Nghiên cứu mô phỏng khả năng chuyển hoá, vận chuyển và tích luỹ asen từ quặng thải pyrit và asenopyrit

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Lê Thu Thủy NGHIÊN CỨU MƠ PHỎNG KHẢ NĂNG CHUYỂN HĨA, VẬN CHUYỂN VÀ TÍCH LŨY ASEN TỪ QUẶNG THẢI PYRIT VÀ ASENOPYRIT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC HÀ NỘI, 2019 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Lê Thu Thủy NGHIÊN CỨU MÔ PHỎNG KHẢ NĂNG CHUYỂN HĨA, VẬN CHUYỂN VÀ TÍCH LŨY ASEN TỪ QUẶNG THẢI PYRIT VÀ ASENOPYRIT Chun ngành: Hóa Mơi trƣờng Mã số: 62440120 LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC PGS.TS Trần Hồng Côn Hà PGS.TS Nguyễn Thị Cẩm HÀ NỘI, 2019 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng Các số liệu luận án trung thực chưa công bố cơng trình khác Tác giả Lê Thu Thủy LỜI CẢM ƠN Lời tác giả xin trân trọng gửi lời cảm ơn đến Ban giám hiệu, thầy cô giáo trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Khoa Hóa học tạo điều kiện thuận lợi cho tác giả hoàn thành thời gian học tập, nghiên cứu hồn thành luận án Với lịng biết ơn chân thành, em xin cảm ơn PGS.TS Trần Hồng Côn PGS.TS Nguyễn Thị Cẩm Hà tận tình hướng dẫn giúp đỡ em suốt trình làm luận án Xin chân thành cảm ơn thầy, cô phịng thí nghiệm Hóa Mơi trường, khoa Hóa học, trường Đại học Khoa học tự nhiên thầy cô khoa Môi trường, trường Đại học Tài nguyên Môi trường Hà Nội, tạo điều kiện thuận lợi để tác giả hoàn thành luận án Tác giả xin bày tỏ lòng biết ơn tới thành viên gia đình, bạn bè, đồng nghiệp động viên, giúp đỡ tác giả suốt trình thực luận án Tác giả Lê Thu Thủy MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN MỤC LỤC DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VIẾT TẮT DANH MỤC BẢNG DANH MỤC HÌNH MỞ ĐẦU Chƣơng TỔNG QUAN VỀ ASEN VÀ SỰ CHUYỂN HĨA ASEN TRONG MƠI TRƢỜNG 1.1 Tổng quan asen độc tính asen 1.1.1 Tổng quan asen 1.1.2 Độc tính asen 1.2 Quá trình phong hóa khống vật sunfua chứa asen tự nhiên 1.2.1 Một số loại khoáng sunfua chứa asen tự nhiên 1.2.2 Q trình phong hóa quặng sunfua 1.3 Đặc điểm bãi thải quặng sunfua ảnh hưởng bãi thải mỏ đến môi trường 1.3.1 Đặc điểm bãi thải quặng sunfua 1.3.2 Ô nhiễm asen số bãi thải khai thác mỏ sunfua Việt Nam 1.3.3 Tình hình ô nhiễm asen số mỏ khai thác giới 1.4.Một số đặc điểm địa hóa asen yếu tố ảnh hưởng đến hành asen môi trường 1.4.1 Một số đặc điểm địa hóa asen 1.4.2 Một số yếu tố ảnh hưởng đến chuyển hóa asen mơi trư 1.5.Một số nghiên cứu hành vi asen môi trường 1.5.1 Nghiên cứu giới 1.5.2 Nghiên cứu Việt Nam Chƣơng NỘI DUNG VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 2.1 Đối tượng nghiên cứu 2.2 Phương pháp luận 2.3 Dụng cụ, hóa chất, thiết bị chuẩn bị mẫu nghiên cứu 2.3.1 Dụng cụ, hóa chất 2.3.2 Thiết bị 2.3.3 Chuẩn bị mẫu quặng mẫu nước mưa nhân tạo 2.4 Thiết kế thí nghiệm nghiên cứu 2.4.1 Nghiên cứu q trình phong hóa quặng thải asenopyrit pyr 2.4.2 Thiết kế thí nghiệm nghiên cứu chuyển hóa As(III) As(V sau phong hóa 2.4.3 Nghiên cứu ảnh hưởng vi khuẩn khử lưu huỳnh tới chu asen 2.5 Các phương pháp phân tích mẫu 2.5.1 Phương pháp phân tích asen 2.5.2 Kỹ thuật tách As(III) As(V) 2.5.3 Phương pháp phân tích kim loại Chƣơng KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1 Ảnh hưởng số yếu tố đến khả tách As(III) As(V) 3.1.1 Khả tách As(III) As(V) nhựa Lewatite M500 mẫu 3.1.2 Ảnh hưởng số ion kim loại đến khả tách As(III) As(V) 3.1.3 Kết khảo sát độ lặp lại phương pháp, giới hạn phát (LOD) giới hạn định lượng phương pháp (LOQ) 3.2 Sự giải phóng asen KLN từ quặng thải pyrit asenopyrit 3.2.1 Sự giải phóng asen KLN từ quặng thải pyrit asenopyrit điều kiện thấm (xung) nước 3.2.2 Sự giải phóng chuyển hóa asen điều kiện ngập nước 3.2.3 So sánh kết nghiên cứu điều kiện ngập nước xung nước 3.3 Sự chuyển hóa pha nước asen số ion kim loại thường có mặt sau phong hóa 89 3.3.1 Sự chuyển hóa điều kiện DO < 2mg/l 89 3.3.2 Sự chuyển hóa điều kiện DO > mg/l 93 3.3.3 Ảnh hưởng pH tới chuyển hóa, vận chuyển asen 97 3.3.4 Ảnh hưởng vi sinh vật khử lưu huỳnh tới chuyển hóa asen 101 3.4 Đánh giá khả vận chuyển tích luỹ asen mơ hình bãi thải quặng đuôi pyrit asenopyrit 105 3.4.1 Khả vận chuyển tích luỹ asen q trình phong hóa quặng pyrit asenopyrit 105 3.4.2 Khả vận chuyển tích luỹ asen sau phong hóa quặng pyrit asenopyrit 111 KẾT LUẬN 114 KIẾN NGHỊ 116 DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN 117 TÀI LIỆU THAM KHẢO 118 PHỤ LỤC 130 Ký hiệu AAS ADA AMA ATP AsT F-AAS BTNMT DMA DO HFO FeT HVG - AAS LOD LOQ KLN PE TCVN RSD DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Một số loại khoáng vật chứa asen tự nhiên Bảng 1.2 Hàm lượng asen số khoáng vật Bảng 1.3 Hàm lượng asen số mỏ quặng Việt Nam Bảng 1.4 Các trạng thái asen môi trường Bảng 2.1 Thành phần mẫu quặng pyrit asenopyrit (mg/kg) Bảng 2.2 Kết phân tích thành phần hỗn hợp quặng/cát tỷ lệ 1:20 (mg/kg) Bảng 2.3 Thành phần nước thấm qua (tương tự nước mưa tự nhiên) Bảng 2.4 Nồng độ chất chọn nghiên cứu sau phong hóa Bảng 3.1 Khả giữ As(V) cột nhựa Lewatite M500 Bảng 3.2 Khả tách (giữ) As (V) bên cạnh As(III) cột Lewatite M500 giá trị pH khác Bảng 3.3 Giới hạn phát (LOD) giới hạn định lượng (LOQ) phương pháp Bảng 3.4 Giải phóng KLN asen từ quặng thải pyrit Bảng 3.5 Giải phóng KLN từ quặng thải asenopyrit Bảng 3.6 So sánh biến thiên hàm lượng kim loại asen giải phóng từ cột quặng thải điều kiện thấm (xung) nước Bảng 3.7 Sự thay đổi pH Eh theo thời gian điều kiện xung nước Bảng 3.8 Chuyển hóa asen điều kiện xung nước, mô bãi thải quặng pyrit Bảng 3.9 Chuyển hóa asen điều kiện xung nước, mô bãi thải quặng asenopyrit Bảng 3.10 Khả chuyển hóa giải phóng asen cột quặng thải pyrit điều kiện ngập nước Bảng 3.11 Khả chuyển hóa giải phóng asen cột quặng thải asenopyrit điều kiện ngập nước Bảng 3.12 Sự chuyển hóa ion kim loại asen pha nước sau phong hóa quặng thải pyrit điều kiện DO < 2mg/l giá trị pH 122 48 Gallegos-Garcia M., Celis L B., Rangel-Mendez R., RazoFlores E (2009), "Precipitation and recovery of metal sulfides from metal containing acidic wastewater in a sulfidogenic down-flow fluidized bed reactor", Biotechnol Bioeng 102, pp.91-99 49 George W Ware (2004), "Arsenic harzards to humans, plants and animalsif Gold mining", R Eisler, Springer - Werlag 180, pp.133160 50 Global Mining Campaign (2001), "The impact of handrock mining on the environment and human health”, UCCN puplished paper International Meeting," Warrenton, Virginia, USA September 15-19, pp.10 51 H Magdi Selim, Donald L Sparks (2001), "Heavy metal release in soils", Lewish Publishers, pp.33-40 52 H.D Holland, K.K Turekian (2004), "Treatise Geochemistry", Environmental Geochemistry 9, pp.26-45 53 Håkan Tarras-Wahlberg, Nguyen Thi Lan (2008), "Environmental regulatory failure and metal contamination at the Giap Lai pyrite mine, Northern Vietnam", Journal of Environmental Management 86(4), pp.712-720 54 Hu G P., Balasubramanian R., Wu C D (2003), "Chemical characterization of rainwater at Singapore", Chemosphere 51, pp.747– 755 55 I Thornton, M Farago (2010), "The geochemistry of arsenic", Springer, Dordrecht, pp.1-16 56 Jeffer P Koplan (2007), "Toxicological profile for Arsenic", U S Department of health and human services Public health service Agency for Toxic Substances and Disease Registry, pp.2-9 57 Katharina Müller, Virgínia S.T Ciminelli, Maria Sylvia S Dantas, Sabine Willscher (2010), "A comparative study of As(III) and As(V) in aqueous solutions and adsorbed on iron oxy-hydroxides by Raman spectroscopy: Water Res", Water Rearch 44, pp.5660–5672 58 Kevin A F, Doris K (2004), "Determination of arsenic species: A critical review of methods and applications", Analyst 129(5), pp.373– 395 123 59 Kunnath S S., Jean C M (1981), "Determination of arsenic(III), arsenic(V), antimony(III), antimony(V), selenium(IV) and selenium(VI) by extraction with ammonium pyrrolidinedithiocarbamate - methyl isobutyl ketone and electrothermal atomic absorption spectrometry", Analytical Chemistry 124(1), pp.131–142 60 L Fodor, L Szabó, Károly Róbert College (2004), "Study of heavy metal leaching in the soil", 13th International Soil Conservation Organisation Conference – Brisbane, Conserving Soil and Water for Society: Sharing Solutions, pp.216-220 61 Li X, Krumholz L R (2007), "Regulation of arsenate resistance in Desulfovibrio desulfuricans G20 by an arsRBCC operon and an arsC gen", Journal of bacteriology 189(10), pp.3705-3711 62 Liu H, Probst A, Liao B (2005), "Metal contamination of soils and crops affected by the Chenzhou lead/zinc mine spill", (Human China) Science of the Total Environment 339, pp.53-166 63 M A Armienta, G Villa Sẽnor, O Cruz, A Agoayo, O Toledo, F M Romero (2008), "Arsenic mobilization within tailings of two historical Mexican mining zone", Arsenic in environment, 2nd International Congress, pp.45 64 Macy J M., J M Santini, B V Pauling, A H O’Neill, L I Sly (2000), "Two new arsenate/sulfate-reducing bacteria: mechanisms of arsenate reduction", Arch Microbiol 173, pp.49–57 65 Machemer S D, Wildeman T.R (1992), "Adsorption compared with sulfide precipitation as metal removal processes from acid mine drainage in a constructed wetland", Journal of contaminant hydrology 9, pp.115-131 66 Manfred Felician Bitala (2008), "Evaluation of heavy metals pollution in soil and plants arccued from gold mining activities in Geita, Tanzana", University of Dar es Salaam 67 María Vicenta Esteller, Soffia Sofia Grarrido, Elena Grimenez (2008), "Arsenic in groundwater in a mining area Acase