S Tổng hợp vật liệu Fe304Mn304: sử dụng phuơng pháp đồng kết tủa, sau đó mẫu vật liệu đuợc đánh giá đặc tính bằng kỹ thuật XRD,TEM, XRF .V” Khảo sát mức độ ảnh huởng của các thông số vận hành: pH, mật độ dòng điện, hàm luợng Fe304Mn304, nồng độ Na2S04, khoảng cách điện cực, tốc độ cấp khí, tải trọng chất hữu cơ và thời gian phản ứng.V” Xác định điều kiện phản ứng tối ưu: thiết kế thí nghiệm bằng mô hình Box Behnken Design.V” Tính toán lượng điện năng tiêu thụ và khả năng thu hồi vật liệu.
ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA NGUYỄN THỊ CHI NHÂN NGHIÊN CỨU XỬ LÝ NƯỚC THẢI SẢN XUẤT CÀ PHÊ HỊA TAN BẰNG CƠNG NGHÊ FENTON ĐIÊN HÓA VỚI CHẤT XÚC TÁC Fe304/Mn304 TREATMENT OF EFFLUENT FROM INSTANT COFFEE PRODUCTION USING HETEROGENEOUS ELECTRO FENTON PROCESS WITH Fe304/Mn304 CATALYST Chuyên ngành: Kỹ Thuật Môi Truờng Mã số: 60 52 03 20 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP HỒ CHÍ MINH, tháng 12 năm 2018 CƠNG TRÌNH ĐƯỢC HỒN THÀNH TẠỊ TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA - ĐHQG-HCM Cán hướng dẫn khoa học 1: TS Huỳnh Khánh An Cán hướng dẫn khoa học 2: PGS.TS Nguyễn Tấn Phong Cán chấm nhận xét 1: PGS TS Ngô Mạnh Thắng Cán chấm nhận xét 2: PGS TS Trần Tiến Khôi Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG Tp HCM ngày 18 tháng 01 năm 2019 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: PGS TS Đặng Viết Hùng TS Nguyễn Trung Thành PGS TS Ngô Mạnh Thắng PGS TS Trần Tiến Khôi TS Nguyễn Nhất Huy Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá luận văn Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa CHỦ TỊCH HỘI ĐỊNG TRƯỞNG KHOA MƠI TRƯỜNG VÀ TÀI NGUYÊN ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập - Tự - Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ •••• Họ tên học viên: NGUYỄN THỊ CHI NHÂN MSHV: 1670868 Ngày, tháng, năm sinh: 30/ 04/ 1993 Nơi sinh: Đồng Tháp Chuyên ngành: Kỹ thuật môi truờng Mã số: 60 52 03 20 TÊN ĐỀ TÀI: Nghiên cứu xử lỷ nước thải sản xuất cà phê hồ tan cơng nghệ Fenton điện hóa với xúc tác Fe304/Mn304 NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG: S Tổng hợp vật liệu Fe304/Mn304: sử dụng phuơng pháp đồng kết tủa, sau mẫu vật liệu đuợc đánh giá đặc tính kỹ thuật XRD,TEM, XRF V” Khảo sát mức độ ảnh huởng thông số vận hành: pH, mật độ dòng điện, hàm luợng Fe304/Mn304, nồng độ Na2S04, khoảng cách điện cực, tốc độ cấp khí, tải trọng chất hữu thời gian phản ứng V” Xác định điều kiện phản ứng tối ưu: thiết kế thí nghiệm mơ hình Box Behnken Design V” Tính tốn lượng điện tiêu thụ khả thu hồi vật