Thông lượng neutron trong Lò phản ứng (LPƯ) là một trong các thông số rất quan trọng trong nghiên cứu hạt nhân. Các giá trị mật độ thông lượng thu được được dùng để hiệu chuẩn của các kênh thực nghiệm, đánh giá công suất tuyệt đối, phân bố công suất trong vùng hoạt, xác định các điểm công suất cực đại và tính toán cháy nhiên liệu. Hiện nay việc ứng dụng kỹ thuật hạt nhân trong các lĩnh vực: công nghiệp, nông nghiệp, sinh học và y học ngày càng phổ biến. Trong đó, nghiên cứu tính toán thông lượng neutron nhiệt và suất liều nitơ là một phần quan trọng và không thể thiếu trong quá trình xạ trị như kỹ thuật xạ trị bằng phản ứng bắt neutron bởi nguyên tố boron (BNCT). Hàm lượng của nitơ trong các mô khoảng 2% và tiết diện bắt neutron nhiệt của nguyên tố này là 1,7 bar. Vì vậy, trong quá trình xạ trị có sử dụng neutron nhiệt thì suất liều mà nitơ đóng góp có ý nghĩa đáng kể. Nhưng chúng ta không thể đo trực tiếp suất liều của nitơ mà chỉ có thể tính toán gián tiếp suất liều này dựa vào thông lượng của chùm neutron nhiệt tại vị trí cần tính. Do đó, việc xác định chính xác thông lượng neutron nhiệt trong quá trình xạ trị bằng neutron phản ứng bắt của một nguyên tố nào đó (B; Gd) là đặc biệt quan trọng.
MỤC LỤC CHƯƠNG - TỔNG QUAN VÀ CƠ SỞ LÝ THUYẾT 1.1 Phương pháp phân tích kích hoạt neutron 1.1.1 Giới thiệu 1.1.2 Cơ sở vật lý phân tích kích hoạt neutron 1.1.3 Phân tích kích hoạt neutron dùng lò phản ứng 1.1.4 Tính thơng lượng neutron nhiệt 1.2 Phantom nước tính suất liều nitơ 10 1.3 Hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma 11 1.3.1 Giới thiệu 11 1.3.2 Chuẩn lượng độ rộng đỉnh 12 1.3.3 Chuẩn hiệu suất ghi tuyệt đối 13 1.4 Kênh ngang số lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 14 1.5 Phương pháp Monte Carlo chương trình MCNP 17 CHƯƠNG - THỰC NGHIỆM 20 2.1 Chùm neutron phin lọc kênh LPƯ hạt nhân Đà Lạt 20 2.2 Chuẩn bị phantom mẫu chuẩn 20 2.3 Chuẩn hiệu suất detector 21 2.4 Bố trí thí nghiệm 22 CHƯƠNG - KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 26 3.1 Kết đo mô thông lượng neutron nhiệt dọc theo trục phantom nước 26 3.2 Kết tính toán suất liều nitơ dọc theo trục phantom nước 27 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 28 DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO 29 v MỞ ĐẦU Thơng lượng neutron Lò phản ứng (LPƯ) thông số quan trọng nghiên cứu hạt nhân Các giá trị mật độ thông lượng thu được dùng để hiệu chuẩn kênh thực nghiệm, đánh giá công suất tuyệt đối, phân bố công suất vùng hoạt, xác định điểm cơng suất cực đại tính tốn cháy nhiên liệu Hiện việc ứng dụng kỹ thuật hạt nhân lĩnh vực: công nghiệp, nông nghiệp, sinh học y học ngày phổ biến Trong đó, nghiên cứu tính tốn thơng lượng neutron nhiệt suất liều nitơ phần quan trọng thiếu trình xạ trị kỹ thuật xạ trị phản ứng bắt neutron nguyên tố boron (BNCT) Hàm lượng nitơ mô khoảng 2% tiết diện bắt neutron nhiệt nguyên tố 1,7 bar Vì vậy, q trình xạ trị có sử dụng neutron nhiệt suất liều mà nitơ đóng góp có ý nghĩa đáng kể Nhưng khơng thể đo trực tiếp suất liều nitơ mà tính tốn gián tiếp suất liều dựa vào thơng lượng chùm neutron nhiệt vị trí cần tính Do đó, việc xác định xác thơng lượng neutron nhiệt trình xạ trị neutron