ĈҤI HӐC QUӔC GIA TP.HCM
Trang 275ѬӠ1*ĈҤI HӐC BÁCH KHOA ± Ĉ+4*± HCM
Cán bӝ Kѭӟng dүn khoa hӑc: PGS.TS NguyӉn Nhұt Huy 3*676ĈһQJ9ăQ7KjQK Cán bӝ chҩm nhұn xét 1: PGS.TS NguyӉn Trung Thành Cán bӝ chҩm nhұn xét 2: PGS.TS Lê Thӏ Kim Oanh
LuұQYăQWKҥFVƭÿѭӧc bҧo vӋ tҥL7UѭӡQJĈҥi hӑc BiFK.KRDĈ+4*7S+&0QJj\18 tháng 01 QăP
Thành phҫn HӝLÿӗQJÿiQKJLiOXұQYăQWKҥFVƭJӗm: 1 Chӫ tӏch hӝLÿӗng: GS.TS NguyӉQ9ăQ3Kѭӟc 2 Cán bӝ phҧn biӋn 1: PGS.TS NguyӉn Trung Thành 3 Cán bӝ phҧn biӋn 2: PGS.TS Lê Thӏ Kim Oanh 4 Ӫy viên Hӝi ÿӗQJ 3*676ĈһQJ9NJ%tFK+ҥnh 5 7KѭNê+ӝLÿӗng: TS Võ Thanh Hҵng
Xác nhұn cӫa Chӫ tӏch HӝLÿӗQJÿiQKJLi/XұQYăQ Yj7Uѭӣng Khoa quҧn lý chuyên ngành sau khi luұQYăQÿmÿѭӧc sӱa chӳa (nӃu có)
.+2$0Ð,75ѬӠNG VÀ TÀI NGUYÊN
GS.TS NguyӉQ9ăQ3Kѭӟc
Trang 3NHIӊM VӨ LUҰ19Ă17+Ҥ&6Ƭ
Hӑ và tên: TrҫQĈRDQ7UDQJ
1Jj\WKiQJQăPVLQK 01/09/1996 Chuyên ngành: Kӻ thuұW0{LWUѭӡng
MSHV: 1970070 1ѫLVLQK /RQJ$Q Mã sӕ: 8520320
II NHIӊM VӨ VÀ NӜI DUNG
Nghiên cӭu bao gӗm nhӳng nӝi dung sau: ဨ Nӝi dung 1: Tәng hӧp vұt liӋu graphene
ဨ Nӝi dung 2: Phân tích tính chҩt vұt liӋXÿѭӧc tәng hӧp
ဨ Nӝi dung 3: Khҧo sát khҧ QăQJ [ӱ lý hҩp phө cӫa vұt liӋX ÿӕi vӟi thuӕc nhuӝm Methylene Blue, thuӕc kháng sinh Levofloxacin, thuӕc nhuӝm Rhodamine B
ဨ Nӝi dung 4: Tәng hӧp kӃt quҧ ÿiQKJLiÿLӅu kiӋn thích hӧp
III NGÀY GIAO NHIӊM VӨ: 22/02/2021
IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIӊM VӨ: 13/06/2021
V CÁN BӜ +ѬӞNG DҮN: PGS.TS NguyӉn Nhұt Huy, 3*676ĈһQJ9ăQ7KjQK
Trang 4LӠI CҦ0Ѫ1
LuұQYăQQj\ÿѭӧc hoàn thành tҥi Khoa Môi 7UѭӡQJYj7jL1JX\rQ7Uѭӡng Ĉҥi hӑF%iFK.KRD73+&0Gѭӟi sӵ Kѭӟng dүn cӫa PGS TS NguyӉn Nhұt Huy - giҧQJ YLrQ KRD 0{L WUѭӡQJ Yj 7jL 1JX\rQ Ĉҥi hӑc Bách Khoa TP.HCM và 3*676 ĈһQJ9ăQ7KjQK ± giҧng viên Khoa Khoa hӑF FѫEҧQ Ĉҥi hӑF < Gѭӧc Thái Nguyên
Em xin bày tӓ lòng biӃWѫQFKkQWKjQKYjVkXVҳFÿӃn Quý Thҫy vӅ sӵ tұn tâm Kѭӟng dүn và truyӅn dҥy nhiӅu kiӃn thӭc quý báu cho em trong suӕt thӡi gian làm luұQYăQ
Em xin chân thành cҧP ѫQ Vӵ hӛ trӧ cӫD %DQ /mQK ÿҥo, Cán bӝ quҧn lý và nhân viên Phòng Thí nghiӋPP{LWUѭӡQJÿmQKLӋt tình hӛ trӧ và tҥRÿLӅu kiӋn thuұn lӧi trong quá trình thí nghiӋm, và xin cҧPѫQVӵ hӛ trӧ kinh phí tӯ 7UѭӡQJĈҥi hӑc Bách Khoa TP.HCM trong quá trình thӵc hiӋQÿӅ tài
Cuӕi cùng, em xin chân thành cҧPѫQJLDÿuQKQJѭӡi thân và bҥQEqÿmOX{Qbên cҥnh, ӫng hӝ Yj ÿӝQJ YLrQ ÿӇ em có thӇ hoàn thành tӕW FKѭѫQJ WUuQK Kӑc cӫa PuQKFNJQJQKѭNKRҧng thӡi gian thӵc hiӋQÿӅ tài vӯa qua Em xin chân thành cҧm ѫQ