liệu NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 20/08/2018 NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 02/12/2018 CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: TS Huỳnh Khánh An PGS TS Nguyễn Tấn Phong Tp HCM, ngày 28 tháng 12 năm 2018 CÁN BỘ HƯỚNG DẪN CHỦ NHIỆM BỘ MÔN ĐÀO TẠO TRƯỞNG KHOA MÔI TRƯỜNG VÀ TÀI NGUYÊN LỜI CẢM ƠN Đề tài nghiên cứu khơng thể hồn thiện khơng có sụ giúp đỡ từ Thầy cơ, bạn bè gia đình dành cho em Đầu tiền, em xin dành lời cảm ơn sâu sắc đến TS Huỳnh Khánh An PGS TS Nguyễn Tấn Phong huớng dẫn em thục nghiên cứu Hai thầy hỗ trợ, huớng dẫn đua lời khuyên hữu ích, đề nghị quý báu khuyến khích em suốt trình thục luận văn Đặc biệt, TS Huỳnh Khánh An không giảng viên huớng dẫn mà nguời giúp em phát triển kỹ mềm, tài liệu nghiên cứu chuyên sâu cơng nghệ để hồn thiện luận văn tốt Em xin gửi lời cảm ơn đến khoa Môi Truờng - Tài Nguyên Và Biến Đổi Khí Hậu truờng đại học Công Nghiệp Thục Phẩm, đặc biệt NCS Nguyễn Đức Đạt Đức tận tình tạo điều kiện thuận lợi cho em thục luận văn phòng thí nghiệm truờng Thầy nguời chia sẻ, huớng dẫn hỗ trợ em giải khó khăn suốt trình thục luận văn Cuối cùng, em xin gửi lời cảm ơn chân thành đến thầy cô khoa Môi Truờng Và Tài Nguyên truờng đại học Bách Khoa truyền đạt kiến thức quý giá, kinh nghiệm cho em suốt năm học tập truờng Đây lời cảm ơn em muốn gửi đến gia đĩnh, bạn bè động viên đồng hành em suốt thòi gian học vừa qua Tp.HCM, ngày 28 tháng 12 năm 2018 Nguyễn Thị Chi Nhân TÓM TẮT LUẬN VĂN Vật liệu Fe304/Mn304 có kích thước nano, tổng họp phương pháp đồng kết tủa, sử dụng chất xúc tác dị thể q trình Fenton điện hóa để xử lý nước thải từ trình sản xuất cà phê hòa tan Thí nghiệm thiết kế theo mô hĩnh Box Behnken Design bề mặt đáp ứng để tối ưu hóa q trình xử lý Hiệu loại bỏ DOC, COD độ màu điều kiện tối ưu đạt 93,31%, 87,91 % 97,69% Điều kiện vận hành tối ưu xác định pH = 3,7; mật độ dòng điện = 19,65 mA/cm2, 0,52 g/L Fe3CVMn304, 0,5 L/phút khơng khí, 0,028 M Na2S04, khoảng cách điện cực = 2,5 cm, thời gian điện phân Sau trĩnh xử lý, vật liệu Fe304/Mn304được thu hồi nam châm tái sử dụng lần liên tiếp Kết phân tích nhiễu xạ tia X (XRD) hiển vi điện tử truyền qua (TEM) cho thấy vật liệu có hoạt tính xúc tác khơng thay đổi, kích thước hạt giảm so với vật liệu ban đầu (Fe304/Mn304) ABSTRACT The Fe304/Mn304 nanoparticles were synthesized by co-precipitation and used as a heterogeneous Electro - Fenton catalyst for the treatment of wastewater from the production of instant coffee An experimental Box Behnken Design and