Hiện nay, cùng với sự phát triển mạnh mẽ của nền công nghiệp, ngoài mặt tích cực là đem lại những thành quả to lớn đối với sự phát triển kinh tế, xã hội thì mặt trái của nó là việc thải ra môi trường một lượng lớn các chất thải độc hại, đáng chú ý là những chất hữu cơ độc hại bền vững, trong đó có phenol và các hợp chất của phenol trong nước thải, phẩm nhuộm…. Đây là nhóm các chất tương đối bền vững, khó bị phân hủy sinh học. Trong suốt những thập kỷ qua, các vật liệu như than hoạt tính, zeolit đã được ứng dụng làm chất hấp phụ cũng như chất mang xúc tác để xử lý phenol trong môi trường nước nhưng còn hạn chế. Do đó, nhiều nhà khoa học không ngừng nghiên cứu, tìm kiếm những vật liệu có tính năng vượt trội hơn nhằm đáp ứng nhu cầu cho việc xử lý môi trường bị ô nhiễm như bằng cách gắn kết vào bentonit một gốc hữu cơ, nhờ khả năng hấp phụ và trao đổi ion tốt của bentonit nên bentonit biến tính thành vật liệu ưa hữu cơ hơn. Sét hữu cơ được tạo thành có cấu trúc lớp, thuộc họ vật liệu mao quản trung bình đã khắc phục được nhược điểm của than hoạt tính, zeolit và có khả năng hấp phụ tốt các chất ô nhiễm có nguồn gốc hữu cơ như các hợp chất phenol. Sét hữu cơ tổng hợp từ nguồn bentonit Bình Thuận với tetraetyl orthosilicat chưa được nghiên cứu nhiều trên thế giới và ở Việt Nam. Vì vậy, chúng tôi lựa chọn đề tài: “Tổng hợp, nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và khả năng hấp phụ phenol đỏ của sét hữu cơ từ bentonit Bình Thuận với tetraetyl orthosilicat”. Trong đề tài này, chúng tôi đặt mục tiêu: Tổng hợp sét hữu cơ từ bentonit Bình Thuận và tetraetyl orthosilicat. Nghiên cứu cấu trúc của sét hữu cơ tổng hợp bằng một số phương pháp hóa lý. Khảo sát khả năng hấp phụ phenol đỏ của bentonit Bình Thuận và sét hữu cơ tổng hợp.
ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM MAI THỊ NGỌC LINH TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƢNG CẤU TRÚC VÀ KHẢ NĂNG HẤP PHỤ PHENOL ĐỎ CỦA SÉT HỮU CƠ TỪ BENTONIT BÌNH THUẬN VỚI TETRAETYL ORTHOSILICAT LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC THÁI NGUYÊN - 2020 ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM MAI THỊ NGỌC LINH TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƢNG CẤU TRÚC VÀ KHẢ NĂNG HẤP PHỤ PHENOL ĐỎ CỦA SÉT HỮU CƠ TỪ BENTONIT BÌNH THUẬN VỚI TETRAETYL ORTHOSILICAT Ngành: HĨA VÔ CƠ Mã số: 44 01 13 LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC Ngƣời hƣớng dẫn khoa học: TS Phạm Thị Hà Thanh THÁI NGUYÊN - 2020 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan: Đề tài: "Tổng hợp, nghiên cứu đặc trƣng cấu trúc khả hấp phụ phenol đỏ sét hữu từ bentonit Bình Thuận với tetraetyl orthosilicat" cơng trình nghiên cứu riêng tôi, số liệu, kết nghiên cứu luận văn hồn tồn trung thực chưa cơng bố cơng trình khác Thái Ngun, tháng 08 năm 2020 Tác giả luận văn Mai Thị Ngọc Linh i LỜI CẢM ƠN Đầu tiên, em xin chân thành cảm ơn TS Phạm Thị Hà Thanh - người tận tình bảo, giúp đỡ hướng dẫn em suốt q trình nghiên cứu hồn thành luận văn Em xin chân thành cảm ơn thầy giáo, giáo Khoa Hóa học giúp đỡ tạo điều kiện