Nghiên cứu quy trình trích ly các hợp chất màu tự nhiên từ vỏ quả măng cụt và quả mặc nưa ứng dụng cho nhuộm vải tơ tằm

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI Phạm Thị Hồng Phượng NGHIÊN CỨU QUY TRÌNH TRÍCH LY CÁC HỢP CHẤT MÀU TỰ NHIÊN TỪ VỎ QUẢ MĂNG CỤT VÀ QUẢ MẶC NƯA ỨNG DỤNG CHO NHUỘM VẢI TƠ TẰM LUẬN ÁN TIẾN SĨ KỸ THUẬT HÓA HỌC Hà Nội – 2016 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI Phạm Thị Hồng Phượng NGHIÊN CỨU QUY TRÌNH TRÍCH LY CÁC HỢP CHẤT MÀU TỰ NHIÊN TỪ VỎ QUẢ MĂNG CỤT VÀ QUẢ MẶC NƯA ỨNG DỤNG CHO NHUỘM VẢI TƠ TẰM Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học Mã số: 62520301 LUẬN ÁN TIẾN SĨ KỸ THUẬT HÓA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS TS Hoàng Thị Lĩnh PGS TS Trần Trung Kiên Hà Nội – 2016 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan công trình nghiên cứu riêng tơi Các số liệu, kết nghiên cứu nêu luận án trung thực nội dung chưa tác giả khác công bố Hà Nội, năm 2016 TM Tập thể hướng dẫn Nghiên cứu sinh PGS TS Hoàng Thị Lĩnh - PGS TS Trần Trung Kiên i Phạm Thị Hồng Phượng LỜI CẢM ƠN Tác giả luận án xin trân trọng gởi lời cảm ơn sâu sắc đến PGS.TS Hoàng Thị Lĩnh PGS.TS Trần Trung Kiên tận tình giảng dạy hướng dẫn khoa học Xin trân trọng cảm ơn Trường Đại học Bách Khoa Hà Nội, Trường Đại học Cơng nghiệp Thành phố Hồ Chí Minh bạn bè đồng nghiệp gia đình tạo điều kiện, động viên giúp đỡ tác giả trình học tập hồn thành luận án Xin chân thành cảm ơn! ii MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN i LỜI CẢM ƠN ii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT vi DANH MỤC CÁC BẢNG vii DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH, ĐỒ THỊ ix MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1 Tổng quan q trình trích ly 1.1.1 Các yếu tố ảnh hưởng đến q trình trích ly 1.1.2 Các phương pháp trích ly chất màu tự nhiên 1.1.3 Trích ly chất màu tự nhiên từ vỏ măng cụt mặc nưa ứng dụng công nghệ nhuộm vật liệu dệt 1.2 Tình hình nghiên cứu phương pháp trích ly chất màu tự nhiên từ vỏ măng cụt mặc nưa ứng dụng công nghệ nhuộm 10 1.2.1 Tình hình nghiên cứu giới 10 1.2.2 Tình hình nghiên cứu Việt Nam 11 1.3 Tổng quan lý thuyết màu sắc chất màu tự nhiên 12 1.3.1 Sự hấp thụ ánh sáng chế xuất màu hợp chất hữu 12 1.3.2 Lịch sử chất màu tự nhiên 19 1.3.3 Chất màu tự nhiên có vỏ măng cụt 24 1.3.4 Chất màu tự nhiên có mặc nưa 31 1.4 Quá trình nhuộm vật liệu dệt chất màu tự nhiên 36 1.4.1 Bản chất trình nhuộm vật liệu dệt 36 1.4.2 Nhuộm tơ tằm chất màu tự nhiên 40 1.5 Kết luận chương 42 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 43 2.1 Đối tượng nghiên cứu 43 iii 2.1.1 Nguyên vật liệu 43 2.1.2 Hóa chất 43 2.1.3 Hệ thống thiết bị 44 2.2 Phương pháp nghiên cứu 47 2.2.1 Xác định điều kiện tối ưu trình trích ly q trình nhuộm phương pháp quy hoạch thực nghiệm 47 2.2.2 Phương pháp tính tốn màu sắc vải 48 2.2.3 Các phương pháp xác định chất màu tự nhiên trích ly từ vỏ măng cụt mặc nưa 50 2.2.4 Các phương pháp kiểm tra tiêu độ bền tính sinh thái vải tơ tằm nhuộm chất màu trích ly từ vỏ măng cụt mặc nưa 55 2.3 Nội dung nghiên cứu 56 2.3.1 Nghiên cứu yếu tố ảnh hưởng q trình trích ly chất màu tự nhiên từ vỏ măng cụt mặc nưa 57 2.3.2 Nghiên cứu yếu tố ảnh hưởng đến trình nhuộm vải tơ tằm dịch chiết từ vỏ măng cụt mặc nưa có sử dụng H2O2 làm tác nhân oxy hóa 59 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 62 3.1 Đặc trưng nguyên liệu 62 3.1.1 Đặc trưng nguyên liệu vỏ măng cụt 62 3.1.2 Đặc trưng nguyên liệu mặc nưa 64 3.2 Quá trình trích ly chất màu từ vỏ măng cụt 65 3.2.1 Phương pháp trích ly chất màu từ vỏ măng cụt 65 3.2.2 Tối ưu hóa trình trích ly chất màu từ vỏ măng cụt 66 3.3 Q trình trích ly chất màu từ mặc nưa 73 3.3.1 Phương pháp trích ly chất màu từ mặc nưa 73 3.3.2 Tối ưu hóa q trình trích ly chất màu từ mặc nưa 74 3.4 Tối ưu hóa q trình nhuộm vải tơ tằm chất màu trích ly từ vỏ măng cụt có sử dụng H2O2 làm tác nhân oxy hóa 82 3.4.1 Các yếu tố ảnh hưởng trình nhuộm dịch chiết từ vỏ măng cụt có sử dụng H2O2 làm tác nhân oxy hóa 82 3.4.2 Tối ưu hóa trình nhuộm dịch chiết từ vỏ măng cụt có sử dụng H2O2 tác nhân oxy hóa 83 iv 3.4.3 Điều khiển quy trình nhuộm tác động tác nhân xử lý sau nhuộm 87 3.5 Tối ưu hóa q trình nhuộm vải tơ tằm chất màu trích ly từ mặc nưa có sử dụng H2O2 làm tác nhân oxy hóa 88 3.5.1 Các yếu tố ảnh hưởng trình nhuộm dịch chiết từ mặc nưa có sử dụng H2O2 làm tác nhân oxy hóa 88 3.5.2 Tối ưu hóa q trình nhuộm dịch chiết từ mặc nưa có sử dụng H2O2 làm tác nhân oxy hóa 89 3.5.3 Điều khiển quy trình nhuộm tác động tác nhân xử lý sau nhuộm 93 3.6 Kết phân tích dịch chiết sản phẩm nhuộm 95 3.6.1 Kết phân tích chất màu trích ly từ vỏ măng cụt 95 3.6.2 Kết phân tích chất màu trích ly từ mặc nưa 98 3.6.3 Kết kiểm tra độ bền màu tính sinh thái vải tơ tằm nhuộm chất màu trích ly từ vỏ măng cụt mặc nưa 101 3.7 Đề xuất chế gắn màu chất màu tự nhiên trích ly từ vỏ măng cụt mặc nưa với tơ tằm 101 KẾT LUẬN 105 NHỮNG ĐIỂM MỚI CỦA LUẬN ÁN 107 KIẾN NGHỊ 108 TÀI LIỆU THAM KHẢO 109 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ CỦA LUẬN ÁN 118 PHỤ LỤC 120 v DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT UV-VIS Quang phổ khả kiến - tử ngoại (Ultraviolet-Visible) IR Phổ hồng ngoại (Infrared Spectrometer hay Spectrophotometer) FT-IR Phổ hồng ngoại hiệu cao (Fourier transform- Infrared Spectrometer) RAMAN Phổ tán xạ (Raman Spectroscopy) HP-LC Sắc ký lỏng hiệu cao (High performance liquid chromatography hay Highpressure liquid chromatography) LC-MS Sắc ký lỏng khối phổ (Liquid Chromatography- Mass Spectrography) XRD Nhiễu xạ Rơnghen (X-ray diffraction) SEM Hiển vi điện tử quét (Scatanning Electron Microscope) CIE Ủy Ban Quốc tế (Commission Internationale de l’Eclairage) CIELAB Không gian màu LAB (Commission Internationale de l’Eclairage LAB) H Tông màu ánh màu (Hue or Memerism) C Độ bão hòa độ sắc (Saturation) L* Độ sáng (Lightness) a* Tọa độ màu trục đỏ lục b* Tọa độ màu trục vàng lam ĐBSCL Đồng sông Cửu long vi DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 1.1 Ảnh hưởng tính phân cực đến khả gia tăng nhiệt chiếu xạ vi sóng [86] Bảng 1.2 Sự liên hệ bước sóng hấp thu màu sắc vật hấp thu [1] 14 Bảng 1.3 Bảng chuyển màu ảnh hưởng nối đối liên hợp [1] 17 Bảng 1.4 Ví dụ chuyển màu ảnh hưởng nhóm [51] 17 Bảng 1.5 Ví dụ chuyển màu ảnh hưởng ion kim loại [39] 19 Bảng 1.6 Ví dụ chuyển màu ảnh hưởng nguyên tử khác cacbon [39] 19 Bảng 1.7 Một số màu lấy từ tự nhiên [35] 20 Bảng 1.8 Danh mục số màu tự nhiên tiêu biểu [101] 21 Bảng 1.9 Nguồn thuốc nhuộm tự nhiên phù hợp với khí hậu Việt Nam [123] 23 Bảng 1.10 Các dẫn xuất xanthon từ phần khác vỏ măng cụt [123] 25 Bảng 2.1 Hóa chất sử dụng 43 Bảng 2.2 Dụng cụ hệ thống thiết bị sử dụng 44 Bảng 2.3 Bảng tiêu chuẩn đánh giá cấp độ màu lệch màu [39] 49 Bảng 2.4 Điều kiện chiết dịch măng cụt mặc nưa tương ứng với phương pháp chiết 58 Bảng 2.5 Khoảng nhiệt độ trích ly, thời gian trích ly, tỷ lệ bột măng cụt/nước cần khảo sát 58 Bảng 2.6 Khoảng nhiệt độ, thời gian tỷ lệ trích ly chất màu từ mặc nưa cần khảo sát 58 Bảng 3.1 Bảng số liệu khảo sát tỷ lệ vỏ/quả măng cụt 62 Bảng 3.2 Mật độ quang dịch chiết cường độ màu vải theo phương pháp trích ly 65 Bảng 3.3 Phạm vi mức nghiên cứu ba biến chọn 66 Bảng 3.4 Các mức nghiên cứu đầy đủ ba biến theo ma trận khảo sát 67 Bảng 3.5 Bảng ma trận mã hóa ba biến chọn để nghiên cứu 67 Bảng 3.6 Kết hiệu suất trích ly cường độ màu vải theo ma trận phức hợp tâm trực giao cấp 68 Bảng 3.7 Kết phân tích ảnh hưởng yếu tố đến hiệu suất trích ly cường độ màu 69 Bảng 3.8 Giá trị ước lượng hệ số phương trình hồi quy 70 Bảng 3.9 Kết thực nghiệm kiểm chứng điều kiện tối ưu 