phản ứng bắt nguyên tố (B; Gd) đặc biệt quan trọng Mục tiêu đề tài: Xác định thông lượng neutron nhiệt suất liều nitơ dọc theo đường trục phantom nước sử dụng kênh ngang lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Đối tượng nghiên cứu đề tài: Tính thơng lượng neutron nhiệt suất liều nitơ mơ hình phantom nước phục vụ nghiên cứu y học Bài luận văn chia thành ba chương gồm: Chương I: Tổng quan trình bày phương pháp phân tích kích hoạt neutron, hiệu chuẩn phổ kế gamma, kênh ngang số lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, phantom nước chương trình MCNP Chương II: Trình bày trình thực nghiệm: chuẩn bị phantom, mẫu chuẩn Vanadium, chùm neutron phin lọc kênh số lò phản ứng, hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe, mô thông lượng neutron nhiệt dọc theo đường trục phantom nước chương trình MCNP Chương III: Trình bày kết bao gồm: Sự phân bố thông lượng neutron nhiệt dọc theo trục phantom nước thực nghiệm mô với MCNP Tính tốn suất liều nitơ dọc theo đường trục phantom nước CHƯƠNG - TỔNG QUAN VÀ CƠ SỞ LÝ THUYẾT 1.1 Phương pháp phân tích kích hoạt neutron 1.1.1 Giới thiệu Kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis – NAA) lò phản ứng kỹ thuật phân tích hạt nhân đại có độ nhạy độ xác cao, có khả đáp ứng yêu cầu nhiều toán thực tế áp dụng rộng rãi lĩnh vực nghiên cứu như: khảo cổ, địa chất, nơng-sinh-y học, mơi trường, v.v Phân tích kích hoạt phương pháp phân tích định lượng nguyên tố dựa vào kích hoạt nguyên tố diện mẫu phân tích chùm hạt nhân tới neutron nhiệt, neutron nhanh, hạt tích điện photon lượng cao Trong đó, kích hoạt với neutron nhiệt dùng rộng rãi hạt nhân quan tâm thường có tiết diện lớn vùng neutron nhiệt Hàm lượng xạ phát (hoặc tức thời trễ) phụ thuộc vào số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt Số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỉ lệ với số nguyên tử mẫu, hàm lượngnguyên tố mẫu định lượng Từ 1938 đến 1940, người ta phân tích kích hoạt hạt mang điện như: proton (p), alpha ( ), deuteron (d) Với phát triển lò phản ứng hạt nhân cho phép tạo neutron có 12 15 -2 -1 thơng lượng lên đến 10 -10 n.cm s phân tích kích hoạt neutron xem kĩ thuật phân tích thơng dụng với độ tin cậy cao so với phương pháp phân tích khác Mỗi hạt nhân mẫu có xác suất bắt neutron xác định, xác suất có thứ nguyên diện tích gọi tiết diện bắt neutron ( ) Thông lượng neutron biểu diễn số neutron qua đơn vị diện tích đơn vị thời -2 -1 gian (n.cm s ) Các hạt nhân có số proton khác số neutron đồng vị nhau, thuộc nguyên tố Tỉ số hạt nhân đồng vị nguyên tố độ phổ biến đồng vị ( ) Khi neutron tương tác với hạt nhân bia qua q trình tán xạ khơng đàn hồi, hạt nhân hợp phần trạng thái kích thích tạo Năng lượng kích thích hạt nhân hợp phần lượng liên kết neutron với hạt nhân Hầu hết hạt nhân hợp phần có khuynh hướng trở trạng thái cân hơn, cách phát tia gamma tức thời đặc trưng Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân lại tạo hạt nhân phóng xa phân rã cách phát nhiều tia gamma trễ đặc trưng, tốc độ chậm nhiều so với trình phát tia gamma tức thời Tia gamma phát với xác suất riêng gọi cường độ gamma tuyệt đối ( ) Các tia gamma phát detector bán dẫn có độ phân giải lượng cao