7S+&0QJj\«WKiQJ«QăP« Hӑc viên
TrҫQĈRDQ7UDQJ
Trang 5TÓM TҲT
ViӋc xӱ Oê Qѭӟc thҧL ÿDQJ Oj Pӝt trong nhӳng vҩQ ÿӅ ÿѭӧF TXDQ WkP Yj ÿѭӧc xem là mӝt trong nhӳng thách thӭc lӟQÿӕi vӟi nhiӅXÿ{WKӏ tҥi ViӋt Nam Có rҩt nhiӅu công nghӋ xӱ Oê ÿm ÿѭӧc sӱ dөQJ ÿӇ loҥi bӓ các chҩt ô nhiӉP ÿӝc hҥi tӯ Qѭӟc thҧi, chҷng hҥQ QKѭ Kҩp phө, quá trình oxy hóa bұc cao (AOPs), tách màng, thҭm thҩu QJѭӧc, kӃt tӫa hóa hӑFWUDRÿәLLRQÿLӋn hóa xӱ lý, xӱ lý sinh hӑF«7URQJVӕ các SKѭѫQJSKiS[ӱ lý, hҩp phө ÿѭӧc coi là mӝWSKѭѫQJSKiSFyWULӇn vӑng vì hiӋu quҧ cao, dӉ vұn hành, tiӃt kiӋm chi phí và khҧ WKLÿӇ thӵc hiӋn ӣ quy mô lӟn
Nghiên cӭu này tұSÿLӅu chӃ vұt liӋu graphene tӯ nhӳQJSKѭѫQJSKiSNKiFQKDXvà ӭng dөng trong hҩp phө xӱ lý chҩt hӳX Fѫ NKy SKkQ Kӫ\ WURQJ Qѭӟc NhӳQJ ÿһc WUѭQJYӅ vұt lý và hóa hӑc cӫa vұt liӋXÿѭӧF[iFÿӏnh bҵng FiFSKѭѫQJSKiSQKѭNtQKhiӇQYLÿLӋn tӱ quét (SEM), kính hiӇQYLÿLӋn tӱ truyӅn qua (TEM), phә nhiӉu xҥ tia X (XRD), pKѭѫQJSKiSWiQ[ҥ Ranman, phә hӗng ngoҥi (FTIR) Trong nghiên cӭu này, khҧ QăQJ ORҥi bӓ chҩt hӳX Fѫ NKy SKkQ Kӫy sinh hӑc bҵQJ SKѭѫQJ SKip hҩp phө sӱ dөng vұt liӋXJUDSKHQHÿѭӧc thӵc hiӋn tӯng mҿ Các yӃu tӕ ҧQKKѭӣQJÿӃn khҧ QăQJxӱ OêQKѭWKӡi gian phҧn ӭng, liӅXOѭӧng vұt liӋu, pH và nӗQJÿӝ EDQÿҫXFNJQJÿѭӧc khҧRViWYjÿiQKJLi
KӃt quҧ cho thҩy vұt liӋu graphene có khҧ QăQJ[ӱ lý chҩt hӳXFѫNKySKkQKӫy vӟi hiӋu suҩt cao Sau khi khҧo sát các yӃu tӕ ҧQKKѭӣng, thӡi gian hҩp phө ÿҥt trҥng thái cân bҵng cӫa các vұt liӋu khoҧng tӯ 30 - 60 phút vӟLGXQJOѭӧng hҩp phө FDRÿҥt qmax 769.23 mg/g Methylene Blue, 166.67 mg/g Levofloxacin và 434.78 mg/g Rhodamine B Tӯ ÿyFKRWKҩy vұt liӋu graphene có khҧ QăQJKҩp phө tӕWÿӕi vӟi chҩt hӳXFѫNKySKkQKӫy sinh hӑc, có nhiӅu tiӅPQăQJWURQJӭng dөng xӱ OêP{LWUѭӡng ÿһc biӋt là ӭng dөng trong xӱ OêQѭӟc thҧi
Trang 6ABSTRACT
Wastewater treatment is one of the issues of concern and is considered one of the major challenges for many cities in Vietnam Many treatment technologies have been used to remove toxic pollutants from wastewater, such as adsorption, higher-order oxidation processes (AOPs), membrane separation, reverse osmosis, chemical precipitation, etc chemistry, ion exchange, electrochemical treatment, biological treatment, etc Among the treatment methods, adsorption is considered a promising method because of its high efficiency, ease of operation, cost savings, and feasibility for large-scale implementation
