NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN TỔ HỢP CÁC PHƯƠNG PHÁP HẠT NHÂN

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN _ VŨ ANH HÙNG NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN TỔ HỢP CÁC PHƯƠNG PHÁP HẠT NHÂN ỨNG DỤNG TRONG XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI CỔ VẬT Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử hạt nhân Mã số: 9440130.04 (DỰ THẢO) TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Hà Nội - 2020 Cơng trình hồn thành tại: rư ng h Ngư h h nh n - h ố g N hướng dẫn khoa h c: PGS.TS Nguyễn Quang Miên PGS.TS Bùi Văn Loát Phản biện: Phản biện: Phản biện: Luận án bảo vệ trước H đồng cấp ại h c Quốc gia chấm luận án tiến sĩ h p vào hồi gi ng y tháng năm 20 Có thể tìm hiểu luận án tại: - hư v ện Quốc gia Việt Nam - Trung tâm Thông tin - hư v ện, ại h c Quốc gia Hà N i MỞ ĐẦU N n đại m t tiêu chí khoa h c quan tr ng nghiên địa chất khảo cổ h , đặc biệt khoảng th i gian từ cuối Pleistocene trở lạ M i nghiên v đánh g trình phát triển t nhiên hay xã h ũng hỉ th c s ó ý nghĩ kh đượ đặt m t kh ng n n đạ đắn Cá phương pháp vật lý hạt nhân l ôn coi m t giải pháp tiên phong vớ đ tin cậy tính ứng dụng Ch đến nay, số lượng phương pháp hạt nhân dùng để xá định tuổi l n đến vài chục tiếp tụ tăng nh tiến b khoa h c công nghệ Mỗ phương pháp n y có yêu cầu riêng kỹ thuật th c ũng khả đ m t khoảng n n đại thích hợp n r ng đó, với khoảng n n đại từ cuối Pleisstocen trở lạ phương pháp đ t ổi nhiệt huỳnh quang carbon phóng xạ đ ng xem phương pháp ó khả ứng dụng hiệu quả, bở ( r y) đáng kể củ Ng húng ó đ hính xá (pre s n) v đ r , khả ó thể triển khai ứng dụng phổ biến ũng l m t phương pháp n y - Ở nước ta, nhìn chung nghiên trướ h thấy khả ứng dụng hiệu củ phương pháp tr ng ngh n ứu khảo cổ h v địa chất h , s ng ũng h thấy có vấn đề hư h n t n rõ r ng v thống v để phát huy hiệu phương pháp, ần phải có nghiên cứu tìm kiếm giải pháp liên kết thích hợp phương pháp n y - Hiện n y, ảng v Nh nướ đ ng hủ trương đẩy mạnh công tác nghiên đánh g t ng y n th n nh n v t ng y n văn hó , nhằm khai thác phát huy công cu c xây d ng củ đất nướ D đó, y ầu nghiên xá định n n đại nghiên địa chất khảo cổ h c toàn quốc lớn Việc gửi mẫ r nước ngồi phân tích gặp nhiề khó khăn kinh phí, thủ tục ngoạ thương, đặc biệt khơng chủ đ ng th i gian làm ảnh hưởng tới tiến đ th c hiện, khơng đáp ứng tính th i s nghiên cứu - Mặt khác, nhu cầu H i nhập quốc tế nghiên cứu khảo cổ h c nướ t đ ng q n tâm đến, mà m t đò hỏi quan tr ng l ần phải có kết đ t ổi phương pháp vật lý Do vậy, thành công luận án tr c tiếp góp phần cung cấp số liệ n n đại cho di tích khảo cổ h c - Tác giả luận án công tác B môn Vật lý, Khoa Hóa - Lý kỹ thuật, H c viện Kỹ thuật Quân s , B Quốc phòng, việc triển khai th c đề t l đáp ứng nhu cầu mục tiêu công tác nghiên cứu ứng dụng cơng nghệ hạt nhân mụ đí h hị bình phục vụ phát triển kinh tế xã h i củ đất nước th i kỳ mới, tr c tiếp góp phần nâng cao chất lượng hiệu củ hóa khảo cổ h ơng tá phân tí h xá định niên đại cho văn nướ nh , ũng xá lập kh ng n n đại tuổi tuyệt đối cho thành hệ địa chất Việt Nam Với yêu cầu khoa h c th c tiễn tr n, tá g ả ch n đề tài "Nghiên cứu phát triển tổ hợp phương pháp hạt nhân ứng dụng xác định niên đại cổ vật" l m đề tài bảo vệ luận án tiến sĩ Mục tiêu nghiên cứu luận án - Tìm hiểu nghiên cứu phát triển phương pháp đ t ổi carbon phóng xạ mẫu hữ ơ( ó chứa carbon) hệ đ nhấp nháy lỏng Tri-carb 2770 TR/SL -Tìm hiểu nghiên cứu phát triển phương pháp đ t ổi nhiệt huỳnh quang mẫu gốm cổ hệ đ nh ệt huỳnh quang, RGD-3A - ề xuất giải pháp l a ch n tổ hợp phương pháp đ t ổi carbon phóng xạ v phương pháp đ tuổi nhiệt huỳnh quang giải nhiệm vụ phân tí h xá định n n đại cổ vật Việt Nam - Sử dụng phương pháp ngh n ứ , phân tí h xá định n n đại m t số mẫu vật khảo cổ h c, từ đánh g khả sử dụng củ phương pháp ùng th ng n n đại khu