Nghiên cứu chế tạo vật liệu nano graphite oxide bằng phương pháp điện phân plasma và ứng dụng làm vật liệu hấp phụ As(III), Cd(II) trong môi trường nước

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM NGUYỄN THỊ HẠNH NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VẬT LIỆU NANO GRAPHITE OXIDE BẰNG PHƢƠNG PHÁP ĐIỆN PHÂN PLASMA VÀ ỨNG DỤNG LÀM VẬT LIỆU HẤP PHỤ As(III), Cd(II) TRONG MÔI TRƢỜNG NƢỚC LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT THÁI NGUYÊN - 2017 ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM NGUYỄN THỊ HẠNH NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VẬT LIỆU NANO GRAPHITE OXIDE BẰNG PHƢƠNG PHÁP ĐIỆN PHÂN PLASMA VÀ ỨNG DỤNG LÀM VẬT LIỆU HẤP PHỤ As(III), Cd(II) TRONG MÔI TRƢỜNG NƢỚC Chuyên ngành: Hóa Phân Tích Mã số: 60.44.01.18 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT Ngƣời hƣớng dẫn khoa học: PGS.TS Đỗ Trà Hƣơng THÁI NGUYÊN - 2017 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan: Đề tài: “Nghiên cứu chế tạo vật liệu nano graphite oxide phương pháp điện phân plasma ứng dụng làm vật liệu hấp phụ As(III), Cd(II) môi trường nước” thân thực Các số liệu, kết đề tài trung thực Nếu sai thật xin chịu trách nhiệm Thái Nguyên, tháng năm 2017 Tác giả luận văn Nguyễn Thị Hạnh Xác nhận Xác nhận Trƣởng khoa chuyên môn giáo viên hƣớng dẫn PGS.TS Nguyễn Thị Hiền Lan PGS.TS Đỗ Trà Hƣơng i LỜI CẢM ƠN Trước tiên, em xin chân thành cảm ơn PGS.TS Đỗ Trà Hƣơng, cô giáo trực tiếp hướng dẫn em làm luận văn Cảm ơn thầy, cô giáo Khoa Hóa học, thầy cô Phòng Đào tạo, thầy cô Ban Giám hiệu trường Đại học Sư phạm Đại học Thái Nguyên giảng dạy, tạo điều kiện thuận lợi giúp đỡ em trình học tập, nghiên cứu, để hoàn thành luận văn khoa học Em xin chân thành cảm ơn thầy, cô giáo cán phòng thí nghiệm Hoá lý - Khoa Hóa học, Trường Đại học Sư phạm - Đại học Thái Nguyên bạn giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi để em hoàn thành luận văn Em xin gửi lời cảm ơn chân thành tới TS Đặng Văn Thành, Bộ môn Vật lý - Lý Sinh, Trường Đại học Y Dược cho phép em sử dụng sở vật chất trang thiết bị trình thực công việc thực nghiệm Mặc dù có nhiều cố gắng, song thời gian có hạn, khả nghiên cứu thân hạn chế, nên kết nghiên cứu nhiều thiếu sót Em mong nhận góp ý, bảo thầy giáo, cô giáo, bạn đồng nghiệp người quan tâm đến vấn đề trình bày luận văn, để luận văn hoàn thiện Em xin trân trọng cảm ơn! Thái Nguyên, tháng năm 2017 Tác giả Nguyễn Thị Hạnh ii MỤC LỤC Trang Trang bìa phụ Lời cam đoan i Lời cảm ơn ii Mục lục iii Danh mục ký hiệu, chữ viết tắt iv Danh mục bảng biểu v Danh mục hình vi MỞ ĐẦU .1 Chƣơng TỔNG QUAN 1.1 Khái quát chung Asen 1.1.1 Giới thiệu chung Asen 1.1.2 Dạng tồn asen tự nhiên 1.1.3 Ảnh hưởng pH .3 1.1.4 Độc tính Asen 1.1.5 Tình trạng ô nhiễm Asen .5 1.1.6 Các cách xử lý ô nhiễm asen 1.2 Tổng quan cadimi 10 1.2.1 Giới thiệu cadimi 10 1.2.2 Tác hại cadimi sức khỏe người 10 1.2.3 Tình hình ô