Nghiên cứu sự hấp phụ Cu(II) bằng vật liệu zeolit MCM 41 được tổng hợp với nguồn silic từ tro trấu

ĐẠI HỌC HUẾ TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM HUẾ  - LÊ THỊ DIỆU LINH NGHIÊN CỨU SỰ HẤP PHỤ Cu (II) BẰNG VẬT LIỆU ZEOLIT-MCM-41 ĐƢỢC TỔNG HỢP VỚI NGUỒN SILIC TỪ TRO TRẤU LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC Thừa thiên huế, năm 2017 ĐẠI HỌC HUẾ TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM HUẾ  - LÊ THỊ DIỆU LINH NGHIÊN CỨU SỰ HẤP PHỤ Cu (II) BẰNG VẬT LIỆU ZEOLIT-MCM-41 ĐƢỢC TỔNG HỢP VỚI NGUỒN SILIC TỪ TRO TRẤU CHUYÊN NGÀNH: HÓA LÝ THUYẾT VÀ HÓA LÝ Mã số: 60.44.01.19 LUẬN VĂN THẠC SĨ HĨA HỌC CÁN BỘ HƢỚNG DẪN KHOA HỌC TS HỒNG VĂN ĐỨC Thừa thiên huế, năm 2017 i LỜI CAM ĐOAN Tơi cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng Các số liệu, kết nêu luận văn trung thực chưa công bố cơng trình khác Tác giả Lê Thị Diệu Linh ii LỜI CẢM ƠN Luận văn hoàn thành hướng dẫn khoa học nhiệt tình, chu đáo Thầy giáo TS Hồng Văn Đức Tơi xin gửi đến kính trọng lịng biết ơn sâu sắc Thầy Tôi xin chân thành cảm ơn BGH Trường ĐHSP Huế, quý Thầy Cơ giáo Khoa Hóa Học Trường ĐHSP Huế, Phịng Đào tạo Sau Đại học Trường ĐHSP Huế quý Thầy Cô giáo tham gia giảng dạy Cao học Khóa XXIV, người giúp tơi có kiến thức khoa học điều kiện để hoàn thành cơng việc học tập, nghiên cứu Cuối cùng, xin chân thành cảm ơn người thân, gia đình bạn bè quan tâm, giúp đỡ động viên suốt thời gian học tập vừa qua Tôi xin chân thành cảm ơn! Huế, tháng 09 năm 2017 Lê Thị Diệu Linh iii MỤC LỤC TRANG PHỤ BÌA i LỜI CAM ĐOAN ii LỜI CẢM ƠN iii MỤC LỤC Error! Bookmark not defined DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC CÁC BẢNG DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ ĐẶT VẤN ĐỀ CHƢƠNG 1: TỔNG QUAN TÀI LIỆU 10 1.1 Vật liệu mao quản trung bình MQTB 10 1.1.1.Giới thiệu vật liệu MQTB 10 1.1.2 Phân loại vật liệu MQTB 10 1.2 Vật liệu mao quản trung bình MQTB MCM-41 11 1.2.1 Đặc điểm cấu trúc MCM- 41 11 1.2.2 Tổng hợp chế hình thành vật liệu vật liệu MCM-41 12 1.2.3 Ứng dụng vật liệu MQTB MCM-41 1814 1.3 Vật liệu MCM- 41 biến tính 15 1.3.1 Biến tính MCM-41 kim loại 15 1.3.2 Biến tính MCM-41 hợp chất hữu 1816 1.3.3 Biến tính MCM-41 zeolit 16 1.4 Vật liệu MCM- 41 với nguồn silic từ tro trấu 19 1.5 Đồng số nghiên cứu hấp phụ đồng 20 CHƢƠNG 2: MỤC ĐÍCH, NỘI DUNG VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 23 2.1 Mục đích 23 2.2 Đối tượng, phạm vi nghiên cứu 23 2.2.1 Đối tượng 23 2.2.2 Phạm vi 23 2.3 Nội dung 23 2.4 Phương pháp nghiên cứu 23 2.4.1 Phương pháp thực nghiệm 23 2.4.2 Phương pháp đặc trưng vật liệu 23 2.4.3 Nghiên cứu đẳng nhiệt hấp phụ 26 2.4.4 Nghiên cứu động học hấp phụ 28 2.5 Thực nghiệm 29 2.5.1 Hóa chất 29 2.5.2 Chuẩn bị vật liệu 29 2.5.3 Nghiên cứu hấp phụ ion Cu(II) 30 CHƢƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 33 3.1 Tổng hợp đặc trưng