response surface methodology were used to optimize this process The removal efficiency of DOC, COD and color were 93,31%, 87,91% and 97,69%, respectively The optimal operating conditions after hour of electrolysis were pH of 3,70, current density of 19,65 mA/cm2, 0,52 g/L of Fe304/Mn304, 0,5 L/min of air, 0,028 M of Na2S04, and an electrode distance of 2,5 cm Finnally, the Fe304/Mn304 catalyst was recovered by using a magnet and reused for three more times The results of X-ray Diffraction (XRD) and Transmission Electron Microscopy (TEM) analysis showed their catalytic activity did not change The particle size was down from the original materials (Fe304/Mn304) LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan luận văn “Nghiên cứu xử lý nước thải sản xuất cà phê hòa tan cơng nghệ Fenton điện hóa với chất xúc tác Fe304/Mn304” cơng trình nghiên cứu cá nhân tơi, nội dung trình bày luận văn không chép Số liệu nghiên cứu đuợc thực trung thực Tôi xin chịu trách nhiệm nghiên cứu minh Tp.HCM, ngày 28 tháng 12 năm 2018 Người cam đoan Nguyễn Thị Chi Nhân MỤC LỤC MỤC LỤC i DANH MỤC BẢNG vi DANH MỤC HÌNH vii DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT ix CHƯƠNG MỞ ĐẦU 1.1 Đặt vấn đề 1.2 Mục tiêu nghiên cứu 1.3 Tính đề tài 1.4 Ý nghĩa đề tài 1.5 Phạm vi nghiên cứu CHƯƠNG TỔNG QUAN 2.1 Tổng quan nuớc thải từ trình sản xuất cà phê hòa tan 2.2 Tổng quan cơng nghệ fenton điện hóa xúc tác dị thể 11 2.2.1 Quá trình Fenton cổ điển 11 2.2.2 Q trình Fenton điện hóa 11 2.2.3 Quá trình Fenton anode 13 2.2.4 Quá trình Fenton cathode 14 2.2.5 Cơng nghệ Fenton điện hóa xúc tác dị 14 2.3 Tổng quan Fe304 Mn304 19 2.3.1 Tổng quan phuơng pháp tổng hợp vật liệu nano .19 2.3.2 Đặc tính cấu trúc Fe304 Mn304 20 CHƯƠNG ĐÓI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN cứu 24 3.1 Nội dung nghiên cứu 24 3.2 Đối tuợng nghiên cứu 24 3.3 Phuơng pháp nghiên cứu 25 3.3.1 Phuơng pháp tổng quan tài liệu 25 3.3.2 Phuơng pháp phân tích thực nghiệm 25 3.3.3 Phuơng pháp thống kê xử lý số liệu 25 3.3.4 Tính tốn điện tiêu thụ 27 3.3.5 Phương pháp quy hoạch thực nghiệm 27 3.4 Thực thí nghiệm 28 3.4.1 Vật liệu hóa chất 28 3.4.2 Tổng hợp vật liệu 28 3.4.3 Thí nghiệm Jartest 30 3.4.4 Thí nghiệm Fenton điện hóa 31 3.4.5 Bố trí thí nghiệm theo BBD 33 3.4.6 Phuơng trình hồi quy tối uu hóa theo BBD .35 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 36 4.1 Đặc tính vật liệu 36 4.2 Ket thí nghiệm Jartest .40 4.2.1 Thí nghiệm 1: xác định pH tối ưu 40 4.2.2 Thí nghiệm 2: xác định lượng phèn tối ưu 40 4.3 Khảo sát ảnh hưởng