thuận lợi trình học tập, nghiên cứu để em hoàn thành luận văn Em xin trân trọng cảm ơn thầy giáo, cô giáo cán phịng thí nghiệm Khoa Hóa học, Trường Đại học Sư phạm, Đại học Thái Nguyên; Khoa Hóa học, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội; Viện Khoa học Vật liệu, Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam anh chị học viên giúp đỡ tạo điều kiện thuận lợi để em hoàn thành luận văn Vì thời gian có hạn, khả nghiên cứu cịn hạn chế nên kết nghiên cứu cịn nhiều thiếu xót Em mong nhận đóng góp ý kiến thầy, giáo bạn để luận văn hoàn thiện Em xin trân trọng cảm ơn! Thái Nguyên, tháng năm 2020 Tác giả Mai Thị Ngọc Linh ii MỤC LỤC Lời cam đoan i Lời cảm ơn ii Mục lục iii Danh mục kí hiệu, chữ viết tắt v Danh mục bảng vi Danh mục hình vii MỞ ĐẦU Chƣơng TỔNG QUAN 1.1 Giới thiệu bentonit 1.1.1 Thành phần cấu trúc bentonit 1.1.2 Tính chất bentonit 1.1.3 Nguồn tài nguyên bentonit 1.1.4 Giới thiệu số phương pháp hoạt hóa bentonit 1.2 Sét hữu 1.2.1 Giới thiệu sét hữu 1.2.2 Cấu trúc sét hữu 11 1.2.3 Tính chất ứng dụng sét hữu 13 1.2.4 Tổng hợp sét hữu 15 1.2.5 Một số yếu tố ảnh hưởng trình điều chế sét hữu phương pháp khuếch tán dung dịch nước 17 1.3 Giới thiệu phenol đỏ 19 1.4 Giới thiệu phương pháp hấp phụ 20 1.4.1 Hấp phụ vật lý hấp phụ hóa học 21 1.4.2 Cân hấp phụ, dung lượng hấp phụ hiệu suất hấp phụ 21 1.4.3 Mơ hình hấp phụ đẳng nhiệt - Phương trình hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir 23 Chƣơng THỰC NGHIỆM, KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 25 2.1 Hóa chất, dụng cụ 25 2.1.1 Hóa chất 25 iii 2.1.2 Dụng cụ, máy mọc 25 2.1.3 Các phương pháp nghiên cứu 25 2.2 Khảo sát trình tổng hợp sét hữu 27 2.2.1 Quy trình điều chế sét hữu 27 2.2.2 Đánh giá cấu trúc đặc điểm sét hữu tổng hợp 28 2.3 Khảo sát khả hấp phụ phenol đỏ bent-BT sét hữu điều chế 33 2.3.1 Xây dựng đường chuẩn phenol đỏ 33 2.3.2 Khảo sát số yếu tố ảnh hưởng đến khả hấp phụ phenol đỏ bentBT sét hữu tổng hợp…………………………………………………………41 KẾT LUẬN 44 TÀI LIỆU THAM KHẢO 45 iv DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT Kí hiệu, viết tắt Tên gọi bent-BT Bentonit Bình Thuận bent-Ca Bentonit canxi bent-Na Bentonit natri CEC Dung lượng trao đổi cation d001 Khoảng cách hai mặt mạng MMT Montmorillonit SEM Phương pháp hiển vi điện tử quét TĐTM Tetrađecyltrimetyl amoni bromua TEOS Tetraetyl orthosilicat TGA Phương pháp phân tích nhiệt UV-Vis Phương pháp phổ hấp thụ phân tử XRD Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen v DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Phân loại số khoáng sét thường gặp dựa vào thành phần nguyên tố chủ yếu Al, Fe, Mg (không kể Si) Bảng 1.2 Thành phần bentonit Bình Thuận (sử dụng đề tài) Bảng 1.3 Tóm tắt số cơng trình Kwolek cộng (2003), Tang cộng (2003), Yilmaz (2004) Lee (2004) 13 Bảng 2.1 Kết phân tích hiệu ứng khối lượng bent-BT sét hữu tổng hợp 31 Bảng 2.2 Số liệu xây dựng đường chuẩn phenol đỏ 33 Bảng 2.3 Sự phụ thuộc dung lượng hiệu suất hấp phụ phenol đỏ vào pH bent-BT sét hữu 35 Bảng 2.4 Sự phụ thuộc dung lượng hiệu suất hấp phụ vào thời gian 36 