Nghiên cứu quy trình chế tạo và khảo sát tính chất sản phẩm nano từ cao ethanol của củ ngải bún và cây cà gai leo

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC NGUYỄN MINH ĐỨC NGHIÊN CỨU QUY TRÌNH CHẾ TẠO VÀ KHẢO SÁT TÍNH CHẤT SẢN PHẨM NANO TỪ CAO ETHANOL CỦA CỦ NGẢI BÚN VÀ CÂY CÀ GAI LEO Chuyên ngành: Kỹ thuật hóa học Mã ngành: 60 52 03 01 LUẬN VĂN THẠC SĨ Thành phố Hồ Chí Minh – 1/2019 CƠNG TRÌNH ĐƯỢC HỒN THÀNH TẠI TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA –ĐHQG -HCM Cán hướng dẫn khoa học : PGS TS LÊ THỊ HỒNG NHAN Cán chấm nhận xét 1: PGS.TS Nguyễn Thị Phương Phong Cán chấm nhận xét 2: PGS.TS Bạch Long Giang Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG TP HCM ngày tháng năm 2019 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: GS.TS Phan Thanh Sơn Nam PGS.TS Nguyễn Thị Phương Phong PGS.TS Bạch Long Giang TS Hà Cẩm Anh TS Lê Vũ Hà Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG TRƯỞNG KHOA KTHH ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM CỘNG HOÀ XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA Độc lập - Tự - Hạnh phúc KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: Nguyễn Minh Đức MSHV:1770136 Ngày, tháng, năm sinh: 17/01/1994 Nơi sinh: Khánh Hịa Chun ngành: Kỹ thuật hóa học Mã ngành: 60 52 03 01 1-TÊN ĐỀ TÀI: Tên tiếng Việt: Nghiên cứu quy trình chế tạo khảo sát tính chất sản phẩm nano từ cao ethanol củ ngải bún cà gai leo Tên tiếng Anh: Investingation of preparation and properties of nano products from ethanol extracts of Boesengergia pandurata Roxb Schtrl and Solanum procumbens L 2- NHIỆM VỤ LUẬN VĂN: - Điều chế cao chiết ethanol ngải bún cà gai leo - Khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến kích thước hệ phân tán - Tạo sản phẩm dạng bột - Đánh giá thông số hệ phân tán sản phẩm bột nano - Kiểm tra hoạt tính kháng oxy hóa bột nano so với cao chiết 3- NGÀY GIAO NHIỆM VỤ : 13/08/2018 4- NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ : 02/01/2019 5- HỌ VÀ TÊN CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: PGS.TS LÊ THỊ HỒNG NHAN Nội dung đề cương Luận văn thạc sĩ Hội Đồng Chuyên Ngành thông qua CÁN BỘ HƯỚNG DẪN CHỦ NHIỆM BỘ MÔN (Họ tên chữ ký) (Họ tên chữ ký) KHOA QL CHUYÊN NGÀNH (Họ tên chữ ký) LỜI CẢM ƠN Em xin gửi lời cảm ơn chân thành đến PGS.TS Lê Thị Hồng Nhan, người định hướng, hướng dẫn bảo tận tình nhiều kiến thức cho em suốt trình thực luận văn Em xin gửi lời cảm ơn đến cô Nguyễn Thị Thanh Mai, thầy Nguyễn Trung Nhân tập thể nhóm nghiên cứu mơn Hóa dược thuộc trường đại học Khoa học Tự nhiên TPHCM hỗ trợ em trình thực luận văn Em gửi lời cảm ơn đến quý thầy cô trường Đại Học Bách Khoa đặc biệt TS Phan Nguyễn Quỳnh Anh tạo điều kiện giúp đỡ nhiệt tình cho em suốt trình