Các vật liệu mà chúng ta gọi là có nguồn gốc “tự nhiên” – như đất đá, nước và những thứ kiểu như vậy – được đo hoặc để xác định mức phóng xạ của phông hoặc để đánh giá mức độ nhiễm bẩn phóng xạ do các hoạt động nhân tạo. Các đồng vị thường được đo bởi các phổ kế gamm là các đồng vị được tạo nên từ các tia vũ trụ: 40K, 235U, 238U, và 232Th. Các đồng vị của uranium và 232Th, sẽ đi kèm với các hạt nhân con trong chuỗi phân rã của nó. Các vật liệu tự nhiên có chứa các đồng vị kể trên thường được gọi là tắt là NORM – viết tắt của Naturally Occuring Radioactive Materials. Trong một số trường hợp cụ thể, NORM còn được hiểu là các đồng vị phát phóng xạ tự nhiên. Dĩ nhiên, một số đồng vị phát phóng xạ sinh ra trong tự nhiên, chẳng hạn như 14C, liên tục được sinh ra do phản ứng giứa các hạt năng lượng cao với oxy và nito trong khí quyển của trái đất. Trong số đó, chỉ có 7Be là có thể đo được bằng các phổ kế gamma. Phổ kế gamma cho các NORM gặp khó khăn vì một số lý do. Trước hết, mức hoạt độ thấp, và do đó để đạt được đủ thống kê, phép đo cần phải kéo dài trong khoảng thời gian rất dài, và hệ phổ kế gamma cần phải được thiết kế đặc biệt và xây dựng ở vị trí tối ưu cho các phép đo hoạt độ thấp. Khó khăn thứ hai là phông của hệ phổ kế. Phụ lục C liệt kê danh sách các đỉnh mà ta có thể thấy trong phổ phông. Nhiều trong số các đỉnh đó là do các đồng vị NORM xung quanh đầu dò phát ra. Thêm nữa, các sự kiện bắt nơtron phát gamma, các đỉnh hủy, và các tia X đặc trưng cũng có thể xảy ra và làm ảnh hưởng đến phổ thu được. Tùy theo môi trường của khu vực đặt phổ kế, sự nhiễm bẩn các đồng vị sản phẩn của quá trình phân hạch hoặc bắt notron cũng có thể có, chẳng hạn như 60Co và 137Cs. Các sự kiện gamma phát ra từ mẫu mà đầu dò ghi được sẽ nằm trên nền phông như đã trình bày ở trên. Trong nhiều trường hợp, ta cần phải hiệu chỉnh sự xuất hiện của các đỉnh trong nền phông khi tiến hành trừ phông, chứ không đơn giản chỉ là đánh giá nền phông là một vùng liên tục phía dưới đỉnh. Một khó khăn tiếp nữa là trong chuỗi phân rã có nhiều đồng vị phát phóng xạ, do đó phổ thu được sẽ là phổ chồng chập phức tạp của nhiều đồng vị.
CHƯƠNG 16 Phổ kế gamma vật liệu phóng xạ tự nhiên (NORM) 16.1 GIỚI THIỆU Các vật liệu mà gọi có nguồn gốc “tự nhiên” – đất đá, nước thứ kiểu – đo để xác định mức phóng xạ phông để đánh giá mức độ nhiễm bẩn phóng xạ hoạt động nhân tạo Các đồng vị thường đo phổ kế gamm đồng vị tạo nên từ tia vũ trụ: 40K, 235U, 238U, 232Th Các đồng vị uranium 232Th, kèm với hạt nhân chuỗi phân rã Các vật liệu tự nhiên có chứa đồng vị kể thường gọi tắt NORM – viết tắt Naturally Occuring Radioactive Materials Trong số trường hợp cụ thể, NORM hiểu đồng vị phát phóng xạ tự nhiên Dĩ nhiên, số đồng vị phát phóng xạ sinh tự nhiên, chẳng hạn 14C, liên tục sinh phản ứng giứa hạt lượng cao với oxy nito khí trái đất Trong số đó, có 7Be đo phổ kế gamma Phổ kế gamma cho NORM gặp khó khăn số lý Trước hết, mức hoạt độ thấp, để đạt đủ thống kê, phép đo cần phải kéo dài khoảng thời gian dài, hệ phổ kế gamma cần phải thiết kế đặc biệt xây dựng vị trí tối ưu cho phép đo hoạt độ thấp Khó khăn thứ hai phơng hệ phổ kế Phụ lục C liệt kê danh sách đỉnh mà ta thấy phổ phơng Nhiều số đỉnh đồng vị NORM xung quanh đầu dò phát Thêm nữa, kiện bắt nơtron phát gamma, đỉnh hủy, tia X đặc trưng xảy làm ảnh hưởng đến phổ thu Tùy theo môi trường khu vực đặt phổ kế, nhiễm bẩn đồng vị sản phẩn trình phân hạch bắt notron có, chẳng hạn 60Co 137 Cs Các kiện gamma phát từ mẫu mà đầu dò ghi nằm phơng trình bày Trong nhiều trường hợp, ta cần phải hiệu chỉnh xuất đỉnh phông tiến hành trừ phông, không đơn giản đánh giá phơng vùng liên tục phía đỉnh Một khó khăn tiếp chuỗi phân rã có nhiều đồng vị phát phóng xạ, phổ thu phổ chồng chập phức tạp nhiều đồng vị Trong chương này, đề cập tới phép đo mẫu “tự nhiên” Đo vật liệu, mà độ phổ cập tự nhiên cân chuỗi phân rã bị thay đổi can thiệp hóa học, xử lý lại, tách chiết, chất thải công nghiệp, thải y tế, trình bày Chương 17, phần 17.2 16.2 CHUỖI PHÂN RÃ CỦA NORM Uranium thorium không bền; chúng phân rã chủ yếu