Bảng 2.5 Ảnh hưởng khối lượng bent-BT, sét hữu đến dung lượng hiệu suất hấp phụ phenol đỏ 38 Bảng 2.6 Ảnh hưởng nồng độ phenol đỏ ban đầu đến dung lượng hiệu suất hấp phụ sét hữu 40 Bảng 2.7 Giá trị dung lượng hấp phụ cực đại số Langmuir b bentBT sét hữu điều chế 43 vi DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Cấu trúc tinh thể 2:1 MMT Hình 1.2 Quá trình trao đổi cation dung dịch MMT Hình 1.3 Lớp bentonit sau bị hiđrat hóa Hình 1.4 Cơng thức cấu tạo muối ankyl amoni 10 Hình 1.5 Quá trình hữu hóa khống sét 10 Hình 1.6 Sự định hướng ion ankyl amoni lớp silicat 11 Hình 1.7 Cấu trúc sét nanocompozit 14 Hình 1.8 Xử lí nước nhiễm Cu2+, Ni2+, Cd2+ màng nanocompozit có thành phần sét hữu 15 Hình 1.9 Cấu tạo phân tử, cấu trúc không gian phenol đỏ 19 Hình 1.10 Cơ chế chuyển màu phenol đỏ 20 Hình 1.11 Đường hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir 24 Hình 1.12 Sự phụ thuộc Cf/q vào Cf 24 Hình 2.1 Quy trình điều chế sét hữu 27 Hình 2.2 Giản đồ XRD bent-BT 28 Hình 2.3 Giản đồ XRD sét hữu tổng hợp 28 Hình 2.4 Giản đồ phân tích nhiệt bent-BT 29 Hình 2.5 Giản đồ phân tích nhiệt sét hữu tổng hợp 30 Hình 2.6 Ảnh SEM bent-BT 32 Hình 2.7 Ảnh SEM sét hữu tổng hợp 32 Hình 2.8 Đường chuẩn phenol đỏ 33 Hình 2.9 Đồ thị biểu diễn ảnh hưởng pH dung dịch đến dung lượng hấp phụ phenol bent-BT sét hữu tổng hợp 34 Hình 2.10 Đồ thị biểu diễn ảnh hưởng thời gian đến dung lượng hấp phụ phenol đỏ bent-BT sét hữu điều chế 37 Hình 2.11 Đồ thị biểu diễn ảnh hưởng khối lượng bent-BT, sét hữu tổng hợp đến dung lượng hấp phụ phenol đỏ 39 vii Hình 2.12 Đồ thị biểu diễn ảnh hưởng nồng độ phenol đỏ ban đầu đến khả hấp phụ phenol đỏ bent-BT sét hữu điều chế 41 Hình 2.13 Đường đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir bent-BT phenol đỏ 41 Hình 2.14 Sự phụ thuộc C f /q vào Cf hấp phụ phenol đỏ bent-BT 42 Hình 2.15 Đường đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir sét hữu phenol đỏ 42 Hình 2.16 Sự phụ thuộc Cf/q vào Cf hấp phụ phenol đỏ sét hữu tổng hợp 43 viii 2.3 Khảo sát khả hấp phụ phenol đỏ bent-BT sét hữu điều chế 2.3.1 Xây dựng đường chuẩn phenol đỏ Cách ti n hành: Lấy 0,05 gam phenol đỏ cho vào cốc thủy tinh 100 ml pha thành dung dịch chuyển vào bình định mức 1000ml để dung dịch phenol đỏ có nồng độ 50mg/l Sau tiếp tục pha thành dung dịch có nồng độ là: 1mg/l, 2mg/l, 3mg/l, 4mg/l, 5mg/l, mg/l, mg/l, mg/l, mg/l, 10 mg/l Đo độ hấp thụ quang phenol đỏ bước sóng 664nm Kết đo độ hấp phụ phenol đỏ trình bày bảng 2.2 hình 2.8 Bảng 2.2 Số liệu xây dựng đƣờng chuẩn phenol đỏ STT Nồng độ phenol đỏ (mg/l) Độ hấp thụ quang (A) 1 0,066 2 0,140 3 0,211 4 0,276 5 0,355 6 0,414 7 0,487 8 0,561 9 0,636 10 10 0,715 Hình 2.8 Đƣờng chuẩn phenol đỏ 33 Từ hình 2.8 cho thấy khoảng nồng độ khảo sát, độ hấp thụ quang phụ thuộc tuyến tính vào nồng độ phenol đỏ Phương trình đường chuẩn xác định nồng độ phenol đỏ có dạng: y = 0,0712x - 0,0057 với R² = 0,9995 2.3.2 Khảo sát số yếu tố ảnh hưởng đến khả hấp phụ phenol đỏ bent-BT sét hữu tổng hợp a) Khảo sát ảnh hưởng pH Cách ti n hành: Chuẩn bị 13 bình tam giác có dung