Nghiên cứu lí thuyết quá trình hấp phụ asen (v) trên cacbon hoạt tính

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM HÀ NỘI - - ĐỖ THANH HÀ NGHIÊN CỨU LÍ THUYẾT Q TRÌNH HẤP PHỤ ASEN (V) TRÊN CACBON HOẠT TÍNH Chun ngành: Hóa học lý thuyết hóa lý Mã số : 60.44.01.19 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC HÓA HỌC Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS Nguyễn Ngọc Hà Hà Nội – 2017 LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên, em xin gửi lời cảm ơn sâu sắc đến thầy giáo PGS.TS Nguyễn Ngọc Hà trực tiếp bảo tận tình hƣớng dẫn em suốt thời gian học tập thực luận văn Đồng thời, em cảm kích trƣớc ủng hộ giúp đỡ nhiệt tình TS.Nguyễn Thị Thu Hà bảo cho em số phần mềm vƣớng mắc trình thực luận văn Em xin chân thành cảm ơn thầy Bộ mơn Hóa Lý thuyết Hóa lý, Khoa Hoá Học , Trƣờng Đại Học Sƣ Phạm Hà Nội tạo điều kiện thuận lợi giúp đỡ em suốt trình học tập làm luận văn Em xin đƣợc cảm ơn gia đình, anh, chị ,bạn bè nhóm Hóa Lý thuyết Hóa lý nói riêng lớp cao học hóa học K25 nói chung ln động viên giúp đỡ em trình học tập làm luận văn Hà Nội, tháng năm 2017 Học viên cao học Đỗ Thanh Hà MỤC LỤC A PHẦN MỞ ĐẦU 1 Lý chọn đề tài .1 Mục đích nghiên cứu Phạm vi đối tƣợng nghiên cứu Nhiệm vụ nghiên cứu Phƣơng pháp nghiên cứu .3 B PHẦN NỘI DUNG .4 CHƢƠNG I TỔNG QUAN .4 I Tổng quan hệ chất nghiên cứu I.1 Cacbon hoạt tính [13,17,20] I.1.1 Thành phần cacbon hoạt tính .4 I.1.2 Cấu trúc cacbon hoạt tính [13] I.1.3 Ứng dụng cacbon hoạt tính xử lý môi trường I.2 Tổng quan asen[1,2,8,18] .7 I.2.1 Dạng tồn asen tự nhiên I.2.2 Độc tính asen I.2.3 Nguyên nhân gây ô nhiễm asen nước[36] .9 I.2.4 Tình hình nhiễm asen nguồn nước giới Việt Nam 10 I.2.4.1 Tình hình nhiễm asen giới[18] 10 I.2.4.2 Tình hình ô nhiễm asen Việt Nam [2,8] 10 I.2.5 Một số phương pháp xử lý asen .11 I.2.5.1 Các phương pháp hóa học 11 I.2.5.2 Các phương pháp hóa lý .11 I.2.5.3 Công nghệ lọc 13 I.2.5.4 Phương pháp sinh học 13 I.3 Tổng quan phƣơng pháp nghiên cứu lý thuyết[4,15,22] 14 I.3.1 Phương pháp phiếm hàm mật độ (DFT) 14 I.3.1.1 Một số mơ hình sử dụng DFT .14 I.3.1.2 Một số phiếm hàm tương quan-trao đổi[24] 20 I.3.1.3 Sự hiệu chỉnh lực khuếch tán cho phương pháp DFT[48] 24 I.3.2 Phương CI-NEB xác định trạng thái chuyển tiếp.[30] 26 I.3.3 Các nghiên cứu khoa học hấp phụ asen 27 I.3.3.1 Các nghiên cứu giới 27 I.3.3.2 Các nghiên cứu nước 29 CHƢƠNG II: MƠ HÌNH VÀ PHƢƠNG PHÁP TÍNH TỐN 32 II.1 Mơ hình tính tốn 32 II.2 Phƣơng pháp tính tốn .33 CHƢƠNG III: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 35 III.1 Nghiên cứu khả hấp phụ HAsO42- cacbon hoạt tính chƣa có nhóm chức (AC) 35 III.1.1 Hấp phụ HAsO42- AC 35 III.1.2 Hấp phụ H2O AC 37 III.1.3 Tương tác HAsO42- H2O 38 III.2 Biến tính AC COOH trình hấp phụ HAsO42- AC-COOH 41 III.2.1 Biến tính AC COOH 41 III.2.2 Hấp phụ HAsO42- AC-COOH 42 III.2.3 Hấp phụ H2O AC-COOH .44 III.3 Nghiên cứu khả hấp phụ HAsO42- AC biến tính với nhóm –OH 46 III.3.1 Biến tính AC nhóm –OH 46 III.3.2 Hấp phụ HAsO42- AC-OH .47 III.3.3 Hấp phụ H2O AC-OH 48 III.4 Nghiên cứu khả hấp phụ HAsO42- AC biến tính với Fe 50 III.4.1 Biến tính AC Fe 50 III.4.2 Hấp phụ HAsO42- AC-Fe 53 III.5 