nhiễm cadimi 11 1.2.4 Các phương pháp xử lý Cadimi 13 1.3 Tình hình nghiên cứu hấp phụ asen, cadimi 14 1.3.1 Một số nghiên cứu sử dụng chất hấp phụ để loại bỏ As(III) môi trường nước 14 1.3.2 Một số nghiên cứu sử dụng chất hấp phụ để loại bỏ Cd(II) môi trường nước 15 1.4 Giới thiệu chung vật liệu cacbon .17 1.4.1 Kim cương graphite 17 iii 1.4.2 Graphite oxide 18 1.4.3 Các phương pháp chế tạo graphite oxide 19 1.4.4 Ứng dụng GO làm vật liệu hấp phụ 23 1.5 Giới thiệu số phương pháp nghiên cứu sản phẩm 26 1.5.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 26 1.5.2 Phương pháp chụp ảnh hiển vi điện tử quét (SEM) 28 1.5.3 Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua (TEM) 28 1.5.4 Phương pháp phổ tán xạ Raman 29 1.5.5 Phương pháp đo diện tích bề mặt riêng (BET) 29 1.5.6 Phương pháp hấp thụ nguyên tử (AAS) 30 1.5.7 Phương pháp phổ phát xạ plasma cảm ứng (ICP - OES) 30 Chƣơng THỰC NGHIỆM 32 2.1 Dụng cụ, hóa chất 32 2.1.1 Thiết bị .32 2.1.2 Hoá chất .32 2.2 Thực nghiệm 32 2.2.1 Chế tạo vật liệu graphite oxide (CGO) 32 2.2.2 Khảo sát ảnh hưởng nồng độ chất điện phân KOH 34 2.2.3 Khảo sát ảnh hưởng hỗn hợp chất điện phân .35 2.2.4 Lập đường chuẩn xác định nồng độ As(III) 35 2.2.5 Lập đường chuẩn xác định nồng độ Cd(II) .36 2.3 Khảo sát đặc điểm bề mặt, tính chất vật lý, cấu trúc CGO 36 2.4 Xác định điểm đẳng điện CGO 37 2.5 Khảo sát yếu tố ảnh hưởng tới khả hấp phụ ion As(III), Cd(II) VLHP theo phương pháp hấp phụ tĩnh 37 2.5.1 Khảo sát ảnh hưởng pH .37 2.5.2 Khảo sát ảnh hưởng thời gian .38 2.5.3 Khảo sát ảnh hưởng khối lượng VLHP .38 2.5.4 Khảo sát ảnh hưởng nồng độ ban đầu 39 2.5.5 Khảo sát ảnh hưởng nhiệt độ .39 2.6 Xử lý mẫu nước suối chứa ion As(III), Cd(II) 40 iv Chƣơng KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 41 3.1 Kết khảo sát ảnh hưởng nồng độ chất điện phân KOH 41 3.2 Kết khảo sát ảnh hưởng hỗn hợp chất điện phân KOH NaOH đến diện tích bề mặt riêng CGO 44 3.3 Kết khảo sát đặc điểm bề mặt, tính chất vật lý, cấu trúc CGO .44 3.4 Điểm đẳng điện CGO .49 3.5 Khảo sát số yếu tố ảnh hưởng đến khả hấp phụ Cd(II) As(III) CGO theo phương pháp hấp phụ tĩnh 50 3.5.1 Khảo sát ảnh hưởng pH .50 3.5.2 Khảo sát ảnh hưởng thời gian .54 3.5.3 Khảo sát ảnh hưởng khối lượng CGO 57 3.5.4 Khảo sát ảnh hưởng nhiệt độ đến khả hấp phụ CGO 60 3.5.5 Khảo sát ảnh hưởng nồng độ đầu As(III), Cd(II) 62 3.6 Khảo sát dung lượng hấp phụ ion As(III), Cd(II) theo mô hình hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir 64 3.7 Khảo sát dung lượng hấp phụ ion As(III), Cd(II) theo mô hình hấp phụ đẳng nhiệt Freundlich 66 3.8 Động học hấp phụ ion As(III) Cd(II) CGO .68 3.9 Kết tính thông số nhiệt động lực học trình hấp phụ As(III), Cd(II) CGO 73 3.10 Kết xử lý mẫu nước suối Cát chứa As(III), Cd(II) theo phương pháp hấp phụ tĩnh 75 KẾT LUẬN 76 TÀI LIỆU THAM KHẢO 78 PHỤ LỤC v DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT STT Kí hiệu viết