NGHIÊN cứu CHẾ tạo và KHẢO sát TÍNH CHẤT KEM tản NHIỆT SILICON CHỨA THÀNH PHẦN GRAPHENE NANOPLATELETS

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHỆ Mai Thị Phƣợng NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VÀ KHẢO SÁT TÍNH CHẤT KEM TẢN NHIỆT SILICON CHỨA THÀNH PHẦN GRAPHENE NANOPLATELETS LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP CAO HỌC Chuyên ngành: Vật liệu linh kiện nano Mã số: 8440126.01QTD ` Cán hƣớng dẫn: TS Bùi Hùng Thắng GS.TS Nguyễn Năng Định HÀ NỘI – 2019 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng Các số liệu, kết luận văn trích dẫn lại từ báo xuất cộng Các số liệu, kết trung thực chưa cơng bố cơng trình khác Hà Nội, ngày tháng i năm 2019 LỜI CẢM ƠN Với lịng biết ơn sâu sắc, tơi xin gửi lời cảm ơn chân thành tới TS Bùi Hùng Thắng GS.TS Nguyễn Năng Định, người trực tiếp giao đề tài tận tình hướng dẫn tơi hồn thiện luận văn Tơi xin gửi lời cảm ơn chân thành tới cán Phịng nanơ cácbon Trung tâm Ứng dụng Triển khai Công nghệ tạo điều kiện thuận lợi trang thiết bị giúp đỡ tơi nhiệt tình q trình thực luận văn Tôi xin bày tỏ long biết ơn sâu sắc tới thầy, cô giáo Trường Đại học Công nghệ, Đại học Quốc gia Hà Nội bảo giảng dạy năm học qua hồn thành luận văn Tơi xin cảm ơn Đề tài Sở Khoa học Công nghệ mã số 01C-0205-2019-3 tài trợ kinh phí thực luận văn Cuối cùng, tơi xin bày tỏ tình cảm với người thân gia đình, bàn bè đồng nghiệp động viên, giúp đỡ, hỗ trợ mặt Tôi xin chân thành cảm ơn! Học viên: Mai Thị Phƣợng ii MỤC LỤC CHƢƠNG I: TỔNG QUAN VỀ VẤN ĐỀ NGHIÊN CỨU v 1.1.Tổng quan vật liệu cácbon cấu trúc nano 1.1.1.Các vật liệu cácbon cấu trúc nano 1.1.2.Vật liệu vật liệu Graphene 1.1.3.Tính chất nhiệt vật liệu graphene 1.1.4.Ứng dụng vật liệu graphene 11 1.2.Tổng quan kem tản nhiệt 15 1.2.1.Vật liệu tiếp giáp 15 1.2.2.Phân loại vật liệu tiếp giáp 17 1.2.3.Thành phần tính chất kem tản nhiệt 18 CHƢƠNG 2: THỰC NGHIỆM 29 2.1 Đề xuất ứng dụng graphene kem tản nhiệt 29 2.2 Các hóa chất thiết bị sử dụng chế tạo vật liệu 29 2.2.1 Các hóa chất vật liệu sử dụng 29 2.2.2 Các trang thiết bị 30 2.2 Phương pháp chế tạo 32 2.2.1 Phương pháp biến tính Gr-COOH 32 2.2.2 Quy trình chế tạo kem tản nhiệt graphene 33 2.3 Các phương pháp phân tích khảo sát tính chất vật liệu 34 2.3.1 Kính hiển vi điện tử quét phát xạ trường (FESEM) 34 2.3.2 Phổ tán xạ Raman 35 2.3.3 Phổ hồng ngoại biến đổi fourier 35 2.3.4 Phương pháp đo độ dẫn nhiệt THB-100 36 iii CHƢƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 39 3.1 Kết biến tính vật liệu graphene 39 3.2 Kết phân tán graphene kem silicon 42 3.3 Kết khảo sát độ dẫn nhiệt kem tản nhiệt 46 3.3 Kết mơ hình tính tốn lý thuyết 48 3.4 Kết thử nghiệm tản nhiệt cho xử lý Intel Core i5 51 KẾT LUẬN 54 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC 55 TÀI LIỆU THAM KHẢO 56 iv DANH MỤC BẢNG Bảng Độ dẫn nhiệt số vật liệu 10 Bảng Tóm tắt đặc tính loại vật liệu tiếp giáp 17 v DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Cấu trúc tinh thể kim cương graphit .5 Hình 1.2 Cấu trúc fulleren .6 Hình 1.3 Các dạng cấu trúc CNTs Hình 1.4 Graphene - vật liệu có cấu trúc (2D) cho vật liệu cacbon khác (0D, 1D, 3D) Hình 1.5 Các liên kết nguyên tử cácbon mạng graphene Hình 1.6 Cấu trúc transitor FET sử dụng kênh dẫn graphene 12 Hình 1.7 (a) Màng dẫn điện suốt graphene chế tạo phương pháp CVD (b) Ứng dụng màng graphene làm hình cảm ứng 13 Hình 1.8 Sự “bám dính” phân tử khí bề mặt graphene