di tích Tính ý nghĩa Luận án - Luận án xá định giải pháp gia công xử lý mẫu thích hợp th c hành phân tí h xá định n n đại cổ vật phương pháp rb n phóng xạ cho mẫu vật hữu (gỗ, than cháy, vải, vỏ sò ốc ) hệ thống tổng hợp benzen TASK BEZENE SYRHERSISER v máy đ nhấp nháy lỏng Tri-carb 2770TR/SL Phòng thí nghiệm Viện Khảo cổ h c Việt Nam - Luận án xá định giải pháp gia cơng xử lý mẫu thích hợp th c hành phân tí h xá định niên đại cổ vật phương pháp nh ệt huỳnh quang hạt thạch anh thô (Quartz Inclusion Technique) cho mẫu vật vô (gạch, ngói, gốm cổ, đồ đất nung ) hệ đ nh ệt huỳnh quang RGD-3A Phịng thí nghiệm Viện Khảo cổ h c Việt Nam - Luận án th c h nh phân tí h xá định n n đại cho m t số mẫu vật kết đ đượ ó g trị tương ứng với kết đ phịng thí nghiệm khác Những kết n y tr c tiếp góp phần đánh g v khẳng định n n đạ g đ ạn văn hó khu tích Gị háp, kh d ng h nh hăng L ng, ũng q trình b ến đ ng mơi trư ng trầm tích khu v c Bến Tre ranh giới Pleisstocen-Holocen vùng châu thổ hạ lư sông Mê Kông Luận án chia thành chương - Chương 1: quan nghiên cứu - Chương 2: Phương pháp xá định n n đại 14C v Phương pháp nh ệt huỳnh quang - Chương 3: h c nghiệm, kết thảo luận CHƯƠNG TỔNG QUAN NGHIÊN CỨU 1.1 Các phương pháp xác định niên đại khảo cổ 1.1.1 Mở đầu phân loại Xá định xá n n đại di tích, di vật bao gi tr ng cấp thiết nghiên cứu khảo cổ h ũng l m t yêu cầu quan ến n y, phương pháp thông thư ng sử dụng l xá định n n đạ tương đối d a so sánh loại hình, màu sắc, hoa văn v trình đ chế tá y nh n, n n đạ xá định phương pháp n y h thấy nhiề đ ề “th ếu thuyết phụ ” v áp dụng với vật Cá phương pháp vật lý hạt nhân l ơn đóng v trị q n tr ng bở đ t n ậy v khả ứng dụng h ệ q ả Cá phương pháp xá định t ổ the phương pháp hạt nhân d v q y l ật s y g ảm ủ số hạt nhân phóng xạ h ặ b ến đổ b n tr ng ủ mẫ vật the th g n 1.1.2 Cơ sở vật lý phương pháp hạt nhân Cơ sở vật lý củ phương pháp xá định tuổ the phương pháp hạt nhân: d a vào quy luật suy giảm số hạt nhân phóng xạ theo th i gian, d a vào liều hấp thụ tí h lũy vật chứa tinh thể bán dẫn pha tạp Với quy luật hàm số mũ, ăn ứ vào số hạt nhân n tạo thành số hạt nhân mẹ lại mẫu nghiên cứu suy tuổi mẫu vật Tuổi mẫu vật xác định lớn gấp đến lần chu kỳ bán rã hạt nhân mẹ Do chu kỳ bán rã hạt nhân mẹ sử dụng th y đổi phạm vi r ng từ chụ năm đến hàng tỷ năm, n n h phương pháp thành loại, tuổ đố tượng già tuổ đố tượng trẻ Phương pháp xá định tuổi theo liều hấp thụ mẫu vật nhận th i gian th c chất l phương pháp nh ệt huỳnh quang Có thể mơ tả ngắn g n sở củ phương pháp sau: Bình thư ng mứ lượng tinh thể bán dẫn chia thành vùng, vùng hóa trị vùng dẫn Giữa vùng vùng cấm, khơng có mứ lượng tồn Khoảng cách vùng dẫn vùng cấm cỡ m t vài eV Tuy nhiên tinh thể bán dẫn chứa chất pha tạp, kết vùng cấm xuất mứ lượng phụ đóng v trị tâm bắt ele tr n Cá ele tr n rơ v tâm bắt tồn h đến electron nằm tâm bắt nhận đượ lượng từ bên Số ele tr n tâm bắt tỷ lệ thuận với suất liều hấp thụ h ng năm v thới gian chiế Xá định số electron nằm tâm bắt cách cung cấp nhiệt cho mẫu vật đ ng đ xạ nhiệt huỳnh quang phát từ mẫu vật, biết tố đ electron bị bắt nằm tâm bắt suy tuổi mẫu vật D a vào chu kỳ bán rã hạt nhân mẹ, ngư t phân phương pháp xá định tuổi phóng xạ th nh h nhóm phương pháp s : - Xá định t ổ ủ mẫ g the phương pháp Ur n-Chì, Kali-Ag n, tỷ số đồng vị Uran (238U/235U), Thori – Chì, Rubidi –Strontri - Xá định tuổi mẫu trẻ the phương pháp tritri (3H), Carbon phóng xạ, Nhiệt huỳnh quang, Chì 210, Radi-Radon (226Ra-222Rn) 1.1.4 Xác định niên đại đối tượng “già” Phương pháp xác định niên đại Rubidi –Strontri ối với m t mẫ xá định tỷ số 87Rb/86Sr giảm tỷ số 87Sr/86Sr tăng the th i gian tỷ số xá định tuô mẫu mậtPhương trình xá định tuổ s : Do chu kỳ bán rã 87Rb lớn (cỡ 5.1010 năm), n n phương pháp Str ntr -Rubidi áp dụng cho mẫu có tuổi hàng tỷ năm Phương pháp xác định niên đại Argon - Kali ể xá định