tích 100 ml, cho vào bình 0,05 gam bent-BT 50 ml dung dịch phenol đỏ nồng độ ban đầu 50 mg/l Điều chỉnh pH đạt giá trị 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13 Các mẫu lắc khoảng thời gian 50 phút nhiệt độ phịng Sau đem mẫu li tâm để loại bỏ chất rắn, xác định nồng độ phenol đỏ lại sau khoảng thời gian Tiến hành tương tự với sét hữu tổng hợp Kết trình bày bảng 2.3 hình 2.9 Hình 2.9 Đồ thị biểu diễn ảnh hƣởng pH dung dịch đến dung lƣợng hấp phụ phenol bent-BT sét hữu tổng hợp 34 Bảng 2.3 Sự phụ thuộc dung lƣợng hiệu suất hấp phụ phenol đỏ vào pH bent-BT sét hữu Mẫu Bent-BT Sét hữu pH Ci(mg/l) Cf(mg/l) q(mg/g) H (%) 50 44,97 5,03 10,06 50 43,21 6,79 13,58 50 39,86 10,14 20,29 50 36,62 13,38 26,76 50 37,34 12,66 25,32 50 38,91 11,09 22,17 50 39,82 10,18 20,36 50 40,07 9,93 19,85 50 40,93 9,07 18,14 10 50 41,22 8,78 17,56 11 50 41,83 8,17 16,35 12 50 41,98 8,02 16,04 13 50 42,98 7,02 14,04 50 47,81 2,19 4,38 50 45,33 4,67 9,34 50 38,67 11,33 22,66 50 34,95 15,05 30,10 50 31,02 18,98 37,96 50 27,38 22,62 45,24 50 20,64 29,36 58,72 50 9,05 40,95 81,90 50 11,28 38,72 77,44 10 50 14,75 35,25 70,5 11 50 16,87 33,13 66,26 12 50 17,32 32,68 65,36 13 50 18,11 31,89 63,78 35 Kết khảo sát cho thấy hấp phụ phenol đỏ bent-BT sét hữu phụ thuộc lớn vào pH Cụ thể sau: Đối với bent-BT: tăng pH dung dịch từ đến dung lượng hấp phụ tăng từ 5,03 tới 13,38 mg/l; tiếp tục tăng pH từ ÷ 13 dung lượng hấp phụ giảm Đối với sét hữu cơ: tăng pH dung dịch từ ÷ dung lượng hấp phụ tăng, đặc biệt pH > dung lượng hấp phụ tăng đột ngột lớn pH 8, sau dung lượng hấp phụ giảm pH tăng từ ÷ 13 Khi pH nhỏ điều kiện tối ưu bị proton hóa Từ kết chọn pH (bent-BT) pH (sét hữu cơ) cho thí nghiệm b) Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ Cách ti n hành: Chuẩn bị bình tam giác có dung tích 100ml, cho vào bình 0,05 gam bent-BT 50 ml dung dịch phenol đỏ có nồng độ ban đầu 50 mg/l điều chỉnh pH hỗn hợp Các mẫu lắc khoảng thời gian là: 15, 30, 45, 60, 75, 90, 115, 150 phút nhiệt độ phịng Sau đem mẫu li tâm để loại bỏ chất rắn, xác định nồng độ phenol đỏ lại Tiến hành tương tự với sét hữu tổng hợp pH hỗn hợp Kết trình bày bảng 2.4 hình 2.10 Bảng 2.4 Sự phụ thuộc dung lƣợng hiệu suất hấp phụ vào thời gian Mẫu Thời gian (phút) 15 30 45 60 Bent-BT 75 90 115 150 15 30 45 60 Sét hữu 75 90 115 150 Ci(mg/l) 50 50 50 50 50 50 50 50 50 50 50 50 50 50 50 50 36 Cf(mg/l) 44,21 42,65 40,25 37,84 35,93 35,52 35,06 34,22 40,15 31,06 23,66 11,85 8,34 8,11 7,65 7,31 q(mg/g) 5,79 7,35 9,75 12,16 14,07 14,48 14,94 15,78 9,85 18,94 26,34 38,15 41,66 41,89 42,35 42,69 H (%) 11,58 14,7 19,5 24,32 28,14 28,96 29,88 31,56 19,70 37,88 52,68 76,3 83,32 83,78 84,7 85,38 Hình 2.10 Đồ thị biểu diễn ảnh hƣởng thời gian đến dung lƣợng hấp phụ phenol đỏ bent-BT sét hữu điều chế Kết khảo sát cho thấy: tăng thời gian hấp phụ hiệu suất hấp phụ tăng, đặc biệt khoảng thời gian từ 15 ÷ 60 phút hiệu suất hấp phụ tăng tương đối nhanh dần ổn định sau 75 phút Cả bent-BT sét hữu đạt hiệu suất hấp phụ cực đại 75 phút Do đó, nghiên cứu chọn thời gian đạt cân hấp phụ phenol