Xác định thành phần và khối lượng của Plutionium trong nguồn Pube bằng phương pháp Gamma : Luận văn ThS. Vật lý: 60 44 05

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - NGUYỄN VĂN QUÂN XÁC ĐỊNH THÀNH PHẦN VÀ KHỐI LƯỢNG CỦA PLUTONIUM TRONG NGUỒN PUBE BẰNG PHƯƠNG PHÁP GAMMA LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội – 2012 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - NGUYỄN VĂN QUÂN XÁC ĐỊNH THÀNH PHẦN VÀ KHỐI LƯỢNG CỦA PLUTONIUM TRONG MẪU PUBE BẰNG PHƯƠNG PHÁP GAMMA Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân lượng cao Mã số: 604405 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS BÙI VĂN LOÁT Hà Nội – 2012 MỤC LỤC DANH MỤC CÁC BẢNG SỐ LIỆU VÀ KẾT QUẢ DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT VÀ TỪ KHÓA MỞ ĐẦU CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ PLUTONI .2 1.1 Lịch sử khám phá .3 1.2 Ứng dụng Plutoni 1.2.1 Chế tạo bom nguyên tử .5 1.2.2 Chế tạo nhiên liệu xít hỗn hợp MOX .5 1.2.3 Làm nguồn phát nhiệt 1.3 Tác hại Plutoni CHƢƠNG GHI NHẬN GAMMA PHÁT RA TỪ NGUỒN PUBE VÀ CÁC VÙNG NĂNG LƢỢNG .9 2.1 Ghi nhận gamma phát từ nguồn PuBe 2.2 Các vùng lƣợng hữu ích sử dụng để xác định hàm lƣợng Pu 11 2.2.1 Vùng lượng 40 keV 11 2.2.2 Vùng lượng 100 keV 13 2.2.3 Vùng lượng 125 keV 15 2.2.4 Vùng lượng 148 keV 17 2.2.5 Vùng lượng 160 keV 19 2.2.6 Vùng lượng 208 keV 21 2.2.7 Vùng lượng 332 keV 23 2.2.8 Vùng lượng 375 keV 25 CHƢƠNG PHƢƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH HÀM LƢỢNG VÀ KHỐI LƢỢNG CỦA PLUTONI 27 3.1 Phƣơng pháp xác định hàm lƣợng 27 3.1.1 Phương pháp xác định sử dụng chương trình MGA++ .27 3.1.2 Phương pháp xác định sử dụng chương trình Gamma Vision 29 3.2 Phƣơng pháp tính tốn khối lƣợng .33 3.2.1 Phương pháp 33 3.2.2 Giảm sai số hệ thống giá trị F1E 35 3.2.3 Sử dụng đỉnh 129 keV để ước lượng giá trị R 36 3.2.4 Ước lượng khối lượng MPu nguồn thông tin hình dạng .37 CHƢƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 38 4.1 Kiểm tra phƣơng pháp cho nguồn PuBe đo năm 2002 .38 4.2 Ứng dụng phƣơng pháp xác định hàm lƣợng dùng Gamma Vision cho trƣờng hợp nguồn PuBe đo năm 2009 .39 KẾT LUẬN 50 Tài liệu tham khảo .51 DANH MỤC CÁC BẢNG SỐ LIỆU VÀ KẾT QUẢ Bảng 2.1 Các thông số mẫu chuẩn nguồn PuBe giấy chứng nhận Bảng 2.2 Các đỉnh lượng cường độ chúng vùng 40 keV .12 Bảng 2.3 Các đỉnh lượng cường độ chúng vùng 100 keV 14 Bảng 2.4 Các đỉnh lượng cường độ chúng vùng 125 keV 16 Bảng 2.5 Các đỉnh lượng cường độ chúng vùng 148 keV 18 Bảng 2.6 Các đỉnh lượng cường độ chúng vùng 160 keV 19 Bảng 2.7 Thành phần đồng vị đỉnh tổng 160 keV .21 Bảng 2.8 Các đỉnh lượng cường độ chúng vùng 208 keV 22 Bảng 2.9 Các đỉnh lượng cường độ chúng vùng 332 keV 23 Bảng 2.10 Thành phần đóng góp đồng vị đỉnh 332 336 keV 24 Bảng 2.11 Các đỉnh lượng cường độ chúng vùng 375 keV 25 Bảng 3.1 Các đỉnh lượng sử dụng tính toán hàm lượng đồng vị Pu phương pháp dùng Gamma Vision .30 Bảng 4.1 Kết tính tốn sử dụng chương trình Gamma Vision dùng đỉnh 104.24 keV cho nguồn PuBe đo năm 2009 .39 Bảng 4.2 Kết