tuổi mẫ đất đá t thư ng d a vào tỷ số 40Ar/40 Xá định tuổi the phương pháp Arg n- l loại mẫu mắc phải sai số lớn Khoảng tuổ đ từ v trăm nghìn năm đến hàng chục triệ năm Phương pháp xác định niên đại Chì - Uran (210Pb) Phương pháp Chì - Ur n sử dụng sớm để xá định tuổi tuyệt đối mẫ đất đá Phương pháp phân tí h tỷ số chì - uran hệ mẫu xá định tuổi mẫu mà cho biết th th đ ểm hệ mẫu khơng cịn hệ kín Và khoảng g n m phương pháp n y xá định từ vài chục triệ năm h đến hàng nghìn triệ năm 1.1.5 Xác định tuổi đối tượng trẻ Phương pháp xác định niên đại tritri (3H) H m t chất thị tốt cho nghiên cứu khảo sát nguồn nướ Lượng 3H nguồn nướ đượ l m g đượ định lượng phép đ phóng xạ - ,s hệ đ nhấp nháy khối phổ kế ó đ nhạy Phương pháp n y hiệu xá định tuổi nguồn nước khoảng 100 năm trở lạ Phương pháp carbon phóng xạ Trong tợ nhiên, cố tỷ lệ 14C/12C củ đố tượng tr cầ l không đổi (~1,3.10-12) Ngay sau s tr đổi chất với nguồn 14C toàn đổi chất sinh h c ngừng lại (do sinh vật chết), lượng đồng vị carbon phóng xạ chúng suy giảm tuổi củ đố tượng xá định từ s suy giảm tỷ lệ 14 C/12C Giới hạn củ phương pháp 14 C xạ khoảng 50.000 năm t ổi trở lại Phương pháp xác định tuổi nhiệt huỳnh quang Theo th i gian, tia alpha, beta gamma ln chiếu vào khống vật ion hoá nguyên tử Cá đ ện tử, giải phóng khỏi nguyên tử rồ s bị bắt khuyết tật tinh thể nằm lại bẫy Số đ ển tử nằm bẫy tỷ lệ thuận với tố đ số đ ện tử rơ v tâm bắt th i gian chiếu Về phần tố đ đ ện tử rơ v tâm bắt tỷ lệ thuận với suất liều chiếu, số đ ện tử nằm tâm bắt tỷ lệ thuận với liều hấp thụ mã mẫu vật nhận Th c nghiệm đ tổng liều hấp thụ suất liều hấp thụ mà vật nhận suy th i gian chiế ũng hính l t ổi mẫu vật 1.2 Tình hình nghiên cứu giới - Ở nh ề nướ phát tr ển (Mỹ, Pháp, Anh, ứ ) v đ ng x ất h ện nh ề phịng thí nghiệm, vớ nh ề tr ng th ết bị h ện đạ để g ả q yết b phương pháp tr n t án xá định n n đạ the y nh n, v ệ ngh n ứ phát tr ển tổ hợp ả h phương pháp n y đượ q n tâm ngh n ứ tr n g - Về phương pháp Carbon phóng xạ: Ý tưởng sử dụng đồng vị carbon phóng xạ 14C làm nguyên tố thị xá định tuổi mẫu khảo cổ h năm 1949 Phương pháp xá định hoạt đ 14 đượ W ll rd L bby đề xướng vào C detector nhấp nháy lỏng phát từ năm 1950, t y nh n d s phức tạp trình chuẩn bị mẫu thiết bị đ n n phương pháp n y không quan tâm phát triển Ch đến năm 1995 trở lạ đây, phương pháp n y đ ng áp dụng nhiều nh có tiến b khoa h , kĩ th ật vi xử lý, đặc biệt áp dụng h b t án xá định n n đại kiểm s át mô trư ng phóng xạ - Về phương pháp nhiệt huỳnh quang: Năm 1663 h ện tượng nhiệt huỳnh quang lần đầ t n đượ đề cập đến Hiệp h i Hồng gia Anh với s kiện đốt nóng k m ương bóng tố Năm 1960, Gr gler, ennedy v n ff (trư ng đại h sterm ns v St ffer (trư ng đại h c Bern); C l f rn ) phát h ện tượng nhiệt huỳnh quang từ đồ gốm cổ - Nhóm nhà nghiên A tken, le, Re d Z mmerm n v Flem ng (trư ng đại h c Oxford, Anh) tiếp tụ nghiên cứu tượng n y để xá định tuổi khảo cổ mẫu gốm cổ Hiệu ứng nhiệt huỳnh q ng nghiên cứu ứng dụng nhiều ngành khoa h , đặc biệt l lĩnh v c liề lượng y h c hạt nhân Tình hình nghiên cứu Việt Nam - Việc nghiên cứu ứng dụng phương pháp carbon phóng xạ ũng th c m t số phịng thí nghiệm (Viện Khoa học kỹ thuật hạt nhân, Viện Khảo cổ học, Trường đại học Khoa học Tự nhiên, Trung tâm nghiên cứu hạt nhân thành phố Hồ Chí Minh ) Qua tìm hiểu thấy cơng việ đ t ổi carbon phóng xạ tập trung m t số nhà khoa h c (Nguyễn Diệu Minh, Nguyễn Kiên Chính (1995), Nguyễn Quang Miên, Phạm Lý ương (2000), Ng yễn ng M n, Bù Văn L át (2006) v tr ng kh ảng 10 năm trở lạ thấy có cơng trình nghiên lĩnh v n y công bố - Việc nghiên cứu đo tuổi nhiệt huỳnh quang ũng mớ áp dụng V ệt N m từ năm 2008, n n òn tương đố mớ đố vớ húng t , d ần t ếp tụ đượ ngh n ứ ện n y, m t số phịng thí ngh ệm h ng đầ tr ng nướ ngh n ứ nh ệt h ỳnh q ng l V ện h Vật l ệ , V ện Ứng dụng ông nghệ Nh h ổ h , V ện h h v Công nghệ hạt