tắt Nội dung AAS BET Brunauer Emnet and Teller BTNMT Bộ Tài nguyên Môi trường CGO Crumped graphite oxide HVG – AAS GO ICP – OES QCVN Quy chuẩn Việt Nam TCVN Tiêu chuẩn Việt Nam 10 SEM 11 TEM 12 XRD Atomic Absorption Spectrophotometric (Phương pháp phổ hấp thụ nguyên tử) Hydride vapor generator – Atomic Absorption Spectrometry (Phổ hấp thụ nguyên tử không lửa) Graphite oxide Inductive Coupled Plasma Optical Emission Spectroscopy (quang phổ phát xạ plasma cảm ứng) Scanning Electron Microscopy (hiển vi điện tử quét) Transmission electron microscopy (hiển vi điện tử truyền qua) X-ray Diffraction (nhiễu xạ tia X) iv DANH MỤC BẢNG BIỂU Trang Bảng 2.1: Kết đo độ hấp thụ quang As(III) với nồng độ khác 35 Bảng 2.2: Kết đo cường độ vạch phổ Cd(II) với nồng độ khác 36 Bảng 3.1:Ảnh hưởng chất điện phân KOH NaOH đến diện tích bề mặt riêng CGO 44 Bảng 3.2: Kết xác định điểm đẳng điện vật liệu CGO 49 Bảng 3.3: Sự phụ thuộc dung lượng hiệu suất hấp phụ As(III) vào pH 51 Bảng 3.4: Sự phụ thuộc dung lượng hiệu suất hấp phụ Cd(II) vào pH 52 Bảng 3.5: Ảnh hưởng thời gian đến dung lượng, hiệu suất hấp phụ As(III), Cd(II) CGO 55 Bảng 3.6: Ảnh hưởng khối lượng CGO đến dung lượng, hiệu suất hấp phụ Cd(II) 58 Bảng 3.7: Sự phụ thuộc hiệu suất hấp phụ dung lương hấp phụ 60 As(III) Cd(II) vào nhiệt độ 60 Bảng 3.8: Ảnh hưởng nồng độ ban đầu đến dung lượng, hiệu suất hấp phụ As(III), Cd(II) 62 Bảng 3.9: Dung lượng hấp phụ cực đại qmax số Langmuir b 65 Bảng 3.10: Kết khảo sát phụ thuộc logq vào logCcb trình hấp phụ ion As(III), Cd(II) CGO 66 Bảng 3.11: Các số phương trình Freundlich 67 Bảng 3.12: Số liệu khảo sát động học hấp phụ ion As(III) Cd(II) 68 Bảng 3.13: Một số tham số động học hấp phụ bậc ion As(III) Cd(II) 71 Bảng 3.14: Một số tham số động học hấp phụ bậc ion As(III) Cd(II) 71 Bảng 3.15: Giá trị lượng hoạt động trình hấp phụ ion As(III), Cd(II) CGO .72 Bảng 3.16: Kết tính KD nhiệt độ khác 73 Bảng 3.17: Các thông số nhiệt động trình hấp phụ As(III), Cd(II) 74 Bảng 3.18: Kết xử lí mẫu nước suối Cát chứa As(III), Cd(II) theo phương pháp tĩnh 75 v DANH MỤC CÁC HÌNH Trang Hình 1.1: Ảnh hưởng pH đến dạng tồn Asen [28] Hình 1.2: Ảnh hưởng Asen lên da tay người Hình 1.3: Phân bố khu vực bị ô nhiễm asen toàn giới, cho thấy nguồn gốc asen số người có nguy phơi nhiễm mãn tính Hình 1.4: Cấu trúc kim cương graphite 18 Hình 1.5: Cấu trúc hóa học graphite oxide (GO) 19 Hình 1.6: Các phương pháp tổng hợp GO 20 Hình 1.7: Sơ đồ mô tả trình chế tạo GO phương pháp Hummers 21 Hình 1.8: Cơ chế hình thành GO từ graphite .21 Hình 1.9: Sơ đồ chế tạo graphite oxide phương pháp điện hóa 23 Hình 1.10: Các cách sử dụng vật liệu graphene làm vật liệu hấp phụ ion kim loại khỏi môi trường nước .24 Hình 1.11: Phản xạ tia X họ mặt mạng tinh thể .27 Hình 2.1: Sơ đồ hệ (a) điện phân plasma sử dụng cho chế tạo CGO (b) ảnh chụp phản ứng điện phân plasma 33 Hình 2.2: Các giai đoạn chế tạo vật liệu 34 