đỏ sét hữu tổng hợp bent-BT 75 phút c) Khảo sát ảnh hưởng khối lượng bent-BT sét hữu điều chế Cách ti n hành: Chuẩn bị bình tam giác có dung tích 100ml, cho vào bình khối lượng bent-BT là: 0,02 g; 0,03 g; 0,04 g; 0,05 g; 0,06 g; 0,07 g; 0,08 g; 0,10 g; 50ml dung dịch phenol đỏ có nồng độ ban đầu 50mg/l Điều chỉnh pH hỗn hợp Các mẫu lắc khoảng thời gian 75 phút nhiệt độ phòng Sau đem mẫu li tâm để loại bỏ chất rắn, xác định nồng độ phenol đỏ lại Tiến hành tương tự sét hữu điều chế pH hỗn hợp 8, lắc khoảng thời gian 75 phút Kết trình bày bảng 2.5 hình 2.11 37 Bảng 2.5 Ảnh hƣởng khối lƣợng bent-BT, sét hữu đến dung lƣợng hiệu suất hấp phụ phenol đỏ Mẫu Khối lƣợng (g) Ci (mg/l) Cf (mg/l) q (mg/g) H (%) 0,02 50 42,22 19,45 15,56 0,03 50 41,04 14,93 17,92 0,04 50 39,08 13,65 21,84 0,05 50 36,92 13,08 26,16 0,06 50 36,54 11,22 26,92 0,07 50 36,14 9,9 27,72 0,08 50 35,42 9,11 29,16 0,10 50 35,11 7,45 29,78 0,02 50 19,96 75,1 60,08 0,03 50 16,34 56,1 67,32 0,04 50 12,76 46,55 74,48 0,05 50 7,84 42,16 84,32 0,06 50 7,42 35,48 85,16 0,07 50 7,21 30,56 85,58 0,08 50 7,23 26,73 85,54 0,10 50 7,08 21,46 85,84 Bent-BT Sét hữu 38 Hình 2.11 Đồ thị biểu diễn ảnh hƣởng khối lƣợng bent-BT, sét hữu tổng hợp đến dung lƣợng hấp phụ phenol đỏ Từ kết bảng 2.6 hình 2.11 cho thấy: Khi khối lượng vật liệu hấp phụ tăng hiệu suất hấp phụ phenol đỏ tăng dung lượng hấp phụ giảm Trong khoảng khối lượng vật liệu hấp phụ từ 0,02 ÷ 0,05 gam, hiệu suất hấp phụ tăng nhanh đạt cực đại 0,05 gam Điều lí giải tăng lên diện tích bề mặt số vị trí tâm hấp phụ Trong khoảng khối lượng vật liệu hấp phụ từ 0,06 ÷ 0,10 gam, hiệu suất hấp phụ tăng lên không nhiều cân nồng độ phenol đỏ dung dịch bề mặt chất rắn Do lựa chọn khối lượng bent-BT, sét hữu điều chế 0,05 gam để tiến hành khảo sát d) Khảo sát ảnh hưởng nồng độ phenol đỏ Cách tiến hành: Chuẩn bị 12 bình tam giác có dung tích 100ml, cho vào bình 0,05gam bent-BT 50ml dung dịch phenol đỏ nồng độ ban đầu là: 50mg/l; 100mg/l; 150mg/l; 200mg/l; 250mg/l; 300mg/l; 350mg/l; 400mg/l; 450mg/l; 500mg/l; 600mg/l; 700mg/l Các hỗn hợp điều chỉnh pH lắc khoảng thời gian 75 phút nhiệt độ phịng Sau đem mẫu li tâm để loại bỏ chất rắn, xác định nồng độ phenol đỏ lại 39 Tiến hành tương tự sét hữu điều chế pH hỗn hợp 8, lắc khoảng thời gian 75 phút Kết trình bày bảng 2.6 hình 2.12 Bảng 2.6 Ảnh hƣởng nồng độ phenol đỏ ban đầu đến dung lƣợng hiệu suất hấp phụ sét hữu Mẫu Bent-BT Sét hữu Ci (mg/l) Cf (mg/l) q (mg/g) Cf/q (g/l) H (%) 50 39,05 10,95 3,57 21,90 100 84,26 15,74 5,35 15,74 150 129,73 20,27 6,40 13,51 200 177,41 22,59 7,85 11,30 250 225,16 24,84 9,06 9,94 300 274,29 25,71 10,67 8,57 350 322,97 27,03 11,95 7,72 400 371,56 28,44 13,06 7,11 450 421,75 28,25 14,93 6,28 500 470,64 29,36 16,03 5,87 600 568,86 31,14 18,27 5,19 700 668,24 31,76 21,04 4,54 50 9,54 40,46 0,24 80,92 100 19,08 80,92 0,24 80,92 150 30,87 119,13 0,26 79,42 200 41,65 158,35 0,26 79,175 250 62,35 187,65 0,33 75,06 300 89,64 210,36 0,43 70,12 350 121,67 228,33 0,53 65,24 400 156,87 243,13 0,65 60,78 450 192,35 257,65 0,75 57,26 500 230,66 269,34 