study in Mexico", Arsenic in the environment, 2nd International Congres, pp.153-154 124 68 María P Astra, Jordi Cama (2008), "Natura attenuation of arsenic in acid mine drainages (Iberian Pyritic Belt, SW Spain)", Arsenic in environment, 2nd International Congress, pp.43 69 Markus Bauer C B (2005), "Mobilization off arsenic by dissovel organic matter from iron oxides, soils and sediments ", Sience of the total Environment 354, pp.179-190 70 N Ceniceros, M A Armienta, O Cruz, A Agoayo, O Talavera, E Espinosa, Miriam Mensdez (2008), "Impact of tallings on arsenic and heavy metal contaminoned of a Mexican river", Arsenic in the environment, 2nd International Congress, , pp.271 71 Newman D K., Ahmann D., Morel F M M (1998), "A brief rewiew of microbial arsenate respiration", Geomicrobiol Joural 15, pp.255-268 72 Newman D K., Beveridge T J., Morel F M M (1977a), "Pricipitation of arsenic trisunfide by Desunlfotomacolum auripigmentum sp", Arch Microbiol 168, pp.380-388 73 Newman D K., Kennedy E.K., Coates J D., Ahmann D., Ellis D J., Lovley D R., Morel F M.M (1997b), "Disimilatory arsenat and sulfate reduction in Desunlfotomacolum auripigmentum sp", Arch Microbiol 168, pp.380-388 74 Nickson R T., McArthur J M., Ravenscroft P., Burgess W G., Ahmed K M (2000), "Mechanism of arsenic release to groundwater, Bangladesh and West Bengal", Appl Geochem 15, pp.403-413 75 Niedzielski P, J Siepak, Z Kowalczuk (2006), "Microtrace metalloids speciation in lakes water samples (Poland)", Environmental Monitoring and Assessment 118, pp.231–246 76 Niedzielski P J S., Z Kowalczuk, (1999), "Speciation Analysis of Arsenic, Antimony and Selenium in the Surface Waters of Poznari, Polish", Journal of Environmental Studies 8, pp.183–187 77 Nguyen Thi Kim Dung, Bui Duy Cam, Tran Hong Con (2009), "Investigation of influence of basic constituents in groundwater on the arsenic and manganese adsorption – coprecipitation on fresh iron(III) hydroxide", Journal of Analytical Science 14, pp.40-44 125 78 Nguyen Thi Kim Dung, Tran Hong Con, Bui Duy Cam, Yumei Kang (2012), "Investigation of As, Mn and Fe fixation inside the aquifer during groundwater exploitation in the experimental system imitated natural conditions Environmental Geochemistry and Health", Environmental Geochemistry and Health 34(3), pp.249-254 79 Nguyen Thi Kim Dung T H C., Bui Duy Cam Y K (2012), "Investigation of As, Mn and Fe fixation inside the aquifer during groundwater exploitation in the experimental system imitated natural conditions", Environ Geochem Health 34, pp.349-354 80 P Kijianapanich, K Pakdeerattanamint, P N L Lens, A P Annachhatre (2012), "Organic substrates as electron donors in permeable reactive barrier for removal of heavy metals from acid mine drainage", Environmental Technology 33, pp.2635-2644 81 Paula Freire Asvila, Eduardo Ferreira D S (2008), "The role of second minaral controling the migatioin of arsenic at Panasqueira mine - Portugal", Arsenic in environment, 2nd International Congress, p47 82 Pedersen H D., Postma D., Jakobsen R (2006), "Release of arsenic associated with the reduction and transformation of iron oxides", Geochim