tính tốn sử dụng chương trình Gamma Vision dùng đỉnh 160.0 keV cho nguồn PuBe đo năm 2009 43 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ Hình 1.1 Sơ đồ chuyển hóa 238U 244Cm nhiên liệu cháy lò phản ứng LWR Hình 1.2 E M McMillan (trái) Glenn Seaborg (phải) Hình 1.3 Sơ đồ nguyên lý hai kiểu thiết kế bom nguyên tử .5 Hình 1.4 Sơ đồ mơ tả thành phần đồng vị nhiên liệu Urani chưa cháy, cháy, nhiên liệu MOX Hình 2.1 Sơ đồ cấu tạo nguồn PuBe lớp vỏ chứa Hình 2.2 Sơ đồ thí nghiệm đo phổ gamma nguồn PuBe detector HPGe 10 Hình 2.3 Detector HPGe GL2020R kiểu Planar có diện tích khối tinh thể Ge 2000 mm2 10 Hình 2.4 Dạng phổ gamma từ 0-600keV nguồn PuBe đo detector Planar HPGe GL2020R 11 Hình 2.5 Phổ gamma vùng 40 keV dung dịch Plutoni với axit nitric 12 Hình 2.6 Phổ gamma vùng 100 keV đo detector HPGe có độ phân giải 490 eV 122 keV 15 Hình 2.7 Phổ gamma vùng 125 keV nguồn PuO2 đo detector HPGe có độ phân giải 490 eV 122 keV 16 Hình 2.8 Phổ gamma vùng 148 keV nguồn PuO2 đo detector HPGe có độ phân giải 490 eV 122 keV 18 Hình 2.9 Phổ gamma vùng 160 keV nguồn PuO2 đo detector HPGe có độ phân giải 490 eV 122 keV 20 Hình 2.10 Phổ gamma vùng 208 keV nguồn PuO2 đo detector HPGe có độ phân giải 490 eV 122 keV 22 Hình 2.11 Phổ gamma vùng 332 keV nguồn PuO2 đo detector HPGe có độ phân giải 490 eV 122 keV 24 Hình 2.12 Phổ gamma vùng 375 keV nguồn PuO2 đo detector HPGe có độ phân giải 490 eV 122 keV 26 Hình 3.1 Đường hiệu suất ghi tương đối vùng lượng lớn 110 keV .31 Hình 3.2 Đường hiệu suất ghi tương đối vùng lượng nhỏ 110 keV 32 Hình 3.3 Sự phụ thuộc tỷ số Mγ/Mcal theo Mcal 35 Hình 3.4 Sự phụ thuộc tỷ số Mγ/Mcal theo lED 36 Hình 4.1 Tỷ số hàm lượng 239Pu tính theo phương pháp dùng đỉnh 160 keV (a) 104.24 keV (b) so với chương trình MGA++ theo hàm lượng 239Pu 38 Hình 4.2 Tỷ số hàm lượng 240Pu tính theo phương pháp dùng đỉnh 160 keV (a) 104.24 keV (b) so với chương trình MGA++ theo hàm lượng 239Pu 38 Hình 4.3 Tỷ số hàm lượng 239 Pu tính theo hai trường hợp dùng đỉnh 160 104.24 keV phương pháp Gamma Vision .48 Hình 4.4 Phổ gamma từ 0-15000 keV PuBe, AmBe, Pu nguyên chất phông đo detector Ortec HPGe tích khối tinh thể Ge 150 cm3 .49 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT VÀ TỪ KHÓA IAEA International Atomic Energy Agency PuBe Plutonium Berrilyum Pu Plutonium LWR Light Water Reactor MOX Mixed Oxide Fuel HPGe High Purity Germanium MGA Multigroup Gamma Analysis MCA Multichannel Analysis Hàm lượng Isotopic composition Độ cháy Burnup Nhiệt lượng kế Calorimeter Hệ số phân nhánh Branching ratio Hệ số truyền qua Transmission Factor Hoạt độ riêng Specific Radioactive Phương pháp lượng vô hn Infinite Energy Method Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma MỞ ĐẦU Ngày kỹ thuật vật liệu hạt nhân ứng dụng rộng rãi lĩnh vực sống Plutoni đồng vị phóng xạ nguy hiểm người thể sống khác Nó thành phần quan trọng để chế tạo bom nguyên tử bom bẩn nguy hiểm rơi vào tay tổ chức khủng bố Vì kiểm soát việc quản lý vận chuyển trái phép vật liệu có chứa Pu IAEA kiểm