học tập trường Ngồi ra, em khơng qn gửi lời cảm ơn đến bạn Trần Phước Châu, Lê Huỳnh Đức, Dương Bảo Hoàng, Nguyễn Ngọc Thanh tập thể bạn sinh viên thuộc môn Hữu giúp đỡ em trình thực luận văn Cuối cùng, cảm ơn bố, mẹ gia đình bên để động viên hỗ trợ suốt trình học tập trường Đại học Bách Khoa TP Hồ Chí Minh Học viên thực Nguyễn Minh Đức i TÓM TẮT Ngải bún (Boesenbergia pandurata Roxb Schtrl) cà gai leo (Solanum procumbens L.) (thu hoạch huyện Tịnh Biên, tỉnh An Giang) chiết nóng thu cao chiết ethanol với hiệu suất 10% có hoạt tính sinh cao Hai loại cao chiết phân tán phương pháp đồng hóa rotor-stator với hỗ trợ hoạt động bề mặt lecithin nhằm cải thiện khả phân tán nước hai loại cao chiết Hệ phân tán nano cao ngải bún cà gai leo đo kích thước hạt phương pháp tán xạ laser LDS, kết đạt 222 nm 292 nm; kích thước hệ phân tán xác định kính hiển vi điển tử TEM/SEM 40-60 nm 80160 nm Sau đó, hệ phân tán nano chuyển xuống dạng bột với giá mang maltodextrin phương pháp sấy phun Khả kháng oxy hóa xác định phương pháp ABTS cho thấy bột nano ngải bún cà gai leo có IC50 giảm so với cao chiết từ 55.98 61.11 ppm xuống 12.11 54.75 ppm Các sản phẩm nano từ nghiên cứu chứng minh hiệu tiềm cho thực phẩm chức sản phẩm dược phẩm ii ABSTRACT The ethanolic extracts were prepared from Boesenbergia pandurata Roxb Schtrl and Solanum procumbens L (harvested from Tinh Bien, An Giang province, Vietnam) with yields of about 10% and high antioxidant capacity To increase solubility in water, both extracts were dispersed with support of lecithin and rotor-stator homogenizer As with expection, dispersion system of B pandurata and S procumbens were obtained median size of 222 nm and 292 nm determined by LDS method and diameter of 40-60 nm and 60-160 nm confirmed TEM/SEM methods Afterwords, both nano suspensions were converted to powders with maltodextrin carrier using a spray dryer In dried forms, both nano products had higher antioxidant capacity than the ethanolic extracts by using an ABTS assay The IC50 values of B pandurata and S procumbens extracts of 55.98 ppm and 61.11 ppm decreased to 12.11 ppm and 54.75 ppm, respectively These nano products from this study can be used as useful and potential materials for functional foods as well as pharmaceutical products iii LỜI CAM ĐOAN Tơi cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng Các số liệu, kết nêu luận văn trung thực chưa có cơng bố cơng trình khác Thành phố Hồ Chí Minh, ngày 02 tháng 01 năm 2019 Nguyễn Minh Đức iv MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN i TÓM TẮT ii ABSTRACT iii LỜI CAM ĐOAN iv MỤC LỤC v DANH MỤC BẢNG .viii DANH MỤC HÌNH ix LỜI MỞ ĐẦU xii Chương 1: TỔNG QUAN 1.1 Tổng quan củ ngải bún 1.1.1 Danh pháp, mô tả, phân bố 1.1.2 