Nghiên cứu điều chế xúc tác CuCr2O4 cho phản ứng oxi hóa CO
ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC BỘ MÔN KỸ THUẬT CHẾ BIẾN DẦU KHÍ -o0o - LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC NGHIÊN CỨU ĐIỀU CHẾ XÚC TÁC CuCr2O4 CHO PHẢN ỨNG OXI HÓA CO GVHD: GS.TSKH LƯU CẨM LỘC TP HỒ CHÍ MINH, THÁNG 12 NĂM 2014 ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC BỘ MÔN KỸ THUẬT CHẾ BIẾN DẦU KHÍ -o0o - LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC NGHIÊN CỨU ĐIỀU CHẾ XÚC TÁC CuCr2O4 CHO PHẢN ỨNG OXI HÓA CO GVHD: GS.TSKH LƯU CẨM LỘC TP HỒ CHÍ MINH, THÁNG 12 NĂM 2014 ĐỀ TÀI LUẬN VĂN ĐƯỢC HOÀN THÀNH TẠI PHÒNG QUÁ TRÌNH VÀ THIẾT BỊ - VIỆN CÔNG NGHỆ HÓA HỌC - VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM Bản nhận xét: Cán hướng dẫn khoa học: GS.TSKH LƯU CẨM LỘC …………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………… Giảng viên phản biện: …………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ……………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………… …………………………………………………………… ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA Độc lập – Tự – Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP KHOA: KỸ THUẬT HÓA HỌC BỘ MÔN: KỸ THUẬT CHẾ BIẾN DẦU KHÍ LỚP: HC10DK HỌ VÀ TÊN I TÊN ĐỀ TÀI NGUYÊN CỨU ĐIỀU CHẾ XÚC TÁC CuCr2O4 CHO PHẢN ỨNG OXI HÓA CO II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG Nội dung 1: Nghiên cứu điều chế xúc tác CuCr 2O4 có chất mang chất mang phương pháp nung sốc nhiệt đồng kết tủa Nội dung 2: Nghiên cứu tính chất lý-hóa xúc tác Nội dung 3: Khảo sát hoạt tính oxi hóa CO vùng nhiệt độ thấp (< 300oC) sơ đồ dòng vi lượng III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ (Ngày ký Quyết định giao đề tài): 03/09/2014 IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ:………………………………………… V HỌ VÀ TÊN CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: GS.TSKH LƯU CẨM LỘC Nội dung đề cương LVTN thông qua Bộ môn Ngày… tháng… năm 2014 CHỦ NHIỆM BỘ MÔN PHẦN DÀNH CHO KHOA, BỘ MÔN: Người duyệt (chấm sơ bộ): Đơn vị: Ngày bảo vệ: Điểm tổng kết: Ngày… tháng… năm 2014 NGƯỜI HƯỚNG DẪN CHÍNH Nơi lưu trữ luận văn: LỜI CẢM ƠN - -Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến Giáo sư, Tiến sĩ khoa học Lưu Cẩm Lộc tận tình hướng dẫn, giúp đỡ truyền đạt nhiều kiến thức quý báu cho em suốt thời gian thực luận văn Xin cảm ơn Quý cô anh chị phòng Quá trình Thiết bị phòng Dầu khí – Xúc tác, Viện Công nghệ Hóa học thuộc Viện Hàn Lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam giúp đỡ tạo điều kiện cho em hoàn thành luận văn Em xin trận trọng cảm ơn Quý Thầy, Cô hội đồng chấm luận văn dành thời gian quý báu để đọc đưa nhận xét giúp em hoàn thiện đề tài luận văn Sau lời cảm ơn chân thành đến gia đình bạn bè, người động viên giúp đỡ công việc sống Trân trọng./ TP.HCM, ngày…tháng 12 năm 2014 DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT XRD: X-ray Power Diffraction XRF: X-ray Fluorescence SEM: Scanning Electron Microscopy TEM: Thermal Electron Microscopy TPR: Temperature programmed reduction BET: Brunauer-Emmett-Teller Mục Lục 1Chương : TỔNG QUAN .1 Chương 2: PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 16 Chương : KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 39 Chương 4: KẾT LUẬN 52 TÀI LIỆU THAM KHẢO 53 DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 1.1: Ảnh hưởng độc tính CO nồng độ khác .1 Bảng 2.2: Hóa chất sử dụng .17 Bảng 2.3: Khối lượng tiến chất cần điều chế xúc tác 18 Bảng 2.4: Các xúc tác nghiên cứu theo phương pháp thành phần khác 27 Bảng 3.5: Thành phần xúc tác xác định phương pháp XRF 42 Bảng 3.6: Diện tích bề mặt riêng (S, m2/g), đường kính lỗ xốp (d, Å) thể tích lỗ xốp (V, cm3/g) xúc tác khác 47 Bảng 3.7: Độ chuyển hóa theo nhiệt độ xúc tác nung sốc nhiệt 800 oC (V= 12 L/h, mxt = 0,2 g, CCO = 0,5 % mol, = 10,5% mol) .48 Bảng 3.8: Độ chuyển hóa theo nhiệt độ xúc tác đồng kết tủa nung 600 oC (V= 12 L/h, mxt = 0,2 g, CCO = 0,5 % mol, = 10,5% mol) .50 Bảng 3.9: Độ chuyển hóa CO xúc tác tốt theo nhiệt độ phản ứng (V= 12 L/h, mxt = 0,2 g, CCO = 0,5 % mol, = 10,5% mol) 51 DANH MỤC CÁC HÌNH Hình 2.1: Quy trình điều chế xúc tác chất mang, nung sốc nhiệt 800oC 19 Hình 2.2: Quy trình điều chế xúc tác có chất mang, nung sốc nhiệt 800oC 20 Hình 2.3: Quy trình điều chế xúc tác chất mang, đồng kết tủa nung 600oC 21 Hình 2.4: Quy trình điều chế xúc tác có chất mang, đồng kết tủa nung 600oC 22 Hình 2.5: Quy trình điều chế xúc tác có chất mang biến tính CeO2, nung 600oC23 Hình 2.6: Quy trình điều chế CeO2/γ-Al2O3 24 Hình 2.7: Thiết bị XRD Bruker D8 Advance 29 Hình 2.8: Hấp phụ đa lớp phân tử 29 Hình 2.9: Máy đo BET ký hiệu NOVA 100e 31 Hình 2.10: Sơ đồ hệ thống thí nghiệm .34 Hình 2.11: Sơ đồ khối máy sắc ký khí 37 Hình 2.12: Máy sắc ký khí hiệu Agilent 6890 Series GC System 38 Hình 3.13: Phổ XRD xúc tác CuCr2O4 không chất mang, (1) CuCr(I), (2) CuCr(II) 39 Hình 3.14: Phổ XRD xúc tác CuCr2O4 có chất mang nung sốc nhiệt 800oC, (1) CuCr(I), (2) CuCr-Al-O(I), (3) CuCr-Al-H(I) 40 Hình 3.15: Phổ XRD xúc tác CuCr2O4 có chất mang nung 600oC, (1) .41 Hình 3.16: Phổ XRD xúc tác CuCr2O4 có chất mang nung 600oC, (1) CuCr-AlH(II), (2) CuCr-CeAl-H(II) .42 Hình 3.17: Ảnh SEM xúc tác chất mang 43 Hình 3.18: Ảnh SEM xúc tác có chất mang 45 Hình 3.19: Ảnh xúc tác chất mang 46 Hình 3.20: Ảnh TEM xúc tác có chất mang .47 Hình 3.21: Độ chuyển hóa CO theo nhiệt độ phản ứng xúc tác CuCr2O4 nung sốc nhiệt 800 oC (V= 12 L/h, mxt = 0,2 g, CCO = 0,5 % mol, = 10,5% mol) 49 Hình 3.22: Độ chuyển hóa theo nhiệt độ xúc tác CuCr2O4 nung 600 oC (V= 12 L/h, mxt = 0,2 g, CCO = 0,5 % mol, = 10,5% mol) .50 Hình 3.23 50 Hình 3.24: Độ chuyển hóa xúc tác CuCr2O4 tốt theo nhiệt độ (V= 12 