vật liệu 33 3.1.1 Phổ nhiễu xạ tia X(XRD) 33 3.1.2 Phổ EDX vật liệu 34 3.1.3 Ảnh TEM vật liệu 34 3.2 Nghiên cứu hấp phụ ion Cu(II) vật liệu biến tính 35 3.2.1 So sánh hấp phụ ion Cu(II) lên Ze-RHM- 41 RHM-41 35 3.2.2 Ảnh hưởng pH đến trình hấp phụ 3136 3.2.3 Ảnh hưởng nồng độ Cu(II) đến trình hấp phụ 37 3.2.4 Nghiên cứu động học trình hấp phụ lên Ze-MCM- 41 39 3.2.5 Nghiên cứu đẳng nhiệt trình hấp phụ lên Ze-MCM- 41 42 3.2.6 Ảnh hưởng nhiệt độ đến trình hấp phụ 45 3.3 Nghiên cứu khả giải hấp tái hấp phụ Cu(II) lên Ze- MCM-41 4249 3.3.1 Ảnh hưởng nồng độ axit 3149 3.3.2 Ảnh hưởng axit khác 51 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 53 TÀI LIỆU THAM KHẢO 55 DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT AAS Atomic Absorption Spectrometer ( Phổ hấp thụ nguyên tử) CTAB Cetyltrimetylamoni bromua DLHP Dung lượng hấp phụ ĐHCT Định hướng cấu trúc EDX Enegry Dispersive X-ray ( Phân tích lượng tán xạ tia X) IUPAC Hiệp hội hóa học ứng dụng quốc tế (International Union of Pure and Applied Chemistry) KLK Kim loại kiềm KLKT Kim loại kiềm thổ MB Xanh metylen MCM Mobil Composition of Matter MQTB Mao quản trung bình MCM-41 Mobile Composition of Master 41 (Họ vật liệu MQTB có cấu trúc lục lăng) MCM-48 Vật liệu mao quản trung bình có cấu trúc lập phương (Mobil Composition of Matter No 48) MCM-50 Vật liệu mao quản trung bình có cấu trúc lớp (Mobil Composition of Matter No 50) M41S Mobile 41 System (Họ vật liệu mao trung bình hãng Mobil phát minh) Ze-MCM-41 Vật liệu MQTB biến tính zeolit Ze -RHM-41 S Chất hoạt động bề mặt (Surfactant) SBA-15 Santa Barbara Amorphous – 15 Vật liệu MQTB có cấu trúc lục lăng SBA-16 Santa Barbara Amorphous – 16 Vật liệu MQTB có cấu trúc lập phương TLTK Tài liệu tham khảo TEM Transmission Electron Microscopy (Hiển vi điện tử truyền qua) TEOS Tetraethyl Orthosilicate TMOS Tetramethyl orthosilicate XRD X - Ray Diffraction ( Nhiễu xạ tia X) VLHP Vật liệu hấp phụ DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 2.1 Các hóa chất sử dụng q trình thực đề tài 29 Bảng 3.1 Thành phần hoá học vật liệu Ze- RHM - 41 34 Bảng 3.2 Độ hấp phụ ion Cu(II) vật liệu RHM-41 Ze-RHM-41 35 Bảng 3.3 Một số tham số phương trình động học bậc biểu kiến trình hấp phụ Cu(II) lên Ze-RHM-41 40 Bảng 3.4 Một số tham số phương trình động học bậc hai biểu kiến trình hấp phụ Cu(II) lên Ze-RHM-41 41 Bảng 3.5 Các tham số mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ Cu(II) lên Ze-RHM-41 42 Bảng 3.6 Thơng số nhiệt động q trình hấp phụ Cu(II) lên Ze-RHM-41 44 Bảng 3.7 Giá trị thông số cân RL nồng độ đầu khác 45 Bảng 3.8 Một số tham số phương trình động học bậc hai biểu kiến biểu diễn trình hấp phụ Cu(II) lên Ze-RHM-41 nhiệt độ khác 47 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ Hình 1.1 Các dạng cấu trúc vật liệu MQTB 10 Hình 1.2 Vật liệu MCM-41 11 Hình 1.3 Cấu trúc khơng gian