Hình 2.3: Đồ thị đường chuẩn xác định nồng độ As(III) 35 Hình 2.4: Đồ thị đường chuẩn xác định nồng độ Cd(II) 36 Hình 3.1: Hình thái học bề mặt CGO 10 .41 Hình 3.2: Hình thái bề mặt CGO 15 .42 Hình 3.3: Hình thái bề mặt CGO 20 .42 Hình 3.4: Phổ XRD vật liệu CGO10, CGO 15, CGO 20 .43 Hình 3.5: Phổ Raman vật liệu RG, CGO 10, CGO 15, CGO 20 43 Hình 3.6: Hình thái học bề mặt RG .45 Hình 3.7: Hình thái học bề mặt vật liệu CGO .45 Hình 3.8: Ảnh TEM vật liệu CGO 46 Hình 3.9: Giản đồ nhiễu xạ tia X RG (đường màu đen) CGO (đường màu đỏ) .47 Hình 3.10: Phổ Raman RG (đường màu đen), CGO (đường màu đỏ) 48 Hình 3.11 Đồ thị xác định điểm đẳng điện CGO 50 vi Hình 3.28: Đồ thị biểu diễn phương trình bậc với ion As(III) Hình 3.29: Đồ thị biểu diễn phương trình bậc với ion As(III) 69 Hình 3.30: Đồ thị biểu diễn phương trình bậc với ion Cd(II) Hình 3.31: Đồ thị biểu diễn phương trình bậc với ion Cd(II) 70 Bảng 3.13: Một số tham số động học hấp phụ bậc ion As(III) Cd(II) Nồng độ đầu Ion R1 qe,exp qe,cal (mg/g) (mg/g) -1 k1 (phút ) (mg/L) As(III) 1,06 0,9209 0,0318 4,12 1,706 Cd(II) 1,007 0,9417 0,0476 2,57 3,316 qe,cal : dung lượng hấp phụ cân tính theo phương trình động học qe,exp: dung lượng hấp phụ cân theo thực nghiệm Bảng 3.14: Một số tham số động học hấp phụ bậc ion As(III) Cd(II) Nồng độ đầu Ion (mg/L) k2 qe,exp qe,cal (g.mg phút ) (mg/g) (mg/g) R2 -1 -1 %∆q As(III) 1,06 0,146 4,12 4,16 0,367 Cd(II) 1,007 0.9993 0,047 2,57 2,68 1,618 Nhận xét: Từ bảng 3.13; 3.14 cho thấy: Các hệ số tương quan R2 phương trình động học dạng tuyến tính trình hấp phụ ion As(III) Cd(II) CGO lớn (R2> 0,92) Đối với trình hấp phụ ion As(III) Cd(II) CGO có giá trị R2 mô hình động học bậc lớn so với bậc (R2> 0,99) Mặt khác, so sánh giá trị dung lượng hấp phụ thời điểm cân (qe,exp) tính theo mô hình theo thực nghiệm (qe,cal) VLHP, ta thấy qe,exp theo mô hình động học bậc sát với giá trị thực nghiệm Bên cạnh giá trị R2 độ xác phương trình động học bậc hai xác định thông qua độ lệch chuẩn %∆q Độ xác phương trình xác định độ lệch chuẩn %∆q theo công thức: %q  100  [(q e ,exp n số điểm liệu nghiên cứu 71  qe ,cal ) / qe ,exp ]2 n 1 Kết tính toán giá trị %∆q bảng 3.14 có giá trị nhỏ Vì vậy, kết luận trình hấp phụ ion As(III) Cd(II) CGO tuân theo phương trình động học bậc hai biểu kiến Lagergren Sự hấp phụ ion As(III) Cd(II) tuân theo mô hình giả động học bậc 2, áp dụng công thức sau để xác định lượng hoạt động trình hấp phụ (Ea) CGO [24] k2 = A exp(- Ea/RT) Trong đó: k2: số tốc độ hấp phụ (g.mg-1.phút-1) A số Arrhenius Ea: lượng hoạt động (kJ.mol-1) R: số khí = 8,314 T: nhiệt độ tuyệt đối (K) Trong phương trình A thay h ta có: k2 = h.exp (- Ea/RT) Do đó: Ea = RT (lnh - ln k2) Giá trị lượng hoạt hóa cho biết tính chất hệ hấp phụ: - Nếu Ea = ÷ 25 kJ/mol hấp phụ chất hấp phụ chất bị hấp phụ hấp phụ vật lý; Ea< 21 kJ/mol khuếch tán ngoài; Ea= 21 ÷ 40 kJ/mol khuếch tán - Nếu Ea = 40 ÷ 800 kJ/mol, hệ hấp phụ hóa học Kết giá trị Ea thể bảng 3.15 Bảng 3.15: Giá trị lƣợng hoạt động trình hấp phụ ion As(III), Cd(II) CGO Ion Nồng độ đầu (mg/L) h k2 (g.mg-1.phút-1) Ea (kJ/mol) As(III) 1,06 2,478 0,146 7,015 Cd(II) 1,007 0,766 0,047 6,915 Kết cho thấy, giá trị lượng hoạt hóa trình hấp phụ ion As(III), Cd(II) nhỏ 25 kJ/mol, mặt lý thuyết trình hấp hấp phụ As(III), Cd(II) CGO trình hấp phụ vật lý với khuếch tán đóng vai trò 72 3.9 Kết tính thông số nhiệt động lực học trình hấp phụ As(III), Cd(II) CGO Sự biến thiên lượng tự (∆G°), entanpy (∆H°) entropy (∆S°) trình hấp phụ tính toán cách sử dụng phương trình sau : KD = q ; Ccb ∆Go = - RTlnKD ; lnKD = - G o  S o =+ R RT RT Trong đó: KD số cân qe (mg/g) dung lượng hấp phụ thời điểm cân Ce (mg/L) nồng độ chất bị hấp phụ thời điểm cân R số khí ( R = 8,314 J/mol.K ) T nhiệt độ (K) Bảng 3.16: Kết tính KD nhiệt độ khác C0 T -1 Ion Cd(II) q (mg/l) (mg/g) 1/T(K ) (mg/l) As(III) Ccb (K) H(%) lnKD 298 0,0034 0,021 5,996 98,618 5,654 308 0,0032 0,035 5,940 97,697 5,134 318 0,0031 0,053 5,868 96,513 4,707 328 0,0030 0,075 5,780 95,066 4,345 298 0,0034 0,025 3,515 98,175 4,946 308 0,0032 0,041 3,568 97,007 4,466 318 0,0031 0,060 3,549 95,620 4,080 328 0,0030 0,086 3,587 93,723 3,731 1,52 1,37 73 Hình 3.32: Đồ thị biểu diễn phụ Hình 3.33: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc lnKDvào 1/T As(III) thuộc lnKD vào 1/T Cd(II) Từ kết thu dựa vào phương trình nhiệt động lực học ta tính toán thông số nhiệt động Kết đưa bảng 3.17 Bảng 3.17: Các thông số nhiệt động trình hấp phụ As(III), Cd(II) Ion As(III) Cd(II) Co(mg/l) 1,52 1,37 T(K) -∆G (kJ/mol) 298 14,009 308 13,147 318 12,444 328 11,847 298 12,253 308 11,436 318 10,787 328 10,173 ∆H0 (kJ/mol) ∆S (kJ/mol.k) -35,460 -0,072 -32,810 -0,069 Nhận xét: Từ bảng kết thể thông số nhiệt động ta thấy: - Giá trị biến thiên lượng tự (∆Go) thu có giá trị âm điều chứng tỏ trình hấp phụ As(III), Cd(II) CGO trình tự xảy 74 - Giá trị biến thiên lượng entanpi (∆Ho) thu có giá trị âm cho thấy trình hấp phụ trình tỏa nhiệt - Các giá trị tính toán biến thiên đẳng áp (∆Go) trình hấp phụ As(III) CGO có giá trị âm Cd(II) cho thấy khả hấp phụ As(III) CGO tốt Cd(II) (phù hợp với kết tính dung lượng hấp phụ cực đại) 3.10 Kết xử lý mẫu nƣớc suối Cát chứa As(III), Cd(II) theo phƣơng pháp hấp phụ tĩnh Kết bảng 3.18 Bảng 3.18: Kết xử lí mẫu nƣớc suối Cát chứa As(III), Cd(II) theo phƣơng pháp tĩnh Nồng độ ion (mg/L) Trƣớc hấp phụ Sau hấp phụ As(III) Cd(II) 0,830 0,770 0,003 0,002 Nhận xét: Kết thực nghiệm cho thấy CGO có khả tách loại As(III), Cd(II) khỏi mẫu nước suối tương đối tốt Mẫu nước suối chứa ion As(II) với nồng độ 0,83 mg/L Cd(II) với nồng độ 0,77 mg/L, sau hấp phụ lần nồng độ As (III), Cd(II) đạt tiêu chuẩn cho phép nước thải đổ vào khu vực lấy nước cung cấp cho sinh hoạt theo QCVN24: 2011/BTNMT 75 KẾT LUẬN Dựa vào kết thực nghiệm, rút số kết luận sau: Đã bước đầu nghiên cứu