Cosmochim Acta 70, pp.4116-4129 83 Perdesen H.D, Postma D, Jakobsen R (2006), "Release of arsenic associated with the reduction and transformation of iron oxides", Geochimica et Cosmochimica Acta 70, pp.4116-4129 84 Peter Ravenscroft, Hugh Brammer, Keith Richards (2009), "Arsenic Pollution A Global Synthesis", Wiley - Backwell, pp.43-64 85 Plunket E R (1987), Handbook of industrial toxicity, 3rd edition, Edward Amold Ltd, Victoria, Australia 86 Postgate J R (1984), The sulfate-reducing bacteria, 2nd edit, Cabridge: Cambridge University Press 87 Postma D., Jessen S., Nguyen T M H., Mai T D., Koch C B., Pham H V, Pham Q N, Larsen F (2010), "Mobilization of arsenic and iron from Red River floodplain sediments, Vietnam", Geochim Cosmochim Acta 74, pp.3367 - 3381 126 88 Q H Hu, X G Sun, X B Gao, Y G Zhu (2012), "Conversion, sorption, and transport of arsenic species in geological media", Applied Geochemistry 27, pp.2197–2203 89 Renato Pereira de Andrade, Jaime Wilson Vargas de Mello, Cláudia Carvalhinho Windmöller, José Bento Borba da Silva, Bernardino Ribeiro Figueiredo (2012), "Evaluation of Arsenic Availability in Sulfidic Materials from Gold Mining Areas in Brazil", Springer 223, pp.4679–4686 90 S Foucher, F Battaglia-Brunet, I Ignatiadis, D Morin (2001), "Treatment by sulfate-reducing bacteria of Chessy acid-mine drainage and metals recovery", Chemical Engineering Science 56, pp.16391645 91 Siaval Klas, Donald W Kirk (2013), "Advantages of low pH and limited oxygenation in arsenic removal from water by zezo -valent iron", Journal of hazardous materials 252, pp.77-82 92 Sierra-Alvarez R K S., Freeman S, et al, (2006), "Biological treatment of heavy metals in acid mine drainage using sulfate reducing bioreactors", Water Sci Technol 54, pp.179–185 93 Simon G, Kesler S.E, Chryssoulis S (1999), "Geochemistry and textures of gold-bearing arsenian pyrite, Twin Creeks, Nevada: implications for deposition of gold in Carlin-type deposits", Econ Geol 94, pp.405-421 94 Simon G., Camm S, H.J Glass, D.W Bryce, A.R Butche (2004), "Characterisation of a mining-relatedarsenic-contaminated site, Cornwall, UK", Journal of Geochemical Exploration 88, pp.1-5 95 Smedley P.L, Kinniburgh D.G (2002), "A review of the source, behaviour and distribution of arsenic in natural waters", Applied Geochemistry 17, pp.517-568 96 Standard Methods For the Examination of Water and Wastewater (2012),Water Environment Federation 97 Steed V S., Suidan M T., Gupta M., Miyhara T., Acheson C M., Sayles G D (2000), "Development of a sulfate - reducing biological process to Remove heavy metals from acid mine drainage", Water environment rearch 72(5), pp.530-535 127 98 Swaran Jeet Singh Flora (2014), Handbook of Arsenic Toxicology,Elsevier/ Academic Press (USA) pp.2-15 99 Swaran Jeet Singh Flora N C (2015), Arsenic toxicity: Prevention and treatment, CRC Press, pp.1-20 100 Tabak H H, Scharp R, Burckle J (2003), "Advances in biotreatment of acid mine drainage and biorecovery of metals: Metal precipitation for recovery and recycle", Biodegradation 14, pp.423– 436 101 Teng Yanguo, Ni Shijun, Jiao Pengcheng, Deng Jian, Zhang