Nghiên cứu khả hấp phụ HAsO42- AC biến tính với COOFe 56 III.5.1 Biến tính AC với COOFe .56 III.5.2 Hấp phụ HAsO42- AC-COOFe 57 KẾT LUẬN .61 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ 62 TÀI LIỆU THAM KHẢO .63 DANH MỤC HÌNH ẢNH Hình I.1 Các loại mao quản AC (a) ảnh SEM AC (b) Hình II.1 Mơ hình cacbon hoạt tính AC 32 Hình II.2 Mơ hình ion HAsO42-(a) mơ hình phân tử H2O(b) 32 Hình III.1.Các cấu hình hấp phụ ưu tiên ion HAsO42- AC 35 Hình III.2.Các cấu hình hấp phụ ưu tiên H2O AC 38 Hình III.3 Một số cấu hình tương tác HAsO42- H2O với 39 Hình III.4 Các cấu hình AC biến tính với –COOH 41 Hình III.5 Các cấu hình hấp phụ ưu tiên HAsO42- AC –COOH 42 Hình III.6 Các cấu hình hấp phụ ưu tiên H2O AC-COOH 44 Hình III.7 Các cấu hình AC biến tính với –OH 46 Hình III.8 Các cấu hình hấp phụ ưu tiên ion HAsO42- AC-OH 47 Hình III.9 Các cấu hình hấp phụ ưu tiên lượng trình hấp phụ H2O AC-OH 48 Hình III.10 Các cấu hình hấp phụ ưu tiên Fe bề mặt AC 51 Hình III.11 HOMO-13 AC-Fe(a) 52 Hình III.12 Các cấu hình hấp phụ ưu tiên HAsO42- AC biến tính Fe 53 Hình III.13 HOMO-24 hệ AC-Fe-HAsO4(a) 55 Hình III.14 Cấu hình AC-COOFe sau tối ưu hóa cấu trúc 57 Hình III.15 Các cấu hình hấp phụ ưu tiên HAsO42- AC-COOFe 57 Hình III.16 HOMO-25 AC-COOFe-HAsO4(b) 58 DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1 Một số dạng tồn As điều kiện pH oxi hóa khử khác Bảng 3.1 Các thơng số tính tốn cho cấu hình hấp phụ ưu tiên ion HAsO42trên AC: lượng hấp phụ - Eads, kJ/mol; khoảng cách ngắn từ ion HAsO42- đến AC – dmin, Å 36 Bảng 3.2 Năng lượng hấp phụ H2O lên AC 38 Bảng 3.3 Năng lượng tương tác HAsO42- H2O 39 Bảng 3.4 Một số thơng số tính tốn cho HAsO42- , H2O cấu hình thu sau tương tác HAsO42- H2O (HAsO42 H2O-4b) 40 Bảng 3.5 Năng lượng tương đối Erel (*) cấu hình AC-COOH 42 Bảng 3.6 Các thơng số tính tốn cho q trình hấp phụ HAsO42- ACCOOH: lượng hấp phụ - Eads, kJ/mol; khoảng cách ngắn từ HAsO42- đến AC-COOH – dmin, Å; tổng điện tích nguyên tử HAsO42- q(HAsO42-) a.u 43 Bảng 3.7 Năng lượng hấp phụ H2O lên AC-COOH 44 Bảng 3.8 Năng lượng tương đối Erel (*) cấu hình AC-OH 46 Bảng 3.10 Năng lượng hấp phụ cấu hình hấp phụ ưu tiên 49 Bảng 3.11 Các giá trị lượng hấp phụ - Eads, kJ/mol, khoảng cách ngắn từ Fe đến AC – dmin, Å; giá trị điện tích Fe - q(Fe),a.u tổng bậc liên kết Cu với AC theo Mayer - BO(Fe-AC) 51 Bảng 3.12 Các thơng số tính tốn cho cấu hình hấp phụ ưu tiên ion HAsO42trên AC-Fe lượng hấp phụ - Eads, kJ/mol; khoảng cách ngắn từ HAsO42- đến AC-Fe– dmin, Å; giá trị điện tích Fe – q(Fe), a.u; giá trị điện tích HAsO42- - q(HAsO42- )và tổng bậc liên kết Fe với HAsO42theo Mayer - BO (Fe-AC) 54 Bảng 3.13.Năng lượng tương đối (Erel) cấu hình đường phản ứng trình hấp phụ HAsO42- AC-Fe 56 Bảng 3.14 Các thông số tính tốn cho cấu hình hấp phụ ưu tiên ion HAsO42trên AC-COOFe lượng hấp phụ - Eads, kJ/mol; khoảng cách ngắn từ HAsO42- đến AC-COOFe– dmin, Å; giá trị điện tích Fe – q(Fe), a.u; giá trị điện tích HAsO42- - q(HAsO42- )và tổng bậc liên kết Fe với HAsO42- theo Mayer - BO (Fe-AC) 58 Bảng 3.15 Năng lượng tương đối (Erel) cấu hình đường phản ứng trình hấp phụ HAsO42- AC-Fe 59 DANH SÁCH TỪ VIẾT TẮT Kí hiệu Tiếng Anh Tiếng