Thành phần hóa học 1.1.3 Hoạt tính sinh học 1.2 Tổng quan cà gai leo 1.2.1 Danh pháp, mô tả, phân bố 1.2.2 Thành phần hóa học 1.2.3 Hoạt tính sinh học 1.3 Tổng quan công nghệ nano 1.3.1 Khái niệm 1.3.2 Tính chất vật liệu nano 11 1.3.3 Các phương pháp tạo hệ phân tán 12 1.3.4 Các cơng trình nghiên cứu 15 Chương 2: THỰC NGHIỆM 17 2.1 Mục tiêu đề tài 17 2.2 Nội dung nghiên cứu 17 v 2.3 Hóa chất, dụng cụ thiết bị 17 2.4 Phương pháp nghiên cứu 18 2.4.1 Phương pháp đo độ ẩm 18 2.4.2 Phương pháp xác định phân bố kích thước hạt hình thái hạt 19 2.4.3 Đánh giá khả kháng oxy hóa 20 2.4.3.1 Phương pháp đánh gía khả kháng oxy hóa phương pháp DPPH 20 2.4.3.2 Phương pháp đánh giá khả kháng oxy hóa phương pháp ABTS 21 2.5 Nội dung thực nghiệm 23 2.5.1 Chuẩn bị nguyên liệu 23 2.5.2 Điều chế cao thô 23 2.5.3 Tạo hệ phân tán 24 2.5.4 Tạo sản phẩm dạng bột 28 2.5.5 Đánh giá hoạt tính kháng oxy hóa 29 Chương 3: KẾT QUẢ 30 3.1 Chuẩn bị đánh giá nguyên liệu 30 3.1.1 Ngải bún ………………………………………………………………………30 3.1.2 Cà gai leo 31 3.2 Nghiên cứu tạo hệ phân tán cao ngải bún 32 3.2.1 Ảnh hưởng tỉ lệ cao hoạt động bề mặt 32 3.2.2 Ảnh hưởng tốc độ đồng hóa 34 3.2.3 Ảnh hưởng thời gian đồng hóa 35 3.2.4 Ảnh hưởng nồng độ cao ethanol 36 3.2.5 Ảnh hưởng quy mơ thí nghiệm 37 3.2.6 Kết luận…………………………………………………………………………39 3.3 Nghiên cứu tạo hệ phân tán cao cà gai leo 42 3.3.1 Ảnh hưởng tỉ lệ cao hoạt động bề mặt 42 3.3.2 Ảnh hưởng tốc độ đồng hóa 43 vi 3.3.3 Ảnh hưởng thời gian đồng hóa 44 3.3.4 Ảnh hưởng nồng độ cao 45 3.3.5 Ảnh hưởng quy mơ thí nghiệm 46 3.3.6 Kết luận…………………………………………………………………………47 3.4 Thử nghiệm tạo sản phẩm dạng bột 50 3.4.1 Bột nano……………………………………………………………………… 50 3.4.2 Khả kháng oxi hóa 52 3.4.3 So sánh đánh giá 54 KẾT LUẬN 56 TÀI LIỆU THAM KHẢO 58 PHỤ LỤC 1: Bài báo tham gia nghiên cứu 64 PHỤ LỤC 2: Kết phân bố kích thước khảo sát cao ngải bún 66 PHỤ LỤC 3: Kết phân bố kích thước khảo sát cao cà gai leo 69 PHỤ LỤC 4: Số liệu kháng oxy hóa băng phương pháp DPPH 72 PHỤ LỤC 5: Số liệu kháng oxy hóa phương pháp ABTS 74 vii 26 N.H Malsch, Biomedical nanotechnology, 2005: Crc Press 27 Wu Libo, Zhang Jian, and Wiwik Watanabe, Physical and chemical stability of drug nanoparticles, Advanced Drug Delivery Reviews, 2011, 63(6): p 456469 28 Alan Y L Tang, C H Lee, Y M Wang, and C W Kan, Effect of Hydrophilic-lipophilic Balance (HLB) Values of PEG-based Non-ionic Surfactant on Reverse Micellar Dyeing of Cotton Fibre with Reactive Dyes in Non-aqueous Medium, Fibers and Polymers, 2018, 19(4): p 894-904 29 Xuhui Mao, Rui Jiang, Wei Xiao, and Jiaguo Yu, Use of surfactants for the remediation of contaminated soils: A review, Journal of Hazardous Materials, 2015, 285: p 419-435 30 Ismail Ab Rahman and Vejayakumaran