Trong phổ gamma, lượng đỉnh giúp xác định có mặt nguyên tố mẫu (xác định định tính) diện tích đỉnh phổ cho phép xác định hàm lượng nguyên tố (xác định định lượng) Ngày nay, với pháp triển khoa học kĩ thuật, phương pháp phân tích kích hoạt neutron ngày hồn thiện phân tích hàm lượng -9 nguyên tố xác đến mức ppb (10 g/g) 1.1.2 Cơ sở vật lý phân tích kích hoạt neutron Cơ sở phân tích kích hoạt neutron phản ứng neutron với hạt nhân nguyên tử Quan trọng NAA phản ứng bắt neutron (n,) (Hình 1.4) hạt nhân X (hạt nhân bia) hấp thụ neutron, sản phẩm tạo hạt nhân phóng xạ với số nguyên tử Z có khối lượng nguyên tử A tăng lên đơn vị phát tia gamma đặc trưng, trình biểu diễn phương trình phản ứng: Z A X 01n ( AZ1X ) * AZ1X Trong đó: +) A: số khối nguyên tố bia; +) Z: số điện tích hạt nhân bia; +) Ký hiệu trung gian (*) trình biểu diễn hạt nhân hợp phần giai đoạn Hình Biểu đồ minh họa trình phản ứng hạt nhân Mỗi nguyên tố tồn tự nhiên đặc trưng thông số như: Khối lượng nguyên tử (M), độ phổ biến đồng vị (), tiết diện bắt neutron (), v.v… Khi neutron có lượng thấp tương tác với hạt nhân bia qua trình tán xạ không đàn hồi, hạt nhân hợp phần trung gian trạng thái kích thích tạo Năng lượng kích thích hạt nhân hợp phần lượng liên kết neutron với hạt nhân Hầu hết hạt nhân hợp phần có khuynh hướng trở trạng thái cân cách phát tia gamma tức thời đặc trưng (trong -8 khoảng thời gian 10 s) Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân lại tạo hạt nhân phóng xạ phân rã cách phát nhiều gamma trễ đặc trưng, tốc độ chậm nhiều so với trình phát tia gamma tức thời Mỗi hạt nhân phóng xạ gồm nhiều đồng vị phóng xạ, đồng vị phóng xạ lại đặc trưng bởi: hoạt độ phóng xạ (A), chu kỳ bán rã (T 1/2), lượng tia gamma (E), cường độ phát gamma (P), v.v… Các tia gamma phát detector bán dẫn có độ phân giải lượng cao Trong phổ gamma nhận được, lượng đỉnh xác định có mặt ngun tố mẫu (định tính) diện tích đỉnh cho phép xác định hàm lượng nguyên tố (định lượng) Trong NAA, nhân phóng xạ thường phân rã nhân cháu (daughter) cách phát hạt bê-ta () trước trạng thái bền Các nhân cháu tạo thường trạng thái kích thích phát hay nhiều tia gamma trước trở trạng thái bền Đo tia gamma hệ phổ kế gamma, thu thông tin cần thiết để xác định hàm lượng nguyên tố mẫu chiếu xạ Sơ đồ phân rã nhân phóng xạ xếp từ đơn giản đến phức tạp Một sơ đồ đơn giản minh họa phân rã việc chiếu xạ đồng vị 27 Al Nhân 28 28 Al (T1/2=2,24 phút), tạo - Al phân rã Hình Sơ đồ phân rã phát tia gamma 28Al để mức kích thích 1779keV nhân 28 Si Trong trường hợp này, việc dịch chuyển từ trạng thái kích thích trạng thái 28 bền nhân Si luôn phát tia gamma có lượng 1779 keV với hiệu suất phát 100% Những sơ đồ phân rã nhân phóng xạ khác phức tạp nhiều Có nhiều kỹ thuật để rút thông tin định tính định lượng từ phổ gamma Từ phổ gamma thu được, nhiệm vụ trước tiên nhận diện hạt nhân tương ứng với đỉnh lượng khác (định tính) nhiệm vụ thứ hai xác định diện tích đỉnh lượng (định lượng) Việc nhận diện đỉnh thực với trợ giúp tài liệu liên quan sơ đồ phân rã, bảng liệt kê lượng gamma tỉ số rẽ nhánh Đối với hầu hết đỉnh, diện tích đỉnh (hay gọi tín hiệu) xác định việc lấy số đếm tổng cộng vùng đỉnh trừ số đếm phơng 1.1.3 