Việt AC Activated Carbon Cacbon hoạt tính DFT PSD Density functional theory Pore size distribution LDA Local Density Approximation GGA PBE Generalized Gradient Approximation Perdew-Burke-Ernzerhof Lý thuyết phiếm hàm mật độ Sự phân bố kích thƣớc mao quản Sự gần mật độ địa phƣơng Sự gần građient tổng quát DZVP Double-Zeta Valance Polarization GCMC Grand Cannonical Monte Carlo WHO MCL World Health Organization Maximum Contaminant Level CIClimbing Image Nudge Elastic NEB Band IUPAC International Union of Pure and Applied Chemistry GPW Gaussian and plane waves GAPW Gaussian and augmented plan waves Phiếm hàm tƣơng quan trao đổi PBE Phƣơng pháp Monte Carlo tắc lớn Tổ chức y tế giới Hàm lƣợng chất ô nhiễm tối đa đƣợc phép Phƣơng pháp CI-NEB Liên minh Quốc tế Hóa học túy Hóa học ứng dụng Gaussian sóng phẳng Gaussian yếu tố mở rộng sóng phẳng A PHẦN MỞ ĐẦU Lý chọn đề tài Ô nhiễm asen đất nƣớc đƣợc phát nghiên cứu nhiều nơi giới nhƣ châu thổ Bengal (Bangladesh Tây Ấn Độ), Trung Quốc, Thái Lan, Mỹ, Mehico, Indonexia… Đặc biệt, ô nhiễm asen nƣớc ngầm Bangladesh đƣợc gọi vụ ngộ độc asen lớn lịch sử lồi ngƣời [1,8] Gần tình trạng nƣớc ngầm bị nhiễm độc asen đƣợc báo động, không quốc gia nhƣ Bangladesh, Ấn Độ, Trung Quốc… mà Việt Nam bắt đầu xuất ngày nhiều Theo thống kê chƣa đầy đủ, Việt Nam có khoảng triệu giếng khoan có nồng độ asen nƣớc ngầm cao 20-50 lần theo tiêu chuẩn Bộ Y tế (QCVN 01:2009/BYT, QCVN 02:2009/BYT) Những nghiên cứu gần cho thấy nƣớc ngầm vùng đồng sông Hồng đồng sơng Cửu Long có hàm lƣợng asen cao, nhiều nơi vƣợt tiêu chuẩn cho phép nƣớc uống Những tỉnh thành đƣợc phát nƣớc ngầm có hàm lƣợng asen cao gồm Hà Nam, Hà Nội, Phú Thọ, Đồng Tháp, Kiên Giang, Long An [2] Với tình hình nhiễm asen cao hầu hết vùng Việt Nam với tác hại asen sức khỏe ngƣời, nhiều giải pháp công nghệ xử lý asen đƣợc áp dụng Hiện nay, có nhiều phƣơng pháp để xử lý asen đƣợc nghiên cứu ứng dụng nhƣ: phƣơng pháp kết tủa, phƣơng pháp hấp phụ, hấp phụ - oxi hóa, trao đổi ion, lọc màng, thẩm thấu ngƣợc, điện thẩm tích, cơng nghệ sinh học, quang hóa…[36] Trong có nhiều cơng trình thành cơng việc sử dụng vật liệu nhƣ đá ong biến tính, mạt sắt, nano oxit sắt… để xử lí asen [45] Các phƣơng pháp có ƣu, nhƣợc điểm hiệu xử lý asen khác Tuy nhiên, phƣơng pháp hấp phụ đƣợc sử dụng rộng rãi tính kinh tế, tiện dụng hiệu [16,18,43-45] Bảng 3.12 Các thơng số tính tốn cho cấu hình hấp phụ ưu tiên ion HAsO42trên AC-Fe lượng hấp phụ - Eads, kJ/mol; khoảng cách ngắn từ HAsO42- đến AC-Fe– dmin, Å; giá trị điện tích Fe – q(Fe), a.u; giá trị điện tích HAsO42- - q(HAsO42- )và tổng bậc liên kết Fe với HAsO42theo Mayer - BO (Fe-AC) Cấu Eads, hình kJ/mol dmin , Å q(Fe) a.u Q (HAsO4) a.u BO BO ( Fe- BO (Fe-AC) HAsO4) (HAsO4) a -362,86 1,838 +0,343 -1,183 2,2021 0,8441 4,1237 b -327,09 1,746 +0,274 -1,167 2,2012 1,1167 6,1216 c -309,13 1,643 +0,289 -1,084 2,0791 1.5687 5,3039 d -312.37 1.670 +0.336 -1,081 1,8836 1.4845 5,3792 Khi đƣa Fe lên AC, khả tƣơng tác với ion HAsO42- tăng lên đáng kể, thể giá trị Eads âm so với giá trị tính tốn đƣợc trƣờng hợp AC chƣa biến tính (Bảng 3.1) Điều bƣớc đầu cho thấy vật liệu AC biến tính Fe có khả hấp phụ tốt ion HAsO42- Các giá trị khoảng cách nhỏ từ ion HAsO42- đến nguyên tử Fe bề mặt AC cho thấy dmin nằm khoảng từ 1,643 đến 1,838 Å, nhỏ tổng bán kính cộng hóa trị Fe O (tổng bán kính 1,920 Å) Sự giảm nhẹ bậc liên kết Fe với nguyên tử C AC, với hình thành bậc liên kết lớn (0,8441-1,5687) Fe với ion HAsO42- đƣợc giải thích tƣơng tác hóa học Fe với HAsO42- Sự hình thành liên kết hóa học đƣợc làm rõ phân tích thành phần orbital phân tử hệ AC-Fe-HAsO4 (a) Trên hình 14 trình bày hình ảnh HOMO-24 hệ AC-Fe-HAsO4 (a) 54 Hình III.13 HOMO-24 hệ AC-Fe-HAsO4(a) Hàm sóng MO có dạng: Ψ = 0,34 dxy (Fe) -0,18 pz (O6) – 0,13 dyz (Fe) + 0,12 dxz (Fe) – 0,09 d z2 (Fe) + ∑cipz(Ci) Sự xen phủ orbital d z Fe với orbital pz O HAsO42- tạo liên kết hóa học AC-Fe với HAsO42- Từ kết tính tốn trên, kết luận trình hấp phụ HAsO42- AC-Fe thuận lợi mặt lƣợng Vị trí hấp phụ ƣu tiên vị trí ứng với cấu hình AC-Fe- HAsO42- (a) Quá trình hấp phụ mang chất hóa học Đóng góp tƣơng tác vdW trƣờng hợp không đáng kể với giá trị ΔEvdW = -12,61 kJ/mol (chiếm 3,48% tổng lƣợng hấp phụ) Để xác định trạng thái chuyển tiếp có q trình hấp phụ hóa học HAsO42- AC-Fe, sử dụng phƣơng pháp CI-NEB Kết tính tốn lƣợng tƣơng đối ảnh với cấu hình hấp phụ ban đầu (initial) cấu hình hấp phụ cuối (final) đƣợc trình bày Bảng 3.13 55 Bảng 3.13.Năng lượng tương đối (Erel) cấu hình đường phản ứng trình hấp phụ HAsO42- AC-Fe Cấu hình Erel*, kJ/mol Initial 511,34 511,21 510,22 485,08 340,09 112,18 Final 0,00 * Coi E(Final) = 0,00 kJ/mol Phân tích kết thu đƣợc, nhận thấy lƣợng trình hấp phụ HAsO42- AC-Fe giảm dần từ cấu hình đầu đến cấu hình cuối, chứng tỏ q trình hấp phụ khơng qua trạng thái chuyển tiếp Vì hấp phụ HAsO42- AC-Fe phụ thuộc vào yếu tố nhiệt động Do đó, sử dụng giá trị lƣợng hấp phụ nhƣ thông số để đánh giá khả mức độ xảy phản ứng So sánh kết tính tốn thu đƣợc, cho thấy E ads cấu hình hấp phụ AC-Fe-HAsO4 (a) âm Do đó, coi vị trí hấp phụ thuận lợi HAsO42- AC-Fe III.5 Nghiên cứu khả hấp phụ HAsO42- AC biến tính với COOFe III.5.1 Biến tính AC với COOFe Từ kết thu đƣợc thấy Fe có lực lớn As có mặt Fe làm tăng tính hấp phụ HAsO42- , xét tới trình cho Fe tác dụng với AC-COOH qua phản ứng AC-COOH + Fe → AC-COOFe + ½ H2 (∆E = -1909,78 kJ/mol) 56 Hình III.14 Cấu hình AC-COOFe sau tối ưu hóa cấu trúc III.5.2 Hấp phụ HAsO42- AC-COOFe Các cấu hình tối ƣu sau cho cấu tử HAsO42- hấp phụ lên AC-COOFe đồng thời lƣợng trình hấp phụ số kết phân tích nhƣ độ dài, góc liên kết, điện tích HAsO42- sau hấp phụ lên AC-COOFe đƣợc thể lần lƣợt Hình III.15 Bảng 3.14 dƣới HAsO4-AC- HAsO4-AC- HAsO4-AC- HAsO4-AC- COOFe (a) COOFe (b) COOFe (c) COOFe (d) Hình III.15 Các cấu hình hấp phụ ưu tiên HAsO42- AC-COOFe 57 Bảng 3.14 Các thơng số tính tốn cho cấu hình hấp phụ ưu tiên ion HAsO42trên AC-COOFe lượng hấp phụ - Eads, kJ/mol; khoảng cách ngắn từ HAsO42- đến AC-COOFe– dmin, Å; giá trị điện tích Fe – q(Fe), a.u; giá trị điện tích HAsO42- - q(HAsO42- )và tổng bậc liên kết Fe với HAsO42- theo Mayer - BO (Fe-AC) Cấu hình a b c d Eads, kJ/mol -216,71 -238,85 -218,43 -199,54 dmin , Å 1,739 1,671 1,632 1,636 q (HAsO42), a.u -1,113 -0,988 -1,050 -1,016 BO ( FeHAsO4) 1,015 1,378 1,657 