chiều MCM-41 12 Hình 1.4 Sơ đồ tổng quát hình thành vật liệu MQTB 13 Hình 1.5 Cơ chế định hướng theo cấu trúc tinh thể lỏng 13 Hình 1.6 Cấu trúc zeolit X, Y, A 17 Hình 2.1 Sơ đồ chùm tia tới chùm tia nhiễu xạ tinh thể 24 Hình 3.1 Giản đồ XRD mẫu RHM-41, Ze-RHM-41 Ze-RHM-41 góc lớn 3833 Hình 3.2 Ảnh TEM vật liệu Ze-RHM-41 35 Hình 3.3 Đồ thị biễu diễn độ hấp phụ ion Cu(II) vật liệu RHM-41 Ze-RHM-41 36 Hình 3.4 Ảnh hưởng pH lên hấp phụ Cu(II) Ze-RHM-41 37 Hình 3.5 Đồ thị biểu diễn DLHP Cu(II) lên Ze-RHM-41 theo thời gian nồng độ khác 38 Hình 3.6 Đồ thị mô tả động học hấp phụ bậc biểu kiến trình hấp phụ Cu(II) lên Ze-RHM-41 39 Hình 3.7 Đồ thị mơ tả động học hấp phụ bậc hai biểu kiến trình hấp phụ Cu(II) lên Ze-RHM-41 3841 Hình 3.8 Đồ thị đẳng nhiệt Langmuir hấp phụ Cu(II) lên Ze-RHM-41 43 Hình 3.9 Đồ thị đẳng nhiệt Freundlich hấp phụ Cu(II) lên Ze-RHM-41 44 Hình 3.10 Đồ thị biểu diễn DLHP Cu(II) (353mg/L) lên Ze-RHM-41 nhiệt độ khác 46 Hình 3.11 Đồ thị mơ tả động học hấp phụ bậc hai biểu kiến trình hấp phụ Cu(II) lên Ze-RHM-41ở nhiệt độ khác nhau…………………………………… 47 Hình 3.12 Đồ thị biểu diễn phụ thuộc ln k2 vào 1/T trình hấp phụ Cu(II) lên Ze-RHM-41 48 Năng lượng hoạt hóa trình hấp phụ xấp xỉ 10,8 Kcal/mol chứng tỏ trình hấp phụ Cu(II) lên Ze-RHM-41 chủ yếu mang chất hấp phụ hóa học Kết phù hợp với nghiên cứu tác giả [34, 40] 3.3 Nghiên cứu khả tái hấp phụ vật liệu Khả tái sử dụng vật liệu hấp phụ nâng cao khả ứng dụng vào thực tế Để tái hấp phụ cần phải giải hấp vật liệu tức phải tách chất bị hấp phụ khỏi bề mặt chất hấp phụ Trong nghiên cứu này, dung dịch axit sử dụng để giải hấp Cu(II) trước tái hấp phụ Quy trình mô tả mục 2.5.3.5 điều kiện nồng độ Cu(II) C 459,35 mg/L 3.3.1 Ảnh hƣởng nồng độ axít * Ảnh hƣởng axít HCl 0,2M Tiến hành khảo sát trình tái hấp phụ vật liệu sau giải hấp Cu(II) dung dịch HCl 0,2 M điều kiện nhiệt độ 30oC C0 459,35 mg/g, với chất hấp phụ Ze-RHM-41 Kết tiến trình tái hấp phụ thể hình 3.13 Hình 3.13 Hiệu suất hấp phụ giải hấp Cu(II) HCl 0,2 M sau lần khác 49 Từ kết hình 3.13, sau ba lần tái sử dụng hiệu suất hấp phụ Ze-RHM41 100; 93,60; 90,72; 89,89 % (hiệu suất lần hấp phụ sau tính theo lần hấp phụ đầu tiên) hiệu suất giải hấp 93,08; 90,72; 87,93; 85,63 % Kết cho thấy khả tái hấp phụ vật liệu giảm số lần tái hấp phụ tăng Tuy nhiên, hiệu suất hấp phụ lớn sau lần hấp phụ đạt gần 90% so với ban đầu * Ảnh hƣởng axít HCl 0,1M Tiến hành khảo sát trình tái hấp phụ vật liệu sau giải hấp Cu(II) dung dịch HCl 0,1M điều kiện nhiệt độ 30oC C0 459,35 mg/g, với chất hấp phụ Ze-RHM-41 Kết tiến trình tái hấp phụ thể hình 3.14 Hình 3.14 Đồ thị biểu diễn % hấp ph Cu(II) vật liệu Ze-RHM-41 giải hấp dung dịch axit HCl 0,1M Từ kết hình 3.14 cho thấy, sau ba lần tái s d ng hiệu suất hấp ph giải hấp ph axit HCl 0,1M Ze-MCM-41 lần lư t 100; 95,9; 92,41; 91,85 % (hiệu suất lần hấp phụ sau tính theo lần hấp phụ đầu tiên) hiệu suất giải hấp lần lư t 91,9; 89,29; 86,63; 84,11 % Kết cho thấy khả tái hấp phụ 50 vật liệu giảm số lần tái hấp phụ tăng Tuy nhiên, hiệu suất hấp phụ lớn sau lần hấp phụ đạt gần 90% so với ban đầu Từ kết chứng tỏ Ze-RHM-41 sử dụng liên tục mà khơng bị đáng kể khả hấp phụ Cu (II) Sau bốn lần sử dụng, khả hấp phụ Cu(II) Ze-MCM-41 có giảm xuống cịn cao, hiệu suất lần thứ tư đạt 89,89% giải hấp phụ axit HCl 0,2M với tác nhân giải hấp axit HCl 0,1M hiệu suất 91,85 So với HCl 0,1M axit HCl 0,2M hiệu suất hấp phụ sau ba lần giải hấp có thấp không nhiều (khoảng 2%) Kết cho thấy dung dịch HCl 0,1 M đủ để giải hấp nghiên cứu 3.3.2 Ảnh hƣởng axít khác Khả giải hấp Cu(II) cịn đánh giá qua hai axit H2SO4 0,05 M CH3COOH 0,1M Qui trình trình bày mục 2.5.3.5 điều kiện nhiệt độ 30oC C0 459,35 mg/g, với chất hấp phụ Ze-RHM-41 Kết tiến trình tái hấp phụ thể hình 3.15 Hình 3.15 Đồ thị biểu diễn % hấp ph Cu(II) vật liệu Ze-MCM-41 giải hấp dung dịch axit H2SO4 0,05M ,CH3COOH 0,1M 51 Từ kết hình 3.15 ta thấy sau giải hấp vật liệu với tác nhân giải hấp axit H2SO4 0,05M hiệu suất hấp phụ lần 94,59% với CH3COOH 0,1M 77,97% Các kết chứng tỏ axit H2SO4 0,05M tác nhân giải hấp tốt vật liệu này, với tác nhân giải hấp CH3COOH 0,1M giải hấp không tốt axit H2SO4 0,05M 52 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ * Kết luận Từ kết nghiên cứu đề tài, rút số kết luận sau: Đã tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM-41 với tường mao quản tinh thể hố zeolit Y (Ze-RHM-41) Vật liệu Ze-RHM-41 có cấu trúc MQTB trật tự, mao quản phân bố đồng với kích thước nằm khoảng 2530 Å Đã đánh giá khả hấp phụ Cu(II) lên vật liệu Ze-RHM-41 Kết cho thấy tăng nồng độ Cu(II) nhiệt độ khả hấp phụ tăng Khả hấp phụ vật liệu Ze-RHM-41cao nhiều so với vật liệu RHM-41 Vật liệu Ze-RHM-41 có khả hấp phụ cao ion Cu(II) dung dịch nước với dung lượng hấp phụ cực đại 416 mg/g 30 oC Sự hấp phụ xảy tn theo hai mơ hình đẳng nhiệt (Langmuir, Freundlich), mơ hình Langmuir mơ tả q trình hấp phụ hợp lý Tốc độ hấp phụ tuân theo phương trình động học bậc biểu kiến Quá trình hấp phụ chủ yếu mang chất hấp phụ hóa học với lượng hoạt hóa 10,763(Kcal/mol) Khả tái hấp vật liệu hấp phụ có thấp so với vật liệu ban đầu, nhìn chung cịn cao, hiệu suất đạt 91,85% sau lần tái sử dụng Từ kết thấy vật liệu Ze-RHM-41 vật liệu tiềm việc xử lý Cu(II) nước 53 * Kiến nghị Trong phạm vi đề tài luận văn thạc sĩ, kết đạt bước đầu, có điều kiện mở rộng đề tài theo hướng sau: Tiếp tục tìm hiểu, nghiên cứu hấp phụ vật liệu Ze-RHM-41 kim loại khác chì, cadmi,… chất hữu gây nhiễm Nghiên cứu khả ảnh hưởng ion kim loại khác đến trình hấp phụ đồng Nghiên cứu trình giải hấp số loại acid khác với nồng độ khác 54 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Nguyễn Tuấn Dung, Nguyễn Thanh Mỹ, Trần Thị Minh Huyền, Vũ Xuân Minh (2013), Nghiên cứu