thông số vận hành đến hiệu xử lý q trình Fenton điện hóa 41 4.3.1 Hàm lượng Fe304/Mn304 41 ii 4.3.2 Ảnh hưởng pH 42 4.3.3 Mật độ dòng điện 44 4.3.4 Khoảng cách điện cực 45 4.3.5 Ảnh hưởng tốc độ cấp khí .46 4.3.6 Nồng độ muối 47 4.3.7 Nồng độ chất hữu 49 4.3.8 Ảnh hưởng thời gian phản ứng 50 4.4 Phương trình động học phân hủy chất hữu độ màu nước thải từ trình sản xuất cà phê hòa tan 52 4.5 Kết thực nghiệm theo thiết kế Box Behnken 54 4.5.1 Phân tích phương sai ANOVA 55 4.5.2 Phương trình hồi quy tuyến tính 55 4.5.3 So sánh giá trị thực tế giá trị tốn từ phương trình hồi quy (giá trị dự đốn) 56 4.5.4 Mơ hình bề mặt đáp ứng theo hiệu suất loại bỏ chất ô nhiễm .57 4.5.5 Thí nghiệm kiểm tra thực nghiệm 61 4.6 Điện tiêu thụ 62 4.7 Khả thu hồi vật liệu 62 CHƯƠNG KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 65 5.1 Kết luận 65 5.2 Kiến nghị 66 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC 67 TÀI LIỆU THAM KHẢO 68 iii PHỤ LỤC 75 Phụ lục 1.3 Phương trình đường chuẩn COD (high range) Bảng Kết đo đường chuẩn COD (High Range) STT COD (mg/L) 200 400 600 800 1000 Abs 0,008 0,069 0,13 0,189 0,246 0,291 Abs 0,01 0,082 0,132 0,199 0,256 0,299 Abs 0,008 0,072 0,135 0,197 0,26 0,296 Giá trị Abs trung bình 0,009 0,074 0,132 0,195 0,254 0,295 Độ lệch chuẩn 0,001 0,007 0,003 0,005 0,007 0,004 Giói hạn phát LOD (mg/L) Giới hạn định lượng LỎQ (ing/L) 11 33 0,30 V V 0,25 y = 0.0003x +0.0146 Rz = 0.9963 _ 0,20 w V I 0,15 V 0,10 0,05 0,00 200 400 600 800 COD (mg/l) Hình Đồ thị đường chuẩn COD (high range) 78 1000 PHỤ LỤC 2: KẾT QUẢ KHẢO SÁT Phụ lục 2.1 Kết thí nghiệm Jartest - xác định pH tối ưu TT Hiệu xử lý (%) STDCOD COD (mg/L) pH COD in Độ màu (Pt-Co) Hiệu xử lý (%) STDBỘ màu 350 - - 842 - - 304 291 13,27 16,76 5,25 3,81 772 740 8,37 12,06 5,56 3,99 270 22,79 5,25 732 13,12 3,3 287 18,98 1,45 763 9,42 6,33 288 17,71 2,86 758 9,95 3,3 Phụ lục 2.2 Kết thí nghiệm Jartest - xác định hàm lượng phèn tối ưu TT PAC (mg/1) COD in Hiệu xử lý (%) STDCOD COD (mg/L) Độ màu (Pt-Co) Hiệu xử lý (%) STDBỘ màu 350 337 50 299 14,54 4,5 745 11,53 2,42 100 272 22,16 3,34 709 15,76 5,71 150 200 279 286 20,25 18,35 4,29 3,97 718 767 14,7 8,89 6,4 3,75 4,79 842 812 3,62 2,42 Phụ lục 2.3 Kết khảo sát ảnh hưởng hàm lượng Fe304/Mn304 TT F e304/Mn304 (mg/L) COD (mg/L) Hiệu xử STDCOD lý (%) Độ màu Hiệu STDĐỘ màu (Pt-Co) xử'lý (%) 259 26 2,4 581 31,00 2,85 0,2 95 72,8 1,81 92 89,07 0,82 0,4 61 82,5 0,91 48 94,30 0,82 0,6 43 87,8 2,29 52 93,82 0,82 0,8 49 85,9 3,04 74 91,21 1,43 79 Phụ lục 2.4 Kết khảo sát ảnh hưởng mật độ dòng