1,657 BO (HAsO4) 5,895 5,630 5,171 5,363 Từ kết thu đƣợc cho thấy khả tƣơng tác AC-COOFe với ion HAsO42- tăng lên đáng kể so với AC chƣa biến tính, thể giá trị Eads âm so với giá trị tính tốn đƣợc trƣờng hợp AC chƣa biến tính (Bảng 3.1) Các giá trị khoảng cách nhỏ từ ion HAsO42- đến nguyên tử Fe bề mặt AC-COOFe cho thấy dmin nằm khoảng từ 1,632 đến 1,739 Å nhỏ tổng bán kính cộng hóa trị Fe O đồng thời có dịch chuyển điện tích lớn từ HAsO42- sang AC-COOFe ( lên tới 1,012e) nên thấy HAsO42- tạo liên kết hóa học với AC-COOFe Điều đƣợc đƣợc làm rõ quan sát hình ảnh HOMO-25 hệ AC-Fe (a) Hình III.16 HOMO-25 AC-COOFe-HAsO4(b) 58 Hàm sóng MO có dạng Ψ = = 0,37 py (O6) - 0,22 pz (O6) -0,07 d z2 (Fe) – 0,12 d x  y (Fe) + ∑cipz(Ci) Sự xen phủ orbital d z2 Fe với 2 orbital pz O6 HAsO42- tạo liên kết hóa học AC-Fe với HAsO42- Từ kết tính tốn trên, kết luận q trình hấp phụ HAsO42- AC-COOFe thuận lợi mặt lƣợng Vị trí hấp phụ ƣu tiên vị trí ứng với cấu hình AC-Fe- HAsO4(b) Quá trình hấp phụ mang chất hóa học Đóng góp tƣơng tác vdW trƣờng hợp không đáng kể với giá trị ΔEvdW = -4,78 kJ/mol (chiếm 3,48% tổng lƣợng hấp phụ) Để xác định trạng thái chuyển tiếp có q trình hấp phụ hóa học HAsO42- AC-Fe, sử dụng phƣơng pháp CI-NEB Kết tính tốn lƣợng tƣơng đối ảnh với cấu hình hấp phụ ban đầu (initial) cấu hình hấp phụ cuối (final) đƣợc trình bày Bảng 3.15 Bảng 3.15 Năng lượng tương đối (Erel) cấu hình đường phản ứng trình hấp phụ HAsO42- AC-Fe Cấu hình Erel*, kJ/mol Initial 401,73 381,34 378,24 366,75 210,85 45,17 Final 0,00 * Coi E(Final) = 0,00 kJ/mol Phân tích kết thu đƣợc, nhận thấy lƣợng trình hấp phụ HAsO42- AC-COOFe giảm dần từ cấu hình đầu đến cấu hình cuối, 59 chứng tỏ q trình hấp phụ khơng qua trạng thái chuyển tiếp Vì hấp phụ HAsO42- AC-COOFe phụ thuộc vào yếu tố nhiệt động Do đó, sử dụng giá trị lƣợng hấp phụ nhƣ thông số để đánh giá khả mức độ xảy phản ứng So sánh kết tính tốn thu đƣợc, cho thấy Eads cấu hình hấp phụ AC-COOFe-HAsO4 (b) âm Do đó, coi vị trí hấp phụ thuận lợi HAsO42- AC-Fe Tuy nhiên lƣợng hấp phụ HAsO42- AC-COOFe chƣa âm với ACFe Điều cho thấy vật liệu AC biến tính Fe có khả hấp phụ tốt ion HAsO42- so với AC biến tính COOFe 60 KẾT LUẬN Sử dụng phƣơng pháp DFT-D3, phiếm hàm tƣơng quan trao đổi PBE, hàm sở DZVP để nghiên cứu trình hấp phụ HAsO42- AC AC biến tính –COOH, -OH, Fe –COOFe; tối ƣu hóa 60 cấu trúc Asen (V) khơng bị hấp phụ AC nhƣng bị hấp phụ AC biến tính với –COOH, -OH, Fe –COOFe Quá trình hấp phụ HAsO42- ACCOOH AC-OH mang chất hấp phụ vật lý ( phần hấp phụ hóa học) cịn q trình hấp phụ HasO42- AC-Fe AC-COOFe mang chất hấp phụ hóa học Các q trình hấp phụ khơng qua trạng thái chuyển tiếp AC dễ biến tính vị trí nguyên tử C thuộc vòng 5,7 cạnh so với nguyên tử C vòng cạnh So sánh khơng có hấp phụ cạnh tranh HAsO42- H2O AC-COOH AC-OH Quá trình hấp phụ HAsO42- AC-Fe thuận lợi AC-COOFe mặt lƣợng hấp phụ Hướng phát triển đề tài - Nghiên cứu ảnh hƣởng nhiệt độ phƣơng pháp động lực học phân tử - Nghiên cứu AC biến tính kim loại oxit kim loại khác 61 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ Đỗ Thanh Hà, Hà Thị Thảo, Nguyễn Thị Thu Hà, Nguyễn Ngọc Hà, Nghiên cứu lý thuyết trình