sốt gắt gao Hungari có tổng cộng 152 nguồn PuBe việc tính tốn hàm lượng khối lượng nguồn cần thiết Nguồn PuBe hỗn hợp Plutoni Berili theo tỷ lệ Pu/Be = 1/13 phát xạ neutron gamma mạnh Thông thường nguồn PuBe chứa đồng vị siêu Urani bao gồm 237U, 238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu, 242Pu 241Am Việc xác định khối lượng xác nguồn PuBe nhãn mác khó khăn thơng số hình học bên nguồn thường khơng biết Mặt khác có nhiều phương pháp chương trình tính tốn hàm lượng đồng vị phát triển xây dựng cho trường hợp hàm lượng 239Pu lớn 75% Đối với trường hợp hàm lượng nhỏ 75% chương trình thường khơng thể tính tốn Vì mục đích luận văn xây dựng phương pháp tính tốn hàm lượng khối lượng nguồn PuBe Luận văn bao gồm phần chính: - Tổng quan Plutoni: Trình bày khái qt Plutoni bao gồm lịch sử khám phá đồng vị, ứng dụng tác hại Plutoni - Ghi nhận gamma phát từ nguồn PuBe vùng lƣợng: Giới thiệu nguồn PuBe, sơ đồ thí nghiệm vùng lượng sử dụng tính tốn hàm lượng Plutoni - Phƣơng pháp xác định hàm lƣợng khối lƣợng Plutoni: Trình bày phương pháp xác định hàm lượng khối lượng Plutoni mẫu PuBe - Kết thảo luận: Trình bày kết xác định hàm lượng khối lượng Plutoni nguồn PuBe đưa số nhận xét kết thu - Kết luận: Trình bày số kết luận phương pháp hướng phát triển nghiên cứu LuËn văn cao học Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma CHNG TNG QUAN V PLUTONI Plutoni ngun tố hóa học hiếm, có tính phóng xạ cao với ký hiệu hóa học Pu số nguyên tử 94 Nó kim loại thuộc nhóm actini với bề màu trắng bạc bị xỉn tiếp xúc với khơng khí, tạo thành lớp phủ mờ bị ơxi hóa Ngun tố thơng thường biểu dạng thù hình Khi tiếp xúc với khơng khí ẩm, tạo thành ơxít hiđrua làm thể tích mẫu giãn nở tăng thêm đến 70 lần Nó chất độc phóng xạ mà tích tụ tủy xương thể sống Những đặc tính tính chất khác khiến cho việc việc xử lý Plutoni nguy hiểm Plutoni nguyên tố nguyên thủy nặng nhất, có đồng vị sau 238Pu, 239Pu, 240 Pu, 241Pu, 242Pu, 243Pu, 245Pu, 246Pu, 247Pu Trong 244Pu có chu kỳ bán rã lớn khoảng 80 triệu năm, nên nguyên tố tìm thấy dạng vết tự nhiên 238Pu có chu kỳ bán rã 88 năm phát hạt anpha Nó nguồn cung cấp nhiệt máy phát điện hạt nhân cung cấp điện cho tàu khơng gian 240Pu có khả tự phân hạch cao, làm tăng thông lượng neutron mẫu Đồng vị quan trọng Plutoni 239Pu, với chu kỳ bán rã 24.100 năm Trong bom hạt nhân đồng vị 239Pu đóng vai trị quan trọng 239Pu 241Pu có khả phân hạch bị bắn phá neutron nhiệt giải phóng lượng, tia gamma vài neutron Các neutron sau trì phản ứng hạt nhân dây chuyền, ứng dụng vũ khí hạt nhân lị phản ứng hạt nhân Plutoni chủ yếu tạo từ lò phản ứng Quá trình tạo thành đồng vị siêu Urani nhiên liệu cháy mô tả hình 1.1 Hình 1.1 Sơ đồ chuyển hóa 238U 244Cm nhiên liệu cháy lò phn ng LWR Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma Tớnh toỏn cỏc giá trị hàm lượng 239Pu 240Pu so sánh với kết tính chương trình MGA++ Vẽ đồ thị tỷ số hàm lượng 239Pu (hình 4.1) 240Pu (hình 4.2) theo hai phương pháp tính theo giá trị hàm lượng 239Pu Dựa hai hình ta rút số nhận