sử dụng để chế tạo cảm biến nhạy khí, cảm biến sinh học 14 Hình 1.9 Bề mặt giao diện phận nguồn nhiệt phận tản nhiệt .16 Hình 1.10 Kết nghiên cứu nhóm Qian Wang 20 Hình 1.11 Kết nghiên cứu nhóm Wei Yu mơ hình dự đốn lý thuyết Nan 21 Hình 1.12 Kết nghiên cứu nhóm Haixu với dự đốn mơ hình Hamiton- Crosser 21 Hình 1.13 Kết nghiên cứu nhóm Hongyuan Chen với loại CNTs khác 22 Hình 1.14 Khảo sát nhiệt độ sử dụng kem chứa MWCNTs nhóm Gou Yujun 23 Hình 1.15 Kết nghiên cứu nhóm Haiping Hong 24 Hình 1.16 Kết nghiên cứu nhóm Wei Yu [41] 25 Hình 1.17 Kết nghiên cứu nhóm Xuhua He .25 Hình 1.18 Kết nghiên cứu nhóm Weijie Liang 26 Hình 1.19 So sánh độ dẫn nhiệt tăng cường độ dẫn nhiệt kem nhiệt có khơng có graphene nhóm Wei Yu [40] 27 vi Hình 1.20 Kết nhóm Khan MF Shahil (a) Khảo sát độ dẫn nhiêt TIM với nồng độ khác (b) Xác định thực nghiệm phụ thuộc độ dẫn nhiệt TIM vào nhiệt độ .28 Hình 2.1 Ảnh SEM vật liệu Graphene nanoplatetes sử dụng thí nghiệm 29 Hình 2.2 Thiết bị nghiền bi lượng cao (8000D Mixer/Mill) 30 Hình 2.3 Cấu tạo thiết bị nghiền bi lượng cao 31 Hình 2.4 Quy trình biến tính graphene với nhóm chức –COOH 32 Hình 2.5 Quy trình chế tạo kem thiết bị nghiền bi lượng cao .33 Hình 2.6 Kính hiểu vi điện tử quét phát xạ trường 34 Hình 2.7 Thiết bị đo độ dẫn nhiệt 36 Hình 2.8 Sơ đồ hệ thống làm mát sử dụng kem nhiệt có chứa Gr-COOH 38 Hình 3.1 (a) Kết FESEM graphene nanoplatelets, (b) Mặt cắt graphene 39 Hình 3.2 Kết raman Gr-COOH .40 Hình 3.3 Kết FTIR graphene Gr-COOH .41 Hình 3.4 (a) Hình ảnh FESEM kem silicon, (b) phổ EDS kem silicon .42 Hình 3.5 Hình ảnh mẫu kem chế tạo với thời gian nghiền khác 43 Hình 3.6 Ảnh FESEM kem tản nhiệt chứa Gr-COOH theo thời gian nghiền .43 Hình 3.7 Ảnh FESEM phân tán graphene kem 44 Hình 3.8 Ảnh FESEM sau nung cho thấy rõ xuất graphene bên cạnh hạt dẫn nhiệt 45 Hình 3.9 Kết Raman kem nhiệt chứa % Graphene 45 Hình 3.10 Kết độ dẫn nhiệt với thời gian nghiền khác 46 Hình 3.11 Kết qủa đo độ dẫn nhiệt kem chứa graphene 47 Hình 3.12 Kết đo độ dẫn nhiệt kem chứa dầu khơng dầu 47 Hình 3.13 Mơ hình tính tốn Nan 50 Hình 3.14 Mơ hình tính tốn Murshed .51 Hình 3.15 Kết khảo sát nhiệt độ vi xử lý theo thời gian hoạt động trường hợp sử dụng kem nhiệt 52 Hình 3.16 Kết độ tăng tuổi thọ kem tản nhiệt graphene so với kem silicon 53 vii PHẦN I: PHẦN MỞ ĐẦU Tên đề tài: “Nghiên cứu chế tạo khảo sát tính chất kem tản nhiệt Silicon chứa thành phần graphene nanoplatelets” Lý chọn đề tài: Sự phát triển công nghệ vi điện tử, nano điện tử ngày cho phép linh kiện điện tử quang điện tử tăng mạnh mật độ linh kiện, công suất tốc độ hoạt động Tuy nhiên linh kiện điện tử, linh kiện điện tử công suất cao điốt phát quang công suất cao High Brightness LED (HB-LED) hay vi xử lý máy tính (CPU) hoạt động thời gian đủ dài tiêu tốn lượng giải phóng nhiệt lượng lớn Do việc cải tiến nâng cao hiệu tản nhiệt giúp kéo dài tuổi thọ, tăng hiệu suất công suất phát quang LED, nâng cao tốc độ hoạt động CPU nói riêng linh kiện điện tử cơng suất khác nói chung Do bề mặt nguồn nhiệt phận tản nhiệt có độ mấp mơ, khơng tiếp xúc hoàn toàn với nên hiệu tản nhiệt bị giảm đáng kể lớp tiếp giáp, để khắc phục vấn đề này, người ta bổ sung lớp kem bề mặt nguồn nhiệt phận tản nhiệt Độ dẫn nhiệt lớp kem trở thành yếu tố then chốt định hiệu suất tản nhiệt cho linh kiện điện tử công suất lớn điốt phát quang (LED), vi xử lý máy tính (CPU), thiết bị Laser… Vì vậy, tăng độ dẫn nhiệt cho kem