hấp phụ Asen (V) cacbon hoạt tính chứa nhóm chức bề mặt –OH –COOH, Tạp chí xúc tác hấp phụ, 2017 (đã nhận đăng) 62 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng việt Đỗ Văn Ái, Mai Trọng Nhuận, Nguyễn Khắc Vinh (2000), Một số đặc điểm phân bố asen tự nhiên vấn đề ô nhiễm asen tự nhiên vấn đề ô nhiễm asen môi trường Việt Nam, Hội thảo Quốc tế Ô nhiễm asen: Hiện trạng, Tác động đến sức khỏe cộng đồng giải pháp phòng ngừa, Hà Nội, 21-32 Hồ Vƣơng Bính, Đặng Văn Can, Phạm Văn Thanh, Bùi Hữu Việt, Phạm Hùng Thanh (2000), Ô nhiễm asen sức khoẻ cộng đồng, Hội thảo Quốc tế Ô nhiễm asen: Hiện trạng, Tác động đến sức khỏe cộng đồng giải pháp phòng ngừa, Hà Nội, 91-101 Nguyễn Mạnh Khải, Nguyễn Xuân Huân, Lê Thị Ngọc Anh (2010), Nghiên cứu xử lý Asen nước ngầm số vùng nông thôn hydroxit sắt (III), Tạp chí Khoa học ĐHQGHN, Khoa học Tự nhiên Công nghệ 26 165-171 Lâm Ngọc Thiềm, Phạm Văn Nhiêu, Lê Kim Long (2007), Cơ sở lí thuyết hóa lượng tử, Nxb Khoa học Kỹ thuật Vũ Thị Thu Trang (2015), Nghiên cứu biến tính cacbon hoạt tính MnO2 TiO2 làm vật liệu xử lý asen amoni nước, Luận văn thạc sĩ, Trƣờng Đại học Khoa học tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội Nguyễn Trọng Uyển, Trần Hồng Côn, Đỗ Thị Thủy (2012), Nghiên cứu chế tạo vật liệu hấp phụ sở cacbon hoạt tính nano titan dioxit ứng dụng xử lý mơi trường, Tạp chí Hóa học, T 50(3) 286-289 Tiếng anh Abdel-Fattah, T.M.; Ansari, A.Z.; Voice, T.C (2000) Screening of lowcost adsorbents for arsenic removal, American Chemical Society Prepr Extended Abstracts, 40(1),422–423 63 Agusa T, Kunito T, Kubota R et al (2010), Exposure, metabolism, and health effects of arsenic in residents from arsenic-contaminated groundwater areas of Vietnam and Cambodia: a review, Rev Environ Health, ,Vol.25(3), pp.193-220 Akin, I.; Arslan, G.; Tor, A.; Cengeloglu, Y.; Ersoz, M (2011), Removal of arsenate [As(V)] and arsenite [As(III)] from water by SWHR and BW30 reverse osmosis, Desalination, 281, 88–92 10 Amit Bhatnagar, William Hogland, Marcia Marques, Mika Sillanpää (2013), An overview of the modification methods of activated carbon for its watertreatment application, The Chemical Engineering Journal, 499511 11 An, B., Liang, Q., Zhao, D (2011), Removal of arsenic(V) from spent ion exchange brine using a new class of starch-bridged magnetite nanoparticles, Water Res., 45, 1961–1972 12 Arunan, Elangannan; Desiraju, Gautam R.; Klein, Roger A et al(2011), Definition of the hydrogen bond, Pure Appl Chem, Vol.83 (8) pp.1637– 1641 13 Bansal, R.C and M Goyal (2005), Activated Carbon Adsorption, Boca Raton, FL: CRC Press 14 Beguin, F and E Frackowiak (2010), Carbons for Electrochemical Energy Storage and Conversion Systems, CRC Press 15 Brack M (1985), Semiclassical description of nuclear bulk properties in Density-Functional Methods in Physics, New York: Plenum, pp 331-379 16 C L Chuang, M Fan, M.Xu, R et al (2005), Adsorption of arsenic(V) by activated carbon prepared from oat hulls, Chemosphere Vol.61, pp.478– 483 64 17 Cecen F (2014), Activated Carbon, Kirk-Othmer Encyclopedia of Chemical Technology, 1-34 18 Dinesh Mohan, Charles U Pittman Jr (2007), Arsenic