cách phát alpha chuyển thành hạt nhân khác, hạt nhân tiếp tục phát phóng xạ Uranium tự nhiên chứa ba đồng vị sống dài, 238U, lượng nhỏ 235U, lượng nhỏ 234 U,và hạt nhân sản phẩm 238U phân rã phóng xạ Thorium tự nhiên có đồng vị đơn, 232Th Các đồng vị phân rã thành hạt nhân không bền, tạo thành chuỗi nối tiếp đồng vị, dừng lại biến đổi thành đồng vị bền chì Trong điều kiện bình thường, vật liệu tự nhiên, tỷ lệ 235U/238U cố định tất đồng vị chuỗi tiến tới trạng thái cân Phân tích phổ gamma vật liệu có chứa vật liệu kể thực cách hoản chỉnh hiểu chi tiết chuỗi phân rã hạt nhân Hình 16.1, 16.2, 1.3 ba chuỗi phân rã tự nhiên Các chuỗi khơng hồn chỉnh, số nhánh có xác suất phân rã nhỏ khơng vẽ Tuy nhiên, thực nghiệm nhảnh nhỏ khơng ảnh hưởng nhiều tới phổ gamma 16.2.1 Chuỗi phân rã Uranium – 238U Các đồng vị chuỗi phân rã tự nhiên liệt kê Hình 16.1 238U chiếm 99.25% uranium tự nhiên 238U phân rã alpha thành 234Th, 234Th sau tiếp tục phân rã 234mPa, trình tiếp diễn 206Pb hạt nhân bền khơng phát phóng xạ Quan sát thời gian bán rã hạt nhân chuỗi, ta thấy chúng nhỏ nhiều so với thời gian bán rã 238U Điều có nghĩa theo nguyên lý mà ta biết Chương 1, phần 1.8, chuỗi phân rã có trạng thái cân kỷ, điều có nghĩa hoạt độ phóng xạ hạt nhân với hoạt độ phóng xạ 238U Có tổng cộng 14 đồng vị phóng xạ chuỗi tự nhiên này, tổng hoạt độ phóng xạ 14 lần hoạt độ phóng xạ đồng vị chuỗi Dĩ nhiên, ta thấy bên chuỗi phân rã, số hạt nhân có thời gian bán rã dài hạt nhân mẹ, chẳng hạn trường hợp 234mPa phân rã thành 234U Nếu xét riêng lẻ phần nhỏ chuỗi phân rã, trạng thái cân kỷ không đạt Tuy nhiên, cần phải lưu ý thực tế, với nguồn già 10 lần thời gian sống hạt nhân mẹ, thời gian bán rã hạt nhân con, trường hợp 234mPa, thực chất với 238U Trong thực tế, điều có nghĩa ta đo hoạt độ đồng vị mẫu, ta thu thông tin hoạt độ 238U toàn đồng vị khác chuỗi Trong thực nghiệm, ta đo nhiều một đồng vị cho phép đo Hình 16.1 Chuỗi phân rã tự nhiên 238U Không phải tất đồng vị mẫu phát gamma đủ lớn để đo dễ dàng, có số đồng vị Hình 16.1 phát gamma đo dễ dàng Cách thường gặp đo đồng vị sử dụng kết đạt để đánh giá hoạt độ hạt nhân mẹ Bằng cách vậy, phù hợp thành phần đầu mẫu, 234Th, 234m Pa, 226Ra với thành phần cuối mẫu 214Pb, 214Bi 210Pb, xác nhận chuỗi phân rã trạng thái cân Sự cân tự nhiên nói quan trọng Nếu nguồn bị xử lý theo cách hay cách khác, số đồng vị bị loại bỏ, trình cân chuỗi bị phá hủy 16.2.2 Chuỗi phân rã tự nhiên 235U 235 U chiếm 0.72% Uranium tự nhiên Mặc dù chiếm lượng nhỏ thành phần nguyên tố, thời gian sống hạt nhân ngắn, xét hoạt độ phóng xạ, tương đương với hoạt độ phóng xạ 238U Hình 16.2 sơ đồ chuỗi phân rã 235 U, có tất 12 đồng vị, 11 phân rã, phân rã alpha (bỏ qua số nhánh phân rã nhỏ) Trong chuỗi phân rã này, thân 235U dễ dàng đo 227Th, 223Ra 219Rn đo khó Mặc dù độ bất định kết cao, phép đo đồng vị cung cấp thơng tin hữu ích để hỗ trợ kiểm chứng lại phép đo 235U trực tiếp đưa dấu hiệu cân chuỗi phân rã Tuy nhiên, tia gamma phát 235U có lượng 185.72 keV Năng lượng trùng khớp với lượng phát từ 226Ra – 185.99 keV gây chồng chập hai đỉnh phổ gamma Việc tách hai đỉnh khó, thảo luận chi tiết Phần 16.3.5 Tổng hoạt độ chuỗi 11 lần hoạt độ 235U 16.2.3 Chuỗi phân rã Thorium – 232Th Thorium tự nhiên chứa 100% 232Th Chuỗi phân rã thorium đưa Hình 16.3 Tổng cộng có 10 tầng phân rã, tầng phân rã alpha Bốn hạt nhân thể đo hoạt độ cách dễ dàng phổ kế gamma là: 228Ac, 212Pb, 212Bi, 208Tl Phân rã 212Bi bị phân nhánh – có 35.94% phân rã alpha thành hạt nhân 208Tl Nhánh phân rã beta tạo 210Po hạt nhân đo phổ kế gamma Nếu 208 Tl chọn đo để xác định hoạt độ Thorium, sau xác định hoạt độ 208 Tl, ta cần chia kết cho 0.3594 (hiệu chỉnh phân nhánh) để thu hoạt độ thorium Hình 16.2 Chuỗi phân rã 235Th Hình 16.3 Chuỗi phân rã 232Th 16.2.4 Sự radon Tất chuỗi phân rã có chứa radon Radon tồn dạng khí Thơng thường khí bị giam giữ lại bên mẫu dạng rắn, nhiên số trường hợp khí bị ngồi, chẳng hạn nghiền mẫu, trạng thái cân đồng vị trước radon, phần lớn số chúng có thời gian bán rã ngắn, bị bất Trong thực tế, điều ảnh hưởng tới tổng hoạt độ mẫu tốc độ liều từ mẫu Tuy nhiên, thời gian bán rã 219Rn, chuỗi 235U, 220Rn chuỗi thorium ngắn, vài ngày radon thoát ra, trạng thái cân thiết lập lại vòng vài phút Tuy nhiên, trường hợp chuỗi 238U lại không Thành phần thứ bảy chuỗi phân rã 238U 222Rn, với thời gian bán rã 3.825 ngày Sau bị 222Rn, trạng thái cân không thiết lập lại thời gian bán rã hạt nhân mẹ sinh 222Rn dài tới 1600 năm Trong trường hợp này, hạt nhân trước 222Rn chuỗi đo để xác định hoạt độ 238U Sự radon ảnh hưởng tới toàn trình đo hoạt độ Giải pháp cho vấn đề giam mẫu lại, chờ khoảng 10 chu kỳ bán rã 222Rn, để mẫu đạt trạng thái cân trở lại Cần phải nói rằng, thực nghiệm cho thấy rằng, ta hồn tồn nghiền mẫu tự nhiên mà không bị radon Tuy nhiên, phương pháp để thực không đáng tin cậy Các vật liệu khác có radon khác nhau, tùy theo điều kiện độ ẩm thông số khác 16.2.5 Sự xáo lộn chuối phân rã tự nhiên Thơng thường chuỗi phân rã phóng xạ nằm mẫu tự nhiên trạng thái cân Tuy nhiên, số trường hợp, chuỗi phân rã mẫu không trạng thái cân số thành phần mẫu bị thay đổi Chẳng hạn mẫu đất đá bị mạch nước ngầm qua, nước hòa tan số ngun tố vận chuyển chúng tới vị trí khác, nơi chúng bị lắng lại Với phần lớn hạt nhân vấn đề nghiêm trọng, đồng vị nước phân rã nhanh thành phần đất đá sớm tạo trở lại để đưa trạng thái cân Tuy nhiên 210Pb trường hợp đặc biệt Thời gian bán rã kéo dài tới 22.7 năm có nghĩa 210Pb vận chuyển từ nơi sang nơi khác, để lại thâm hụt đất đá tạo lượng dư nước ngầm nơi khác mà điều kiện hóa học cho phép 210Pb bị lắng đọng hấp thụ Vì lý này, việc đo 210Pb để đánh giá hoạt độ 238U không đủ tin cậy 16.3 PHỔ HỌC GAMMA VỚI CÁC ĐỒNG VỊ NORM Bảng 16.1 liệt kê tất tia gamma phát từ đồng vị NORM Các đồng vị 7Be 40 K đưa vào Trong phần tiếp theo, ta giả sử hoạt độ mẫu đo thấp – gọi mức mơi trường Hệ mẫu đo lớn luôn đo gần đầu dò, tức ta cần phải ý tới phơng tự nhiên đầu dò ghi nhận khả xảy trùng phùng thực Nếu hoạt độ cao mẫu đo xa đầu dò, tất bình luận liên quan tới hiệu ứng trùng phùng thực khơng cần quan tâm tới Mặc dù vậy, tốc độ đếm đủ cao, hiệu ứng trùng phùng ngẫu nhiên gây ảnh hưởng đáng kể tới kết đo Ta giả sử đầu dò sử dụng có dải đo từ 30 keV đến 2300 keV Có nhiều phương pháp đo đồng vị uranium đầu dò lượng thấp báo cáo tài liệu Các phương pháp thường áp dụng cho mẫu hoạt độ cao, nằm khuôn khổ kiến thức mà hy vọng trình bày hết phần 16.3.1 Đo 7Be Be liên tục sinh khí phản ứng hạt mang điện có nguồn gốc từ vũ trụ với oxy nito Đồng vị tìm thấy phổ gamma nước tử nhiên phin lọc khí mơi trường Đo đồng vị đơn giản – có gamma phát ra, lượng 477.6 keV, không bị chồng chập với đỉnh khác phông tự nhiên Đồng vị có thời gian sống ngắn khơng hỗ trợ phân rã hạt nhân mẹ; kết đo cần phải hiệu chỉnh theo thời gian lấy mẫu 16.3.2 Đo 40K 40 K ln ln có phổ phơng Đồng vị chiếm 0.17% kali tự nhiên tồn gỗ vật liệu xây dựng, thể người Sự xuất 40 K phơng đầu dò nhiều mẫu, với dải Compton kéo dài, làm giảm giới hạn phát nhiều đồng vị có gamma đặc trưng lượng thấp Do phông 40K nhiều, đo 40K, phông trừ liên tục mà cần phải xét tới xuất đỉnh phơng Ngồi ra, lượng gamma phát 40K bị chập với gamma 1459.91 keV 228Ac Chúng ta cần phải lưu ý đến chồng chập hoạt độ đồng vị 232Th thấp dạng đỉnh không bị ảnh hưởng đáng kể 16.3.3 Phổ học gamma cho đồng vị chuỗi uranium thorium Ba chuỗi phân rã thảo luận phần 16.2 có nhiều đồng vị Khơng phải tất đo phổ kế gamma Một số phát gamma với sơ đồ phân rã phức tạp, chẳng hạn với 214Bi phát tới vài trăm gamma khác nhau, hầu hết có xác suất phát thấp Browne Firetone liệt kê gamma phát 214Bi (xem Phụ lục A) Phép đo đồng vị thường bị ảnh hưởng hiệu ứng trùng phùng thực chồng chập gamma có lượng gần đồng vị chuỗi Việc lựa chọn tia gamma đặc trưng để đo cần phải thực cách cẩn thận Với đồng vị 214Bi, thư viện số liệu thường chứa nhiều gamma Phần lớn gamma có cường độ phát thấp bị ảnh hưởng trùng phùng tổng đo Ngay đỉnh gamma phát hiện, diện tích đỉnh nhỏ xác suất phát thấp, có nhiều sai số đóng góp vào kết thu (trùng phùng tổng) Các đỉnh nhỏ khiến chương trình phân tích phổ nhận diện sai Trong GammaVision, gamma