nhân, V ện ngh n ứ v r ng, Năm 2007 tạ V ện h h v Vật l ệ – V ện h v Công nghệ V ệt N m ũng ó đề t ngh n ứ v ệ h n th ện hệ đ vớ q tính t ổ khả h trình ổ nh ệt h ỳnh q ng Ứng dụng đ t ổi nhiệt huỳnh quang mẫu gốm cổ Việt N m ũng nghiên cứu từ năm 1995 với nhóm tác giả như: Phạm Lý (1995), Nguyễn Quang Miên, Nguyễn M n (2007), M r M rt n , Vũ X ân ương, ặng h nh Lương nnk ng L m (2001), Bù Văn L át, Ng yễn Quang ng (2007), Ng yễn ng M n, rình Năng Chung (2010), - Ngoài ra, việc nghiên cứu phát triển tổ hợp h cổ vật vấn đề òn hư quan tâm phương pháp tr n tr ng xá định n n đại CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI 14C VÀ PHƯƠNG PHÁP NHIỆT HUỲNH QUANG 2.1 Phương pháp xác định niên đại carbon phóng xạ 2.1.1 Phương trình tính tuổi cổ vật theo hoạt độ phóng xạ đồng vị 14C Mẫ sử dụng để phân tích phải có nguồn gốc từ đ ng vật, th c vật Tỷ số đồng vị 14C 12C sinh vật sống l đạ lượng không đổi 13C/12C1,3.10-2 ng vật th c vật sau chết, chu trình sinh h c ngừng lại, xác th c vật đ ng vật ũng khơng ịn hấp thụ 14C Tuổi mẫu vật đượ xá định theo công thức: (2.6) r ng A, A0 hoạt đ phóng xạ riêng 14C tr ng 1kgC lấy từ mẫu phân tích th đ ểm t th m t mẫu vật ngư xạ 14C mẫu th đ ểm b n đầu, T chu kỳ bán rã 14C ể xá định tuổi t đ đ phóng xạ ịn dư 14C mẫu, so sánh vớ đ phóng đ ểm b n đầu 2.1.2 Gia công chế tạo detector nhấp nháy lỏng ể xá định đượ lượng 14 C, mẫu phả chuyển dạng hợp chất nhất, có tính đồng suốt, thư ng Benzene (C6H6: tỷ lệ cacbon chiếm 92,31% thành phần khố lượng) Mẫ s kh làm sạ h, đư dạng khí CO2 dẫn vào hệ thống Task Benzene Synthesis, trình tạ Benzen đề th c theo m t chu trình khép kín ể tạo detector nhấp nháy lỏng ta lấy lượng Benzen s kh th tr n với chất dung môi chất nhạy sáng theo tỉ lệ: 3mL C6H6 + 3.10-4gPPO + 3.10-6gPOPOP + 0,5mL Toluene 2.1 Đo xạ bêta hệ đo Tri carb 2770TR/SL Detector nhấp nháy lỏng đượ đặt v máy đ nhấp nháy lỏng Tri carb 2770TR/SL: Mẫu chuẩn, mẫu phông, mẫ đ , hệ thống t đ ng chuyển mẫ v xá định hàm lượng 14C có mẫu Từ s y r tuổi mẫu cần xá định ình 2.6 Sơ đồ nguyên lý máy đ r -carb 2770TR/SL Nguồn: Perkinelmer.com Hiệu chỉnh tuổi: Trên th c tế, A0 khơng hồn tồn số, m th y đổi phụ thu c số hiệu ứng liên quan đến s th y đổi carbon khơng phóng xạ 14C Vào th đại cơng nghiệp Lượng khí thải carbon khơng phóng xạ ngồi khơng khí lớn, làm tỉ lệ đến A0 giảm S th y đổi hoạt đ A0 liên quan tớ 14 C t nhiên giảm, dẫn ng đ hoạt đ Mặt tr i S th y đổi A0 mẫu vật năm 50-60 kỉ 20, giới tiến hành nhiều vụ thử hạt nhân l m g tăng 14C Kết hoạt đ A0 tăng l n đến 250 Bq/kgC, giá trị giảm dần theo th i gian Các mẫu thu c th i kỳ có tuổi lớn 100 năm, nằm giới hạn đ 14C Tuy nhiên hiệu ứng l c l a đồng vị nặng nhẹ tỷ số 13 C/12C 14 C/ 12 C khác tùy thu c vào nguồn gốc vật liệu chứa carbon Do vậy, phả xét đến hiệu ứng fraction (δ13C) 2.2 Phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang 2.2.1 Phương trình tính tuổi cổ vật theo liều nhiệt huỳnh quang Dùng mẫu có chứa khống chất t nhiên, khống chất có tính chất nhiệt huỳnh quang Khi nung nóng mẫu với tố đ gia nhiệt thích hợp t th tín hiệu nhiệt huỳnh quang số lượng tử ánh sáng n y tương đương với số lượng đ ện tử bị giữ hố bẫy Phương trình tính t ổ s : (2.48) Với D tổng liều chiếu mà mẫu vật nhận được, D0 suất liều chiếu năm l n mẫu vật 2.2.2 Xác định liều tích lũy mẫu (D) Xác định liều tương đương “Q” Từ số liệ đ ng đ xạ nhiệt huỳnh quang phát mẫu theo cửa sổ đ l a ch n biểu diễn chúng theo giá trị liều chiế tương ứng ình 2.32 ng hồi qui tuyến tính xá định liề tương đư ng “ ” S đó, sử dụng phương pháp bình phương tối thiểu th đượ h m tương q n t yến tính phản ánh mố tương q n g ữa th y đổi củ lượng xạ nhiệt huỳnh quang phát kh lượng liều xạ n hó tá đ ng lên mẫ th y đổ Căn ứ v phương trình tương quan tuyến tính xá định giá trị liề tương đương “ ”, hỉ Hình 2.32 Xác định liều hiệu chỉnh “I” Liều hiệu chỉnh “I” hiểu m t giá trị liề n ần cho thêm vào liề tương đương để bù cho s tăng khơng t yến tính xạ nhiệt huỳnh quang mẫ chiếu mức liều thấp (thư ng khoảng bắt đầu củ q trình tí h lũy) ể xây d ng đư ng hiệu chỉnh “I”, trước tiên cần rửa nhiệt mẫ đ nhiệt đ 400  5OC khoảng phút, s h ếu mẫ đ tr n nguồn phóng xạ gamma nhân tạo Cobalt-60 với mức liều chiếu là: 1Gy, 2Gy 3Gy Biểu diễn lượng tín hiệu nhiệt huỳnh quang thu theo mức liều chiế tương đương ình 2.33 ình 2.33 ng tương q n t yến tính để tìm giá trị hiệu chỉnh “I” 2.2 Xác định suất liều chiếu năm lên mẫu (D0) S ất l ề h ế h ng năm l n mẫ vật phụ th xạ 40K, 238U 232 h ó tr ng đất đá b nhận đượ từ đất đá b v h m lượng đồng vị phóng q nh mẫ vật L ề hấp thụ h ng năm m mẫ vật q nh đượ xá định the ông thứ : Do =   aij Qi.Dj (2.49) tr ng đó: D – Tổng liều xạ ion hóa năm (Gy/năm) Qi – Giá trị h m lượng nguyên tố; % với K ppm với U, Th Dj – Giá trị suất liều xạ tính theo loại xạ (Gy/năm) aij – Chỉ số tác dụng xạ n hó tương ứng theo Bảng (2.10) m lượng đồng vị phóng xạ mẫ đất đá ó thể đượ xá định cách đ tr c tiếp lấy mẫu phịng thí nghiệm phân tích CHƯƠNG THỰC NGHIỆM, KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN Thực nghiệm đo đối sánh hai phương pháp 3.1.1.Lựa chọn mẫu: - Các mảnh gốm cần tương đố đồng tiêu biểu cho m t g mẫu sử dụng phả đủ lớn, phải có đồng th i chất hữ đ ạn văn hó , lượng (th n bùn, vụn th c vật ) để đ t ổi carbon phóng xạ hạt khống nhiệt huỳnh quang (thạ h nh, n xít ) để đ tuổi nhiệt huỳnh quang - ể nâng đ tin cậy, mẫu nghiên cứu cần xếp thành nhóm, nhóm có khoảng n n đạ tương đố x nh th i kỳ địa chất n v tương ứng với m t g đ ạn văn hó h y th i he đ ều kiện phịng thí nghiệm, nghiên cứu l a ch n nghiên cứu so sánh mẫu đị đ ểm khảo cổ với khoảng n n đại d đ án l : + Khu di tích Tháp bà Ponaga Nha trang (Khánh Hịa) ó n n đại xây d ng khoảng kỷ 10-13AD + Khu di tích Gị Tháp ồng háp ( háp Mư ) ó n n đại mở đầu khoảng kỷ 1- 4AD + Di tích khảo cổ h c Xóm Rền xã Gia Thanh, huyện Phù Ninh, tỉnh Phú Th có niên đại khoảng 3500 năm h n y - ể th c so sánh kết xá định n n đại phương pháp rb n phóng xạ xác định n n đại phương pháp nh ệt huỳnh q ng, húng tô l a ch n tìm kiếm mẫu gạch mảnh gốm cổ làm cách tr n đất sét với cát sạn vụn th c vật hay vỏ trấu Loại mẫ n y thư ng đượ n ng đốt ngồi tr i nên có nhiệt đ không cao, không 850oC Tiến h nh xá định tuổi mẫ tr n the phương pháp với cấc hiệu chỉnh cần thiết, kết th biểu diễn hình 3.1 Từ hình vẽ, nhận thấy phạm vi sai số kết xá định tuổi mẫu vật trùng nhau, sai số khác biệt hai kết đ t ổi 14 C nhiệt huỳnh quang, tính khoảng 11,5% Hình 3.1 Biể đồ s sánh tương q n kết đ t ổi nhiệt huỳnh quang kết đ t ổi phương pháp rb n phóng xạ Thực nghiệm đo tuổi khu di tích Hồng thành Thăng long 2.1 Đo tuổi phương pháp carbon phóng xạ r ng đợt nghiên cứu tiến hành thí nghiệm xá định n n đại 03 mẫu gỗ sư tầm hố khai quật kh d tí h ng h nh hăng L ng ( L) òn lư trữ Viện Khảo cổ h c Mẫ bảo quản tốt, thu c loại thân gỗ rắn chắ , dùng làm c t đỡ cơng trình kiến trúc cổ Bảng 3.9 Bảng kết đ t ổi carbon phóng xạ khu di tích HTTL Mẫu đo TT (dpm/gC) 18B A16.L3 18B B10.L9 Hoạt độ 14C 18.TL.A16.L9a Chỉ Tuổi số (δ13C) (năm BP)* 10,781  - 130  0,151 25%o 105 10,577  - 270  0,142 25%o 100 11,606  - 250  0,144 25%o 105 So sánh kết Bảng 3.9 với số liệ đ t ổ th c trướ m t số phịng thí nghiệm khác đượ lư trữ Viện Khảo cổ h c (Bảng 3.10) Bảng 3.10 Kết đ t ổ trướ tác giả khác Ký hiệu TT Mẫu đo 02B A16.L3 HNK-226 02B B10.L9 HNK-227 02.TL.A16.L9a mẫu δ13C 25%o 25%o SNU04- - 061 25%o Tuổi (năm BP)* 1220 ± 50 1290 ± 50 1310 ± 40 ết q ả h thấy ó s phù hợp g ữ h l ận án ó đ h Se l, lần đ hứng tỏ ngh n ứ hính xá tương ứng vớ phịng thí ngh ệm V ện khả n ổh ủ v trư ng ố l m trướ .2.2 Đo tuổi phương pháp nhiệt huỳnh quang Bảng 3.11 Mẫ đ t ổi nhiệt huỳnh quang di tích HTTL TT Mẫu đo 18.HTTL.M01 18.HTTL.M02 Mô tả Mẫu mảnh ngói màu