removal from water/wastewater using adsorbents—A critical review, Journal of Hazardous Materials Vol.142, pp.1–53 19 Duane, S.; Kennedy, A D.; Pendleton, B J.; Roweth, D (1987), Hybrid Monte Carlo, Phys Lett B 195, 216-222 20 Eric Paul Leimkuehler (2010), Production, Characterization, and Applications of Activated Carbon, a thesis presented to the Faculty of the Graduate School University of Missouri 21 Figueiredo J.L, Pereira M.F.R., Freitas M.M.A., Orfao J.J.M (1999), Modification of the surface chemistry of acitvated carbons, Carbon, Vol.37, pp.1379-1389 22 Fiolhais C., Nogueira F., Marques M (2003), A Primer in Density Functional Theory, Springer-Verlag Berlin Heidelberg 23 Gh Ghanizadeh, M.H.Ehrampoush, M.T Ghaneian (2010), Application of iron impregnated actived carbon removal of Arsenic from water, Iran J.Environ Health.Sci Eng, Vol 7, No.2, pp 145-156 24 Grimme S (2004), ―Accurate Description of van der Waals Complexes by Density Functional Theory Including Empirical Corrections,‖ J Comput Chem., vol 25, pp 1463–1473 25 Guangzhi He, Gang Pan, Meiyi Zhang (2011), Studies on the reaction pathway of arsenate adsorption at water-TiO2 interfaces using density functional theory, joural of Colloid and Interface Science 364, 476-481 26 Ha Nguyen Thi Thu, Van Khu Le, Cam Le Minh, Ngoc Ha Nguyen (2017), A theoretical study of carbon dioxide adsorption and activation on metal-doped (Fe, Co, Ni) carbon nanotube, Comput Theor Chem., Vol 1100 (2017), pp.46-51 65 27 Harris P J., Liu Z., Suenaga K (2008), Imaging the atomic structure of activated carbon, J Phys Condens, Vol 20, pp.362201-362205 28 Hartree D R (1928), Proc Camb Phil Soc, 24, pp 328 29 Heidari, M., Moattar, F., Naseri, S., Samadi, M T and Khorasani, N (2011), Evaluation of Aluminum-Coated Pumice as a Potential Arsenic (V) Adsorbent from Water Resources, Int J Environ Res., 5(2):447-456, Spring 30 Heng Shou, Liwei Li, Daniela Ferrari, David S Sholl, Robert J Davis (2013), Journal of Catalysis 299, 150–161 31 Hiroyuki T., Daisuke S., Tomoaki I., Kazunobu S., and Takeji T, (2006), Thymine-substituted nitronyl nitroxide biradical as a triplet (S = 1) component for bio-inspired molecule-based magnets, Polyhedron, 26, pp 2230–2234 32 , J VandeVondele, M Krack, F Mohamed, M Parrinello, T Chassaing and J Hutter (2005), Quickstep: fast and accurate density functional calculations using a mixed Gaussian and plane waves approach, Comp Phys Comm 167, 293 33 Joel B Awuah, Nelson Y Dzade, Richard Tia, E et al (2016), Density Functional Theory Study of Arsenic Immobilization by Al(III)-modified zeolite Clinoptilolite, 34 Katsoyiannis, I.A., Zouboulis, A.I., (2004), Application of biological processes for the removal of arsenic from groundwaters, Water Res 38(1): 17-26 35 Kelly B Payne, Tarek M Abdel-Fattah (2005), Adsorption of Arsenate and Arsenite by Iron-Treated Actived Carbon and Zeolites: Effects of pH, Temperature, and Ionic Strength, Jour of Environmental Science and Health, 40:723-749 66 36 Kiem B Vu, Michael D Kaminski, and Luis Nuñez (2003);Review of Arsenic Removal Technologies for Contaminated Groundwaters, Argonne National