xét sau: - Đối với kết tính tốn hàm lượng 239Pu sử dụng phương pháp Gamma Vision MGA++ phù hợp Sai lệch hai phương pháp nhỏ 10% - Đối với kết tính tốn hàm lượng 240 Pu sử dụng phương pháp Gamma ++ Vision MGA cho trường hợp hàm lượng 239Pu nhỏ 85% sai lệch 40% Còn trường hợp hàm lượng 239Pu lớn 85% kết hai phương pháp sai lệch nhiều lên tới 200% hàm lượng 239 Pu lớn 95% 4.2 Ứng dụng phƣơng pháp tính tốn dùng Gamma Vision cho trƣờng hợp nguồn PuBe đo năm 2009 Bảng 4.1 Kết tính tốn sử dụng chương trình Gamma Vision dùng đỉnh 104.24 keV cho nguồn PuBe đo năm 2009 ST T Mã hiệu 002 005 014 015 016 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 5.68 64.95 24.70 1.10 2.67 4.55 7.16 0.51 4.62 64.93 25.84 0.84 0.69 1.95 3.88 0.11 5.31 70.32 20.29 0.92 0.11 0.42 0.69 0.02 3.50 60.07 29.77 0.67 0.72 2.70 6.31 0.13 3.42 70.37 22.08 0.60 LuËn văn cao học 39 242 Pu 0.34 0.27 0.2 0.29 0.14 Khối lƣợng Pu (g) Khối lƣợng riêng (g/cm3) 3.57 19.25 2.3 0.39 1.93 3.77 2.45 0.15 0.12 3.16 0.013 0.02 0.0004 6.00 5.05 0.35 0.51 3.54 0.62 241 Am 1.7 0.4 2.5 1.7 Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma 10 11 12 13 14 15 021 025 027 034 148 161 182 189 214 222 0.49 2.46 4.26 0.08 4.98 67.23 23.59 0.85 0.73 2.22 3.89 0.11 4.53 70.64 20.92 0.80 0.51 1.84 3.01 0.08 5.27 69.65 20.93 0.81 0.46 1.67 2.80 0.06 4.63 68.93 22.35 0.76 0.62 2.21 3.75 0.09 5.81 67.79 22.23 1.00 0.87 2.24 3.69 0.13 4.62 65.78 25.13 0.74 0.75 2.70 5.13 0.11 4.02 70.03 21.86 0.61 0.50 2.17 3.74 0.07 6.11 66.51 23.09 1.00 0.89 2.46 4.39 0.13 6.11 68.66 21.28 0.96 1.03 2.61 4.02 0.14 4.04 70.14 21.83 0.61 Luận văn cao học 40 0.24 0.18 0.19 0.19 0.26 0.23 0.14 0.28 0.23 0.14 0.17 0.06 3.35 1.82 0.12 0.05 3.11 0.220 0.10 0.007 3.35 0.170 0.09 0.005 3.32 3.200 0.11 0.096 3.16 1.700 0.11 0.051 3.72 1.810 0.20 0.054 3.48 1.900 0.14 0.095 3.29 1.600 0.12 0.080 2.99 2.050 0.33 0.062 3.38 1.720 0.8 1.5 1.5 0.7 0.6 1.1 0.9 0.8 0.3 1.0 Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 228 238 247 249 258 261 267 313 314 522 0.49 2.31 3.93 0.07 5.82 66.64 23.21 0.93 0.92 2.33 4.11 0.13 5.77 67.48 22.58 0.87 0.91 2.56 4.43 0.12 6.04 66.98 22.51 0.79 0.94 2.55 4.37 0.11 6.64 66.10 23.38 0.95 0.92 2.12 3.69 0.12 3.86 71.42 20.94 0.63 0.37 1.71 2.85 0.05 4.94 69.04 21.76 0.74 0.59 2.00 3.35 0.08 4.31 67.17 24.68 0.71 0.43 1.68 3.13 0.06 0.02 94.08 5.59 0.03 0.00 0.19 0.21 0.00 0.02 94.14 5.55 0.03 0.00 0.19 0.02 0.00 4.34 69.27 22.03 0.71 Luận văn cao häc 41 0.26 0.23 0.21 0.28 0.14 0.18 0.2 0.001 0.001 0.17 0.19 0.172 3.40 1.580 0.13 0.047 3.30 1.830 0.15 0.055 3.68 1.550 0.19 0.155 2.90 1.650 0.08 0.083 3.15 1.930 0.11 0.097 3.51 1.810 0.18 0.181 3.13 1.670 0.11 0.084 0.28 1.050 0.01 0.032 0.27 1.055 0.01 0.032 3.65 1.740 0.6 0.9 0.8 0.7 0.7 0.7 0.7 2.5 1.9 0.7 Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 539 551 559 562 568 570 577 585 595 597 0.53 2.08 3.41 0.08 6.51 64.59 24.56 1.11 1.09 2.65 4.99 0.17 4.57 68.60 22.65 0.81 0.59 2.13 3.67 0.09 4.88 68.41 22.45 0.80 0.73 2.39 4.09 0.11 4.83 67.59 