tản nhiệt vấn đề nhiều nhóm nghiên cứu quan tâm phát triển Do kem tản nhiệt thông thường có chứa nhiều chất kết dính với độ dẫn nhiệt thấp làm ảnh hưởng đến tính dẫn nhiệt toàn kem tản nhiệt Để tăng hệ số dẫn nhiệt kem vật liệu có hệ số dẫn nhiệt cao oxit kim loại, chất vô đưa vào kem Tuy nhiên, vật liệu khơng có phân tán hồn tồn kem, chúng có xu hướng tụ đám trở thành hạt có đường kính lớn gây ảnh hưởng xấu việc tản nhiệt linh kiện công suất cao, ảnh hưởng đến hiệu suất dẫn nhiệt kem tản nhiệt Để khắc phục vấn đề này, đề xuất đến phương pháp nghiền bi lượng cao để phân tán graphene chất phụ gia cho kem tản nhiệt trình làm mát cho thiết bị điện tử công suất cao CPU, LED, Laser Cùng với phát triển công nghệ nanô, nhiều loại vật liệu nanô đời, graphene vật liệu có nhiều tính chất lý ưu việt, đặc biệt chúng có độ dẫn nhiệt lớn kGraphene ~ 5000 W/m.K (so với độ dẫn nhiệt Ag 419 W/m.K) Vì vậy, vật liệu mở khả ứng dụng lĩnh vực tản nhiệt cho linh kiện thiết bị điện tử công suất lớn Dựa vào kết nghiên cứu chế tạo thành công vật liệu graphene thành tựu nhóm nghiên cứu giới, đặt mục tiêu ứng dụng graphene kem tản nhiệt cho linh kiện điện tử, thiết bị cơng suất lớn Do tơi chọn hướng nghiên cứu với nội dung: “Nghiên cứu chế tạo khảo sát tính chất kem tản nhiệt Silicon chứa thành phần graphene nanoplatelets” đề tài nghiên cứu Nội dung nghiên cứu Để thực mục tiêu đề ra, luận văn bao gồm nội dung nghiên cứu sau đây: - Biến tính vật liệu graphene với nhóm –COOH, khảo sát biến đổi cấu trúc xác định liên kết nhóm chức thông qua phéo đo phổ Raman phổ FTIR - Nghiên cứu khảo sát phân tán graphene silicon theo nồng độ (0,25%-1%) thời gian nghiền từ (0,5h đến 4h) thiết bị nghiền bi lượng cao (8000D Mixer/Mill) Xác định điều kiện tối ưu để phân tán vật liệu graphene kem tản nhiệt - Nghiên cứu khảo sát độ dẫn nhiệt kem với nồng độ Gr-COOH thời gian nghiền - thiết bị đo nhiệt THB - Áp dụng mơ hình tính tốn Nan mơ hình Murshed với kết thử nghiệm xác định yếu tố thiết yếu ảnh hưởng đến việc tăng cường độ dẫn nhiệt hiệu TBR Ki - Thử nghiệm, đánh giá hiệu kem tản nhiệt graphene cho vi xử lý Intel Come i5 cách sử dụng phần mềm chuyên dụng Core Temp 1.10.2-64 bit cảm biến nhiệt độ tích hợp bên vi xử lý để đo nhiệt độ vi xử lý graphene kem sau ủ Điều graphene có tương thích tốt với hạt oxit kim loại kem silicon, tăng cường độ dẫn nhiệt kem Hình 3.8 Ảnh FESEM sau nung cho thấy rõ xuất graphene bên cạnh hạt dẫn nhiệt Hình 3.9 Kết Raman kem nhiệt chứa % Graphene 45 Hình 3.9 phổ Raman kem nhiệt chứa vol.% Gr-COOH Trên kết Raman kem xuất đỉnh đặc trưng graphene, đỉnh G bước sóng 1584 cm-1 đỉnh đặc trưng cho liên kết sp2 2D bước sóng 2682 cm-1 Như vậy, đỉnh đặc trưng graphene xuất phổ Raman kem tản nhiệt khẳng định graphene có tương thích, phân tán tốt khơng biến đổi mặt hóa học pha trộn vào kem tản nhiệt silicon 3.3 Kết khảo sát độ dẫn nhiệt kem tản nhiệt Hình 3.10 Kết độ dẫn nhiệt với thời gian nghiền khác Hình 3.10 kết khảo sát độ dẫn nhiệt kem tản nhiệt chứa 1% graphene theo thời gian nghiền khác từ 30 phút đến 3,5 Kết khảo sát độ dẫn nhiêt kem với thời gian nghiền khác cho thấy độ dẫn nhiệt tăng thời gian nghiền mẫu tăng độ dẫn nhiệt đạt giá trị bão hòa 6,049 W/mK sau thời gian nghiền Điều cho thấy ảnh hưởng hiệu phân tán graphene đến độ dẫn nhiệt kem tản nhiệt lớn Khi tăng thời gian nghiền độ dẫn nhiệt khơng có thay đổi nhiều đạt tới giá trị bão hòa, điều phù hợp lần khẳng định thời gian nghiền tối ưu 46 Hình 3.11 mô tả kết khảo sát phụ thuộc độ dẫn nhiệt kem nhiệt với nồng độ khác Gr-COOH Trong luận văn này, k k0 đại diện cho độ dẫn nhiệt kem chứa graphene kem silicon, (k – k0)/k0 tỷ lệ tăng độ dẫn nhiệt Như thể hình 3.8, độ tăng độ dẫn nhiệt kem nhiệt với tỷ lệ GrCOOH 0,25%, 0,5%, 0,75%, 1,0% 95%, 139%, 179%, 230% Chúng kiểm tra phụ thuộc độ dẫn nhiệt với tỷ lệ graphene kem nhiệt Kết cho thấy Gr-COOH 1,0 vol.