điện ■ ■ i ■ o Hiệu xử • o■ Hiệu STDDỘ màu xử lý (%) STDCOD Độ màu (Pt-Co) 27 1,98 640 24 2,00 149 57,5 2,62 239 71,6 0,60 10 91 73,9 1,88 115 86,3 2,20 15 53 84,8 2,62 53 93,7 0,60 20 59 83,1 1,82 49 94,2 0,80 25 77 78,1 1,33 67 92,1 0,60 STDCOD Độ màu Hiệu xử lý (%) TT J COD (mA/cm2) (mg/L) 256 lý (%) Phụ lục 2.5 Kết khảo sát ảnh hưởng pH TT pH COD (mg/L) Hiệu xử lý (%) STDDỘ màu 127 63,73 2,63 95 88,7 0,6 70 80,08 2,36 81 90,29 0,6 4 49 128 85,91 63,37 2,64 1,8 43 125 94,77 85,1 0,6 0,4 195 44,16 3,95 363 56,82 0,82 204 41,62 1,38 426 49,43 0,46 Phụ lục 2.6 Kết khảo sát ảnh hưởng khoảng cách điện cực D Hiệu xử Độ màu Hiệu (Pt-Co) xử'lý (%) D COD (cm) (mg/L) 1,5 59 83,01 1,14 67 92 1,19 2,5 53 84,8 1,75 55 93,45 1,39 3,5 74 78,73 0,87 83 90,16 1,37 4,5 91 74,12 1,64 125 85,14 TT STDCOD lý (%) 80 STDBỘ màu Phụ lục 2.7 Kết khảo sát ảnh hưởng tốc độ cấp khí (A) TT A (1/ phút) Hiệu xử COD (mg/L) lý (%) STDCOD Độ màu Hiệu xử STDBỘ màu (Pt-Co) lý (%) 65 81,5 1,22 124 85,27 6,37 0,5 59 83,1 1,74 52 93,85 1,6 53 85,0 0,79 83 90,16 3,02 Phụ lục 2.8 Kết khảo sát ảnh hưởng nồng độ Na2S04 TT Na2SƠ4 (mol/ L) Hiệu xử lý COD STDCOD (mg/L) (%) Độ màu Hiệu xử STDBỘ màu lý (%) 171 51,05 0,95 247 70,63 3,38 0,014 80 77,1 1,31 96 88,57 1,39 0,028 53 84,84 0,66 47 94,38 1,43 0,042 85 75,59 1,67 105 87,5 0,056 96 72,65 1,69 64 92,4 1,05 0,07 111 68,17 1,69 127 84,88 1,05 Phụ lục 2.9 Kết khảo sát ảnh hưởng nồng độ chất hữu ban đầu Nồng độ (mg/L) COD 200 16 350 TT Hiệu xử lý Hiệu STDĐỘ màu xử'lý (%) STDCOD Độ màu 92,2 3,96 15 97,39 0,86 59 83,0 1,37 53 93,72 1,39 600 256 57,6 3,47 318 72,71 1,07 800 1000 459 780 42,6 22,0 1,46 2,5 949 1207 44,61 33,96 2,33 0,41 (mg/L) (%) 81 Phụ lục 2.10 Kết khảo sát ảnh hưởng thời gian TT T phút Hiệu xử lý COD STDCOD (mg/L) (%) Độ màu Hiệu xử STDDỘ màu lý (%) 15 226 35,49 2,91 521 38,12 0,46 30 160 54,22 3,34 257 69,44 4,41 45 60 90 59 74,24 83,13 1,38 1,69 115 49,60 86,33 94,11 1,99 2,18 90 48 86,35 0,6 17,33 97,94 0,4 120 34 90,39 1,98 9,54 98,87 0,46 150 23 93,29 1,51 1,78 99,79 0,82 82 PHỤ LỤC 3: KẾT QUẢ MƠ HÌNH THÍ NGHIỆM BOX - BEHNKEN DESIGN DF (Degrees of freedom): số bậc tự ss (Sum of Squares): tổng bình phương MS (Mean of squares): trung bình tổng bình phương F: kiểm định mức độ phù hợp mơ hình p: độ tin cậy SD: độ lệch chuẩn 83 Phụ lục 3.1 Kết thực thí nghiệm tổỉ ưu hóa điều kiện phản ứng q trình Fenton điện hóa xúc tác dị thể COD removal efficiency, % 56,4 Color removal efficiency, % 65,4 TOC removal efficiency, % 68,3 STT Xi x2 x3 0,4 28 0,4 73,8 93,1 84,5 4 28 5 0,4 