khả hấp phụ ion Cu(II) tro bay Phả Lại biến tính, Tạp ch khoa học cơng nghệ, 51(1), 107-114 [2] Phạm Đình Dũ, Võ Thị Thanh Châu, Đinh Quang Khiếu, Trần Thái Hòa (2011), Nghiên cứu tổng h p vật liệu mao quản trung bình MCM-41 với nguồn oxit silic điều chế từ vỏ trấu, Tạp chí Hóa học ứng dụng, số (77), tr.47-49 [3] Hoàng Văn Đức, Nguyễn Thị Anh Thư (2014), Nghiên cứu tổng hợp vật liệu mao quản trung bình SBA-15 với nguồn silic từ tro trấu, Tạp chí Xúc tác Hấp ph , 3(2), 10-16 [4] Hoàng Văn Đức, Nguyễn Lê Mỹ Linh, , Dương Tuấn Quang, Lê Thị Hòa, Đinh Quang Khiếu, Nguyễn Hữu Phú (2015), “Nghiên cứu phản ứng benzyl hóa pxylene benzyl chloride xúc tác Fe-bentonite”, Tạp ch H a học, 53 (3E12), tr.213-217 [5] Trần Văn Đức (2012), Nghiên cứu hấp ph ion kim loại nặng Cu2+ Zn2+ nước vật liệu SiO2 tách từ vỏ trấu, Luận văn thạc sĩ khoa học Hóa hữu cơ, Khoa Hóa học, Đại học Đà Nẵng [6] Nguyễn Thị Ngọc Hà (2016), Nghiên cứu tổng h p chất xúc tác vật liệu MCM-41 với nguồn silic từ tro trấu, Luận văn thạc sĩ khoa học Hóa lý thuyết hóa lý, Khoa hóa học, trường Đại học Sư phạm, Đại học Huế [7] Phạm Luận (2006), Phương pháp phân t ch phổ nguyên t , NXB Đại học QGHN, Hà Nội [8] Trương Thị Nhật Linh ( 2015), Nghiên cứu tổng h p vật liệu mao quản trung bình Mn/MCM-41 với nguồn silic từ tro trấu, Luận văn thạc sĩ khoa học Hóa vơ cơ, Khoa Hóa học, trường Đại học Khoa học, Đại học Huế 55 [9] Trần Thị Ngọc Ngà (2013), Nghiên cứu khả hấp ph ion Cu2+ Pb2+ vật liệu hấp ph chế tạo từ bã đậu nành, Luận văn thạc sĩ khoa học Hóa hữu cơ, Khoa Hóa học, Đại học Đà Nẵng [10] Phạm Ngọc Nguyên (2004), Giáo trình kĩ thuật phân t ch vật lý, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội [11] Hồng Nhâm (2005), H a học vơ tập 3, Nhà xuất Giáo dục [12] Nguyễn Hữu Phú (1998), Hấp ph xúc tác bề mặt vật liệu vô mao quản, NXB Khoa học kỹ thuật, Hà Nội [13] Nguyễn Thị Hồng Sương (2015), Nghiên cứu tinh thể h a vật liệu mao quản trung bình MCM-41, Luận văn thạc sĩ khoa học Hóa vơ cơ, Khoa Hóa học, trường Đại học Khoa học, Đại học Huế [14] Trịnh Thị Thanh (2012), Độc học môi trường sức khỏe người, NXB Đại Học Quốc Gia Hà Nội [15] Hồ Văn Thành, Võ Thị Thanh Châu, Vũ Anh Tuấn, Nguyễn Hữu Phú (2007), Nghiên cứu tổng h p, đặc trưng vật liệu mao quản trung bình trật tự MCM-41 từ vỏ trấu, Hội nghị hấp phụ xúc tác toàn quốc lần thứ Thành phố Hồ Chí Minh [16] Nguyễn Đình Triệu (1999), Các phương pháp vật lý ứng d ng h a học, NXB Đại học quốc gia Hà Nội, Hà Nội [17] Nguyễn Đức Vận (2004), H a vô tập 2: Các kim loại điển hình, NXB Khoa học kĩ thuật, Hà Nội [18] Mai Tuyên (2004), Xúc tác zeolit hóa dầu, NXB Khoa học kĩ thuật, Hà Nội Tiếng Anh [19] Ahmad M., Manzoor K.,Venkatachalam P., Ikram S (2016), Kinetic and thermodynamic evaluation of adsorption of Cu(II) by thiosemicarbazide chitosan, International Journal of Biological Macromolecules, 92, 