Chengjiang, Wang Jinsheng, Cornwall, Simon G, Camm S (2008), "Eco-Environmental Geochemistry of heavy metal pollution in Dexing Mining Area", Chinese Journal of Geochemistry 23(4), pp.349-358 102 Tony J., David L P (2004), "Adsorption of Pb(II), Cu(II), Cd(II), Zn(II), Ni(II), Fe(II), and As(V) on bacterially produced metal sulfides", J Colloid Interface Sci 275, pp.61-71 103 Tran Hong Con, Nguyen Thi Hanh, Michael Berg, Pham Hung Viet (2003), Investigation of arsenic release from sediment minerals to water phases, Asenic Exposure and Health Effects, Published by Elsevire B V, Chapter 104 Tran Hong Con B D C., Nguyen Thi Kim Dung, (2011), "Factors influencing the release of arsenic, manganese and iron from sulfide and arsenide minerals to water environment", Environmental Asia 4, pp.43-48 105 Virender K Sharama, Mary Sohn (2009), "Aquatic arsenic: Toxicity, speciation, transformation and remendiation", Environment international 35(4), pp.745-759 106 Widdel F, Bak F (1992), "Gram-negative mesophilic sulfatereducing bacteria in the Prokaryotes", New York: Springer, pp.3352– 3378 107 Xiaoguang Meng, Wei Wang (1998), "Speciation of arsenic by disposable cartridges", In the 3rd International Conference on Arsenic Exposure and Health Effects San Diego, CA 108 Yang Hui, Zhang Li (2014), "Adsorptive behaviour of arsenic in a karst subterranean stream and principal components analysis of its influencing variables: A case study at the Lihu subterranean stream, Guangxi province, China", Acta Carsologica 43, pp.287–296 128 109 Yu-Zhen Cao, Shaoyi Wang, Gan Zhang, Jiying Luo, Shaoyou Lu (2009), "Chemical characteristics of wet precipitation at an urban site of Guangzhou, South China", Atmospheric Research 99, pp.462– 469 110 Yulong Wang, Shaofeng Wang, Xin Wang Zhanhua, Zhang Yongfeng Jia (2016), "Adsorption Behavior and Removal Mechanism of Arsenic from Water by Fe(III)-Modified 13X Molecular Sieves", Spinger 111 Zaluski M C M., Trudnowski J, (2000), "Application of sulfate reducing bateria for passive remediation of water contaminated with metal", MSE Tech Appl., Inc 200 Technology Way, Butte, Montana 59701, USA, pp.20-28 112 Zhu J., Lou Z., Liu Y., Fu R., Baig S A., Xu X (2015), "Adsorption behavior and removal mechanism of arsenic on graphene modified by iron–manganese binary oxide (FeMnOx/RGO) from aqueous solutions", RSC Advances issue 83, pp.67951–67961 129 PHỤ LỤC Đƣờng chuẩn nguyên tố Đƣờng chuẩn đồng Đƣờng chuẩn chì 130 Đƣờng chuẩn kẽm Đƣờng chuẩn niken 131 Đƣờng chuẩn sắt Đƣờng chuẩn mangan 132 Đƣờng chuẩn asen 133 ... asenopyrit 105 3.4.1 Khả vận chuyển tích luỹ asen q trình phong hóa quặng pyrit asenopyrit 105 3.4.2 Khả vận chuyển tích luỹ asen sau phong hóa quặng pyrit asenopyrit. .. nghiên cứu sinh chọn đề tài ? ?Nghiên cứu mô khả chuyển hóa, vận chuyển tích lũy asen từ quặng thải pyrit asenopyrit? ?? Để tìm khả giải phóng asen kim loại nặng bãi thải quặng sau q trình tuyển quặng. .. HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Lê Thu Thủy NGHIÊN CỨU MƠ PHỎNG KHẢ NĂNG CHUYỂN HĨA, VẬN CHUYỂN VÀ TÍCH LŨY ASEN TỪ QUẶNG THẢI PYRIT VÀ ASENOPYRIT Chun ngành: Hóa Mơi trƣờng Mã số: 62440120