Phân tích kích hoạt neutron dùng lò phản ứng Mặc dù có nhiều loại nguồn neutron (lò phản ứng, máy gia tốc, nguồn đồng vị,v.v…) sử dụng kỹ thuật NAA, lò phản ứng hạt nhân với dòng neutron có thơng lượng cao từ phân hạch uranium cho độ nhạy cao với hầu hết nguyên tố Các loại lò phản ứng khác vị trí khác lò phản ứng thay đổi đáng kể phân bố lượng thông lượng neutron Hình Phổ lượng neutron đặc trưng từ lò phản ứng hạt nhân Các neutron lò phản ứng tạo thành từ phản ứng phân hạch, ban đầu neutron nhanh hay gọi neutron phân hạch, sau neutron bị dần lượng va chạm với vật liệu xung quanh cuối bị nhiệt hóa Neutron sinh lò phản ứng có lượng từ đến 20 MeV, khoảng lượng tính chất tương tác neutron với vật chất khác miền lượng khác Vì vậy, phân bố thơng lượng neutron lò phản ứng chia thành vùng theo lượng neutron, bao gồm vùng neutron nhiệt, vùng neutron nhiệt vùng neutron nhanh hay phân hạch Neutron nhiệt có lượng En khoảng < En ≤ 0,5 eV: Mật độ neutron nhiệt phụ thuộc vào lượng theo quy luật Maxwell– Boltzmann: n ( E ) 2 n kT e E kT E (1) Trong đó: +) n: mật độ neutron toàn phần: n n ( E )dE -5 +) k: số Boltzmann: k = 8,61× 10 eV/K +) T = 293,6 K v = 2200 m/sec Năng lượng neutron nhiệt ET = 0,0253 eV Neutron nhiệt có lượng En khoảng 0,5 eV < En ≤ 500 keV: Ở vùng tiết diện tương tác neutron với vật chất có dạng cộng hưởng Trường hợp lý tưởng, phân bố thông lượng neutron nhiệt tỷ lệ nghịch với lượng neutron: (E) e e (2a) E Trong đó: +) e ( E) thông lượng neutron nhiệt lượng E; +) e thông lượng neutron nhiệt qui ước Thực tế phụ thuộc biểu diễn gần sau: e e ( E ) E1 (1eV ) (2b) Trong đó: α hệ số độc lập với lượng, biểu diễn độ lệch khỏi quy luật 1/E, có giá trị khoảng [-1; 1] tùy theo cấu hình, vị trí lò phản ứng vật liệu xung quanh) Neutron nhanh có lượng En khoảng 500 keV < En ≤ 20 MeV: Phân bố neutron nhanh có cực đại 0,7 MeV mô tả phân bố Watt: (E) 0, 484 e E sinh 2E f (3) f Trong đó: +) E lượng neutron (tính MeV); +) f ( E) thông lượng neutron nhanh lượng E; +) f thông lượng neutron nhanh Khi đặt hạt nhân trường neutron, số phản ứng xảy giây R gọi tốc độ phản ứng cho bởi: R = σ(v) (v)dv =σ(E)(E)dE (4) Trong đó: +) σ(v): Tiết diện phản ứng (n,γ) vận tốc v [đơn vị cm ]; +) σ(E): Tiết diện phản ứng (n,γ) lượng neutron E; ’ +) φ (v): Thông lượng neutron vận tốc v; / ’ ’ +) φ (v) = n (v)v , với n (v) mật độ neutron vận tốc v; ’ +) φ (E): Thông lượng neutron lượng neutron E Khi kết hợp việc kích hoạt lò phản ứng với việc đo phổ gamma sau chiếu hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn, ta có mối quan hệ tốc độ phản ứng (R) số đếm ghi (Np) đỉnh gamma quan tâm sau: N p / tc R S.D.C.N. p (5) Trong đó: w +) N M NA : số hạt nhân; +) NA: số Avogadro (NA 6,023 × 10 23 -1 mol ); +) θ: độ phổ biến đồng vị (%); +) w : khối lượng nguyên tố chiếu (g); +) Np: diện tích đỉnh gamma; +) tc: thời gian đo; ln2 +) S: hệ số bão hòa ( S et ; T i với ti: thời gian chiếu; T1/2: chu kì 1/ bán hủy); +) D: hệ số rã ( D et 1 +) C: hệ số đo ( C e với td thời gian rã); d td t ); c +) εp: hiệu suất ghi đỉnh (%); +) γ: cường độ gamma tuyệt đối; -1 +) M: khối lượng nguyên tử (g.mol ); Thay N vào phương trình (5) ta có: N p / tc SDCw R N A p / M (6) Trong điều