This study focuses on preparing graphene materials from different methods and applying them in the adsorption and treatment of the persistent organic matter in water The physical and chemical properties of the materials were determined by methods such as scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), X-ray diffraction spectroscopy (XRD), Raman scattering, and infrared spectroscopy (FTIR) In this study, the ability to remove non-biodegradable organic matter by adsorption method using graphene material was performed in batches The factors affecting the processing ability such as reaction time, material dosage, pH, and initial concentration were also investigated and evaluated
The results show that the graphene material is capable of handling the persistent organic matter with high efficiency After investigating the influencing factors, the adsorption time to reach the equilibrium state of the materials is about 30 - 60 minutes with high adsorption capacity, reaching qmax 769.23 mg/g Methylene Blue, 166.67 mg/g Levofloxacin and 434.78 mg/g Rhodamine B It shows that graphene has a good adsorption capacity for organic substances that are difficult to biodegrade, has great potential in environmental remediation applications, especially in wastewater
Trang 7LӠ,&$0Ĉ2$1
7{L[LQFDPÿRDQÿk\OjF{QJWUuQKQJKLrQFӭu cӫa riêng tôi Nhӳng kӃt quҧ, sӕ liӋu cӫa luұQYăQQj\OjWUXQJWKӵFYjFKѭDÿѭӧc dùng cho bҩt kǤ luұQYăQcùng cҩp nào khác Các kӃt quҧ nghiên cӭXWUѭӟFÿyÿmÿѭӧc trích dүQÿҫ\ÿӫ
Tôi xin hoàn toàn chӏu trách nhiӋm vӅ nhӳng nӝLGXQJPjW{LÿmWUuQKEj\WURQJluұQYăQQj\
7S+&0QJj\«WKiQJ«QăP«
Hӑc viên
TrҫQĈRDQ7UDQJ
Trang 81.2 Mөc tiêu nghiên cӭu 3
1.3 Nӝi dung nghiên cӭu 3
2.1.1 Cҩu trúc vұt liӋu graphene 6
2.1.2 Mӝt sӕ tính chҩt graphene 6
2.2 Graphene oxit 8
2.2.1 Cҩu trúc cӫa vұt liӋu graphene oxit (GO) 8
Trang 92.2.2 Mӝt sӕ tính chҩt cӫa graphen oxit 9
2.3 Vұt liӋu dӵDWUrQFѫVӣ graphene 10
3KѭѫQJSKiSWәng hӧp các loҥi vұt liӋu graphene 11
2.4.1 Graphene nguyên sinh 11
2.4.2 Tәng hӧp vұt liӋu graphene oxit 13
2.5 Ӭng dөng cӫa vұt liӋu graphene trong hҩp phө 14
2.5.1 Hҩp phө các chҩt ô nhiӉPY{Fѫ 14
2.5.2 Hҩp phө các chҩt ô nhiӉm hӳXFѫ 16
2.6 Giҧi hҩp và tái tҥo vұt liӋu graphene 20
2.7 Tәng quan vӅ chҩt hӳXFѫNKySKkQKӫy sinh hӑFYjSKѭѫQJSKiS[ӱ lý 212.7.1 Tәng quan vӅ thuӕc nhuӝP[DQKPHWK\OHQHYjSKѭѫQJSKiS[ӱ lý 21