Padavettan, Synthesis of silica nanoparticles by sol-gel: size-dependent properties, surface modification, and applications in silica-polymer nanocomposites — a review, J Nanomaterials, 2012, 2012: p 8-8 31 Guo Dan, Xie Guoxin, and Luo Jianbin, Mechanical properties of nanoparticles: basics and applications, Journal of Physics D: Applied Physics, 2014, 47(1): p 013001 32 Iris Julie Joye and David Julian McClements, Biopolymer-based nanoparticles and microparticles: Fabrication, characterization, and application, Current Opinion in Colloid & Interface Science, 2014, 19(5): p 417-427 33 Junyaprasert Varaporn Buraphacheep and Morakul Boontida, Nanocrystals for enhancement of oral bioavailability of poorly water-soluble drugs, Asian Journal of Pharmaceutical Sciences, 2015, 10(1): p 13-23 34 Chenwei Liu, Mingzhong Li, Chen Liang, and Weiyang Wang, Measurement and analysis of bimodal drop size distribution in a rotor–stator homogenizer, Chemical Engineering Science, 2013, 102: p 622-631 61 35 Yuh-Fun Maa and Chung Hsu, Liquid-liquid emulsification by rotor/stator homogenization, Journal of Controlled Release, 1996, 38(2): p 219-228 36 Yujin Hwang, et al., Production and dispersion stability of nanoparticles in nanofluids, Powder Technology, 2008, 186(2): p 145-153 37 Desireé M de los Santos, et al., Highly Al-doped TiO2 nanoparticles produced by Ball Mill Method: structural and electronic characterization, Materials Research Bulletin, 2015, 70: p 704-711 38 I Wen Peter Chen, et al., Scalable and high-yield production of exfoliated graphene sheets in water and its application to an all-solid-state supercapacitor, Carbon, 2015, 90: p 16-24 39 Jayeeta Das, A.S., Jesmin Mondal, Suresh K Abraham, Anisur Rahman Khuda-Bukhsh, Nano-encapsulated chlorophyllin significantly delays progression of lung cancer both in in vitro and in vivo models through activation of mitochondrial signaling cascades and drug-DNA interaction, Environmental Toxicology and Pharmacology, 2016, 46: p 147-157 40 Ana Isabel Oliveira, et al., Development, characterization, antioxidant and hepatoprotective properties of poly(Ɛ-caprolactone) nanoparticles loaded with a neuroprotective fraction of Hypericum perforatum, International Journal of Biological Macromolecules, 2018, 110: p 185-196 41 Raana Farajzadeh, et al., Nano-encapsulated metformin-curcumin in PLGA/PEG inhibits synergistically growth and hTERT gene expression in human breast cancer cells, Artificial Cells, Nanomedicine, and Biotechnology, 2018, 46(5): p 917925 42 Giovanni Konat Zorzi, Edison Luis Santana Carvalho, Gilsane Lino von Poser, and Helder FerreiraTeixeira, On the use of nanotechnology-based strategies for association of complex matrices from plant