chế tạo thành công vật liệu hấp phụ CGO phương pháp điện phân plama Đã xác định đặc điểm bề mặt, tính chất vật lý, cấu trúc CGO qua ảnh hiển vi điện tử quét SEM, hiển vi điện tử truyền qua TEM, giản đồ nhiễu xạ tia X, phổ tán xạ Raman, diện tích bề mặt riêng BET Đã khảo sát số yếu tố ảnh hưởng đến trình hấp phụ CGO ion As(III), Cd(II) phương pháp hấp phụ tĩnh, kết thu sau: - Thời gian đạt cân hấp phụ với ion As(III) 120 phút, Cd(II) 150 phút - pH hấp phụ tốt ion As(III), pH hấp phụ tốt Cd(II) - Khối lượng CGO cần thiết cho hấp phụ ion As(III) tốt 0,01g vớ nồng độ đầu khảo sát 1,06 mg/L thể tích dung dịch nghiên cứu 40mL, Cd(II) tốt 0,015g với nồng độ đầu khảo sát 1,007 mg/L thể tích dung dịch nghiên cứu 40mL - Khi tăng nhiệt độ từ 298, 308, 318, 328K hiệu suất hấp phụ As(III), Cd(II) CGO giảm Mô tả trình hấp phụ theo mô hình hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir xác định dung lượng hấp phụ cực đại CGO ion As(III) 86,957 mg/g, Cd(II) 64,193 mg/g Mô tả trình hấp phụ theo mô hình hấp phụ đẳng nhiệt Freundlich xác định số Freundlich ion As(III) n = 2,160; k = 28,67; ion Cd(II) n = 3,19; k = 28,06 Quá trình hấp phụ ion As(III), Cd(II) CGO tuân theo mô hình động học hấp phụ biểu kiến bậc Lagergren Tốc độ hấp phụ vật liệu thời điểm t phụ thuộc vào bình phương dung lượng hấp phụ vật liệu hấp phụ; trình hấp phụ vật lý (Ea< 25 kJ/mol) tự diễn biến, tỏa nhiệt điều kiện chuẩn với ∆G0< Dùng vật liệu CGO chế tạo xử lý mẫu nước suối Cát chứa As(III), Cd(II) xã Hà Thượng - huyện Đại Từ - Tỉnh Thái Nguyên Kết cho thấy, 76 hấp phụ lần nồng độ As(III), Cd(II) đạt tiêu chuẩn cho phép nước cung cấp cho sinh hoạt theo QCVN24: 2011/BTNMT Như vật liệu CGO có khả hấp phụ ion As(III), Cd(II) cho kết tốt Các kết thu cho thấy triển khai nghiên cứu ứng dụng vật liệu việc xử lý nước bị ô nhiễm 77 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng Việt Hà Quang Ánh (2015),"Nghiên cứu khả loại bỏ asen nước nano compozit Fe3O4/GO Fe/Fe3O4/GO", Tạp chí hóa học, 53 (3E12), tr 285-291 Phạm Ngọc Chức (2011), Tổng hợp oxit hỗn hợp hệ Mn–Fe kích thước nanomet ứng dụng để xử lý As, Fe Mn nước sinh hoạt, Luận án Tiến sĩ Hóa học Đại học Quốc gia Hà Nội Lưu Minh Đại (2011),"Chế tạo vật liệu cát thạch anh phủ nano oxit β-MnO2 γFe2O3 để hấp phụ asen", Tạp chí Hóa học, tập 49(3A), tr - 11 Nguyễn Hữu Hiếu (2015),"Tổng hợp Fe3O4/graphene oxide nanocomposite để xử lý nước thải nhiễm kim loại nặng ", Tạp chí phát triển Khoa học & Công nghệ, 18, tr 212 - 220 Nguyễn Thị Thanh Huệ (2012), Nghiên cứu ảnh hưởng nước thải khu công nghiệp Sông Công đến chất lượng nước suối Văn Dương, tỉnh Thái Nguyên, Luận văn Thạc sĩ, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Lê Thanh Hưng (2008 ),"Nghiên cứu khả hấp phụ trao đổi ion xơ dừa bã trấu biến tính", Tạp chí phát triển Khoa học & Công nghệ, 11(08), tr - 12 Vi Thị Mai Hương (2012), "Bước đầu nghiên cứu ảnh hưởng ô nhiễm asen