0,4 37,7 52,9 62,9 78,5 59,7 73,8 4 0,1 36,5 60,4 59,6 28 0,1 58,1 82,7 72,1 4 0,7 62,1 74,3 74,5 28 0,7 71,6 88,8 81,3 16 0,1 65 80,5 66,9 10 16 0,1 46,3 78,6 63,9 11 16 0,7 75,4 91,7 82 ,4 12 16 0,7 75,7 81,2 74,6 13 16 0,4 82,1 96,8 91,1 14 16 0,4 83,4 94,4 88,6 15 16 0,4 87,3 91 93,4 84 Phụ lục 3.2 Kết phân tích ANOVA COD Yi: Rz = 0,980; RZadju,ted = 0,945 DF ss MS F p Regression 3576,73 397,41 27,92 0,001 Lack of Fit Residual 56,52 71,17 18,84 14,23 2,57 - 0,29 - Pure error 14,65 7,32 - - Độ màu Y2: R Z = 0,984; RZadju»ted = 0,956 DF ss MS F p Regression 1874,63 208,29 34,91 0,001 Lack of Fit Residual 12,85 29,83 4,28 5,97 0,50 - 0,72 - Pure error 16,99 8,49 - - TOC Y3; RZ = 0,980; RZadju,ted = 0,945 DF ss MS F p Regression 3576,73 397,41 27,92 0,001 Lack of Fit 56,52 18,84 2,57 0,29 Residual Pure error 72,17 14,65 14,23 7,32 85 Phụ lục 3.3 Kết đánh giá mơ hình hồi quy theo hiệu loại bỏ COD, độ màu DOC trình EF dị thể Ảnh hưởng Tuyến tính Bậc Tác động qua lại Yi: Rz - 0,980; RZadju»ted - Y2: Rz — 0,984; RZadju»ted - 0,945 0,956 Coeffi, SD p-value 2,18 Y3: RZ = 0,970; RZadju»ted 0,917 Coeffi, SD p-value Coeffi, SD 2,17 X 10'7 94,07 1,41 1,43 X 10'8 91,03 1,77 p-value Hằng số 84,27 X! 7,96 1,34 0,0019 10,01 0,86 8,38 X 10'5 5,85 1,09 0,003 x2 -7,25 1,34 0,0029 -3,69 0,86 0,0079 -3,76 1,09 0,019 x3 9,825 1,34 7,9 X 10'4 4,23 0,86 0,0045 5,94 1,09 0,0028 X,2 -18,79 1,96 2,11 X 10'4 -12,77 1,27 1,67 X 10'4 -9,42 1,60 0,002 x 22 -10,27 1,96 0,0034 -6,32 1,27 0,0042 -10,04 1,60 1,5 X 10'3 x 32 -8,4 1,96 0,0079 -4,75 1,27 0,014 -9,04 XiX2 -0,55 1,89 0,78* -3,03 1,22 0,056* -0,53 1,54 0,75* XA -3,03 1,89 0,17* -1,95 1,22 0,17* -0,725 1,54 0,66* X2X3 4,75 1,89 0,053* -2,15 1,22 0,14* -1,2 1,54 0,47* * Những hệ số khơng có ý nghĩa ứong phương ứình hồi quy, 86 1,60 = 5,36 X 10'8 0,0024 Phụ lục 3.4 Ket so sánh giá trị hàm mục tiêu từ thực nhiệm tính tốn từ phương trình hồi quy theo hiệu suất loại bỏ Yi (COD, %), Y2(Color, %), Y3 (TOC, %) Giá trị đo oil Y, 56,4 Giá trị tính 65,4 Y, 68,3 Y, 53,9 73,8 93,1 84,5 37,7 62,9 52,9 36,5 Conf, ỉnt(±) Obs - Pred 65,6 Ys 69 Y, 2,5 -0,2 Y, -0,3 Y, 8,4 5,4 Y3 6,0 71 91,7 81,7 2,8 1,4 2,4 8,4 5,4 6,0 59,7 40,5 64,3 62,5 -2,8 -1,4 -2,4 8,4 5,4 6,0 78,5 60,4 73,8 59,6 55,4 36,2 78,3 60,4 73,1 58,0 -2,5 0,3 0,2 0,0 0,3 1,6 8,4 8,4 5,4 5,4 6,0 6,0 58,1 82,7 72,1 58,2 84,3 73,2 -0,1 -1,6 -1,1 8,4 5,4 6,0 62,1 74,3 74,5 62 72,7 73,4 0,1 1,6 u 8,4 5,4 6,0 71,6 81,3 71,9 -0,3 68,6 -2,7 -1,6 -1,3 5,4 67,7 0,0 0,2 8,4 66,9 88,8 80,3 83,6 65 88,8 80,5 8,4 5,4 6,0 6,0 10 46,3 