0,86 53,87 600 307,58 292,42 1,05 48,74 700 400,05 299,95 1,33 42,85 40 Hình 2.12 Đồ thị biểu diễn ảnh hƣởng nồng độ phenol đỏ ban đầu đến khả hấp phụ phenol đỏ bent-BT sét hữu điều chế Nhận xét: Từ kết bảng 2.7 hình 2.12 cho thấy khoảng nồng độ khảo sát, tăng nồng độ đầu phenol đỏ dung lượng hấp phụ tăng, hiệu suất hấp phụ giảm Điều phù hợp với lý thuyết Vì phenol chất thị pH sau giai đoạn khảo sát dung dịch trước đo hấp phụ quang xác định nồng độ cịn lại chúng tơi điều chỉnh pH pH ban đầu xây dựng đường chuẩn e) Khảo sát dung lượng hấp phụ phenol đỏ theo mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir Từ kết bảng 2.6 đường hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir bent-BT sét hữu thể hình 2.13, 2.14, 2.15, 2.16 Hình 2.13 Đƣờng đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir bent-BT phenol đỏ 41 Hình 2.14 Sự phụ thuộc Cf/q vào Cf hấp phụ phenol đỏ bent-BT Hình 2.15 Đƣờng đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir sét hữu phenol đỏ 42 Hình 2.16 Sự phụ thuộc Cf/q vào Cf hấp phụ phenol đỏ sét hữu tổng hợp Từ phương trình tuyến tính Langmuir hình 2.14 hình 2.15 chúng tơi tính thơng số cân hấp phụ sau: Bảng 2.7 Giá trị dung lƣợng hấp phụ cực đại số Langmuir b bentBT sét hữu điều chế Mẫu Bent-BT Sét hữu Dung lượng hấp phụ cực đại qmax (mg/g) 36,36 344,83 Hằng số Langmuir b 0,009 0,016 Nhận xét: Kết thực nghiệm cho thấy mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir mô tả tốt hấp phụ bent-BT sét hữu tổng hợp phenol đỏ, điều thể qua hệ số hồi qui phương trình cao (đều lớn 0,99) Sét hữu tạo thành sau biến tính bent-BT TEOS có khả hấp phụ phenol đỏ tốt nhiều so với bent-BT Điều thể qua dung lượng hấp phụ cực đại sét hữu cao Như trình hấp phụ sét hữu điều chế phenol đỏ thuận lợi 43 KẾT LUẬN Sau thời gian nghiên cứu, thu số kết sau: Đã tổng hợp sét hữu điều kiện nhiệt độ 50oC, tỉ lệ khối lượng TEOS/bent-BT 0,5, pH phản ứng 9, thời gian phản ứng Đã nghiên cứu cấu trúc sét hữu điều chế phương pháp: phương pháp nhiễu xạ tia X, phương pháp phân tích nhiệt, phương pháp hiển vi điện tử quét Kết thu sau: - Sét hữu điều chế có giá trị d001 19,022Å lớn bent-BT (15,375Å) góc 2θ cực đại khoảng 4,7o Hàm lượng (%) chất hữu xâm nhập sét hữu khoảng 22,07% - Sét hữu tổng hợp có cấu trúc lớp độ xốp cao Đã nghiên cứu số yếu tố ảnh hưởng đến khả hấp phụ phenol đỏ sét hữu tổng hợp với bent-BT Kết điều kiện khảo sát cho thấy: + Nồng độ phenol đỏ 50 ppm thể tích 50 ml + pH hấp phụ tối ưu (bent-BT) (sét hữu cơ) + Thời gian đạt cân hấp phụ bent-BT sét hữu 75 phút + Khối lượng vật liệu hấp phụ 0,05 gam dung lượng hấp phụ lớn Đã mơ tả q trình hấp phụ phenol đỏ bent-BT sét hữu điều chế theo mô hình đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir, xác định dung lượng hấp phụ cực đại bent-BT sét hữu điều chế phenol đỏ 36,36 (bent-BT) 344,83 (sét hữu cơ) số Langmuir tương ứng là: 0,009 (bent-BT) 0,016 (sét hữu cơ) Như sét hữu điều chế có khả hấp phụ phenol đỏ tốt nhiều so với bent-BT 44 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt Nguyễn Thị Diệu Cẩm (2010), Nghiên c u