dức khỏe người dân xã Hà Thượng - Đại Từ - Thái Nguyên", Tạp chí Khoa học Công nghệ, 99(11), tr 133-138 Vũ Đức Lợi (2010),"Phân tích dạng số kim loại nặng trầm tích thuộc lưu vực sông Nhuệ Đáy", Tạp chí phân tích Hóa, Lý Sinh học, 15(4), tr 26-32 Vũ Đức Lợi (2015)," Nghiên cứu chế tạo vật liệu xử lý Asen từ bùn đỏ biến tính ", Tạp chí phân tích Hóa, Lý Sinh học, 20(3), tr 140 - 151 10 Trịnh Thị Thanh (2003), Độc học, môi trường sức khỏe người, NXB Đại học Quốc gia Hà Nội Tài liệu tiếng Anh 11 Alimohammadi, Shadizadeh, and Kazeminezhad (2013),"Removal of cadmium from drilling fluid using nano-adsorbent", Fuel, 111, pp 505-509 12 Azouaou, et al (2010),"Adsorption of cadmium from aqueous solution onto untreated coffee grounds: Equilibrium, kinetics and thermodynamics", Journal of Hazardous Materials, 184(1–3), pp 126-134 78 13 Bae, et al (2010),"Roll-to-roll production of 30-inch graphene films for transparent electrodes", Nat Nano, 5(8), pp 574-578 14 Basu, Guha, and Ray (2017),"Adsorption Behavior of Cadmium on Husk of Lentil", Process Safety and Environmental Protection, 106, pp 11-22 15 Basu, et al (2014),"A review on sources, toxicity and remediation technologies for removing arsenic from drinking water", Research on Chemical Intermediates, 40(2), pp 447-485 16 Binh, et al (2013),"Adsorption of Pb (II) and Cd (II) ions onto nanostructured sawdust polyaniline composite", Journal of Chemistry, 51(2), pp 239-245 17 Boparai, Joseph, and O’Carroll (2011),"Kinetics and thermodynamics of cadmium ion removal by adsorption onto nano zerovalent iron particles", Journal of Hazardous Materials, 186(1), pp 458-465 18 D.van Halem, et al (2010),"Subsurface iron and arsenic removal: low-cost technology for community-based water supply in Bangladesh", Water Sci Technol, 62(11), pp 2702-9 19 Dang Van Thanh, et al (2013),"Plasma electrolysis allows the facile and efficient production of graphite oxide from recycled graphite", RSC Advances, 3(38), pp 17402-17410 20 Dreyer, et al (2010),"The chemistry of graphene oxide", Chemical Society Reviews, 39(1), pp 228-240 21 Garg, Dutta, and Choudhury (2014),"Work function engineering of graphene", Nanomaterials, 4(2), pp 267-300 22 Guo, et al (2015),"Three-dimensional Fe O 4-graphene macroscopic composites for arsenic and arsenate removal", Journal of hazardous materials, 298, pp 28-35 23 Hossain, Anjum, and Tasnim (2016),"Removal of arsenic from contaminated water utilizing tea waste", International Journal of Environmental Science and Technology, 13(3), pp 843-848 24 Kara and Demirbel (2012),"Kinetic, isotherm and thermodynamic analysis on adsorption of Cr (VI) ions from aqueous solutions by synthesis and characterization of magnetic-poly (divinylbenzene-vinylimidazole) microbeads", Water, Air, & Soil Pollution, 223(5), pp 2387-2403 79 25 Mohan and Pittman Jr (2007),"Arsenic removal from water/wastewater using adsorbents—A