910–919 56 [20] Ahmadi Nasab, Hassani kumleh Hassan, Kazemzad Mahmood, Ghavipanjeh Fariedheh (2014), Application of Spherical Mesoporous Silica MCM-41 for Adsorption of Dibenzothiophene (A Sulfur Containing Compound) from Model Oil, Iran J Chem Chem Eng, 33, p.37-42 [21] Beck J S., Vartuli J C., Roth W J., Leonowicz M E., Kresge C T., Schmitt K D., Chu C T W., Olson D H., Scheppard E W., McCullen C B., Higgins J B and Schlenker J L.(1992), A new family of mesoporous molecular sieves prepared with liquid cystal templates, J Am Chem Soc.114, pp 10834-10843 [22] Brian N Papas, Jerry L Whitten (2016) Adsorption of copper on a γ-alumina support, Surface Science 651, 22–27 [23] Chen Y W., Lin H Y (2002), “Characteristics of Ti-MCM-41 and its Catalytic Properties in Oxidation of Benzene”, Journal of Porous Material, Vol 9, pp 175-184 [24] Da’na E., Silva N D (2011), Abdelhamid Sayari, Adsorption of copper on amine-functionalized SBA-15 prepared by co-condensation: Kinetics properties, Chem Eng J., 166, 454–459 [25] Demiral H, Gungor C.(2016), Adsorption of copper(II) from aqueous solutions on activated carbon prepared from grape bagasse, Journal of Cleaner Production 124, 103-113 [26] Dragan D Milenković1, Milutin M Milosavljević2, Aleksandar D Marinković3, Veljko R Đokić3, Jelena Z Mitrović4 and Aleksandar Lj Bojić4 (2013), Removal of copper(II) ion from aqueous solution by high-porosity activated carbon, Water SA Vol.39, 515-521 [27] Enshirah Da'na (2017), Adsorption of heavy metals on functionalizedmesoporous silica: A review, Micropor Mesopor Mater., 247, 145–157 [28] El-Eswed B., Alshaaer M., Yousef R I., Hamadneh I., Khalili F (2012), Adsorption of Cu(II), Ni(II), Zn(II), Cd(II) and Pb(II) onto Kaolin/Zeolite BasedGeopolymers, Adv Mater Phys Chem., 2, 119-125 57 [29] Iman Mobasherpour, Esmail Salahi, Mohsen Ebrahimi (2014), Thermodynamics and kinetics of adsorption of Cu(II) from aqueous solutions onto multi-walled carbon nanotubes, Journal of Saudi Chemical Society 18, 792–801 [30] Jamal A Abudaia, Mohamed O Sulyman, Khalad Y Elazaby, and Salah M Ben-Ali (2013), Adsorption of Pb (II) and Cu (II) from Aqueous Solution onto Activated Carbon Prepared from Dates Stones, International Journal of Environmental Science and Development, Vol 4, No [31] Jiang T., Qi L., Ji M., Ding H., Li Y., Tao Z., Zhao Q (2012), Characterization of Y/MCM-41 composite molecular sieve with high stability from Kaolin and its catalytic property, Applied Clay Science, 62–63, 32–40 [32] Huo Q., Margolese D I and Stucky G D (1996), Surfactant control of phases in the synthesis of Mesoporous silica-based Materials, Chem Mater., 8, 1147-1160 [33] Langevin D.