2.7.2 Tәng quan vӅ NKiQJVLQKOHYRIOR[DFLQYjSKѭѫQJSKiS[ӱ lý 22
2.7.3 Tәng quan vӅ thuӕc nhuӝP5KRGDPLQH%YjSKѭѫQJSKiS[ӱ lý 23
2.8 Tәng quan nghiên cӭXWURQJYjQJRjLQѭӟc 24
2.8.1 Tình hình nghiên cӭXWURQJQѭӟc 24
2.8.2 Tình hình nghiên cӭXQJRjLQѭӟc 25
VҰT LIӊ89¬3+ѬѪ1*3+È31*+,Ç1&ӬU 28
&+ѬѪ1* 6ѫÿӗ nghiên cӭu 28
3.2 Hóa chҩt, thiӃt bӏ và mô hình thí nghiӋm 29
Trang 103.4.1 Nӝi dung 1: Tәng hӧp vұt liӋu graphene bҵQJFiFSKѭѫQJSKiSYjYұt
liӋu khác nhau 38
3.4.2 Nӝi dung 2: Phân tích tính chҩt vұt liӋXÿѭӧc tәng hӧp 39
3.4.3 Nӝi dung 3: Khҧo sát khҧ QăQJKҩp phө thuӕc nhuӝm Methylene Blue, kháng sinh Levofloxacin và thuӕc nhuӝm Rhodamine B cӫa vұt liӋu graphene 40
3.4.4 Nӝi dung 4: Tәng hӧp kӃt quҧ ÿiQKJLiÿLӅu kiӋn thích hӧp 41
KӂT QUҦ VÀ THҦO LUҰN 42
&+ѬѪ1* ĈһFWUѭQJWtQKFKҩt cӫa vұt liӋu hҩp phө 42
4.2.1.ҦQKKѭӣng cӫa thӡi gian hҩp phө ÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý 47
4.2.2.ҦQKKѭӣng cӫa khӕLOѭӧng vұt liӋXÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý 51
4.2.3.ҦQKKѭӣng cӫa nӗQJÿӝ EDQÿҫXÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý 55
4.2.4.ҦQKKѭӣng cӫDS+EDQÿҫXÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý 59
Trang 11TÀI LIӊU THAM KHҦO 69PHӨ LӨC 73
Trang 12DANH MӨC TӮ VIӂT TҲT
AFM Kính hiӇn vi nguyên tӱ lӵc Atomic Force Microscope AOP Quá trình oxi hóa bұc cao Advanced Oxidation Processes BOD Nhu cҫu oxy sinh hӑc Biological Oxygen Demand CVD LҳQJÿӑQJSKDKѫLKyDKӑc Chemical Vapour Deposition COD Nhu cҫu oxy hóa hӑc Chemical Oxygen Demand
EEG1
Graphene tӯ SKѭѫQJ SKiSÿLӋn hóa graphite vӟi hiӋu ÿLӋn thӃ 15V
Electrochemical exfoliation graphene 1
EEG2
Graphene tӯ SKѭѫQJ SKiSÿLӋn hóa graphite vӟi hiӋu ÿLӋn thӃ 10V
Electrochemical exfoliation graphene 2
EEG3
Graphene tӯ SKѭѫQJ SKiSÿLӋn hóa graphite vӟi hiӋu ÿLӋn thӃ 20V
Electrochemical exfoliation graphene 3
FTIR Quang phә hӗng ngoҥi Fourrier Transformation InfraRed
LEV Kháng sinh Levofloxacin Levofloxacin
PAH +\GURFDUERQWKѫPÿDYzQJ Polycyclic Aromatic Hydrocarbons
RhB Thuӕc nhuӝm Rhodamine B Rhodamine B
RGO Graphene oxit khӱ Reduced Graphene Oxide
RH1 Trҩu gia nhiӋWWK{QJWKѭӡng Rice husk 1 RH2 TrҩX SKѭѫQJ SKiS VKRFN
SEM Kính hiӇQYLÿLӋn tӱ quét Scanning Electron Microscope
Trang 13TEM Kính hiӇQ YL ÿLӋn tӱ truyӅn qua
Transmission Electron Microscope
XPS Phә tán sҳFQăQJOѭӧng tia X X-ray Photoelectron Spectroscopy