73 vii Bảng 3.10 Bảng số liệu kết ảnh hưởng phương pháp trích ly dịch từ mặc nưa 74 Bảng 3.11 Phạm vi mức nghiên cứu ba biến chọn 75 Bảng 3.12 Các mức nghiên cứu đầy đủ ba biến theo ma trận khảo sát 75 Bảng 3.13 Bảng ma trận mã hóa ba biến chọn để nghiên cứu 75 Bảng 3.14 Kết hiệu suất trích ly cường độ màu vải theo ma trận phức hợp tâm trực giao cấp 76 Bảng 3.15 Kết phân tích ảnh hưởng yếu tố đến hiệu suất trích ly cường độ màu 78 Bảng 3.16 Giá trị ước lượng hệ số phương trình hồi quy 78 Bảng 3.17 Kết thực nghiệm kiểm chứng điều kiện tối ưu 81 Bảng 3.18 Phạm vi mức nghiên cứu bốn biến chọn 83 Bảng 3.19 Các mức nghiên cứu đầy đủ bốn biến theo ma trận khảo sát 84 Bảng 3.20 Bảng ma trận mã hóa bốn biến chọn 84 Bảng 3.21 Kết cường độ màu vải tơ tằm sau nhuộm thu từ ma trận trực giao cấp 85 Bảng 3.22 Kết cường độ màu vải tơ tằm sau nhuộm xử lý với ánh sáng tự nhiên, đèn sấy 87 Bảng 3.23 Phạm vi mức nghiên cứu bốn biến chọn 90 Bảng 3.24 Các mức nghiên cứu đầy đủ bốn biến theo ma trận khảo sát 90 Bảng 3.25 Bảng ma trận mã hóa bốn biến chọn 90 Bảng 3.26 Kết cường độ màu vải tơ tằm sau nhuộm thu từ ma trận trực giao cấp 91 Bảng 3.27 Kết cường độ màu vải tơ tằm sau nhuộm xử lý với ánh sáng tự nhiên, đèn sấy 94 viii Phụ lục 35 Kết chụp phổ MS dịch chiết từ măng cụt tối ưu trước nhuộm Phụ lục 36 Kết chụp phổ MS dịch chiết từ măng cụt tối ưu sau nhuộm 147 Phụ lục 37 Kết phổ MS dịch chiết từ mặc nưa điều kiện tối ưu trước nhuộm 148 Phụ lục 38 Kết phổ MS dịch chiết từ mặc nưa điều kiện tối ưu sau nhuộm 149 Phụ lục 39 Kết chụp phổ LC-MS dịch chiết mặc nưa tối ưu trước nhuộm 150 Phụ lục 40 Kết chụp phổ LC-MS dịch chiết mặc nưa tối ưu sau nhuộm 151 3500 D:\KETQUA11\DHCN\030211\DUY.0 3000 BOT MANG CUT KHO SOLID 1500 1000 419.19 614.88 584.81 895.06 820.74 780.54 1282.92 1158.30 1102.98 1066.25 1518.92 1450.85 1374.88 1734.56 2500 2000 Wavenumber cm-1 1613.16 2922.23 3396.73 80 85 Transmittance [%] 95 90 100 Phụ lục 41 Kết phổ IR dịch chiết măng cụt 500 2011/03/02 Page 1/1 Phụ lục 42 Kết phổ FT – IR dịch trích ly từ vỏ măng cụt trước nhuộm Phụ lục 43 Kết phổ FT – IR dịch trích ly từ vỏ măng cụt sau nhuộm 152 Phụ lục 44 Kết chụp phổ FT – IR dịch chiết từ mặc nưa trước nhuộm Phụ lục 45 Kết chụp phổ FT – IR dịch chiết từ mặc nưa sau nhuộm vải tơ tằm Phụ lục 46 Kết chụp phổ FT – IR vải tơ tằm trắng 153 Phụ lục 47 Kết chụp phổ FT – IR vải nhuộm với dịch chiết từ vỏ măng cụt tối ưu Phụ lục 48 Kết chụp phổ FT – IR vải nhuộm với dịch chiết từ mặc nưa tối ưu Phụ lục 49 Kết phân tích Raman mẫu dịch trích ly từ vỏ măng cụt trước nhuộm 154 Phụ lục 50 Kết phân tích Raman mẫu dịch trích ly từ vỏ măng cụt sau nhuộm Phụ lục 51 Kết chụp phổ Raman dịch chiết từ mặc nưa điều kiện tối ưu trước nhuộm Phụ lục 52 Kết chụp phổ Raman dịch từ mặc nưa điều kiện tối ưu sau nhuộm 155 Phụ lục 53 Hình ảnh máy nhiễu xạ tia X máy đo màu X-Rite Phụ lục 54 Hình ảnh đèn so mẫu phịng thí nghiệm Phụ lục 55 Hình ảnh máy sấy mẫu phịng thí nghiệm 156 Phụ lục 56 Hình ảnh mặc nưa dịch mặc nưa sau trích ly Phụ lục 57 Hình ảnh vỏ măng cụt sau nghiền dịch măng cụt sau trích ly 157 Phụ lục 59 Mẫu vải tơ tằm sau nhuộm với chất màu tự nhiên trích ly từ vỏ măng cụt a Mẫu nhuộm với dịch trích ly theo phương pháp chiết ngâm – soxhlet – có hỗ trợ vi sóng Chiết ngâm Soxhlet Vi sóng b Mẫu nhuộm với dịch trích ly theo phương pháp chiết ngâm tối ưu khơng có H2O2 Sau nhuộm Bền giặt Bền Clo Bền mồ c Mẫu nhuộm với dịch trích ly theo phương pháp chiết ngâm tối ưu có H2O2 Sau nhuộm Bền giặt Bền Clo Bền mồ hôi d So sánh mẫu nhuộm tối ưu có H2O2 khơng H2O2 với tác nhân xử lý sau nhuộm Không H2O2 Ánh sáng tự nhiên Ánh sáng đèn Sấy Có H2O2 Ánh sáng tự nhiên Ánh sáng đèn Sấy 158 Phụ lục 60 Mẫu vải tơ tằm sau nhuộm với chất màu tự nhiên trích ly từ mặc nưa a Mẫu nhuộm với dịch trích ly theo phương pháp chiết ngâm – soxhlet – có hỗ trợ vi sóng Chiết ngâm Soxhlet Vi sóng b Mẫu nhuộm với dịch trích ly theo phương pháp chiết ngâm tối ưu khơng có H2O2 Sau nhuộm Bền giặt Bền Clo Bền mồ c Mẫu nhuộm với dịch trích ly theo phương pháp chiết ngâm tối ưu có H2O2 Sau nhuộm Bền giặt Bền Clo Bền mồ hôi d So sánh mẫu nhuộm tối ưu có H2O2 khơng H2O2 với tác nhân xử lý sau nhuộm Không H2O2 Ánh sáng tự nhiên Ánh sáng đèn Sấy Có H2O2 Ánh sáng tự nhiên Ánh sáng đèn Sấy 159 Phụ lục 61 Kết kiểm tra dư lượng thuốc trừ sâu vải tơ tằm sau nhuộm chất màu trích ly từ vỏ măng cụt 160 Phụ lục 62 Kết kiểm tra dư lượng thuốc trừ sâu vải tơ tằm sau nhuộm chất màu trích ly từ mặc nưa 161 ... GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI Phạm Thị Hồng Phượng NGHIÊN CỨU QUY TRÌNH TRÍCH LY CÁC HỢP CHẤT MÀU TỰ NHIÊN TỪ VỎ QUẢ MĂNG CỤT VÀ QUẢ MẶC NƯA ỨNG DỤNG CHO NHUỘM VẢI TƠ TẰM Chuyên... cơng suất 1.1.3 Trích ly chất màu tự nhiên từ vỏ măng cụt mặc nưa ứng dụng cơng nghệ nhuộm vật liệu dệt Trích ly chất màu từ vỏ măng cụt mặc nưa q trình trích ly rắn lỏng Trong q trình này, dung... ngắn quy trình nhuộm từ 40 ngày xuống cịn - Bước đầu đề xuất chế liên kết chất màu trích ly từ vỏ măng cụt mặc nưa với vải tơ tằm - Đã chứng minh sản phẩm vải tơ tằm nhuộm chất màu trích ly từ vỏ