng 3.13 Bảng phối liệu phương pháp chuẩn bị mẫu YPN 4-ti1, YPN 4-ti2, YPN 4-ht6 STT Mẫu NiO Sb2O3 TiO2 (gram) (gram) (gram) Nhiệt độ Thời gian nung (oC) nung (giờ) YPN 4-ht6 3.33 4.12 66.61 1100 0.25 YPN 4-ti1 3.33 4.12 66.61 1000 0.25 YPN 4-ti2 3.33 4.12 66.61 900 0.25 Hình 3.16 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu YPN 4-ht6 Trang 47 Hình 3.17 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu YPN 4-ti1 Hình 3.18 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu YPN 4-ti2 Từ kết thu từ đo phổ nhiễu xạ tia X nhóm nguyên liệu đầu vào mẫu sản phẩm nung nhiệt độ khác nhau, ta thấy vùng phản ứng pha rắn mẫu nguyên liệu từ 900oC đến 1000oC, Anatas chuyển đổi sang Rutil, Sb2O3 chuyển đổi thành SbO2 vào mạng Rutil tạo nên cấu trúc màu vàng đặc trưng Để đánh giá ảnh hưởng đến màu sắc ta điều chỉnh nhiệt độ nung, mẫu sau nung đo số màu CIE L*a*b Ta thu kết Trang 48 Bảng 3.14 Bảng kết số màu CIE L*a*b mẫu YPN 4-t1: YPN 4-t4, YPN 4-ht6 STT Mẫu L a b YPN 4-ht6 78.02 -4.98 37.14 YPN 4-ti1 83.34 -6.93 34.19 YPN 4-ti2 84.21 -3.65 12.14 Ảnh mẫu So màu Hình 3.19 Đồ thị thay đổi L*a*b mẫu YPN 4-ht6: YPN 4-ti1, YPN4-ti2 Từ bảng kết màu đồ thị đánh giá thay đổi màu sắc mẫu, ta nhận thấy nung mẫu nhiệt độ 1100oC, 1000oC 900oC, giá trị độ sáng L tăng từ 78.02 lên 84.21, số b giảm nhỏ từ 37.14 -mẫu YPN 4-ht6 34.19 mẫu YPN 4-ti1 giảm nhanh giá trị 12.14 tức màu vàng giảm màu trắng giá trị a giảm từ -4.98 mẫu YPN 4-ht6 đến -6.93 mẫu YPN 4-ti1 tăng lên -3.65 Trang 49 mẫu YPN 4-ti2 Mẫu YPN 4-ti2 nung 900oC có màu trắng YPN 4-ti1 nung 1000oC có màu vàng chanh nhạt YPN 4-ht5 nung 1100oC có màu vàng chanh đậm 3.3 Chất màu hệ TiO2-Sb2O3-Cr2O3 Công thức chung chất màu: (CrSb)xTi(1-2x)O2 (0