có cường độ thấp bị phát không đúng, kết cuối bị ảnh hưởng đáng kể Lời khuyên ta cần rà soát danh sách đỉnh thư viện, chọn đỉnh khơng bị trùng phùng tổng, có cường độ phát mạnh để tìm phổ Trong trường hợp phải lựa chọn gamma có cường độ phát yếu khơng bị trùng phùng tổng, với gamma có cường độ phát mạnh bị trùng phùng tổng, tốt ta chọn gamma không bị ảnh hưởng trùng phùng tổng Ta cần ý tới gamma từ đồng vị khác, để tránh lựa chọn gamma bị chồng chập, để thủ tục tách đỉnh hiệu Sơ đồ phân rã 235U có xác suất xảy trùng phùng tổng cao Các đỉnh 143.76 keV 163.33 keV đỉnh khơng nên dùng để đo, chúng trùng phùng với gamma 19.6 keV Tuy nhiên, xác suất phát gamma 19.6 keV nhỏ, gamma có lượng thấp nên khả bị hấp thụ mẫu, lọ chứa mẫu, cao Nếu đầu dò loại p sử dụng, gamma 19.6 keV bị hấp thụ hồn tồn cửa sổ đầu dò lớp chết Hiệu ứng trùng phùng tổng tác động lên gamma dùng để đo 235U nhỏ Bảng 16.1 liệt kê tất đồng vị chuỗi phân rã uranium thorium mà ta hy vọng dùng để đo Các bình luận đưa cột “các yếu tố” cần phải xem xét cẩn thận tiến hành thiết lập phân tích thư viện số liệu Có nhiều gamma có lượng tương đương nhau, bị chồng chập phổ gamma Các gamma liệt kê Bảng 16.2 16.3 thảo luận kỹ Phần 16.3.5 Phân tách chập gamma 226Ra 235U (186 keV) đủ quan trọng để trình bày phần riêng (16.3.5) 16.3.4 Phông tự nhiên Bây ta giả sử lượng uranium thorium mẫu đủ lớn thời gian đo đủ dài, tất đồng vị bơi đậm Hình 16.1, 16.2 16.3 xuất phổ gamma Tuy nhiên, cần nhớ phơng đầu dò có chứa thành phần kali, uranium thorium vật liệu xây dựng tường trần nhà Trong phổ phông gamma, hầu hết gamma mà bạn dự định đo xuất Chính vậy, trừ phơng cần phải tính tới hiệu ứng phơng có đỉnh để hiệu chỉnh Ta cần phải hiểu rõ thuật toán chương trình phân tích phổ sử dụng GammaVision, cung cấp công cụ để xác định tốc độ đếm phông đỉnh khơng tính tới độ bất định tốc độ đếm phơng Hiệu chỉnh phơng có đỉnh đỉnh hạt nhân uranium thorium việc khơng dễ tưởng tượng thăng giáng phơng Trong phòng đếm ta có phơng 222Rn Các đồng vị sau 222Rn 214Bi 214Pb, hạt nhân có thời gian bán rã ngắn Nếu hàm lượng radon phòng thay đổi, ví dụ, cửa để mở, dự đốn đóng góp đồng vị vào hiệu chỉnh đỉnh phông bị thay đổi Theo ý kiến tôi, hiệu chỉnh đỉnh phông cần phải xác định từ nhiều phép đo phông diễn khoảng thời gian dài, nhiều thời điểm khác ngày, cho phông thu giá trị trung bình Các phép đo hạn chế phơng từ hạt nhân radon thảo luận Chương 13, Phần 13.3.3 16.3.5 Độ phân giải đỉnh 186 keV Một vấn đề quan tâm nhiều phổ học gamma chập đỉnh 226 Ra với (186.21 keV) với 235U (185.72 keV) Các đỉnh gần đến mức, việc tách đỉnh phổ thực thường không đưa kết tin cậy Về nguyên lý, ta thực việc tách đỉnh phương pháp tỷ lệ, sử dụng đỉnh khác 235U phổ để đánh giá đóng góp 235U đỉnh 186 keV Không may là, xác suất phát đỉnh 143 keV, đỉnh có xác suất mạnh đỉnh lại 235U, 1/5 185.72 keV thân đỉnh 143 keV cần phải hiệu chỉnh chồng chập Cần phải nhớ đỉnh phổ gamma mẫu môi trường thường có độ bất định cao, việc xác định theo phương pháp tỷ lệ làm cho kết đo có chất lượng thấp Tuy nhiên, ta chắn 226Ra trạng thái cân phóng xạ với hạt nhân mẹ 238U tỷ số 238U/235U tỷ lệ tự nhiên, số đếm đỉnh 186 keV tính toán hàm toán học Từ hoạt độ riêng 235U 238U (lấy từ bảng liệu tính từ thời gian bán rã đồng vị) xác suất phát gamma, ta dễ dàng tính tỷ lệ số đếm đỉnh 186 keV đóng góp 226Ra, 235U Cùng với đó, ta phải thực hiệu chỉnh nhỏ chồng chập với 230Th Bảng 16.3 liệt kê thông tin cần thiết để thực Hiệu chỉnh chồng chập 230Th 223Ra, nên áp dụng cho kết 235U tính từ đỉnh 143.76 keV, tính tới Khi phân tích phổ, đỉnh 185.72 keV nên loại bỏ khỏi danh sách đỉnh nên đo 235U Phân tích thực với giả thiết toàn đỉnh 186 keV đóng góp 226Ra Chúng ta sau sử dụng hệ số hiệu chỉnh dây, để rút kết cho 235U: 226 Ra hiệu chỉnh = 0.5709 226Ra đo 235 U ước tính = 0.026602226Ra đo Bảng 16.3 cung cấp độ bất định chuẩn tương đối hệ số hiệu chỉnh cần phải tính tới tính tốn độ bất định tổng kết Nếu, sau hiệu chỉnh phơng có đỉnh, diện tích đỉnh 186 keV khơng đáng kể (khơng có nghĩa theo thống kê) ta cần tính giới hạn cho 