L/h, mxt = 0,2 g, CCO = 0,5 % mol, = 10,5% mol) 51 CHƯƠNG LUẬN KẾT QUẢ VÀ BÀN xúc tác CuCr(II) tồn dạng tinh thể phân tán mịn hơn, kích thước tinh thể nhỏ 1.10.4.2Xúc tác CuCr2O4 nung sốc nhiệt 800oC - CuCr2O4 - CuO Hình 3.14: Phổ XRD xúc tác CuCr2O4 có chất mang nung sốc nhiệt 800oC, (1) CuCr(I), (2) CuCr-Al-O(I), (3) CuCr-Al-H(I) Theo (Hình 3.2) phổ XRD xúc tác (1) CuCr(I) cho thấy xuất rõ nét peak đặc trưng CuCr 2O4 gốc 2θ = 18,5o; 24,35o; 29,48o; 30,98o; 35,15o; 37,61o; 42,3o; 53,4o; 61,4o; 64,7o Tuy nhiên hai xúc tác lại (2) CuCrAl-O(I) (3) CuCr-Al-H(I) thể tính rõ nét peak đặc trưng xuất peak gốc 2θ = 30,98o; 35,3o việc lý giải lượng xúc tác (10%kl) mang chất mang có phân tán tốt xúc tác chất mang xuất rõ ràng tinh thể CuCr2O4 LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP Trang 40 CHƯƠNG LUẬN KẾT QUẢ VÀ BÀN 1.10.4.3Xúc tác quy trình II (đồng kết tủa) - CuCr2O4 - CuO Hình 3.15: Phổ XRD xúc tác CuCr2O4 có chất mang nung 600oC, (1) CuCr(II), (2) CuCr-Al-O(II), (3) CuCr-Al-H(II) Phổ XRD xúc tác CuCr(II) theo hình 3.3 cho thấy có xuất peak đặc trưng CuCr2O4 gốc 2θ = 18,5 o; 24,35o; 29,48o; 30,98o; 35,15o; 37,61o; 42,3o; 53,4o; 61,4o; 64,7o Xúc tác CuCr-Al-O(II) CuCr-Al-H(II) có xuât peak đặc trưng CuCr2O4 gốc 2θ = 30,98o; 35,15o; 37,61o; 53,4o; 61,4o; 64,7o Tuy nhiên không thấy có mặt peak đặc trưng xúc tác CuO phổ XRD xúc tác CuCr-Al-H(II) Theo phổ XRD cho thấy xúc tác có chất mang có kích thước tính thể nhỏ xúc tác chất mang Các tinh thể phân tán tốt chất mang, ứng với peak phổ yếu LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP Trang 41 CHƯƠNG LUẬN KẾT QUẢ VÀ BÀN - CuCr2O4 CeO2-Al2O3 (2) (1) Hình 3.16: Phổ XRD xúc tác CuCr2O4 có chất mang nung 600oC, (1) CuCrAl-H(II), (2) CuCr-CeAl-H(II) Phổ XRD (hình 3.4) xúc tác CuCr-CeAl-H(II) xuất peak đặc trưng cho spinel CuCr2O4 gốc nhiễu xạ 2θ = 24,5o; 30,98o; 56,5o xuất peak đặc trưng CeO2-Al2O3 gốc 2θ = 28,5o; 32,78o; 47,72o Phổ XRD xúc tác CuCr-Al-H(II) có xuất peak đặc trưng gốc 2θ = 30,98 o; 35,15o; 37,61o; 53,4o; 61,4o; 64,7o Các peak đặc trưng CuCr2O4 CuCr-CeAl-H(II) xuất so với peak đặc trưng CuCr2O4 mẫu CuCr-Al-H(II) điều cho thấy tương tác Ce-Cu Ce-Cr làm suy yếu tương tác Cu-Cr 1.10.5 Thành phần xúc tác (XRF) Bảng 3.5: Thành phần xúc tác xác định phương pháp XRF TT Xúc tác Thành phần, %kl CuO LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP Cr2O3 Al2O3 Khác Tỷ lệ mol CuO/Cr2O3 Trang 42 CHƯƠNG LUẬN KẾT QUẢ VÀ BÀN CuCr(I) 36,40 63,50 0,10 1,09:1 CuCr(II) 32,50 67,30 0,20 0,92:1 CuCr-Al-O(I) 17,20 22,40 59,50 0,90 1,46:1 CuCr-Al-O(II) 15,70 22,50 61,60 0,20 1,32:1 CuCr-Al-H(I) 9,29 15,30 74,60 0,81 1,15:1 CuCr-Al-H(II) 7,28 14,10 78,20 0,42 0,98:1 CuCr-CeAlH(II) 6,12 11,10 53,4 29,38 (28,9CeO2) 1,07:1 Theo điều chế ban đầu tỷ lệ mol CuO:Cr 2O3 1:1 Từ kết XRF bảng 3.1 cho thấy xúc tác