Laboratory, Argonne, Illinois 37 Kim, M J., Nriagu, J., ( 2000), Oxidation of arsenic in groundwater using ozone and oxygen, Sci Tot Environ 247(1): 71-79 38 Leupin, O X.; Hug, S J (2015) Oxidation and removal of arsenic (III) from aerated groundwater by filtration through sand and zero-valent iron, Water Res., 39, 1729-1740 39 Levy M., Perdew J P., and Sahni V (1984), Exact differential equation for the density and ionization energy of a many-particle system, Phys Rev A, 30, pp 2745-2748 40 Makarova T., Palacio F (2006), Carbon-Based Magnetism, Elsevier, Amsterdam 41 Matsumoto Masafumi et al (1994), Surface modification of carbon whiskers by oxidation treatment, Carbon, Vol 32 (I) , pp.111 – 118 42 Meng X G., Korfiatis G P., Christodoulatos C., Bang S (2001), Treatment of Arsenic in Bangladesh well water using a household coprecipitation and filtration system, Water Res 35(12) 2805-2810 43 Min Jang, Weifang Chen, Jiying Zou, Fred S Cannon, and Brian A Dempsey (2010), Arsenic Removal by Iron Modified Activated Carbon 44 Mitch D’Arcy , Dominik Weiss , Michael Bluck , Ramon Vilar (2011), Adsorption kinetics, capacity and mechanism of arsenate and phosphate on a bifunctional TiO2–Fe2O3 bi-composite, Journal of Colloid and Interface Science 364, 205–212 45 Pankaj Verma-Abhinay Agarwal and V.K.Singh (2014), Arsenic removal from water through adsorption-A Review, Recent Research in Science and Technology, 6(1): 219-226 67 46 Pradhan B.K.; Sandle N.K (1999), Effect of different oxidizing agent treatmens on the surface properties of activated carbons, Carbon Vol.37 (8), pp.1323–1332 47 Roothaan C C J (1951), New Developments in Molecular Orbital Theory, Rev Mod Phys, 23(2), pp 69-89 48 S Grimme, J Antony, S Ehrlich, and S Krieg (2010), A consistent and accurate ab initio parametrization of density functional dispersion correction (dft-d) for the 94 elements H-Pu, J Chem Phys, Vol.132, pp.154104-154119 49 Shih, M.-C (2005), An overview of arsenic removal by pressure-driven membrane processes Desalination, 172, 85-97 50 Shuhui Zhang, Xiao Hu, Qing Lu and Jiongming Zhang (2011), Density Functional Theory Study of Arsenic and Selenium Adsorption on the CaO (001) Surface, Energy Fuels, Vol.25, pp.2932–2938 51 Szabo A., and Ostlund N S (1996), Modern Quantum Chemistry, Dover 52 T.J Bandosz (2016), Nanoporous carbons: looking beyond their perception as adsorbents, catalyst supports and supercapacitors, Chem Rec., Vol 16, pp.205–218 53 Thomas L H (1975), The calculation of atomic fields, Proc Camb Phil Soc, 23, pp 542-548 68 ... cacbon hoạt tính Chính lý trên, tiến hành nghiên cứu đề tài: ? ?Nghiên cứu lý thuyết trình hấp phụ asen (V) cacbon hoạt tính? ?? Mục đích nghiên cứu Nghiên cứu q trình hấp phụ As (V) cacbon hoạt tính. .. Thực nghiên cứu tính tốn lý thuyết trình hấp phụ asen (V) cacbon hoạt tính: + Tối ƣu hóa cấu trúc cacbon hoạt tính AC, HAsO42+ Nghiên cứu q trình hấp phụ As (V) cacbon hoạt tính: xác định lƣợng hấp. .. dung lƣợng hấp phụ cực đại 22,2 mg/g[6] Tuy nhiên nƣớc ta nay, nghiên cứu lý thuyết chất hấp phụ sản phẩm trung gian trình hấp phụ asen (V) cacbon hoạt tính cacbon hoạt tính biến tính hầu nhƣ