extracts, Revista Brasileira de Farmacognosia, 2015, 25(4): p 426-436 62 43 Wang Shu, et al., Application of nanotechnology in improving bioavailability and bioactivity of diet-derived phytochemicals, The Journal of Nutritional Biochemistry, 2014, 25(4): p 363-376 44 Jayeeta Das, et al., Poly (lactide-co-glycolide) encapsulated extract of Phytolacca decandra demonstrates better intervention against induced lung adenocarcinoma in mice and on A549 cells, European Journal of Pharmaceutical Sciences, 2012, 47(2): p 313-324 45 Seyed Amin Khatibi, et al., Encapsulation of Zataria multiflora Bioss Essential Oil into Nanoliposomes and in Vitro Antibacterial Activity Against Escherichia coli O157:H7, Journal of Food Processing and Preservation, 2017, 41(3): p e12955 46 Khaled Athmouni, et al., Nano-encapsulation using macrocyclic carbohydrate polymers (β-cyclodextrins) of Periploca angustifolia extract: Physical stability and protective effect against cadmium-induced alterations in HepG2 cells, International Journal of Biological Macromolecules, 2018, 125: p 711-720 63 PHỤ LỤC 1: Bài báo tham gia nghiên cứu 64 65 PHỤ LỤC 2: Kết phân bố kích thước khảo sát cao ngải bún Ảnh hưởng chất hoạt động bề mặt SLS Tween 80 Lecithin Ảnh hưởng tỉ lệ cao ngải bún hoạt động bề mặt (g:g) 1:0.75 1:1 1:1.25 1:1.5 1:1.75 1:2 Ảnh hưởng tốc độ đồng hóa (vịng/phút) 7500 10000 12500 15000 17500 20000 66 Ảnh hưởng thời gian đồng hóa (phút) 30 45 60 Ảnh hưởng nồng độ cao (g/L) 0.5 7.5 10 67 Độ bền hệ phân tán theo thời gian (tuần) 68 PHỤ LỤC 3: Kết phân bố kích thước khảo sát cao cà gai leo Ảnh hưởng tỉ lệ cao hoạt động bề mặt (g/g) 1:0.75 1:1 1:1.25 1:1.5 1:1.75 1:2 Ảnh hưởng tốc độ đồng hóa (vịng/phút) 6600 10000 13300 16600 69 Ảnh hưởng thời gian đồng hóa (phút) 15 30 45 60 Ảnh hưởng nồng độ cao (g/L) 7.5 10 15 20 70 Độ bền hệ phân tán theo thời gian (tuần) 71 PHỤ LỤC 4: Số liệu kháng oxy hóa băng phương pháp DPPH Mẫu cao ngải bún Nồng độ (µg/ml) A1 A2 A3 Q1 Q2 Q3 Qtb Độ lệch chuẩn Q 2000 0.184 0.178 0.175 96.47 96.78 96.94 96.73 0.24 1000 0.265 0.248 0.255 92.29 93.16 92.80 92.75 0.44 500 0.389 0.374 0.395 85.88 86.66 85.57 86.04 0.56 250 0.735 0.736 0.751 68.01 67.96 67.18 67.72 0.46 125 1.109 1.078 1.062 48.69 50.29 51.12 50.03 1.23 62.5 1.370 1.368 1.398 35.21 35.31 33.76 34.76 0.87 31.25 1.660 1.669 1.661 20.23 19.77 20.18 20.06 0.25 15.625 1.849 1.835 1.874 10.47 11.19 9.18 10.28 1.02 7.8125 1.962 1.964 2.009 4.63 4.53 2.20 3.79 1.37 72 Mẫu cao cà gai leo Nồng độ (µg/ml) A1 A2 A3 Q1 Q2 Q3 Qtb Độ lệch chuẩn Q 3000 0.195 0.187 0.191 95.45 95.82 95.63 95.63 0.19 2000 0.305 0.328 0.315 90.32 89.25 89.85 89.81 0.54 1000 0.788 0.779 0.808 67.81 68.23 66.87 67.64 0.69 500 1.260 1.274 1.276 45.80 45.15 45.06 45.34 0.41 