23.48 0.79 0.68 2.57 4.81 0.10 4.94 69.48 21.35 0.78 0.63 2.15 3.54 0.09 2.89 74.07 18.49 0.45 0.23 1.48 2.29 0.03 4.91 68.69 22.12 0.81 0.65 2.20 3.83 0.10 3.92 71.65 20.39 0.68 0.49 2.22 3.67 0.08 3.69 71.18 20.78 0.62 0.40 1.85 2.99 0.06 6.67 69.85 19.09 0.65 Luận văn cao học 42 0.35 0.21 0.2 0.21 0.18 0.08 0.2 0.14 0.14 0.14 0.31 0.174 3.22 1.720 0.11 0.052 3.37 1.570 0.13 0.047 3.45 1.330 0.13 0.133 3.31 1.790 0.13 0.090 3.44 1.540 0.12 0.154 4.09 1.350 0.16 0.135 3.47 1.450 0.14 0.073 3.36 1.450 0.13 0.145 3.73 1.610 0.16 0.161 3.73 0.800 0.8 0.7 0.5 0.9 0.9 0.5 0.6 0.5 0.8 0.7 Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma 36 37 38 39 40 608 609 610 672 706 0.79 2.10 3.19 0.07 4.65 70.33 21.01 0.70 0.62 2.25 3.72 0.08 7.53 66.03 22.06 0.75 0.96 2.05 3.57 0.09 3.86 72.62 19.64 0.63 0.49 2.18 3.46 0.07 4.85 69.13 21.81 0.85 0.76 2.49 4.27 0.12 4.55 70.06 21.11 0.73 0.53 2.03 3.25 0.08 0.16 0.2 0.12 0.2 0.17 0.18 0.080 3.32 1.670 0.11 0.084 3.64 1.020 0.13 0.102 3.26 1.550 0.14 0.155 3.36 1.760 0.09 0.088 3.56 1.730 0.22 0.173 0.7 0.6 0.7 0.9 0.9 Bảng 4.2 Kết tính tốn sử dụng chương trình Gamma Vision dùng đỉnh 160.0 keV cho nguồn PuBe đo năm 2009 STT Mã hiệu nguồn 005 014 015 Luận văn cao học 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 4.76 66.93 23.99 0.86 0.58 7.76 6.99 0.09 5.04 66.75 24.40 0.87 0.09 1.33 1.20 0.01 4.15 71.17 17.87 0.79 43 242 Pu 0.24 241 Am 3.46 0.10 0.25 2.94 0.01 0.15 6.02 NguyÔn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma 10 11 12 13 016 021 025 027 034 148 161 182 189 214 Luận văn cao häc 0.75 10.12 8.92 0.13 3.35 68.88 23.21 0.59 0.42 7.36 6.68 0.07 4.98 67.23 23.59 0.85 0.15 0.03 0.17 0.13 4.54 70.76 20.92 0.80 0.45 5.95 5.38 0.07 5.27 69.66 20.87 0.81 0.41 5.44 4.93 0.05 4.75 70.72 20.50 0.78 0.13 0.03 0.17 0.12 5.95 69.41 20.73 1.02 0.78 8.86 7.90 0.12 4.80 68.42 22.25 0.77 0.68 9.17 8.31 0.10 3.98 69.55 22.08 0.61 0.43 6.42 5.83 0.06 5.21 56.77 34.48 0.85 0.66 9.32 8.37 0.09 5.57 62.63 28.58 0.87 44 0.49 0.15 3.97 0.19 0.24 3.35 0.04 0.18 2.97 0.06 0.19 3.39 0.05 0.17 3.24 0.03 0.23 2.88 0.06 0.19 3.75 0.10 0.15 3.77 0.11 0.48 2.68 0.05 0.33 2.35 Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng ph¸p gamma 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 222 228 238 247 249 258 261 267 313 314 Luận văn cao học 0.82 10.12 9.01 0.11 4.02 69.79 21.82 0.61 0.43 7.22 6.62 0.06 5.01 57.38 34.20 0.80 0.69 9.91 8.88 0.10 4.99 58.44 33.18 0.75 0.68 10.11 9.13 0.09 5.56 61.66 28.84 0.73 0.75 9.46 8.44 0.09 6.00 59.77 30.98 0.88 0.72 8.59 7.62 0.09 4.08 75.48 16.33 0.66 0.34 4.62 4.18 0.05 4.66 65.06 26.45 0.70 0.49 7.55 6.88 0.06 4.38 68.22 23.62 0.72 0.38 5.62 5.13 0.05 0.02 94.08 5.59 0.03 0.22 0.00 0.04 0.02 0.02 97.79 1.90 0.03 45 0.06 0.14 3.76 0.12 0.44 2.61 0.08 0.39 2.64 0.07 0.29 3.22 0.09 0.41 2.37 0.05 0.10 3.45 0.07 0.23 3.13 0.08 0.19 3.07 0.06 0.00 0.28 0.04 0.00 0.26 Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma 24 25 26 27 28 29 30 31 32 33 522 539 551 559 562 568 