% Có độ dẫn nhiệt cao 6,049 W/mK so với 1,829 W/mK kem silicon Hình 3.11 Kết qủa đo độ dẫn nhiệt kem chứa graphene Hình 3.12 Kết đo độ dẫn nhiệt kem chứa dầu không dầu 47 Ngồi luận văn chúng tơi khảo sát ảnh hưởng dầu silicon với kem nhiệt cách phân tán Gr-COOH với dầu silicon (1:10) thu hỗn hợp Sau trộn hỗn hợp vào kem silicon chế tạo kem nhiệt quy trình Kết khảo sát ảnh hưởng dầu silicon với độ dẫn nhiệt kem cho thấy, với hàm lượng thể tích graphene 0,25%, 0,5%, 0,75%, 1% độ dẫn nhiệt kem tăng lên 80%, 64,28%, 62%, 26% Kết cho thấy khác biệt độ dẫn nhiệt cho thành phần dầu silicon Với kem không chứa dầu độ dẫn nhiệt kem tăng theo hàm lượng graphene, với có mặt thành phần dầu silicon độ dẫn nhiệt kem lại giảm dần hàm lượng graphene vượt 0,25% Điều giải thích nhóm nghiên cứu sử dụng dầu silicon để hỗ trợ phân tán graphene kem tản nhiệt Tuy nhiên, việc đưa thêm dầu silicon vào kem làm loãng kem tản nhiệt, làm giảm tỷ lệ chất đệm có độ dẫn nhiệt cao tăng tỷ lệ dầu silicon có độ dẫn nhiệt thấp, từ dẫn đến độ dẫn nhiệt tổng thể kem giảm 3.3 Kết mơ hình tính tốn lý thuyết Khơng giống mơ hình cổ điển Maxwell mơ hình HamiltonCrosser, mơ hình lý thuyết trung bình hiệu (EMT) Maxwell-Garnett đề xuất nhóm nghiên cứu Nan Murshed xem xét nhiều yếu tố ảnh hưởng đến việc tăng cường độ dẫn nhiệt cho tính tốn (EMT) Những yếu tố bao gồm hình dạng, kích thước, tỷ lệ phân tán, tỷ lệ thể tích vật liệu, vận chuyển nhiệt bất đẳng hướng vận chuyển nhiệt vật liệu tải nhiệt vật liệu Tỷ lệ dẫn nhiệt kem tản nhiệt theo mơ hình Nan ước tính phương trình sau: K c    211 1  L11   33 (1  L33 )   Km    211 L11  33 L33  (1) Trong Kc, Km, KGr độ dẫn nhiệt kem nhiệt chứa graphene, kem silicon (~ W/mK) graphene Vì graphene sử dụng luận văn đa lớp nên KGr ước tính 2000 W/mK,  phần thể tích Gr Các tham số khơng thứ nguyên (β11, β33) yếu tố hình dạng hình học (L11, L33) định nghĩa sau: 48 11  K11c  K m K 33c  K m ;   33 K m  L11 ( K11c  K m ) K m  L33 ( K 33c  K m ) L11  (2) (3) p p  cosh 1 p 2( p  1) 2(1  p )3/2 (4) L33   L11 Tỷ lệ khung hình ellipsoid (p) chủ yếu xem xét cho graphene định nghĩa p = tGr/lGr với lGr ( μm) tGr ( nm) chiều dài độ dày graphene, tương ứng với độ dẫn nhiệt tương đương kem nhiệt dọc theo hướng dọc ngang với tác dụng điện trở giao diện nhiệt (R) ước tính biểu thức: K iic  Với K Gr LK   ii Gr Km   (1  p) RK m tGr (5) (6) Trong điện trở vùng dao diện (TBR) đóng vai trị ảnh hưởng mạnh mẽ đến tăng cường độ dẫn nhiệt hiệu kem nhiệt TBR giá trị khơng xác định ước tính cách sử dụng tính tốn động lực phân tử (MD) sử dụng EMT khớp với liệu thực nghiệm [31] Khơng có nghiên cứu liên quan đến TBR graphene kem silicon tiến hành báo cáo Chỉ vài báo liên quan đến chủ đề với có mặt graphene Hơn nữa, khơng có chất hoạt động bề mặt sử dụng diện điện trở bổ sung bị bỏ qua thí nghiệm chúng tơi Bằng mơ MD, Cha cộng xác nhận việc thêm chất hoạt động bề mặt giúp cải thiện trạng thái phân tán, tính chất nhiệt bên chúng bị giảm Trong luận văn R (TBR) tìm thấy x 10-9 m2kW-1 thử nghiệm mơ hình Nan Kết cho thấy với TBR hoàn toàn phù hợp với kết thực nghiệm 49 Hình 3.13 Mơ hình tính tốn Nan Cùng với TBR, độ dẫn nhiệt lớp giao thoa (Ki) vật liệu graphene silicon vấn đề quan trọng ước tính cách sử dụng mơ hình Murshed Kc  ( KGr  Ki ) Ki ( 12  y  1)  ( K Gr  K i ) 12  y ( K i  K m )  K m  (7)  12 ( KGr  Ki )  ( KGr  Ki ) ( 12  y  1)    t / tGr (8)   1 2t / tGr (9) Trong t = nm độ dày lớp giao thoa vật liệu graphene kem silicon Bằng cách sử dụng mô hình Murshed với Ki phù hợp với giá trị thí nghiệm Sự cải thiện Ki cho diện tích bề mặt cao liên kết tốt Gr với kem silicon tương tự TBR Tóm lại, TBR Ki yếu tố thiết yếu ảnh hưởng đến việc tăng cường độ dẫn nhiệt hiệu cải thiện cách sử dụng kỹ thuật chức phù hợp tăng diện tích bề mặt nano Bằng cách phân tích kết thử nghiệm sử dụng mơ hình EMT Murshed, TBR Ki vật liệu graphene kem silicon tìm thấy x 10-9 m2kW-1 150 W.m-1.K-1 50 Hình 3.14 Mơ hình tính tốn Murshed 3.4 Kết thử nghiệm tản nhiệt cho xử lý Intel Core i5 Hình 3.15 liên quan đến khảo sát nhiệt độ cho thấy nhiệt độ thí nghiệm vi xử lý theo thời gian làm việc sử dụng kem nhiệt Tại thời điểm ban đầu, nhiệt độ vi xử lý khoảng 32 , sau khoảng 240 giây, nhiệt độ đạt đến độ bão hòa Nhiệt độ bão hòa vi xử lý đạt 62 sử dụng kem nhiệt silicon đạt tới 61 , 60 , 59 , 58 với kem nhiệt silicon có chứa Gr-COOH tương ứng với 0,25%, 0,5%, 0.75%, 1% Tương tự, mức giảm nhiệt độ bão hòa CPU tính , , , tương ứng với kem nhiệt chứa 0,25, 0,5, 0,75 1,0% Nhiệt độ bão hòa thấp CPU 58 với kem chứa 1,0% Gr-COOH Như so với kem silicon, nhiệt độ bão hòa xử lý sử dụng kem nhiệt chứa 1,0% Gr-COOH giảm 51 Hình 3.15 Kết khảo sát nhiệt độ vi xử lý theo thời gian hoạt động trường hợp sử dụng kem nhiệt Áp dụng phương trình Arhenius ta có:  t T= T0 10 (*) độ tăng nhiệt độ T0 tuổi thọ chế độ thơng thường T tuổi thọ thiết bị có kem tản nhiệt khảo sát Từ phương trình (*) ta tính độ tăng tuổi thọ thiết bị chứa kem tản nhiệt graphene tính theo cơng thức (**).và kết thể hình 3.16  t  t T  T  T0  T0 10  T0  T0 (2 10  1)  t 10  t T (2  1)  %T   (2 10  1).100% T0 52 (**) Hình 3.16 Kết độ tăng tuổi thọ kem tản nhiệt graphene so với kem silicon Kết cho thấy với nồng độ graphene 0,25%, 0,5%, 0,75%, 1,0% độ tăng tuổi thọ thiết bị tản nhiệt kem chứa thành phần graphene so với kem silicon 7%, 15%, 23%, 32% Như với quy luật nhiệt độ hoạt động thiết bị tăng 10 tuổi thọ giảm nửa phương trình Arrhenius ta thấy với kem tản nhiệt chứa 1% graphene nhiệt độ hoạt động giảm bị tăng 32% so với dùng kem silicon 53 tuổi thọ thiết KẾT LUẬN Sau trình thực luận văn: “Nghiên cứu chế tạo kem tản nhiệt chứa thành phần graphene nanoplatelets” tơi thu kết khoa học bao gồm: Đã thành công việc lựa chọn biến tính gắn nhóm chức –COOH lên graphene để giúp phân tán tạo tương thích tốt graphene với silicon Kết Raman cho thấy cácbon sp2 (C = C) chuyển đổi thành cácbon sp3 (C - C) bề mặt graphene sau xử lý hỗn hợp axit HNO3/H2SO4 Kết FTIR cho thấy xuất nhóm carboxyl bề mặt graphene sau q trình biến tính xử lý hỗn hợp axit HNO3 H2SO4 Đã thành công việc phân tán đồng graphene vào silicon cách sử dụng thiết bị nghiền bi lượng cao (8000D Mixer/Mill) Vật liệu graphene đưa vào kem silicon với nồng độ khác (0,25%-1%) thời gian nghiền khác (từ 0,5h đến 4h) Kết FESEM cho thấy graphene có khả tương thích tốt phân tán tốt kem silicon, qua tăng cường độ dẫn nhiệt kem Đã khảo sát tìm giá trị tối ưu hóa độ dẫn nhiệt kem tản nhiệt graphene Kết khảo sát độ dẫn nhiệt phụ thuộc thời gian nghiền cho thấy với thời gian độ dẫn nhiệt đạt kết bão hòa Kết khảo sát độ dẫn nhiệt kem phụ thuộc vào nồng độ Gr-COOH cho thấy độ dẫn nhiệt kem tản nhiệt tăng lên tương ứng với nồng độ Gr-COOH đạt 230% tương ứng với 1% Gr-COOH Đã áp dụng thành cơng mơ hình tính tốn Nan mơ hình Murshed so sánh với kết thực nghiệm để xác định hệ số điện trở vùng giao diện (TBR) dẫn nhiệt lớp giao thoa (Ki) Kết tính toán lý thuyết thực nghiệm cho thấy TBR Ki x 10-9 m2kW-1 150 W.m-1.K-1 Đã ứng dụng thử nghiệm kem tản nhiệt cho xử lý Intel Core i5 Hiệu tản nhiệt kem chứa thành phần graphene cho vi xử lý PC kiểm tra đánh giá So với kem silicon, nhiệt độ bão hòa xử lý sử dụng kem nhiệt chứa 1,0% Gr-COOH giảm Các kết thu cho thấy lợi ích hiệu việc sử dụng cho kem nhiệt graphene cho vi xử lý thiết bị điện tử cơng suất cao khác Áp dụng phương trình Arrhenius cho thấy tuổi thọ thiết bị tăng 32% sử dụng kem tản nhiệt graphene so với kem silicon 54 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC Bài báo quốc tế - Mai Thi Phuong, Bui Anh Tuan, Tran Van Hau, Pham Van Trinh, Nguyen Nang Dinh, Phan Ngoc Minh and Bui Hung Thang, “Application of Graphene Silicon Grease in heat dissipation for the Intel Core i5 Processor”, International Journal on Informatics Visualization, vol (2019), No.2-2 - M.T Phuong, P.V Trinh, N.V Tuyen, N.N Dinh, P.N Minh, N.D Dung and B.H Thang, “Effect of Graphene Nanoplatelet Concentration on the Thermal Conductivity of Silicone Thermal Grease”, JOURNAL OF NANO- AND ELECTRONIC PHYSICS, 2019 Hội nghị quốc tế - Mai Thi Phuong, Nguyen Ngoc Anh, Bui Hung Thang, Phan Ngoc Minh, “Applications of graphene nanoplatelets in Silicon thermal grease”, ACCMSTheme Meeting on Multiscale Modelling of Materials for Sustainable Development (ACCMS-TM 2018), Ha Noi, Vietnam; - Mai Thi Phuong, Nguyen Ngoc Anh, Nguyen Van Hau, Bui Hung Thang, Nguyen Nang Dinh and Phan Ngoc Minh, “High thermal conductivity of thermal grease containing graphene and Multi-walled carbon nanotubes”, The 9th International Workshop on Advanced Materials Science and Nanotechnology, 2018, Vietnam; - Mai Thi Phuong, Bui Hung Thang, Phan Ngoc Minh, “Enhancing thermal conductivity of silicon greases containing graphene nanoplatelets”, Proceedings of The 6th Asian Symposium on Advanced Materials: Chemistry, Physics & Biomedicine of Functional and Novel Materials 2017, Hanoi, Vietnam Hội nghị quốc gia - Mai Thị Phượng, Bùi Hùng Thắng, Phạm Văn Trình, Phan Ngọc Hồng, Phan Ngọc Minh, “Nghiên cứu kem tản nhiệt silicon chứa thành phần graphene”, Tuyển tập báo cáo Hội nghị Vật lý Chất rắn Khoa học Vật liệu Toàn quốc – SPMS-2017, Huế 55 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tham khảo tiếng Việt Nguyễn Năng Định (2005), Vật lý kỹ thuật màng mỏng, Nhà xuất đại học Quốc gia Hà Nội Cao Thị Thanh (2018), Nghiên cứu chế tạo vật liệu ống nanô cácbon định hướng vật liệu graphene nhằm ứng dụng cảm biến sinh học, Luận án Tiến sỹ Khoa học vật liệu, Học viện Khoa học Công nghệ Việt Nam Bùi Hùng Thắng (2010), Mơ thực nghiệm q trình tản nhiệt cho vi xử lý máy tính, Luận văn Thạc sĩ Vật liệu Linh kiện nano, Đại học Công nghệ Nguyễn Văn Tú (2013), Nghiên cứu công nghệ tổng hợp vật liệu graphene đa lớp định hướng ứng dụng, Luận văn Thạc sĩ Vật liệu Linh kiện nano, Đại học Công nghệ Tài liệu tham khảo tiếng