(1998), “Structure and dynamic properties of surfactant systems”, Studies in surface science and catalysis, Vol 117, pp 129-134 [34] Li H., Xiao D.L, He H., Lin R., Zuo P.L (2013), Adsorption behavior and adsorpption mechanism of Cu(II) ions on amino-functionalized magnetic nanoparticles, Trans Nonferruos Met Soc, China, 23, 2657-2665 [35] Ghasem Rezanejade Bardajee, Reihaneh Malakooti, Fereshteh Jami, Zeinab Parsaei, Hassan Atashin (2012), “Covalent anchoring of copper-Schiff base complex into SBA-15 as a heteregeneous catalyst for the synthesis of pyridopyrazine and quinoxaline derivatives” Catalysis Communications, 27, pp 49-53 [36] Mazloum-Ardakani M, Sheikh-Mohseni MA, Abdollahi-Alibeik M, Benvidi A (2012), Application of nanosized MCM-41 to fabrication of a nanostructured electrochemical sensor for the simultaneous determination of levodopa and carbidopa, Royal society of Chemistry,137, p.1950-1955 58 [37] Marwa Fadhli, Ilyes Khedher, José M Fraile(2015), “Modified Ti/MCM-41 catalysts for enantioselective epoxidation of styrene”, Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, pp 282–289 [38] Mohamed Z., Abdelkarim A., Ziat K., Mohamed S (2016), Adsorption of Cu(II) onto natural clay: Equilibrum and thermodynamic studies, J Mater Environ Sci, (2), 566-570 [39] Mobasherpour I., Salahi E., Ebrahimi M (2014), Thermodynamics and kinetics of adsorption of Cu(II) from aqueous solutions onto multi-walled carbon nanotubes, Journal of Saudi Chemical Society, 18, 792–801 [40] Mohammadi N., Khani H., Gupta VK., Amereh E., Agarwal S.(2011), Adsorption process of methyl orange dye onto mesoporous carbon material-kinetic and thermodynamic studies, J.Colloid Interface Sci., 362(2), 457-462 [41] Muslim a., Zulfian, Ismayanda M H., Devrina E., Fahmi H (2015), “Adsorption of Cu(II) from the aqueous solution by chemical activated adsorbent of areca catechu shell, Journal of Engineering Science and Technology Vol 10, No.12, 1654 – 1666 [42] Nicolas Fellenz, Francisco J Perez-Alonso, Pedro P Martin, Jose L GarcíaFierro, Jose F Bengoa , Sergio G Marchetti , Sergio Rojas(2016), “Chrom ium (VI) removal from water by means of adsorption-reduction at the surface of amino-f unctionalized MCM -41 sor bents, Journal Microporous and Mesoporous Materials, 239, pp 138–146 [43] Oscar A Anunziata.(2008), “Synthesis at atmospheric pressure and characterization of highly ordered Al, V, and Ti-MCM-41 mesostructured catalysts”, Catalysis Today, 133, pp 891-896 [44] Phan Tu Quy, Le Thanh Son, Nguyen Thi Hai Ha, Dinh Quang Khieu (2011), “Journal of Chemistry”, vol 49 (5AB), pp 789 - 794 [45] R.K Jha, S Shylesh, S.S Bhoware, A.P Singh (2006), “Oxidation of ethyl benzene and diphenyl methane over ordered mesoporous M/MCM-41 (M = 59 Ti, V, Cr) : Synthesis, characterization and structure–activity correlations”, Microporous and Mesoporous Materials, pp.154-163 [46] Saad Salman, Fariha Idrees BS, Mohammad Usman, Abd Ullah and Muhammad Salim Khan (2016), Kinetics and Equilibrium Studies of Cu(II) Ions Adsorption from Aqueous Solutions and Kalpani River on TP260H, SK112H and DMSCH, Journal of Environmental & Analytical Toxicology [47] Shylesh S, Singh A.P.