226Ra Giới hạn nhân với hệ số 0.06224 (tỷ số cường độ phát gamma 235U 226Ra) để thu giới hạn ước lượng 235U Giá trị thu thấp giá trị đạt sử dụng đỉnh nhỏ 235U Trừ trường hợp 226Ra trạng thái cân với 238U, tỷ số 235U/238U tỷ số tự nhiên, cách làm nói đưa kết sai Các phép đo mẫu nơi có thành phần hóa học đồng vị bị thay đổi cần xem xét riêng Vấn đề trình bày Chương 17, Phần 17.2.1 16.3.6 Các trường hợp chập đỉnh trùng phùng tổng khác Bảng 16.3 liệt kê trường hợp chập đỉnh phổ NORM sử dụng tia gamma đề xuất Bảng 16.1 Tốc độ đếm tương đối cung cấp để đưa vài “cảm nhận” mức độ chồng chập Khối lượng mẫu uranium (235 238) mẫu thorium 100 lần 40K Nếu có dư thừa lớn đồng vị kể trên, đỉnh chồng chập Bảng 16.3 trở nên không đáng kể, nhiên số chồng chập khác không nêu lại trở lên đáng kể Một số chồng chập liệt kê Bảng 16.3 tách phương pháp làm khớp chương trình phân tích phổ; số khác cần phải hiệu chỉnh số yếu tố riêng Ví dụ, hai đỉnh 242.00 keV 214Pb 238.63 keV 212Pb tách với kết phù hợp cho hai đỉnh phương pháp làm khớp, đỉnh 240.99 keV thêm vào, kết tính cho ba đỉnh lại khơng tốt Hiệu chỉnh phụ thuộc vào khả phần mềm phân tích sử dụng Lời khuyên tôi, ta nên cố gắng chọn đỉnh không bị chập không bị ảnh hưởng trùng phùng tổng để đo Ví dụ, để đo 214Bi, kết xác đạt sử dụng đỉnh 1764.49 keV, gamma 609.31 keV có cường độ phát mạnh nhiều, không bị chồng chập với đỉnh khác phổ Nguyên nhân lý giải đỉnh 1764.49 kev không bị trùng phùng tổng Tương tự, đỉnh không bị trùng phùng tổng 238.63 keV cho kết tin cậy nhiều so với đỉnh 300.09 keV Hay trường hợp 234Th, đỉnh 63.28 keV đỉnh không chồng chập, không trùng phùng tổng, đỉnh nên sử dụng thay sử dụng đỉnh bị chập 92.37 keV+92.79 keV Khơng may khơng có đỉnh 228Ac 208Tl không bị trùng phùng tổng, trường hợp đó, đỉnh trùng phùng tổng với nhanh sử dụng để đo Gamma 208Tl, 2614.51 keV, hệ chuyển dời cuối trạng thái Tất giải kích thích hạt nhân khác thơng qua mức này, sai số trùng phùng tổng sử dụng đỉnh 2614.51 keV lớn Ngoài vấn đề chỗ lượng 2614.51 keV cao ta cần phải mở rộng dải để đo gamma Đó lý gamma không nên sử dụng dù có cường độ phát lớn Vấn đề khác gặp phổ gamma 208Tl đỉnh 510.7 keV Đỉnh cần phải tách chập với đỉnh hủy 510.0 keV phông Do hiệu ứng mở rộng Doppler đỉnh hủy, chương trình phân tích phổ gamma khơng có khả thực điều này, đỉnh hay bị bỏ qua Bảng 16.1 Các gamma phát từ hạt nhân NORM Hạt nhân Be 40 K Nguồn liệu a Thời gian bán rãb LARA 53.22 ngày 4.563 x 1011 ngày XGAMMA Năng lượng gamma (keV)c 477.60 1460.82 Xác suất phát (%) 10.44 (4) 10.66 (13) Bình luận Chồng chập với 228Ac Chuỗi 235U 235 U LARA 2.571 x 1011 ngày 185.72 57.2 (8) — — 143.76 10.96 (8) Chiếm 44.8% đỉnh chập 223 Ra, 226Ra 230Th, cần hiệu chỉnh Chập với 230 — — 163.33 5.08 (7) — — 205.31 5.01 (7) 227 Th DDEP — 18.718 ngày — 235.96 256.23 12.6 (6) 6.8 (4) 223 Ra LARA 11.43 ngày 269.46 13.7 (4) Rn LARA 3.96 giây 271.23 10.8 (7) — — 401.81 U 6.4 (5) 219 Chuỗi U DDEP 1.632 x 10 ngày Th LARA 238 234 234m Pa 238 12 49.55 0.0697 (26) 24.10 ngày 63.28 4.8 (6) — — 92.37 2.81 (6) — — 92.79 2.77 (26) GRG 1.17 phút 1001.03 1.021 (15) — — 766.37 0.391 (9) Th, cần hiệu chỉnh — Nhiều chồng chập – khơng khuyến khích sử dụng — — Chồng chập với 228Ac Chồng chập với 228Ac 223 Ra — Chồng chập mạnh với 227 Th, không dùng — Trùng phùng tổng Chồng chập nghiêm trọng với 228 Ac Chồng chập với tia X Không chồng chập trùng phùng tổng nhẹ Chồng chập 226 Ra 214 Pb 214 Bi 210 Pb Chuỗi 232Th 232 Th — — 258.19 0.075 (3) XGAMMA 5.862 x 105 ngày (1600 năm) 186.21 3.555 (19) DDEP 26.8 phút 351.93 35.60 (7) — — 295.22 18.414 (36) — — 242.00 7.268 (22) DDEP 19.9 phút 609.31 45.49 (19) — — 1764.49 15.31 (5) — — 1120.29 14.91 (3) — — 1238.11 5.831 (14) — — 8.14 x 103 ngày 2204.21 4.913 (23) 46.54 4.25 (5) 5.13 x 1012 ngày 63.81 0.27 (2) LARA LARA với gamma 214Pb 211 Pb Chồng chập nghiêm trọng với 214 Pb Chiếm 57.1% đỉnh chập 235 Ra 230 Th Cần hiệu chỉnh — Chồng chập không đáng kể với 212Bi Chồng chập không đáng kể với 224Ra, 212 Pb (238.63 keV) Trùng phùng tổng — Trùng phùng tổng Trùng phùng tổng — Chồng chập nhẹ với 231Pa Chồng chập nghiêm trọng với 234 Th, không sử dụng Trùng phùng 228 Ac LARA 6.15 911.20 25.8 (4) tổng Trùng phùng — — 968.97 15.8 (3) tổng Trùng phùng — — 338.32 11.27 (19) tổng Trùng phùng tổng, chồng — — 964.77 4.99 (9) chập với 223 Ra 214Bi Cần tách khỏi 242.00 212 Pb XGAMMA 10.64 238.63 43.6 (3) keV 214 Pb Trùng phùng — — 300.09 3.18 (13) tổng – chập nhẹ với 231Pa Trùng phùng tổng, chập 212 Bi XGAMMA 60.54 phút 727.33 6.74 (12) nhiêm trọng với 228Ac — — 1620.74 1.51 (3) — Trùng phùng 208 Tl 3.060 phút 2614.51 99.7 (2) tổng Trùng phùng — 583.19 85.00 (5) XGAMMA tổng Trùng phùng (đã hiệu — 860.56 12.5 (2) tổng chỉnh nhánh Trùng phùng 212 Bi) tổng khó — 510.7 22.6 (2) tách với đỉnh hủy 511 keV a Nguồn liệu – Xem phụ lục A; giá trị đánh dấu GDR giá trị thực nghiệm b Tất giá trị thời gian bán rã lấy từ LARA c Năng lượng làm tròn số đằng sau dấu phẩy d Xác suất phát biểu diễn giống hệt nguồn lấy liệu Bảng 16.2 Các hiệu chỉnh chồng chập phổ đo 226Ra 235U Hạt nhân Chuỗi phân rã Độ phổ cập đồng vị Unat (%) Hoạt độ Năng riêng lượng (Bq/g gamma Unat) (keV) Xác suất Tỷ số số Độ bất phát đếm định gamma chuẩn đỉnh (%) Tỷ số đỉnh 144 keV 235 235 U U 0.72 575.7 143.76 10.96 0.72 230 238 Th U 99.275 12 346 143.87 0.049 0.069 223 235 Ra U 0.72 575.7 144.23 3.22 0.211 235 Hiệu chỉnh cho U sử dụng đỉnh 144 keV 0.720 Tỷ số đỉnh 186 keV 235 235 U U 0.72 575.7 185.72 57.2 0.428 226 238 Ra U 99.275 12 346 186.21 3.555 0.571 230 238 Th U 99.275 12 346 186.05 0.0088 0.001 226 Hệ số áp dụng vào Ra để hiệu chỉnh chồng chập: 0.571 226 235 Hệ số áp dụng vào Ra để tính U 0.02 660 226 Hệ số áp dụng vào giới hạn Ra để tính giới hạn 0.06 215 235 U đỉnh 186 keV không ghi nhận Bảng 16.3 Các chồng chập phổ gamma đồng vị NORM Đồng vị Chuỗi 235U 235 U 223 Ra 219 Rn Chuỗi 238U 238 U 234 Th 1.14 10.24 2.93 1.14 1.55 0.86 10.25 0.86 2.16 1.5 Các đồng vị Năng lượng Xác suất Chuỗi phân Tỷ lệ trong đỉnh gamma phát gamma rã đỉnh (%) (keV) (%) 235 U 227 Th 228 Th 227 Th 223 Ra 228 Ac 219 Rn 205.31 204.98 205.99 206.08 269.46 270.24 271.23 219 271.23 Rn 238 U 227 Th 234 Th 49.55 50.13 63.28 Xem 223Ra Xem 232Th 235 5.01 0.16 0.0185 0.25 13.7 3.46 10.8 U U 232 Th 235 U 235 U 232 Th 232 Th — — 0.0697 8.2 — 235 238 U U — 235 234m Pa 214 Pb 211 Pb 234m Pa 228 Ac 214 Pb 214 Pb 212 Pb 224 Ra 210 Pb 231 Pa 766.37 765.96 766.51 258.19 257.52 258.87 242 238.63 240.99 46.54 46.35 0.391 0.053 0.617 0.0754 0.03 0.5318 7.268 43.6 4.12 4.25 0.223 232 Th 234 Th 228 Ac 223 Ra 228 Ac 214 Bi 63.81 63.28 338.32 338.28 964.77 964.08 0.27 4.8 11.27 2.79 4.99 0.363 212 212 Pb 238.63 212 212 Pb 227 Th 231 Pa 227 Th 212 Bi 228 Ac 208 Tl 228 Ac Hủy 40 K 228 Ac 300.09 300.5 300.07 299.98 727.33 726.86 510.7 508.96 511 1460.82 1459.14 234m Pa 234m Pa 214 Pb 210 Pb Chuỗi 232Th 232 Th 228 Ac 228 Ac Pb Pb 212 Bi 208 Tl 40 K Xem 214Pb — 3.18 0.014 2.47 2.16 6.74 0.62 722.6 0.45 — 10.66 0.83 238 U U 238 U 238 U 232 Th 238 U 238 U 232 Th 238 U 238 U 235 U 238 232 Th U 232 Th 238 U 232 Th 238 U 235 — 232 Th U 235 U 235 U 232 Th 232 Th 232 Th 232 Th — — 232 Th 235 16.4 DỮ LIỆU HẠT NHÂN CỦA CÁC HẠT NHÂN NORM Mặc dù hạt nhân NORM có mặt khắp nơi, chất lượng số liệu xác suất phát gamma hạt nhân NORM lại tệ so với phần lớn hạt nhân thường đo Ví dụ, sở liệu UKHEDD, độ bất định cường độ phát gamma 228Ac lên tới 15%, có gamma 911.20 keV có độ bất định xác suất phát nhỏ Trong đó, cường độ phát gamma hạt nhân đo phổ biến có độ bất định nhỏ 2% Gần nhất, Morel cộng (2004) đưa số liệu xác suất phát cải thiện độ bất định cho 226Ra hạt nhân Số liệu Morel khơng hồn tồn giống, phù hợp với số liệu đánh giá thư viện XGAMMA IAEA (xem Phụ lục A) Tôi thấy rằng, sử dụng liệu mang lại phù hợp tốt 226Ra 214Bi/Pb trạng thái cân vật liệu tham chiếu phân tích, kết sử dụng số liệu hạt nhân cho thấy phù hợp tốt với hoạt độ kỳ vọng so với sử dụng liệu cũ Một số liệu quan tâm nhiều liệu xác suất phát gamma 234mPa Khi sử dụng liệu hạt nhân phổ biến, giá trị đo 234mPa cao 234Th – tức chuỗi không trạng thái cân kỷ Diện tích đỉnh đặc trưng 234mPa thu phổ cao giá trị kỳ vọng Quan sát số