570 577 585 595 Luận văn cao học 0.00 0.46 0.45 0.00 4.30 68.67 22.75 0.71 0.44 6.54 5.95 0.06 5.60 55.55 35.37 0.95 0.83 11.79 10.60 0.12 3.87 58.16 34.56 0.69 0.44 8.42 7.74 0.07 3.68 51.53 41.78 0.60 0.48 10.05 9.23 0.07 4.51 63.24 28.27 0.74 0.55 8.37 7.63 0.08 4.75 66.82 24.40 0.75 0.53 7.75 7.05 0.07 3.06 78.30 12.80 0.48 0.21 3.67 3.28 0.03 4.16 58.19 34.18 0.69 0.48 8.39 7.66 0.07 4.10 75.06 16.44 0.72 0.45 6.77 6.19 0.07 3.65 70.53 21.33 0.62 46 0.01 0.18 3.58 0.08 0.58 2.53 0.05 0.37 2.73 0.06 0.50 2.41 0.06 0.28 3.24 0.07 0.22 3.28 0.07 0.05 5.36 0.17 0.37 2.79 0.06 0.11 3.68 0.09 0.14 3.86 Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma 34 35 36 37 38 39 597 608 609 610 672 706 0.35 5.52 5.03 0.05 6.34 66.39 22.82 0.62 0.65 6.81 5.93 0.06 4.71 71.34 19.91 0.71 0.55 6.66 5.97 0.07 7.41 64.97 23.51 0.73 0.83 7.40 6.39 0.07 3.58 67.45 25.30 0.59 0.40 7.13 6.55 0.06 4.45 63.40 28.36 0.77 0.60 8.80 7.96 21.59 4.71 72.55 18.43 0.75 0.48 6.66 6.04 0.07 0.10 0.17 3.82 0.13 0.15 3.33 0.08 0.22 3.37 0.08 0.17 3.08 0.08 0.29 3.00 0.07 0.14 3.56 0.09 Kết tính tốn hàm lượng đồng vị Pu nguồn PuBe đo năm 2009 tính phương pháp sử dụng Gamma Vision cho hai trường hợp dùng đỉnh 104.24 160 keV mô tả bảng 4.1 4.2 Theo phương pháp hầu hết mẫu đo năm 2009 có giá trị hàm lượng 239Pu nằm khoảng từ 60-70% với sai số từ 7-15% Kết tính tốn dùng phương pháp Gamma Vision cho hai trường hợp dùng đỉnh 160 104.24 keV so sánh hình 4.3 Như biết MGA++ sử dụng để tính tốn phổ gamma nguồn chứa đồng vị Pu MGA++ dùng tốt cho trường hợp hàm lượng 239Pu lớn 75% Trong trường hợp nguồn PuBe đo vào năm 2009, MGA++ khơng thể tính tốn Bằng cách sử dụng phương pháp dùng Gamma Vision kết hợp số thuật toán đơn giản ta xây dựng phương pháp tính tốn hiệu qu cho Luận văn cao học 47 Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma trng hp hm lng 239Pu nhỏ 75% Trong ứng dụng không cần độ xác q cao phương pháp dùng đỉnh 160 keV tỏ đơn giản hiệu m239Pu(160) / m239Pu(104) 1.2 0.8 0.6 0.4 0.2 50.00 60.00 70.00 239 80.00 90.00 100.00 Pu abundance (%) Hình 4.3 Tỷ số hàm lượng 239Pu tính theo hai trường hợp dùng đỉnh 160 104.24 keV phương pháp Gamma Vision Thơng thường tính toán hàm lượng đồng vị hầu hết phương pháp gặp phải sai số lớn Nguyên nhân chủ yếu phương pháp mà chất nguồn PuBe gây sai số lớn số đếm đỉnh đồng vị Pu Hình 3.8 mơ tả dạng phổ gamma từ 0-15000 keV PuBe, AmBe, Pu nguyên chất phông đo detector Ortec HPGe tích khối tinh thể Ge 150 cm3 Có thể nhận thấy nguyên nhân gây phông lớn phổ gamma nguồn PuBe gồm trình sau: - Nền phông Compton đỉnh lượng đồng vị Pu - Nền Compton gây đỉnh gamma 4439 keV phát phản ứng Be(α,n)12C* - Ảnh hưởng phản ứng (n,γ) hạt nhân Do ảnh hưởng các hiệu ứng mà nên phông vùng lượng 0-600 keV lớn gây ảnh hưởng tới độ xác kết đo Do tính tốn thường có sai số lớn riêng trường hợp tớnh toỏn c Luận văn cao học 48 239 Pu nh hn 75% thỡ MGA++ Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma Hỡnh 4.4 Ph gamma t 0-15000 keV PuBe, AmBe, Pu nguyên chất phông