(2005),“Vanadium-containing ordered mesoporous silicates: Does the silica source really affect the catalytic activity, structural stability, and nature of vanadium sites in V-MCM-41, Journal of Catalysis, 233, pp 359–371 [48] Soon-An Ong, Eiichi Toorisaka, Makoto Hirata, Tadashi Hano (2013), “Comparative study on kinetic adsorption of Cu(II), Cd(II) andNi(II) ions from aqueous solutions using activated sludge anddried sludge, Appl Water Sci, 321325 [49] Sdiri A T., Higashi T., Jamoussi F (2014), “Adsorption of copper and zinc onto natural clay in single and binary systems, Int J Environ Sci Technol., 11, 1081–1092 [50] V Balakrishnan, S Arivoli, A Shajudha Begum and A Jafar Ahamed (2010), Studies on the adsorption mechanism of Cu(II) ions by a new activated carbon, Journal of Chemical and Pharmaceutical Research, 176-190 [51] Wang Y., Cui D., Li Q (2011), Synthesis, characterization and influence parameters on the over growth of micro/mesoporous Y-zeolite-MCM-41 composite material under acidic conditions, Micropor Mesopor Mater., 142, 503–510 [52] Wang X.S., Qin Y (2005), “Equilibrium sorption isotherms of Cu2+ on rice bran”; Process Biochem, 40 677- 680 [53] Wong sakulphasatch S., Kiatkittipong W , Saiswat J , Oonkhanond B., Striolo A., Assabumrungrat S (2014), “The adsorption aspect of Cu2+ and Zn2+ on 60 MCM-41 and SDS-modified MCM-41”, Inorganic Chemistry Communications, 46, 301–304 [54] X Liang., Y.Xu., G.Sun., L.Wang., Y.Sun., X Qin 2009,“Colloids and Surface A: Physicochem”, Eng Aspects, 349, pp.61-68 61 PHỤ LỤC Phụ lục 1: Giản đồ XRD mẫu Ze-RHM-41 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - RHM41-Y16 d=39.424 4000 Lin (Cps) 3000 2000 d=1.831 d=2.875 d=3.328 d=3.799 d=4.409 d=4.795 d=5.717 d=5.399 d=7.548 d=14.507 d=22.522 d=19.642 1000 10 20 30 40 2-Theta - Scale File: RHM41-Y16.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 49.990 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 17 s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: Phụ lục 2: Ảnh TEM mẫu Ze-RHM-41 P1 Phụ lục 3: Phổ EDX mẫu Ze-RHM-41 P2 ... PHÁP NGHIÊN CỨU 2.1 Mục đích - Tổng hợp vật liệu Zeolit- MCM- 41 với nguồn silic tách từ tro trấu - Nghiên cứu hấp phụ Cu(II) lên vật liệu Zeolit- MCM- 41 tổng hợp 2.2 Đối tƣợng, phạm vi nghiên cứu. .. VÀ THẢO LUẬN 3.1 Tổng hợp đặc trƣng vật liệu Vật liệu MCM- 41 với nguồn silic từ tro trấu (RHM -41) vật liệu MCM- 41 biến tính Zeolit (Ze-RHM -41) tổng hợp nguồn silic tách từ tro trấu theo quy trình... trung bình Mn /MCM- 41 với nguồn silic từ tro trấu, vật liệu tổng hợp có khả hấp phụ tốt thuốc nhuộm xanh metylen 19 Với tính vượt trội vật liệu MCM- 41 tổng hợp với nguồn silic từ tro trấu giúp cho