78,6 63,9 43,7 77,2 63,5 2,6 1,4 0,8 8,4 5,4 6,0 11 75,4 91,7 82 ,4 78 93,1 82,9 -2,6 -1,4 -0,8 8,4 5,4 6,0 12 75,7 81,2 74,6 73 81,4 72,9 2,7 -0,2 1,3 8,4 5,4 6,0 13 82,1 96,8 91,1 84,3 94,1 91,0 -2,2 2,7 0,1 5,6 3,6 4,0 14 83,4 94,4 88,6 84,3 94,1 91,0 -0,9 0,3 -2,4 5,6 3,6 4,0 15 87,3 91 93,4 84,3 94,1 91,0 3,0 -3,1 2,4 5,6 3,6 4,0 Y2 Y2 87 Y2 Y2 Phụ lục 3.5 Ket điều kiện tổỉ ưu (optimizer) Giá trị phản ứng Điều kiện J (mA/cm ) pH Kết Xúc tác (g/1) COD (%) Độ màu (%) TOC (%) Xi x2 x3 Yi Y2 Y3 19,65 3,7 0,52 87,9 97,7 93,3 19,38 3,7 0,52 88,0 97,6 93,3 19,36 3,7 0,52 88,0 97,6 93,3 3,7 19,6 16 0,51 0,52 87,9 86,9 97,7 95,0 93,3 92,0 16 0,52 86,9 95,0 92,0 16 0,52 86,9 95,0 92,0 16 0,52 86,9 95,0 92,0 88 Phụ lục 3.6 Kết thí nghiệm kiểm chứng Giá trị phản ứng Điều kiện Thực tế Tính tốn CODIF 345 ± 25,2 ColorIF 802 ± 20,4 pH COD (%) Độ màu (%) TOC (%) Xi x2 x3 Yi Y2 Y3 20 3,7 0,52 97,6+0,8 95 91,5 92 TOCIF (mA/cmz) 101 Kết Xúc tác (g/1) J 85,7+1,0 86,9 Phụ lục 3.7 Ket thí nghiậm tính tốn điận tiêu thụ STT CODúi (mg/L) 341 + 16,7 CODef CODTB u I (mg/L) (mg/L) (V) (A) (A) 45 52 49 49 10 0,91 0,88 0,92 0,9 Itrung binh T (giờ) E V nt (L) kWh/kg COD 0,5 61,6 Phụ lục 3.8 Ket thí nghiệm tái sử dụng vật liệu Giá trị phản ứng STT CODIF Độ màuiF Kết J (mA/cmz) pH Xúc tác (g/1) COD (%) Độ màu (%) Xi x2 x3 Yi 85,7 + 0,6 98,1 + 0,8 83,5 + 1,4 96,3 + 1,3 80,0 + 2,8 90,1 + 3,9 345 + 25,2 802 + 20,4 20 3,7 89 0,52 Y2 PHỤ LỤC 4: MỘT SỐ HÌNH ẢNH NGHIÊN cứu Phụ lục 4.1 Mơ hình thí nghiệm thực tế Phụ lục 4.2 Hình ảnh thu hồi yật liệu nam châm 90 Phụ lục 4.4a XRD mẫu yật liệu Fe304/Mu304 trước xử lý Lin (Counts) Fe Mn ESpaJIn - Fla: Fa Ml ran - TyBK zrwn< lockad - Slot 10.00a ° - En* 79.990 • - 8tap: 0030 • - SteptknK 1.1- Tans.: 25 *c Pnom) - Tima abated: a - 2-Th*a: 10000 • - That* 5.000 • - Chi: 0.00 ' - Phi: 000 • H 00-021-0734 n - Hauamaaiifci ayn - Mn304 - wu 64DB TatagHEl - a 5.78210 - b E.7B210 - c 8.489BD - 4pha 90000 - beta 9DODO - ganma 90.000 - Badrcoftnd - 141/aid (141) - - 314.400 - Me PDF 1.6 ®00-039-1348 (*) - MagltianlhhQ, qn - Fa2Q3 - WL: 1.5408 - Cubfc a 8.35150 - b 8.35150 - c 0.35150 - f*h*l 90.000 - bam 90.000 - gamma 90.000 - Prirrlttva - P4132 (213) -10 - 502.497 - l/lc PDF 1.4-843 25.2 01-008-2306 (C) - Mafpiotte - synthetic - Fo304 • WL 16408-Ctiae-a 0.39900-bB.39000-ca.aSBDO-alpha 90.000-bdta 90.000 - Banana 90.000 - Facocoftnd-Fd3m(227) a-B81.05a-MOPDF46-3- Phụ lục 4.4b XRD mẫu vật liệu Fe304/Mn304 sau xử lý (Coupled TwoTtieta/Thete) 11DB-3 I ooa I to n2ỏĩ-?eẳỞ4 &rmi (ồirip Kfl2) lốn 0