đo detector Ortec HPGe tích khối tinh th Ge l 150 cm3 Luận văn cao học 49 Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma KT LUẬN Luận văn trình bày cách khái quát Plutoni tầm quan trọng cần phải kiểm soát Đối với trường hợp nguồn PuBe việc tính tốn hàm lượng cho trường hợp hàm lượng 239Pu lớn 75% phương pháp MGA++ cho kết tốt Riêng trường hợp hàm lượng 239 Pu nhỏ 75% phương pháp MGA++ khơng thể tính tốn phông phổ gamma dải lượng 0-600 keV q lớn Do phương pháp tính tốn Gamma Vision sử dụng Mặc dù kết tính tốn sai số cịn lớn bước đầu tốt Việc ta cần tách phông phương pháp mô Monte Carlo giải pháp hữu hiệu Riêng tính tốn khối lượng nguồn PuBe khó khăn hầu hết nhiều nguồn khơng có nhãn mác giấy chứng nhận Nên hầu hết thông tin bên cấu tạo thành phần tỷ lệ Pu Be ta khơng biết Do dựa số nguồn chuẩn biết giả thiết nguồn có hình dạng tương tự tính tốn với kết xác Việc cần thay đổi hình dạng nguồn so sánh kết thu Tóm lại dựa vào phương pháp gamma xác định hàm lượng khối lượng tất nguồn Pu nói chung PuBe nói riêng với kết xác cao m khụng cn phi phỏ hy mu Luận văn cao học 50 Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng ph¸p gamma Tài liệu tham khảo BAGI (2005), J., et al, “Characterisation of PuBe sources by non-destructive assay”, Proc 26th Annual Meeting of ESARDA Symp on safeguards and nuclear materials management, London, 8-14 May, CD-ROM D Reilly, N Ensslin and H Smith (1991), Passive Nondestructive Assay of Nuclear Materials, U S Nuclear Regulatory Commission, Nureg/CR-5550, LA-UR-90-732 Washington DC, USA DOE contributors (1996) Plutonium: The First 50 Years U.S Department of Energy DOE/DP-1037 Eagleson, Mary (1994) Concise Encyclopedia Chemistry Walter de Gruyter p 840 FAS contributors (1998) "Nuclear Weapon Design" Federation of American Scientists H Umezawa, T Suzuki, and S Ichikawwa (1976),”Gamma-Ray Spectrometric Determination of Isotopic Ratios of Plutonium”, Journal of Nuclear Science and Technology 13, pp 327-332 J Buberrnak (1978), “Calibration of Use of a High-Resolution Low-Energy Photon Detector for Measuring Plutonium Isotopic Abundances”, Analutica Chimica Acta 96, 279-284 J G Fleissner (1981), “GRPAUT: A Program for Pu Isotopic Analysis”, Mound Facility report MLM-2799 J G Fleissner, J F Lemming, and J Y Jarvis (1979), “Study of a TwoDetector Method for Measuring Plutonium Isotopics”, Measurement Technology for Safeguards and Materials Control Proceedings of American Nuclear Society Topical Meeting, Kiawah Island, South Carolina, November 26-30, pp.555-567 10 J L Paker and T D Reilly (1974), “Plutonium Isotopic Determination by Gamma-Ray Spectroscopy”, Nuclear Analysis Research and Development Program Status Report Luận văn cao học 51 Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma 11 M Abramowitz and I A Stegun (1970), Handbook of Mathematical Functions With Formulas, Graphs, and Mathematical Tables, National Bureau of Standards, Applied Mathematics Series 55 12 Malik, John (1985) The Yields of the Hiroshima and