CuCr(I), CuCr(II), CuCr-Al-H(I), CuCr-Al-H(II), CuCr-CeAl-H(II) có tỷ lệ mol CuO:Cr2O3 xấp xỉ tỷ lệ điều chế ban đầu Tuy nhiên xúc tác CuCr-Al-O(I) có tỷ lệ mol CuO:Cr2O3 1,46:1 xúc tác CuCr-Al-O(II) có tỷ lệ mol CuO:Cr 2O3 1,32:1, theo tỷ lệ cho thấy sai số lớn so với tỷ lệ điều chế ban đầu 1.10.6 Hình SEM xúc tác 1.10.6.1Các xúc tác chất mang a CuCr(I) b CuCr(II) Hình 3.17: Ảnh SEM xúc tác chất mang LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP Trang 43 CHƯƠNG LUẬN KẾT QUẢ VÀ BÀN Ảnh SEM xúc tác CuCr(I) CuCr(II) cho thấy kích thước tinh thể CuCr(I) khoảng 1,5μm CuCr(II) khoảng 400nm, cụm tinh thể vô định hình Từ ảnh SEM cho thấy kích thước tinh thể mẫu CuCr(I) lớn CuCr(II), kết lần khẳng định kết luận thu quan sát phổ XRD Theo kết cho thấy phương pháp đồng kết tủa nung 600 oC cho kích thước tinh thể nhỏ 1.10.6.2Các xúc tác có chất mang a CuCr-Al-O(I) b CuCr-Al-O(II) c CuCr-Al-H(I) d CuCr-Al-H(II) LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP Trang 44 CHƯƠNG LUẬN KẾT QUẢ VÀ BÀN e CuCr-CeAl-H(II) Hình 3.18: Ảnh SEM xúc tác có chất mang So sánh ảnh SEM xúc tác chất mang phương pháp (II) (đồng kết tủa nung 600oC) cho độ phân tán tốt hơn, tinh thể thu có kích thước nhỏ đồng phương pháp (I) (nung sốc nhiệt 800 oC) Các xúc tác tẩm chất mang biến tính từ Al(OH)3 cho tinh thể nhỏ xúc tác tẩm chất mang γ-Al2O3 Việc lý giải trình nung Al(OH) bị nóng chảy γ-Al2O3 không Tuy nhiên với phương pháp (I) tinh thể loại chất mang không khác biệt nhiều, tinh thể mẫu CuCr-Al-O(I) có phần nhỏ mẫu CuCr-Al-H(II) lại bị kết dính rõ rệt Ngoài hình 3.6 e cho thấy với có mặt Ce tinh thể có kích thước nhỏ có độ phân tán tốt Các kết luận hoàn toàn phù hợp củng cố cho kết luận thu từ phổ XRD LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP Trang 45 CHƯƠNG LUẬN KẾT QUẢ VÀ BÀN 1.10.7 Hinh ảnh TEM xúc tác 1.10.7.1Xúc tác chất mang a CuCr(I) b CuCr(II) Hình 3.19: Ảnh xúc tác chất mang Từ Ảnh chụp TEM ta có kết luận tượng tự, phù hợp với SEM TEM cho cúng ta thấy rõ rệt cấu trúc xúc tác CuCr(I) CuCr(II) 1.10.7.2Xúc tác có chất mang a CuCr-Al-O (I) LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP b CuCr-Al-O (II) Trang 46 CHƯƠNG LUẬN KẾT QUẢ VÀ BÀN c CuCr-Al-H (I) d CuCr-Al-H (II) e CuCr-CeAl-H (II) Hình 3.20: Ảnh TEM xúc tác có chất mang Ảnh chụp TEM ta có kết luận tượng tự, phù hợp với SEM Phương pháp (II) cho tinh thể nhỏ hơn, phân bố tốt Xúc tác sử dụng chất mang biến tính từ Al(OH)3 cho tinh thể nhỏ phân bố tốt Sự có mặt CeO2 làm giảm kích thước tinh thể, việc tương tác Ce với Cu Cr làm tăng phân bố, hơn, bị kết dính 1.10.8 Diện tích bề mặt riêng, đường kính lỗ xốp thể tích lỗ xốp xúc tác Bảng 3.6: Diện tích bề mặt riêng (S, m2/g), đường kính lỗ xốp (d, Å) thể tích lỗ xốp (V, cm3/g) xúc tác khác STT Xúc tác LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP S, m2/g d, Å V, cm3/g Trang 47 CHƯƠNG