Anh A.A Balandin et al (2008), “Superior Thermal Conductivity of Single-Layer Graphene”, Nano Lett., 8(3), pp.902-907 A Mura, F Curà, and F Adamo (2018), “Evaluation of graphene grease compound as lubricant for spline couplings”, Tribol Int., 117, pp.162-167 B H Thang, P V Trinh, N T Huong, P H Khoi, P N Minh (2014), “Heat dissipation for the Intel Core i5 processor using multiwalled carbon-nanotubebased ethylene glycol”, J Korean Phys Soc., 65, pp.312-316 8.Bezmel'nitsyn N, Eletskii V, Okun' V (1998), “Fullerenes in solutions”, Physics-Uspekhi 41, 11, 1091 Conrad, Shanny, Minh, Steve (2012), “Electronic Structure - Electron configuration and Valance Electron”, Chemistry 11 Block 2-1 10 C.-K Leong and D.D.L Chung (2003), “Carbon black dispersions as thermal pastes that surpass solder in providing high thermal contact conductance”, Carbon N Y., 41(13), pp.2459-2469 56 11 C Lee, X Wei, J.W Kysar, and J Hone (2008), “Measurement of the Elastic Properties and Intrinsic Strength of Monolayer Graphene”, Science., 321(5887), pp.385-388 12 C.P Feng et al (2019), “Superior thermal interface materials for thermal management”, Compos Commun., 12, pp.80-85 13 Danilenko V, “On the History of the Discovery of Nanodiamond Synthesis”, Physics of the Solid State (2004) 46, 4, 581 14 D.D Chung (2001), “Materials for thermal conduction”, Appl Therm Eng., 21(16), pp.1593-1605 15 F Sarvar, D Whalley, and P Conway (2006), “Thermal Interface Materials - A Review of the State of the Art”, 2006 1st Electron Syst Technol Conf., 2, pp.1292-1302 16 J Hansson, T.M.J Nilsson, L Ye, and J Liu (2018), “Novel nanostructured thermal interface materials: a review”, Int Mater Rev., 63(1), pp.22-45 17 J.R Gaier, Y YoderVandenberg, S Berkebile, H Stueben, and F Balagadde (2003), “The electrical and thermal conductivity of woven pristine and intercalated graphite fiber-polymer composites”, Carbon N Y., 41(12), pp.2187-2193 18 J Jang, J Bae, S Yoon (2003), “A study on the effect of surface treatment of carbon nanotubes for liquid crystalline epoxide–carbon nanotube composites”, J Mater Chem., 13, pp.676-681 19 J Zhang, H Zou, Q Qing, Y Yang, Q Li, Z Liu, X Guo, Z Du (2003), “Effect of chemical oxidation on the structure of single-walled carbon nanotubes”, J Phys Chem B, 107, pp.3712- 3718 20 H Chen, H Wei, M Chen, F Meng, H Li, and Q Li (2013), “Enhancing the effectiveness of silicone thermal grease by the addition of functionalized carbon nanotubes”, Appl Surf Sci., 283, pp.525-531 21 H.T Bui, V.C Nguyen, V.T Pham, T.T.T Ngo, and N.M Phan (2011), “Thermal dissipation media for high power electronic devices using a carbon nanotube-based composite”, Adv Nat Sci Nanosci Nanotechnol., 2(2), p.025002 57 22 H W Kroto, J R Heath, S C O'brien, R F Curl & R E Smalley (1985), “C60: Buckminsterfullerene”, Nature 318, 162 23 K.I Bolotin et al., (2008), “Ultrahigh electron mobility in suspended graphene”, Solid State Commun., 146(9-10), pp.351-355 24 K.S Novoselov (2004), “Electric Field Effect in Atomically Thin Carbon Films,” Science, 306(5696), pp.666-669 25 Lijima Sumio (1991), “Helical microtubules of graphitic carbon”, Nature 354, 56 26 L.C Sim, S.R Ramanan, H Ismail, K.N Seetharamu, and T.J Goh, Jun (2005), “Thermal characterization of Al2O3 and ZnO reinforced silicone rubber as thermal pads for heat dissipation purposes”, Thermochim Acta, 430(1-2), pp.155165 27 Mitura S (2012),“ Nanodiamonds”, Journal of Achievements in Materials and Manufacturing Engineering 24, 1, 166 28 M Lundstrom (2002), “Is nanoelectronics the future of microelectronics?,” in Proceedings of the International Symposium on Low Power Electronics and Design, pp.172–177 29 M Iyengar, K J L Geisler, and B Sammakia (2014), “Cooling of Microelectronic and Nanoelectronic Equipment”, WORLD SCIENTIFIC, vol 30 Novoselov S, Geim K, Morozov V, Jiang D, Zhang Y, Dubonos V, Grigorieva V, Firsov A (2004), “Electric Field Effect in Atomically Thin Carbon Films”, Science 306, 666 31 Pham Van Trinh, Nguyen Ngoc Anh, Nguyen Tuan Hong, Phan Ngoc Hong, Phan Ngoc Minh, Bui Hung Thang (2018), “Experimental study on the thermal conductivity of ethylene glycol-based nanofluid containing Gr-CNT hybrid material”, Journal of Molecular Liquids, 269, pp.344-353 32 P Falkowski, R J Scholes, E Boyle, J Canadel, D Canfield, J Elser, N Gruber, K Hibbard, P Högberg, S Linder, F T Mackenzie, B Moore III, T Pedersen, Y Rosenthal, S Seitzinger, V Smetacek, W Steffen (2000),“The Global 58 Carbon Cycle: A Test of Our Knowledge of Earth as a System”, Science 290, 5490, 291 33 S Seki, R Endoh, and M Takeda (2018), “Evaluation of thermal resistance of various thermal grease”, in 2018 International Conference on Electronics Packaging and iMAPS All Asia Conference (ICEP-IAAC), pp.576-578 34 S Shaikh, K Lafdi, and E Silverman (2007), “The effect of a CNT interface on the thermal resistance of contacting surfaces”, Carbon N Y., 45(4), pp.695-703 35 S.-Y Lee, P Singh, and R.L Mahajan (2019), “Role of oxygen functional groups for improved performance of graphene-silicone composites as a thermal interface material”, Carbon N Y., 145, pp.131-139 36 T Tomimura, S Nomura, and M Okuyama (2007), Simple Measuring Method of Thermal Conductivity of Silicone Grease and Effect of Carbon Nanomaterials on Its Thermal Conductivity, in ASME/JSME 2007 Thermal Engineering Heat Transfer Summer Conference, 3, pp.449-453 37 R Viswanath, M Group, and I Corp (2000), “Thermal Performance Challenges from Silicon to Systems”, Intel Technol J Q3, pp.1-16 38 W Zhou, S Qi, C Tu, H Zhao, C Wang, and J Kou (2007), “Effect of the particle size of Al2O3 on the properties of filled heat-conductive silicone rubber”, J Appl Polym Sci., 104(2), pp.1312-1318 39 W.-Y Zhou, S.-H Qi, H.-Z Zhao, and N.-L Liu (2007), “Thermally conductive silicone rubber reinforced with boron nitride particle”, Polym Compos., 28(1), pp.23-28 40 W Yu, H Xie, L Yin, J Zhao, L Xia, and L Chen (2015), “Exceptionally high thermal conductivity of thermal grease: Synergistic effects of graphene and alumina”, Int J Therm Sci., 91, pp.76-82 41 W Yu, H Xie, L Chen, Z Zhu, J Zhao, and Z Zhang (2014), “Graphene based silicone thermal greases”, Phys Lett A, 378(3), pp.207-211 59 ... tăng tuổi thọ kem tản nhiệt graphene so với kem silicon 53 vii PHẦN I: PHẦN MỞ ĐẦU Tên đề tài: ? ?Nghiên cứu chế tạo khảo sát tính chất kem tản nhiệt Silicon chứa thành phần graphene nanoplatelets? ??... tơi chọn hướng nghiên cứu với nội dung: ? ?Nghiên cứu chế tạo khảo sát tính chất kem tản nhiệt Silicon chứa thành phần graphene nanoplatelets? ?? đề tài nghiên cứu Nội dung nghiên cứu Để thực mục tiêu... nghệ chế tạo vật liệu, để chế tạo kem tản nhiệt có hệ số dẫn nhiệt cao cho thiếu bị điện tử công suất lớn Việc chế tạo thành công kem tản nhiệt có kệ số dẫn nhiệt cao với thành phần nhỏ graphene