liệu, ta nhận thấy đỉnh không bị chồng chập với gamma phát từ hạt nhân khác chuỗi, không bị trùng phùng tổng 234mPa có sơ đồ phân rã phức tạp, việc sử dụng đỉnh 1001.03 keV để phân tích khả dĩ, khơng giải thích không phù hợp kết thực nghiệm Các phép đo vật liệu tham chiếu, sau phân tích sử dụng liệu cường độ phát “đã chấp nhận” cho kết 234mPa cao kết kỳ vọng, kết đo 232Th phổ cho kết kỳ vọng Nhiều nhà phân tích nhận định liệu hạt nhân bị sai Bảng 16.4 đưa số giá trị cường độ phát chọn gamma 1001.03 keV Dải giá trị rộng Dữ liệu thực nghiệm cung cấp Gilmore kết nhiều phép đo 234Th 234mPa nhiều mẫu khác nhau, nhiều số vật liệu tham chiếu Sử dụng liệu cho kết phù hợp với hoạt độ đồng vị chuỗi phân rã Tuy nhiên, kết chưa IAEA đánh giá Bảng 16.4 Giá trị xác suất phát gamma 1001.03 keV 234mPa Xác suất (%) 0.589 0.832 ± 0.010 0.835 ± 0.011 0.837 ± 0.010 0.839 ± 0.012 0.91 ± 0.05 0.92 ± 0.02 1.021 ± 0.082 Nguồn liệu ICRP 38 – discredited value IAEA Evaluation XGAMMA 2007 ) Radiochemical Manual (UKHEDD 2.2) and Adsley cộng (1998 ENSDF 2002 (Table of Isotopes) LARA (1999) Sutton cộng (1993) Anilkumar (1999) G.R Gilmore (empirical, 2003) 16.5 CÁC PHÉP ĐO NORM ĐÃ QUA XỬ LÝ HÓA Các vật liệu địa chất, thường chứa lượng nhỏ uranium thorium, xuất nhiều công nghiệp Trong số trường hợp, vật liệu địa chất nguyên liệu cho cơng nghiệp hóa chất; sản xuất nhiên liệu hạt nhân ví dụ điển hình, tách phốtpho, sản xuất thạch cao Q trình sản xuất cơng nghiệp làm thay đổi thành phần đồng vị NORM mẫu tự nhiên Nếu q trình hóa học thực để tách uranium thorium khỏi hạt nhân con, trạng thái cân kỷ chuỗi phân rã bị Một vài hạt nhân kết thúc chất thải, số khác lại xuất trình sản xuất Ví dụ, nguồn oxit cerium thương mại chứa lượng tạp thorium đáng kể, quặng cerium có thorium Sự tách uranium khỏi hạt nhân mẫu ảnh hưởng tới hoạt độ kỳ vọng hạt nhân mẫu Trường hợp khó vật liệu có nguồn gốc từ trình sản xuất nhiên liệu hạt nhân, thành phần đồng vị vật liệu bị thay đổi Ngay sở công nghiệp ngừng hoạt động, nhiễm bẩn sở vấn đề Để xử lý vấn đề dẫn tới phép đo mẫu đất đá, ví dụ để xác định phương pháp bố trí thích hợp Đo vật liệu môi trường công nghiệp để cần phải xem xét theo tình cụ thể, chuỗi tự nhiên bị cân Cần lưu ý rằng, mẫu hoàn tồn tự nhiên, cân xảy q trình hóa học tự nhiên, chẳng hạn trường hợp 226Ra 210Pb Trong phần này, tơi trình bày số trường hợp ví dụ Mẫu có nguồn gốc từ địa điểm hạt nhân trình bày Chương 17 16.5.1 Đo uranium bị tách chiết Xét chuỗi phân rã 238U (xem Hình 16.1) Nếu uranium bị tách hóa, đồng vị 238 U, 235U, 234U bị tách khỏi mẫu Một cách lý tưởng, tất đồng vị khác tách Phần lớn hạt nhân chuỗi phân rã có thời gian bán rã ngắn phân rã nhanh Một vài hạt nhân, 230Th, 210Pb hạt nhân có thời gian sống dài tích lũy thực vật Ví dụ, 210Pb (và hạt nhân phát alpha nó, 210Pb) bị hấp thụ nhiều vị trí không ngờ tới, chẳng hạn bụi ống sưởi Trong thành phần uranium tách, 234Th 234mPa tái lập lại trạng thái cân kỷ nhanh chóng 230Th, hạt nhân có thời gian sống dài 234U vĩnh viễn Điều có nghĩa mẫu uranium bị tách hóa chứa đồng vị bước chuỗi phân rã Các đồng vị 226Ra, 214Bi 214Pb, thường đo để ước lượng hoạt độ 238U, khơng có mặt Vì lý này, phổ gamma mẫu bị tách hóa khác mẫu tự nhiên 16.5.2 Đo thorium bị tách chiết 232 Th trường hợp phức tạp (sơ đồ phân rã Hình 16.3) Trong điều kiện cân bình thường, đồng vị 228Ac, 212Pb, 212Bi, 208Tl dễ dàng đo được, hoạt độ chúng sử dụng để đánh giá hoạt độ 232Th (cần nhớ hoạt độ 208 Tl cần phải hiệu chỉnh phân rã nhánh 212Bi) Tuy nhiên, sau tách hóa thorium, khơng có đồng vị số đồng vị có hoạt độ với hoạt độ 232Th Tưởng tượng tách hóa 232Th 228Th tất hạt nhân đểu bị Quan sát hạt nhân 232Th, thấy rằng, thời gian bán rã tới 5.75 năm, 228 Ra cần vài năm để quay trở lại trạng thái cân trước bị tách hóa 228 Ac, có thời gian bán rã ngắn nhiều, cân kỷ với 228Ra, nhiên, sinh trục thời gian 5.75 năm Xét hạt nhân 228Th, hoạt độ 224Ra quay trở lại mức cân tháng, trước 228Th phân rã thành 224Ra với thời gian bán rã dài 1.913 năm Tuy nhiên, tình trở nên phức tạp bởi, sau bắt đầu giảm xuống, hoạt