LUẬN KẾT QUẢ VÀ BÀN CuCr(I) 2,8 7,183 n.d CuCr(II) 4,4 7,272 n.d CuCr-Al-O(I) 108,3 12,099 0,045 CuCr-Al-O(II) 95,6 12,137 0,038 CuCr-Al-H(I) 100,2 12,079 0,038 CuCr-Al-H(II) 81,9 12,112 0,028 CuCr-CeAlH(II) 139,9 11 0,131 n.d: not detected Từ kết đo BET cho thấy xúc tác nung nhiệt độ cao có bề mặt riêng thấp (xúc tác chất mang) nhiệt độ cao bị kết tụ lại làm giảm bề mặt riêng Trường hợp xúc tác có chất mang, nhiệt độ cao pha hoạt tính tụ lại không chiếm bề mặt chất mang (phân tán không đều) bề mặt riêng lớn Ở nhiệt độ thấp pha hoạt tính phân tán hơn, làm giảm bề mặt riêng xúc tác So sánh chất mang từ Al(OH) γ-Al2O3 cho thấy xúc tác có chất mang từ Al(OH)3 có bề mặt riêng nhỏ nung tiền chất chất mang nóng chảy cho xúc tác có tinh thể nhỏ (phân tán tốt hơn) Xúc tác có CeO2 có bề mặt riêng lớn chứng tỏ có kích thước tinh thể nhỏ Kết hoàn toàn phù hợp với kết từ phổ XRD, SEM TEM trình bày 1.11 HOẠT TÍNH CỦA XÚC TÁC TRONG PHẢN ỨNG OXI HÓA CO 1.11.1 Hoạt tính xúc tác CuCr2O4 nung sốc nhiệt Bảng 3.7: Độ chuyển hóa theo nhiệt độ xúc tác nung sốc nhiệt 800 o C (V= 12 L/h, mxt = 0,2 g, CCO = 0,5 % mol, = 10,5% mol) Xúc tác Độ chuyển hóa CO(%) theo nhiệt độ phản ứng(oC) 175 LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP 200 225 250 275 300 325 Trang 48 CHƯƠNG LUẬN CuCr (I) KẾT QUẢ VÀ BÀN 2,78 CuCr/Al-H(I) CuCr/Al-O (I) 3,50 4,47 7,99 63,98 83,6 90,49 91,34 3,55 6,12 13,84 39,61 90,13 90,61 6,19 10,59 21,95 74,23 84,91 86,72 Hình 3.21: Độ chuyển hóa CO theo nhiệt độ phản ứng xúc tác CuCr2O4 nung sốc nhiệt 800 oC (V= 12 L/h, mxt = 0,2 g, CCO = 0,5 % mol, CO = 10,5% mol) Theo hình 3.9 Trong vùng nhiệt độ từ 175÷225oC, loại xúc tác có hoạt độ tương tự nhau, độ chuyển hóa thấp Trong vùng nhiệt độ 225÷300 oC hoạt độ CuCr(I) tốt rõ rang giải thích qua kết luận SEM TEM Tuy tinh thể CuCr(I) lớn nhiều so với CuCr-Al-H(I) CuCr-Al-O(I) lại đồng Hai xúc tác CuCr-Al-H(I) CuCr-Al-O(I) có tượng kết dính rõ rang, trình tiếp xúc tâm hoạt tính LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP Trang 49 CHƯƠNG LUẬN KẾT QUẢ VÀ BÀN 1.11.2 Hoạt tính xúc tác đồng kết tủa nung 600 oC Bảng 3.8: Độ chuyển hóa theo nhiệt độ xúc tác đồng kết tủa nung 600 oC (V= 12 L/h, mxt = 0,2 g, CCO = 0,5 % mol, CO = 10,5% mol) Xúc tác Độ chuyển hóa CO (%) theo nhiệt độ phản ứng (oC) 175 200 225 250 275 300 325 CuCr (II) 6,10 6,79 13,36 31,62 78,38 93,37 97,10 CuCr-Al-H(II) 5,80 6,90 19,90 52,16 90,99 95,00 100 CuCr-Al-O (II) 3,52 4,03 9,41 19,69 58,28 88,20 93,56 22 26,10 40,15 82,80 98,25 100 CuCr-CeAl-H(II) Hình 3.22: Độ chuyển hóa theo nhiệt độ xúc tác CuCr2O4 nung Hình o 3.23 600 C (V= 12 L/h, m = 0,2 g, C = 0,5 % mol, C = 10,5% mol) xt CO O2 Theo hình 3.10 có mặt Ce làm tăng mạnh hoạt độ xúc tác Từ vùng nhiệt độ 175÷275oC xúc tác có mặt Ce có hoạt độ cao nhiều đạt độ chuyển hóa hoàn toàn nhiệt độ 300 oC Điều giải