Nagasaki Explosions Los Alamos p Table VI LA-8819 13 Martin, James E (2000) Physics for Radiation Protection (1st edition) WileyInterscience p 532 ISBN 0-471-35373-6 14 Martin, James E (2000) Physics for Radiation Protection (1st edition) WileyInterscience p 345 15 Moss, William; Eckhardt, Roger (1995) "The Human Plutonium Injection Experiments" Los Alamos Science (Los Alamos National Laboratory) 23: 188, 205, 208, 214 16 Nguyen, C T (2006), “Verification of 239Pu content, isotopic composition, and age of Plutonium in PuBe neutron sources by gamma-spectrometry”, Nucl Instr Meth B 251, 227-236 17 R Gunnink, “Gamma Spectrometric Methods for Measuring Plutonium”, Proceedings of the American Nuclear Society National Topical Meeting on Analytical Methods for Safeguards and Accountability Measurements of Special Nuclear Material, Williamburg, Virginia, May 15 – 17 18 R Gunnink, A L Prindle, Y Asakura, J Masui, N Ishiguro, A Kawasaki, and S Kataoka (1981), “Evaluation of TASTEX Task H: Measurement of Plutonium Isotopic Abundaces by Gamma-Ray Spectrometry”, Lawrence Livermore National Laboratory report UCRL-52950 19 R Gunnink, J B Niday, and P D Siemens (1974), “A System for Plutonium Analysis by Gamma-Ray Spectrometry Part 1: Techniques for Analysis of Solutions”, Lawrence Livermore Laboratory report UCRL-51577 20 R.Gunnink, J E EVans, and A L Prindle (1976), “A Reevaluation of the Gamma-ray Energies and Absolute Branching Intensities of 237U, 238, 239, 240, 241 Pu, and 241Am” Lawrence Livermore Laboratory report UCRL-52139 Luận văn cao học 52 Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma 21 T K Li, T E Sampson, and S Johnson, “Plutonium Isotopic Measurement for Small Product Samples”, Proceedings of Fifth Annual ESARDA Symposium on Safeguards and Nuclear Material Management, Versailles, France, April 19-21, pp 423 22 Veigele, W M J (1973), Atomic Data Tables, 5, 51-111 23 Voelz, George L (2000) "Plutonium and Health: How great is the risk?" Los Alamos Science (Los Alamos (NM): Los Alamos National Laboratory) (26): 78–79 24 Yesley, Michael S (1995) "'Ethical Harm' and the Plutonium Injection Experiments" Los Alamos Science 23: 280–28 25 MOREL (1989), J., et al, Programme de mesure des quantites de Plutonium par spectrometrie gamma Logiciel PuMa, Rapport CEA R-5484, Avril Luận văn cao học 53 Nguyễn Văn Quân ... - NGUYỄN VĂN QUÂN XÁC ĐỊNH THÀNH PHẦN VÀ KHỐI LƯỢNG CỦA PLUTONIUM TRONG MẪU PUBE BẰNG PHƯƠNG PHÁP GAMMA Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân lượng cao Mã s? ?: 604 405 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA... nghiệm vùng lượng sử dụng tính tốn hàm lượng Plutoni - Phƣơng pháp xác định hàm lƣợng khối lƣợng Plutoni: Trình bày phương pháp xác định hàm lượng khối lượng Plutoni mẫu PuBe - Kết thảo luận: Trình... ung thư Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân Xác định thành phần khối l-ợng Plutonium nguồn PuBe ph-ơng pháp gamma CHNG GHI NHN GAMMA PHT RA TỪ NGUỒN PUBE VÀ CÁC VÙNG NĂNG LƢỢNG 2.1 Ghi nhận gamma