bi n tính bentonit ng dụng để hấp phụ xúc tác phân hủy hợp chất pheno nước b ô nhiễm, Luận án Tiến sĩ, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội Từ Đức Hà (2011), Nghiên c u tính chất củ vật i u compozit ch tạo từ c o su thiên nhiên sét bi n tính, Luận văn thạc sĩ, Trường Đại học sư phạm, Đại học Thái Nguyên Chu Thị Hiền (2018), Nghiên c u điều ch sét h u từ bentonit B nh Thuận với propyltriphenyl photphoni bromu bước đầu thăm dò ng dụng, Luận văn thạc sĩ, Trường Đại học sư phạm, Đại học Thái Nguyên Thân Văn Liên (2006), “Nghiên cứu cơng nghệ chế tạo monmorillonit từ nguồn khống thiên nhiên làm nguyên liệu cho nanoclay”, Báo cáo tổng k t đề tài kho học cấp Nhà nước, Viện Công nghệ xạ hiếm, Hà Nội Nguyễn Thị Tố Loan, Nguyễn Quang Hải (2014), “Nghiên cứu khả xúc tác phân hủy phenol đỏ vật liệu nano ZnO pha tạp Ce Mn”, Tạp chí Phân tích Hó , Lý Sinh học, tập 19, số 4, tr.39-43 Nguyễn Trọng Nghĩa (2011), Điều ch sét h u từ khoáng bentonite B nh Thuận khảo sát khả ng dụng củ chúng, Luận án Tiến sĩ Hóa học, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội Phạm Thị Hà Thanh (2012), Nghiên c u điều ch nano compozit polime/bentonit - DMDOA, Luận án Tiến sĩ, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội Đoàn Văn Thành (2012), Nghiên c u đặc trưng khả ng dụng dược hó củ số oại bentonit Vi t N m, Luận văn thạc sĩ, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội 45 Hồ Văn Thành, Ngô Thị Minh Huệ (2015), “Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng vật liệu Ti-MCM-48 khảo sát khả xúc tác cho phản ứng oxi hóa phenol đỏ”, Tạp chí Hó học, 53(4), tr.419-424 10 Bùi Văn Thắng (2012), Nghiên c u điều ch , tính chất củ vật i u bentonit bi n tính ng dụng hấp phụ photpho nước, Luận án tiến sĩ, Viện lượng nguyên tử Việt Nam 11 Bùi Văn Thắng, Trần Việt Dũng, Trần Thị Xuân Mai (2019), “Nghiên cứu điều chế vật liệu bentonite lai vô cơ/hữu ứng dụng xử lý phenol đỏ, Mn(II) nước”, Tạp chí Kho học Cơng ngh Vi t N m, 61(6), tr.11-16 12 Lý Thị Thêm (2015), “Nghiên cứu điều chế sét hữu từ bentonit Trung Quốc với tetrađecyltrimetyl amoni bromua môi trường ancol – nước bước đầu thăm dò ứng dụng ”, Luận văn thạc sĩ, Trường Đại học sư phạm, Đại học Thái Nguyên 13 Trần Thị Văn Thi, Trần Hải Bằng, Lê Quốc Tồn (2009), “Nghiên cứu xử lí dung dịch phenol phenol đỏ nước phản ứng oxi hóa Fe-SBA15”, Tạp chí kho học, Đại học Huế, số 50, tr.125-133 14 Nghiêm Xuân Thung, Lê Thanh Sơn, Phạm Thị Hà Thanh, Nguyễn Thị Ngọc Tú (2010), “Khảo sát trình điều chế sét hữu từ bentonit (Bình Thuận) đimetylđioctađecyl amoni clorua”, Tạp chí Hó học, 48(4A), tr.303-306 15 Ngơ Thị Mai Việt, Nguyễn Thị Hoa (2017), “Nghiên cứu khả hấp phụ xanh metylen phenol đỏ quặng apatit Lào Cai”, Tạp chí Phân tích Hó , Lý Sinh học, tập 22, số 2, tr.124-131 Tiếng Anh 16 Abdullah N A , Othaman R , Othaman I , Jon N , Baharum A (2012), “Studies on the adsorption of phenol red dye using silica-filled ENR/PVC beads”, Journal of Emerging Trends in Engineering and Applied Sciences, Vol (5), pp 845 - 850 17 Hasmukh A Patel, Rajesh S Somani, Hari C