thích tâm LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP Trang 50 CHƯƠNG LUẬN KẾT QUẢ VÀ BÀN hoạt động Cu2+ tương tác với CeO2 trở nên dễ khử, tính hoạt độ oxi hóa tăng lên dẫn đến hoạt độ oxi hóa CO xúc tác tăng lên Cùng với xúc tác không biến tính với Ce phương pháp đồng kết tủa chất mang Al(OH) cho hoạt độ tốt nhiều so với γ-Al2O3, phù hợp với tính chất lý hóa 1.11.3 So sánh xúc tác có hoạt tính cao Bảng 3.9: Độ chuyển hóa CO xúc tác tốt theo nhiệt độ phản ứng (V= 12 L/h, mxt = 0,2 g, CCO = 0,5 % mol, CO = 10,5% mol) Xúc tác Độ chuyển hóa CO (%) theo nhiệt độ phản ứng (oC) 175 200 225 250 275 300 325 CuCr (I) 2,78 4,47 7,99 63,98 83,6 90,49 91,34 CuCr-Al-H(II) 5,80 6,90 19,90 52,16 90,99 95,00 100 22 26,10 40,15 82,80 98,25 100 CuCr-CeAl-H(II) Hình 3.24: Độ chuyển hóa xúc tác CuCr2O4 tốt theo nhiệt độ (V= 12 L/h, mxt = 0,2 g, CCO = 0,5 % mol, CO = 10,5% mol) LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP Trang 51 CHƯƠNG LUẬN KẾT QUẢ VÀ BÀN xúc tác tốt theo hình 3.12 cho thấy xúc tác CuCr(I) CuCr-Al-H(II) hoạt tính xúc tác CuCr-Al-H(II) có hoạt tính tốt xúc tác CuCr(I) kích thước tích thể CuCr-Al-H(II) nhỏ hơn, bề mặt riêng lớn Xúc tác CuCr-CeAl-H(II) có hoạt tính cao xúc tác điều chế, việc giải thích dựa vào tính chất lý-hóa phía LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP Trang 52 CHƯƠNG LUẬN KẾT Chương 4: KẾT LUẬN Sau nghiền cứu điều chế xúc tác CuCr2O4 cho phản ứng oxi hóa CO chung thu kết sau: Xúc tác điều chế theo phương pháp nung sốc nhiệt 800 oC, kết xúc tác CuCr(I) có hoạt tính tốt Xúc tác điều chế theo phương pháp đồng kết tủa nung 600 oC, kết nhận xúc tác CuCr-CeAl-H(II) có hoạt tính tốt oxi hóa hoàn toàn CO nhiệt độ 300oC Xúc tác có chất mang biến tính tử Al(OH) phân tán xúc tác mang chất mang γ-Al2O3 Xúc tác điều chế theo phương pháp đồng kết tủa có kích tinh thể phân tán tốt Sự có mặt CeO2 làm tăng hoạt tính xúc tác nhiều Hoạt tính xúc tác phụ thuộc vào cấu tạo chất mang khả tương tác oxit kim loại chất mang bề mặt Hoạt độ xúc tác tốt xếp theo thứ tự: CuCr(I) < CuCr-Al-H(II) < CuCr-CeAl-H(II) LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP Trang 52 TÀI LIỆU THAM KHẢO TÀI LIỆU THAM KHẢO LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP Trang 53 ... lý CO từ khí thải 1.3 XÚC TÁC CHO PHẢN ỨNG OXI HÓA CO Các nghiên cứu xúc tác cho trình oxi hoá khí thải với thành phần CO tiến hành nhiều giới Các hệ xúc tác đuợc nghiên cứu đa dạng, có xúc tác. .. MgO, hoạt tính xúc tác Au/CeO cho phản ứng oxi hóa CO cao so với Au/MgO Xúc tác Pt chất mang CeO thể tính oxi hóa tốt phản ứng oxi hóa CO Tác giả nghiên cứu làm sáng tỏ hoạt tính xúc tác Pt/CeO2... nghiên cứu điều chế xúc tác CuO/CeO2 cho phản ứng oxi hóa CO, xúc tác CuO/CeO có hoạt tính tốt oxi hóa hoàn toàn CO nhiệt độ 85oC Theo tác giả hoạt độ oxi hóa CO xúc tác oxit kim loại chù kỳ