critical review", Journal of Hazardous Materials, 142(1–2), pp 1-53 26 Perreault, De Faria, and Elimelech (2015),"Environmental applications of graphene-based nanomaterials", Chemical Society Reviews, 44(16), pp 58615896 27 Ramesha, et al (2011),"Graphene and graphene oxide as effective adsorbents toward anionic and cationic dyes", Journal of colloid and interface science, 361(1), pp 270-277 28 Sharma and Sohn (2009),"Aquatic arsenic: Toxicity, speciation, transformations, and remediation", Environment International, 35(4), pp 743-759 29 Tan, et al (2016),"Adsorption behavior of cadmium ions onto phosphoric acidimpregnated microwave-induced mesoporous activated carbon", Journal of Water Process Engineering, 14, pp 60-70 30 Wang, et al (2015),"A review of soil cadmium contamination in China including a health risk assessment", Environ Sci Pollut Res Int, 22(21), pp 16441-52 31 Wang and Hu (2011),"Effect of oxygen content on structures of graphite oxides", Industrial & Engineering Chemistry Research, 50(10), pp 6132-6137 32 Wu, et al (2013),"Highly efficient removal of Cu (II) from aqueous solution by using graphene oxide", Water, Air, & Soil Pollution, 224(1), pp 1-8 33 Yang, et al (2016),"Mono/competitive adsorption of Arsenic(III) and Nickel(II) using modified green tea waste", Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers, 60, pp 213-221 34 Zhang, Zhang, and Zhou (2013),"Review of Chemical Vapor Deposition of Graphene and Related Applications", Accounts of Chemical Research, 46(10), pp 2329-2339 35 Zhang, et al (2011),"Fast and considerable adsorption of methylene blue dye onto graphene oxide", Bulletin of environmental contamination and toxicology, 87(1), pp 86-90 80 CÁC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CÔNG BỐ Phan Ngoc Hong, Tran Thi Tuoi, Nguyen Thi Kim Ngan, Bui Thi Trang, Phan Ngoc Minh, Tran Dai Lam, Nguyen Thi Hanh, Dang Van Thanh (2016), "Preparation of Crumpled Graphite Oxide from Recycled Graphite Using Plasma Electrolysis and Its Application for Adsorption of Cadmium in Aqueous Environment" Journal of Electronic Materials, 45(5), pp 2472-2476 PHỤ LỤC Kết đo BET CGO chế tạo từ dung dịch điện phân KOH Kết đo BET CGO chế tạo từ dung dịch điện phân NaOH ... kết nghiên cứu lĩnh vực Trên cở sở phân tích trên, chọn đề tài: Nghiên cứu chế tạo vật liệu nano graphite oxide phương pháp điện phân plasma ứng dụng làm vật liệu hấp phụ As(III), Cd(II) môi trường. .. NGUYỄN THỊ HẠNH NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VẬT LIỆU NANO GRAPHITE OXIDE BẰNG PHƢƠNG PHÁP ĐIỆN PHÂN PLASMA VÀ ỨNG DỤNG LÀM VẬT LIỆU HẤP PHỤ As(III), Cd(II) TRONG MÔI TRƢỜNG NƢỚC Chuyên ngành: Hóa Phân Tích... nghiên cứu nội dung sau: - Chế tạo vật liệu graphite oxide phương pháp điện phân plasma - Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc, thành phần hóa học vật liệu chế tạo phương pháp phân tích đại hiển vi điện