Trang 14DANH MӨC BҦNG
BҧQJ Ĉӝ dүQÿLӋQYjÿLӋn trӣ suҩt mӝt sӕ loҥi vұt liӋu 7
BҧQJ Ĉӝ dүn nhiӋt cӫa mӝt sӕ loҥi vұt liӋu 7
BҧQJ Ĉӝ cӭQJYjÿӝ bӅn kéo cӫa mӝt sӕ loҥi vұt liӋu 8
Bҧng 2.4: Tәng hӧp diӋn tích bӅ mһt cӫa mӝt sӕ loҥi vұt liӋu graphene 10
Bҧng 2.5: Sӵ hҩp phө các ion kim loҥi tӯ dung dӏFK Qѭӟc bҵng các chҩt hҩp phө graphene khác nhau 14
Bҧng 2.6: Sӵ hҩp phө thuӕc nhuӝm tӯ dung dӏFKQѭӟc bҵng các chҩt hҩp phө graphene khác nhau 17
Bҧng 3.1: Danh sách hóa chҩt 29
Bҧng 3.2: Danh sách thiӃt bӏ, dөng cө 29
Bҧng 3.3: Ký hiӋu tên các loҥi vұt liӋu tәng hӧp 39
Bҧng 3.4: Các nghiӋm thӭc trong nӝi dung 3 40
Bҧng 4.1: Thông sӕ ÿLӅu kiӋn vұn hành thích hӧp xӱ lý thuӕc nhuӝm MB 63
Bҧng 4.2: Thông sӕ hҩp phө thuӕc nhuӝm MB theo mô hình Langmuir và Freunlich 63 Bҧng 4.3: Thông sӕ ÿLӅu kiӋn vұn hành thích hӧp xӱ lý kháng sinh Levofloxacin 64
Bҧng 4.4: Thông sӕ hҩp phө kháng sinh Levofloxacin theo mô hình Langmuir và Freunlich 64
Bҧng 4.5: Thông sӕ ÿLӅu kiӋn vұn hành thích hӧp xӱ lý thuӕc nhuӝm Rhodamine B 65 Bҧng 4.6: Thông sӕ hҩp phө thuӕc nhuӝm Rhodamine B theo mô hình Langmuir và Freunlich 65 Bҧng 4.7: Dҥng tuyӃn tính và giá trӏ R2 cӫa các mô hình biӇu kiӃn quá trình hҩp phө 66
Trang 15DANH MӨC HÌNH
+uQK 6ѫÿӗ nghiên cӭu 28
+uQK 6ѫÿӗ thiӃt bӏ chӃ tҥo vұt liӋu graphene bҵQJSKѭѫQJSKiSÿLӋn phân 31
+uQK 6ѫÿӗ chӃ tҥo vұt liӋu graphene bҵQJSKѭѫQJSKiSVӕc nhiӋt vӓ trҩu 31
Hình 3.4: Máy lҳc LabTech thӵc hiӋn quá trình hҩp phө 32
+uQK 6ѫÿӗ chùm tia tӟi và chùm tia nhiӉu xҥ trên tinh thӇ 36
Hình 4.1: Ҧnh SEM cӫa vұt liӋu«««««««««««««««««««« 42 Hình 4.2: Ҧnh TEM cӫa vұt liӋu 43
HìQK ĈһFWUѭQJ;5'Fӫa vұt liӋu 44
Hình 4.4: Phә Raman cӫa vұt liӋu 46
Hình 4.5: KӃt quҧ phân tích FTIR cӫa vұt liӋu 47
Hình 4.6: Ҧnh Kѭӣng cӫa thӡi gian hҩp phө ÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý thuӕc nhuӝm Methylene Blue 49
Hình 4.7: ҦQK Kѭӣng cӫa thӡi gian hҩp phө ÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý kháng sinh Levofloxacin 50
Hình 4.8: ҦQK Kѭӣng cӫa thӡi gian hҩp phө ÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý thuӕc nhuӝm Rhodamine B 51
Hình 4.9: ҦQK Kѭӣng cӫa khӕL Oѭӧng vұt liӋX ÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý thuӕc nhuӝm Methylene Blue 53
Hình 4.10: ҦQK Kѭӣng cӫa khӕL Oѭӧng vұt liӋX ÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý kháng sinh Levofloxacin 54