250 1.674 1.634 1.658 26.51 28.37 27.25 27.38 0.94 125 2.058 2.064 2.059 8.61 8.33 8.56 8.50 0.15 62.5 2.155 2.120 2.176 4.09 5.72 3.11 4.30 1.32 31.25 2.185 2.197 2.204 2.69 2.13 1.80 2.21 0.45 15.625 2.180 2.195 2.193 2.92 2.22 2.32 2.49 0.38 73 PHỤ LỤC 5: Số liệu kháng oxy hóa bằng phương pháp ABTS Mẫu cao ngải bún Nồng độ (g/ml) A1 A2 A3 Độ lệch Trừ Q1 màu Q2 Q3 Qtb chuẩn Q 1000 0.048 0.045 0.049 0.042 98.47 99.25 98.21 98.65 0.5379 500 0.029 0.031 0.030 0.019 97.46 96.99 97.19 97.21 0.2321 250 0.021 0.025 0.025 0.007 96.44 95.49 95.41 95.78 0.5725 125 0.025 0.026 0.024 0.004 94.66 94.49 94.9 94.68 0.2069 62.5 0.154 0.161 0.160 0.001 61.07 59.9 59.44 60.14 0.8402 31.25 0.282 0.288 0.287 28.24 27.82 26.79 27.62 0.7502 15.625 0.347 0.345 0.340 11.7 13.53 13.27 12.83 0.9876 0.399 0.399 0.399 Mẫu cao cà gai leo Độ lệch Nồng độ (g/ml) A1 A2 A3 Trừ Q1 Q2 Q3 Qtb chuẩn Q màu 500 0.067 0.067 0.064 0.059 97.99 98 98.73 98.24 0.4221 250 0.038 0.038 0.038 0.025 96.74 96.76 96.7 96.73 0.0297 125 0.036 0.031 0.026 0.010 93.48 94.76 95.94 94.73 1.2281 62.5 0.141 0.141 0.143 0.004 65.66 65.84 64.72 65.41 0.6002 31.25 0.273 0.274 0.281 0.002 32.08 32.17 29.19 31.15 1.6963 15.625 0.347 0.341 0.342 13.03 14.96 13.2 13.73 1.0698 7.8125 0.381 0.380 0.382 4.511 5.237 3.046 4.265 1.1162 0.399 0.401 0.394 74 Mẫu bột nano cà gai leo Độ hấp thu A Nồng độ % ức chế (ppm) Lần Lần Lần Trung bình Trừ màu (%Q) 0,410 0,416 0,411 0,412 0,000 0,00 200 0,366 0,356 0,360 0,363 0,000 11,96 600 0,260 0,260 0,258 0,260 0,000 36,94 1200 0,166 0,160 0,162 0,163 0,000 60,55 1400 0,143 0,140 0,141 0,141 0,000 65,72 1600 0,120 0,121 0,123 0,121 0,000 70,57 1800 0,109 0,105 0,107 0,107 0,000 74,05 2000 0,093 0,090 0,093 0,092 0,000 77,69 Mẫu bột nano ngải bún Độ hấp thu A Nồng độ % ức chế (ppm) Lần Lần Lần Trung bình Trừ màu (%Q) 0,368 0,365 0,366 0,366 0,000 0,00 10 0,361 0,361 0,360 0,361 0,000 1,59 50 0,326 0,324 0,318 0,325 0,000 11,28 100 0,277 0,277 0,275 0,276 0,000 24,57 200 0,196 0,200 0,201 0,199 0,000 45,68 300 0,122 0,115 0,117 0,118 0,000 67,79 400 0,062 0,060 0,056 0,059 0,000 83,80 500 0,024 0,027 0,029 0,027 0,000 92,72 75 ... dụng vào dược phẩm dược liệu có hoạt tính sinh học trồng tỉnh An Giang thông qua việc tiến hành nghiên cứu quy trình chế tạo khảo sát tính chất sản phẩm nano từ cao ethanol củ ngải bún cà gai leo. .. Việt: Nghiên cứu quy trình chế tạo khảo sát tính chất sản phẩm nano từ cao ethanol củ ngải bún cà gai leo Tên tiếng Anh: Investingation of preparation and properties of nano products from ethanol. .. sản phẩm dạng bột đánh giá tính chất chúng Với mục tiêu nêu trên, tác giả tiến hành nghiên cứu thơng qua đề tài ? ?Nghiên cứu quy trình chế tạo khảo sát tính chất sản phẩm nano từ cao ethanol củ