kiện nhân phóng xạ hình thành trực tiếp phản ứng (n,), giả sử khơng có hiệu ứng đốt cháy Tốc độ phản ứng R, theo quy ước Hogdahl, mô tả gồm hai thành phần kích hoạt neutron nhiệt nhiệt tương ứng Trong tích phân thứ biểu diễn cho phần Cadmi tích phân thứ hai biểu diễn cho phần nhiệt: E R (E)(E)dE Trong đó: (E)(E)dE Cd E (7) Cd +) (E): tiết diện phản ứng gây neutron lượng E +) (E): thông lượng neutron lượng E +) ECd: lượng cắt Cd (ECd = 0,55 eV), cho hạt nhân có dạng hàm tiết diện lên đến ~ 1,5 eV chiếu tâm hộp Cd (Cadmium) chuẩn có bề dày mm với tỷ số độ cao/đường kính = Việc thay tích phân (E)(E)dEbằng biểu thức đơn giản có dạng E Cd e I0 () , I () tích phân cộng hưởng phân bố thông lượng neutron nhiệt không tuân theo quy luật 1/E Một cách gần đúng, e (E) ~ 1/ E 1 , nghĩa 1 e (E) (1eV ) / E , 1eV biểu diễn cho lượng tham khảo Hệ số độc lập với lượng neutron – xem thông số phổ neutron – biểu diễn cho độ lệch phân bố neutron nhiệt khỏi quy luật 1/E I () viết: I0() (E)dE (1eV ) E (8) E1 Cd Tốc độ phản ứng R viết lại sau: R Gth th Ge e I () (9) Trong đó: +) th e: thơng lượng neutron nhiệt neutron nhiệt +) 0 I0: tiết diện neutron nhiệt tích phân cộng hưởng +) Gth Ge: hệ số hiệu tự che chắn neutron nhiệt neutron nhiệt 1.1.4 Tính thông lượng neutron nhiệt Hoạt độ mẫu thời điểm kết thúc chiếu xạ liên hệ với tốc độ phản ứng sau: AR1e t1 (10) + Mâm quay: Nằm vành phản xạ, có 40 hốc chiếu, vị trí chiếu ướt dùng cho phép chiếu dài (>1 giờ) Vì kênh ướt nên mẫu chiếu phải bao gói thích hợp vào container chuyên dụng cho việc chiếu mẫu Mâm quay + Kênh 7-1 Kênh 13-2: Là hai kênh khô nối với hệ chuyển mẫu tự động khí nén thích hợp cho việc chiếu mẫu thời gian từ vài giây đến vài chục phút.+ Cột nhiệt: vị trí có độ nhiệt hóa neutron lớn, hệ số f 200, kết nối với hệ chuyển mẫu khí nén dùng cho phép chiếu dài (>1 giờ) Hình Vị trí kênh chiếu mẫu Cơ sở chùm neutron phin lọc dựa suy giảm cường độ chùm neutron, lượng neutron khơng mong muốn bảo tồn cường độ đỉnh lương quan tâm, qua vật liệu làm phin lọc có bề dày d đủ lớn Khi chùm neutron từ lò phản ứng có lượng phân bố từ neutron nhiệt đến neutron nhanh, truyền qua vật liệu có độ dày thích hợp tương tác với vật liệu giống lọc neutron Dòng neutron phin lọc kênh ngang số lò phản ứng có đặc trưng bản: có dạng hình trụ, tổng chiều dài 153 cm, đường kính 9,4 cm Ống đựng phin lọc ống nhơm dài 141,8 cm, đường kính ngồi cm, đường kính 8,4 cm Tại vị trí tiếp giáp mặt đáy hệ dẫn dòng ống 15 đựng phin lọc lắp hai vành khuyên Boron-Carbide dày mm x 2, đường kính ngồi 9,35 cm, đường kính 6,5 cm vành trụ chì dày cm, đường kính ngồi 9,35 cm đường kính 6,5 cm Các vành boron-carbide chì có chức giảm thiểu suất liều xạ neutron gamma qua khe hở ống đựng phin lọc hệ dẫn dòng, từ giảm thiểu phông xạ khối lượng vật liệu che chắn bên ngồi kênh 2, ngồi chúng có tác dụng hạn chế kích hoạt neutron ống đựng phin lọc vỏ bọc phin lọc neutron Các nguyên tắc dòng neutron phin lọc sử dụng vật liệu đơn tinh thể có mặt cắt ngang để hấp thụ neutron nhiệt thấp Do đó, thơng lượng neutron từ lò phản ứng hạt nhân xuất khu vực này, neutron nhiệt có khả qua vật liệu tinh thể Do ưu điểm kênh ngang số 2: Suất liều neutron gamma bên ngồi kênh (