độ 228Th lại bắt đầu tăng 228R hạt nhân 228Th, hạt nhân mẹ 228Th phát triển với thời gian bán rã 5.75 năm (Xem Hình 16.4 16.5) Trên thực tế, cần tới 40 năm để phục hồi lại trạng thái cân cho toàn chuỗi phân rã Hình 16.4 Phân rã đồng vị thorium phát triển hạt nhân thorium tách khoảng thời gian ngắn (0.5 năm) Hình 16.5 Sự phát triển hạt nhân thorium tách khoảng thời gian 40 năm Về nguyên lý, thời gian tách đồng vị thorium khỏi hạt nhân biết, hoạt độ tất thành viên chuỗi tính tốn từ hoạt độ đo 228Ac, 212Pb, 212Bi 208Tl Trong thực tế, thời điểm tách biết Liệu có cách để xác định hoạt độ 232Th từ hoạt độ tổng mẫu không? Tỷ số hoạt độ 232Th trước sau thay đổi theo thời gian Điều mang lại cho ta hy vọng việc sử dụng tỷ số để đánh giá thời điểm tách Điều tốt, tỷ số nhỏ (Hình 16.6) Nếu tỷ số nhiều hơn, ta gặp khơng rõ ràng đây: ví dụ, tỷ số 1.05, khoảng thời gian phát triển khoảng năm khoảng 30 năm Tuy nhiên, mơ hình hóa phát triển hạt nhân thorium cho thấy ta thực phép gần Ngay có đồng vị trước 228Th đo, ví dụ 212Pb, hoạt độ nhân với 10 (số đồng vị chuỗi thorium) luôn nằm khoảng 25% hoạt độ tổng xác thời gian kể từ thời điểm tách tháng Lâu hơn, sau năm, giá trị giảm xuống không 15% giá trị thực Trong lĩnh vực lưu trữ thải, độ bất định lớn hoạt độ số hạt nhân chấp nhận được, đánh thỏa mãn yêu cầu Khi tỷ số hoạt độ 228Ac/212Pb lớn một, giá trị ước lượng tốt hơn, gọi “ước lượng tốt nhất” Hình 16.6, tính sau: Hoạt độ tổng chuỗi =(228Ac + 212Pb 3) 1.05 (16.1) Ở 228Ac đại diện cho hoạt độ hạt nhân đầu chuỗi, 212Pb đại diện cho ba hạt nhân cuối chuỗi Hệ số thực nghiệm thêm vào để làm giảm sai số Sử dụng phương trình này, sai số hoạt độ tổng đánh giá nằm khoảng -10 % đến 5% (Hình 16.7) Tuy nhiên, phép đo phổ kế gamma đánh giá trực tiếp hoạt độ 232 Th, trừ trạng thái cân thiết lập lịch sử mẫu biết rõ Hình 16.6 Tỷ số đồng vị thuộc Hình 16.7 Sai số tương đối ước lượng nhóm đầu (đại diện 228Ac) với đồng vị hoạt độ tổng dựa tỷ số hạt nhân ước thuộc nhóm cuối (đại diện 212Pb) lượng 212Pb 10 theo thời gian mẫu tách thorium theo thời gian 16.5.3 Thorium “khơng tự nhiên” Có thể nói rằng, khơng có thorium “tự nhiên” – tức 100% thorium Tất thorium có nguồn gốc từ thorium chứa vật liệu địa chất tất vật liệu địa chất chứa uranium Trong chuỗi phân rã 238U, ta có 230Th với thời gian bán rã năm Khi thorium bị tách hóa từ quặng, 230Th theo 232Th Và vậy, luôn có lượng nhỏ 230Th nằm mẫu thorium tách Tỷ số thời gian bán rã cho thấy cần phần triệu uranium theo thorium quặng đủ tạo lượng 230Th có hoạt độ với 232Th mẫu tách Một nguồn thorium phổ biến quặng monaxit, quặng có chứa hàm lượng uranium thấp, nhiều loại quặng khác lại có hàm lượng uranium cao Các đánh giá nguy hiểm phóng xạ thường bỏ qua 230Th Tuy nhiên số trường hợp, vấn đề phóng xạ 230Th lớn 232Th 230Th phát gamma với xác suất phát thấp, việc đo phố kế gamma khó khăn Tuy nhiên đồng vị lại phát alpha mạnh 16.5.4 Đo thạch cao Các vật liệu xây dựng, gạch, bê tông, vữa, chứa lượng uranium thorium định, tất nhiên, kèm theo hạt nhân chuỗi phân rã chúng – bao gồm khí radon Do vậy, tất cơng trình xây dựng có mức phơng radon định Thạch cao, cấu thành từ canxi lưu huỳnh, nguyên liệu phổ biến xây dựng (làm trần nhà) Thạch cao tạo từ việc xử lý hóa đá vơi, mà đá vơi ln ln chứa lượng tạp uranium thorium Trong trình xử lý hóa, radium, có dạng hóa học tương tự với canxi, lẫn thạch cao, xuất trần cơng trình xây dựng (gọi trần nhà) Các đồng vị radon, đặc biệt 222 Rn, trần nhà tái lập lại trạng thái cân phát tán ngồi khơng khí Do mức 226Ra thạch cao điều hòa; Điều xảy với tạp thorium, tạp uranium hạt nhân chúng, sản xuất? Phân tích phổ gamma vật liệu thương mại, ba tháng sau chế tạo bốn tuần sau chuẩn bị mẫu, cho kết Bảng 16.5 Kết cho thấy cân chuỗi phân rã bị theo cách thơng thường Bảng 16.5 Phân tích phổ gamma thạch cao Hạt nhân Chuỗi 238U 234 Th 234 mPa 226 Ra 214 Pb 214 Bi Chuỗi 235U 235 U 227 Th 223 Ra 219 Rn Bọc chứa mẫu Polystyrene/plyethene (33 ngày sau Thủy tinh (42 ngày sau đóng gói) đóng gói) Hoạt độ độ bất Hoạt độ độ bất (Bq.g-1) định chuẩn (Bq.g-1) định chuẩn