hồng nhạt, làm đất sét cát mịn, thu c lớp văn hó th Lý ó n n đại khoảng kỷ XI-XIII Mẫu mảnh gạch màu hồng nhạt, làm đất sét pha cát mịn, thu c lớp văn hó th i Trần ó n n đại khoảng kỷ XIII-XIV 3 18.HTTL.M03 Mẫu mảnh gạch màu hồng nhạt làm từ đất sét, pha cát, sạn thu c lớp văn hó th Các mẫ xử lý hóa h L ó n n đại khoảng kỷ XV-XVII v đ t ổi nhiệt huỳnh q ng the q y trình kỹ thuật nêu Kết xá định tuổ Bảng 3.12 Bảng 3.12 Kết đ t ổi nhiệt huỳnh quang di tích HTTL Tuổi TT Mẫu đo 18.HTTL.M01 18.HTTL.M02 18.HTTL.M03 D0 P(Gy) 2,574 ± 2,453 ± 0,115 0,130 2,522 ± 2,377 ± 0,124 0,114 2,570 ± 2,203 ± 0,125 0,125 (năm) 953 ± 93 942 ± 91 857 ± 87 Bảng 3.14 So sánh kết đ t ổi nhiệt huỳnh quang phịng thí nghiệm Hà N i phịng thí nghiệm Milano Kết Luận án Kết Milano Lab TT Mẫu Tuổi (năm) Mẫu 18.HTTL.M01 953 ± 96 D2120 18.HTTL.M02 942 ± 96 D2125 18.HTTL.M03 857 ± 93 D2122 Ghi khảo cổ Tuổi học 1220 ± Gạch 100AD th i Lý 1350 ± Gạch th i 80AD Trần 1450 ± 50AD Gạch th i LêNguyễn Trong Bảng 3.14, kết đ t ổi Luận án đượ tính the năm h n y Nếu lấy th đ ểm khai quật l năm 2002 l m mốc để tính chuyển sang thang Cơng lịch kết l 1050 ± 96AD; 1061 ± 96AD v 1146 ± 93AD he đó, số liệ n n đại nhiệt huỳnh q ng đ sớm m t chút so nghiên trướ phịng thí nghiệm M l n v đánh g nhà khảo cổ h c Vấn đề l ó s bớt tín hiệu nhiệt huỳnh quang mẫu gốm cổ th i gian bảo quản phịng thí nghiệm, vấn đề cần lư ý tr ng ngh n ứu tiếp sau Thực nghiệm đo tuổi khu di tích Gị Tháp Đo tuổi phương pháp carbon phóng xạ r ng năm q , húng tô ũng th c đ t ổi carbon phóng xạ m t số mẫu khu di tích Mơ tả mẫ Hình 3.11 Các mẫ xử lý hóa h v đ t ổi carbon phóng xạ the q y trình n tr n ết xá định tuổ Bảng 3.16 Bảng 3.16 Bảng kết đ t ổi 14C khu di tích Gị Tháp TT Mẫu đo Hoạt độ 14C (dpm/gC) Chỉ số (δ13C) 18.GTA4.C2 10,558  - (5) 0,159 25%o 18.GT- 10,919 - M42(7) 0,162 25%o Tuổi (năm BP)* 010  125 740  120 Ghi chú: Tuổ tính theo giá trị T1/2 truyền thống l 5570 ± 30 năm So sánh kết Bảng 3.16 với số liệ đ t ổ th c trướ tác giả khác (Nguyễn Quang Miên, Bùi Văn Loát, Nguyễn Quang Liêm 2004 Trong NPHM KCH năm 2003: 63-65, Nxb KHXH) the lư trữ Viện Khảo cổ h c (Bảng 3.17) Bảng 3.17 Kết đ t ổi 14C trướ tác giả khác TT Mẫu đo PTN đo 18.GTA4.C2 HNK- (5) 145 18.GT-M42(7) HNK- b11 151 Chỉ số Tuổi (δ13C) (năm BP)* -25%o 840 ± 55 -25%o 720 ± 60 Nguồn: r ng NP M C năm 2003: 63-65 Kết cho thấy ó s phù hợp hai lần đ hứng tỏ nghiên cứu luận án ó g trị tương ứng với nghiên trướ .2 Đo tuổi phương pháp nhiệt huỳnh quang r ng năm 2018, húng tô ũng th c phân tí h xá định n n đại phương pháp nhiệt huỳnh quang cho m t số mẫu gốm cổ thu c khu di tích Gị Tháp, huyện háp Mư i, tỉnh ồng Tháp Bảng 3.19 Kết đ t ổi nhiệt huỳnh quang di tích Gị Tháp TT Tuổi Mẫu đo D0 P(Gy) 18.GT.M03 0,807 ± 1,673 ± 074 ± 0,046 0,082 219 0,976 ± 1,670 ± 710 ± 0,048 0,070 155 18.GT.M04 TL(năm) Các kết qủ th từ luận án phù hợp với kết phân tích phóng thí nghiệm uy tín giới Kết phân tí h n tí h Gị háp tr n hư thể sớm cho vật gốm th di ây hỉ kết nghiên bướ đầ , th c cho mẫu gốm lấy lớp m t hố khai quật ể có kết đ t ổi thuyết phục ần th c phân tích nhiều mẫ v vớ địa tầng .4 Thực nghiệm đo tuổi 14C bến tre Luận án t ến hành thu thập xử lý đ t ổi 14C 15 mẫu vật chứa carbon d c theo lỗ khoan L B (A), L B (B), L B (C) Cá đặ trưng h ều sâu, vật liệu kết đ t ổ mô tả Bảng 3.21 Bảng 3.21 TT sâ v đặ đ ểm vật liệu mẫ ch n để nghiên cứu Số Mô tả hiệu M1 M2 M3 M4 M5 M6 Gỗ hóa than, 0,38-0,45m; (A) Mảnh, thân cây; 5,0m; (C) Vụn, th c vật; 10,1-11,0m; (B) Vụn, th c vật; 13,5m; (C) Vụn, th c vật; 22,6-22,7m; (B) Vụn, vỏ nhuyễn thể; 22,7m; Kết (năm BP) 8750 ± 125 3280 ± 145 4090 ± 260 3860 ± 145 3820 ± 125 5060 ± 175 (C) M7 M8 M9 10 M10 11 M11 12 M12 13 M13 14 M14 15 M15 Vụn, vỏ nhuyễn thể; 3030,7m; (C) Mảnh vỏ sò, ốc;14,1-14,5m; (A) Mảnh vỏ sò ốc; 39,0-40,0m; (B) Mảnh, vỏ sò ốc; 32,8m; (C) Vụn, th c vật; 32,0-32,9m; (A) Vụn, th