Bajaj (2007), “Preparation and characterization of phosphonium montmorillonite with enhanced thermal stability”, Applied Clay Science, V.35, Issues 3-4, pp.194-200 46 18 Hu Z., He G., Liu Y., Dong C., Wu X., Zhao W (2013), “Effects of surfactant concentration on alkyl chain arrangements in dry and swollen organic montmorillonite”, Applied Clay Science, Vol 75 - 76, pp 134 - 140 19 Kwolek T., Hodorowicz M., Standnick K., and Czapkiewicz (2003), “Adsorption isotherms of homologous alkyldimethylbenzylammonium bromides on sodium montmorillonite”, J Colloid Interface Sci., 264, pp 14-19 20 Lee J.Y., Lee H.K (2004), “Characterization of organobentonite used for polymer nanocomposites” Mater Chem Phys., 85, pp 410–415 21 Ludmila Groisman, Chaim Rav-Acha, Zev Gerstl, and Uri Mingelgrin (2004), “Sorption and Detoxification of Toxic Compounds by a Bifunctional Organoclay”, Journal of Environmental Quality, 33,1930-1936 22 Malik, W.U., Srivastava, S.K and Gupta, D (1972), “Studies on the interaction surfactants with clay minerals”, Clay Minerals, 9, pp 369–382 23 Maria Flávia Delbem, Ticiane S Valera, Francisco R Valenzuela-Diaz e Nicole R Demarquette (2010), “Modification of a brazilian smectite clay with different quaternary ammonium salts”, Quim Nova, V 33, N 2, pp.309-315 24 Tang, Y., Hu, Y., Song, L., Gui, Z., Chen, Z., Fan, W (2003), “Preparation and thermal stability of polypropylene/montmorillonite nanocomposites”, Polym Degrad Stab., 82, pp 127–131 25 Yilmaz N., Yapar S (2004), “Adsorption properties of tetradecyl and hexadecyl trimethylammonium bentonites”, Appl Clay Sci., 27, pp 223–228 26 Yu W H , Ren Q Q , Tong D S , Zhou C H , Wang H (2014), “Clean production of CTAB-montmorillonite: formation mechanism and swelling behavior in xylene”, Applied Clay Science, Vol 97-98, pp 222 - 234 27 Yui T , Yoshida H , Tachibana H , Tryk D.A , Inoue H (2002), “Intercalation of polyfluorinated surfactants into clay minerals and the characterization of the hybrid compounds”, Langmuir, Vol 18, pp 891 - 896 28 Zheng X., Jiang D.D., Wang D., Wilkie C.A (2006),.“Flammability of styrenic polymer clay nanocomposites based on a methyl methacrylate oligomericallymodified clay”, Pol Degrad Stab., 91, pp 289–297 29 Zohra B , Aicha K , Fatima S , Nourredine B , Zoubir D (2008), “Adsorption of Direct Red on bentonite modified by cetyltrimethylammonium bromide”, Chemical Engineering Journal, Vol 136, pp 295 - 305 47 ... ? ?Tổng hợp, nghiên cứu đặc trưng cấu trúc khả hấp phụ phenol đỏ sét hữu từ bentonit Bình Thuận với tetraetyl orthosilicat? ?? Trong đề tài này, đặt mục tiêu: - Tổng hợp sét hữu từ bentonit Bình Thuận. .. Đề tài: "Tổng hợp, nghiên cứu đặc trƣng cấu trúc khả hấp phụ phenol đỏ sét hữu từ bentonit Bình Thuận với tetraetyl orthosilicat" cơng trình nghiên cứu riêng tôi, số liệu, kết nghiên cứu luận... PHẠM MAI THỊ NGỌC LINH TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƢNG CẤU TRÚC VÀ KHẢ NĂNG HẤP PHỤ PHENOL ĐỎ CỦA SÉT HỮU CƠ TỪ BENTONIT BÌNH THUẬN VỚI TETRAETYL ORTHOSILICAT Ngành: HĨA VƠ CƠ Mã số: 44 01 13 LUẬN