c vật; 63,4m; (A) Vụn, th c vật; 31,2 -31,3m; (B) Vụn, th c vật; 69,9-70,0m; (B) Vụn, th c vật; 53,7-53,8m; (C) 6030 ± 195 5860 ± 160 4640 ± 95 7050 ± 230 13920 ± 210 17280 ± 645 8120 ± 115 19600 ± 250 12070 ± 138 r n sở n n đạ th được, kết hợp với tài liệu khả sát địa chất vùng nh địa chất đánh g ranh giới Pleistocen-Holocen m t số khu v trí lỗ khoan LKBT1 ranh giới Pleistocen- s : ại vị l en đượ xá định gần mặt đất hỉ vớ đ sâu ~28 m có tuổ l 12200±110 năm BP r ng kh đó, lỗ khoan LKBT3 ranh giới Pleistocen-Holocen đượ xá định từ khoảng 57,5 m - 54,5 m với th i gian thành tạokhoảng từ 11700 năm BP đến 10130±110 năm h đánh g h ng ranh giới Pleistocen – l en e l 11700 năm h n y đảo giới nghiên cứu khoa h c chấp nhận l ệ n y công bố v đượ đông KẾT LUẬN L ận án h n th nh đượ mụ t v n d ng đề r Cá kết q ả hính ủ L ận án đượ tóm tắt s : ã tổng quan tình hình nghiên xá định n n đại cổ vật phương pháp phóng xạ phương pháp nh ệt huỳnh quang Phương pháp pháp nhiệt huỳnh q ng l h rb n rb n phóng xạ v phương phương pháp hính sử dụng phổ biến phân tích xá định n n đại cổ vật n y r ng đó, phương pháp mẫu vật chứa chất có chứa nguyên tử rb n phóng xạ phù hợp cho loại rb n như: gỗ, than, vải, vỏ sò ố ) Phương pháp nhiệt huỳnh quang phù hợp với loại vật liệ vô ó hứa hạt khống nhiệt huỳnh quang (quartz, felspat, zinriconi ) có khả xá định tuổi mẫu vật kể từ lần cuối bị nung nóng 5000C đến ã ngh n ứu tổng hợp vấn đề lý thuyết th c tiễn, từ l ận án l a ch n xá định giải pháp tổ hợp kỹ thuật đồng vị carbon phóng xạ kỹ thuật nhiệt huỳnh quang phù hợp để triển khai ứng dụng tr ng đ t ổi cổ vật phòng thí nghiệm Việt nam Các kết nghiên cứu tóm lượ s : 2.1 ối với loại mẫu vật hữ hợp benzen hệ thống AS đ (gỗ, than, vải, vỏ sồ ốc ), sử dụng kỹ thuật tổng BEZENE SYR ERSISER v đ phóng xạ bêta máy nhấp nháy lỏng Tri-carb 2770TR/SL theo chế đ đ s thấp (Ultra Low Level Counting) giải pháp phù hợp, đáp ứng yêu cầ phân tí h xá định n n đại cổ vật nhu cầ k nh phí tr ng nước 2.2 ối với loại mẫu vật vô (gạch, gốm, đồ đất nung ), sử dụng kỹ thuật nhiệt huỳnh quang thạch anh hạt thô ( rtz In l s n e hn q e), tr ng b gồm: L a ch n hạt thạ h nh ó kí h thước từ 98 µm đến 125 µm làm vật liệ đ nh ệt huỳnh quang; Sử dụng phổ kế g mm xá định h m lượng nguyên tố phóng xạ uran, thori kali tr ng đất đá, để từ xá định giá trị suất liều chiếu năm Sử dụng pháp bổ sung liều chiế để xá định giá trị liề tí h lũy (P le d se) ó tr ng vật liệ đ t ổi nhiệt huỳnh quang thông qua xá định giá trị liề tương đương ( ) v l ều hiệu chỉnh (I) giải pháp phù hợp đáp ứng yêu cầ phân tí h xá định n n đại cổ vật phù hợp với tình hình thiết bị có nước ta r n sở giả pháp đ t ổ xá định, luận án t ến hành thí nghiệm xác định n n đại cổ vật m t số đị đ ểm, gồm: 3.1 t ổ đối sánh giữ h phương pháp nh ệt huỳnh Trên mẫ h n cho thấy có s tương ứng kết tuổi giữ h chứng tỏ h phương pháp, phương pháp n y thích hợp dùng tr ng xá định n n đại mẫu vật khảo cổ h c Nếu sử dụng kết hợp hợp lý h phương pháp đ t ổi này, cho kết phân tí h xá định n n đại di tích, di vật xác tin cậy hơn, ng r ũng góp phần làm giảm đáng kể chi phí h phép đ 3.2 Các kết đ t ổi 14C mẫu gỗ v đ t ổi nhiệt huỳnh quang mẫu gốm khu di tí h ng h nh hăng L ng khẳng định l kh d tí h k ến trúc kinh thành cổ trải qua nhiề g đ ạn lịch sử khác Ngoài ra, so sánh kết đ t ổi Luận án với kết đ t ổ th c trướ m t số phịng thí nghiệm tr ng nước nước ngồi cho thấy ó s tương ứng, chứng tỏ nghiên cứu Luận án ó thành cơng định, đáp ứng yêu cầ đ t ổi củ địa chất khảo cổ h c 3.3 Các kết đ t ổi carbon phóng xạ mẫu gỗ v đ t ổi nhiệt huỳnh quang mẫu gốm sư tầm khu di tích Quố g đặc biệt Gị Tháp thu c huyện háp Mư i tỉnh ồng háp góp phần khẳng định l kh d tí h k ến trúc tơn giáo cổ có n n đại khoảng đầ Công ng y n v ké d đến kỷ sau Ngoài ra, so sánh kết đ tuổi Luận án với kết đ t ổi m t số loại hình vật tương t tìm thấy khu di tích Angkor Borei (ở ông N m C mb d , h d tích Gị Tháp khoảng 90km) th c m t số phịng thí nghiệm nước ngoài, thấy s tương ứng chứng tỏ nghiên cứu Luận án ó thành cơng định Kết xá định n n đạ n y th m phần khẳng định vai trò giá trị khu di tích quần thể di tích kiến trúc tôn giáo cổ vùng hạ lư sông M ông v kh v ông N m Á 3.4 Các kết đ t ổi carbon phóng xạ mẫu gỗ, mẫu than, mẫu vỏ sò ốc thu thập lỗ kh n địa chất (LKBT1; LKBT2 LKBT3) khu v c Bến Tre h phép đánh g lịch sử biến đ ng mô trư ng trầm tích vùng cửa sơng ven biển châu thổ sông Mê Kông l en v xá định ranh giới Pleistocen - Holocen vớ n n đại khoảng 11.700 năm h n y ết n y đượ đông đảo nhà nghiên địa chất Việt Nam chấp nhận Ngoài ra, so sánh kết đ với kết đ phịng thí nghiệm trư ng đại h c Nagoya (Nhật Bản), thấy ó s tương ứng cho phép khẳng định đ t ổi 14C tương đương với phịng thí nghiệm nước ngồi Một số kiến nghị hướng nghiên cứu tới (1) Những yêu cầu chất lượng khố lượng mẫu vật dùng phân tí h xá định n n đại cổ vật Luận án ịn khó khăn ó thể th c phân tí h đại trà, th c tế số lượng mẫu vật đáp ứng yêu cầu không nhiều Do vậy, th i gian tới cần tiếp tục quan tâm nghiên cứu mở r ng phương pháp để đáp ứng nhu cầu phân tích r ng khắp với loại mẫu vật (2) Các kết phân tí h xá định n n đại cổ vật Luận án sai số lớn so với phòng thí nghiệm nước ngồi, th i gian tới cần có đầ tư ngh n ứu tiếp tục nhằm nâng đ xác củ đ ổn định hệ đ , g ảm phông nhiễ phép đ , nâng phép đ DANH MỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN [1] Vũ Anh Hùng, Bù Văn L át, Ng yễn ng M n (2017), “ t ổ đồng vị 14C nghiên mơ trư ng trầm tích vùng cửa sơng -ven biển Bến tre”, Những tiến b Vật lý Kỹ thuật Ứng dụng – CAEP V (10/2017) ISBN: 978-604-913 232-2; p369 [2] Nguyen Quang Mien, Bui Van Loat, Vu Anh Hung, Trinh Nang Chung (2017), “ herm l m nesen e nd r d rb n d tes n the br k str t res f G h p s te n the L w Mek ng Delt ” 15th International Conference on Luminescence and Electron Spin Resonance Dating, p139, 11 -15 September 2017 Cape Town, South Africa [3] Nguyễn Quang Miên, Vũ Anh Hùng, Nguyễn Quang Bắc (2017), “N n đại nhóm di tích cồn sị đ ệp Nghệ An v ĩnh” Khảo cổ học, No.5 (2017); p52-63 [4] Vu Anh Hung, Bui Thi Hong, Nguyen Quang Mien, Bui Van Loat (2018), “St dy f e t ng R te Effe t n herm l m nes en e Gl w C rves f L F: Mg, C , P” VNU Journal of Science: Mathematics - Physics, Vol 34, No (2018) 46-51 [5] Nguyễn Quang Miên, Nguyễn Quang Bắc, Vũ Anh Hùng, L M nh Sơn (2018), “M t số dẫn liệu địa khảo cổ h c miền Tây Nam B ” Khảo cổ học, No.4; tr30-45 [6] Nguyen Quang Mien, Nguyen Quang Bac, Bui Van Loat, Vu Anh Hung (2019), “ herm l m nesen e nd R d rb n D tes n the Br k Str t res of GoThap Site in the L wer Mek ng Delt B s n”, International Journal of Archaeology Vol 7, No.1, pp 17-23 [7] Vũ Anh Hùng, Nguyễn Quang Miên, Nguyễn Quang Bắ , Bù Văn L át (2019), “14C Dating at the Geological Boreholes and Sedimentory in the Lower Mek ng Delt ” American Scientific Research Journal for Engineering, Technology, and Sciences Vol 58 No.1 (2019); p102-112 [8] Nguyen Quang Mien, Nguyen Quang Bac, Vu Anh Hung (2019), “S ynh C lt re s Appr hed fr m Ge r h e l gy” Journal of Vietnam academy of social sciences No (193) - (2019); p57-74  ... tài "Nghiên cứu phát triển tổ hợp phương pháp hạt nhân ứng dụng xác định niên đại cổ vật" l m đề tài bảo vệ luận án tiến sĩ Mục tiêu nghiên cứu luận án - Tìm hiểu nghiên cứu phát triển phương pháp. .. việc nghiên cứu phát triển tổ hợp h cổ vật vấn đề òn hư quan tâm phương pháp tr n tr ng xá định n n đại CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI 14C VÀ PHƯƠNG PHÁP NHIỆT HUỲNH QUANG 2.1 Phương pháp. .. hiểu nghiên cứu phát triển phương pháp đ t ổi nhiệt huỳnh quang mẫu gốm cổ hệ đ nh ệt huỳnh quang, RGD-3A - ề xuất giải pháp l a ch n tổ hợp phương pháp đ t ổi carbon phóng xạ v phương pháp đ