Hình 4.11: ҦQKKѭӣng cӫa khӕLOѭӧng vұt liӋXÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý Rhodamine B 55
Hình 4.12: ҦQKKѭӣng cӫa nӗQJÿӝ EDQÿҫXÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý Methylene Blue 57
Hình 4.13: ҦQK Kѭӣng cӫa nӗQJ ÿӝ EDQ ÿҫX ÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý kháng sinh Levofloxacin 58
Hình 4.14: ҦQKKѭӣng cӫa nӗQJÿӝ EDQÿҫXÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý Rhodamine 59
Hình 4.15: ҦQKKѭӣng cӫDS+EDQÿҫXÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý Methylene Blue 60 Hình 4.16: ҦQKKѭӣng cӫDS+EDQÿҫXÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý kháng sinh Levofloxacin 61
Trang 16Hình 4.17: ҦQKKѭӣng cӫDS+EDQÿҫXÿӃn hiӋu quҧ xӱ lý Rhodamine B 62
Trang 17MӢ ĈҪU &+ѬѪ1*
1.1 Ĉһt vҩQÿӅ
ViӋc xӱ Oê Qѭӟc thҧL ÿDQJ Oj Pӝt trong nhӳng vҩQ ÿӅ ÿѭӧc quan tâm Yj ÿѭӧc xem là mӝt trong nhӳng thách thӭc lӟQÿӕi vӟi nhiӅXÿ{WKӏ tҥi ViӋt Nam Có rҩt nhiӅu công nghӋ xӱ Oêÿmÿѭӧc sӱ dөQJÿӇ loҥi bӓ các chҩt ô nhiӉP ÿӝc hҥi tӯ Qѭӟc thҧi, chҷng hҥQ QKѭ Kҩp phө, quá trình oxy hóa bұc cao (AOPs), tách màng, thҭm thҩu QJѭӧc, kӃt tӫa hóa hӑFWUDRÿәLLRQÿLӋn hóa xӱ lý, xӱ lý sinh hӑF«Trong sӕ các SKѭѫQJSKiS[ӱ lý, hҩp phө ÿѭӧc coi là mӝt SKѭѫQJSKiSFyWriӇn vӑng vì hiӋu quҧ cao, dӉ vұn hành, tiӃt kiӋm chi phí và khҧ WKLÿӇ thӵc hiӋn ӣ quy mô lӟn Trong suӕt thӡi gian gҫQ ÿk\, nhiӅu chҩt hҩp phө ÿm ÿѭӧc nghiên cӭu và phát triӇn, chҷng hҥn QKѭӕng nano cacbon, cacbon hoҥt tínhÿҩt sét khoáng chҩt, polyme, chҩt thҧi nông nghiӋp, zeolit,
Ngày nay, thuӕc nhuӝm ÿDQJ Oj Pӝt trong nhӳng vҩQ ÿӅ cҫn giҧi quyӃt trong P{LWUѭӡQJQѭӟc Thuӕc nhuӝm ÿѭӧc sӱ dөng rӝng rãi trong các ngành công nghiӋp QKѭ dӋt may, cao su, giҩy, mӻ phҭm Do tính tan cao, các thuӕc nhuӝm là tác nhân gây ô nhiӉm các nguӗQ Qѭӟc và hұu quҧ là tәn hҥL ÿӃQ FRQ QJѭӡi và các sinh vұt sӕng Bên cҥQK ÿy Vӵ hiӋn diӋn cӫa thuӕc thuӝP WURQJ Qѭӟc QJăQ Fҧn sӵ xuyên thҩu cӫa ánh sáng mһt trӡL YjR Qѭӟc, làm giҧm quá trình quang hӧp kéo theo sӵ giҧm nӗQJ ÿӝ R[\ KzD WDQ WURQJ QѭӟF Yj OjP WăQJ { nhiӉm nguӗQ Qѭӟc Thuӕc nhuӝP FzQ Fy ÿӝc tính vӟi nhiӅu loҥL ÿӝng vұt thӫy sinh, màu cӫa thuӕc nhuӝm làm mҩt vҿ mӻ quan cӫD P{L WUѭӡQJ QѭӟF +ѫQ thӃ nӳD WURQJ P{L WUѭӡng kӷ khí, mӝt sӕ loҥi thuӕc nhuӝm sӁ bӏ khӱ tҥo thành nhӳQJ YzQJ DPLQ WKѫP ÿk\ Oj QKӳng loҥi chҩW ÿӝF Jk\ UD XQJ WKѭ Yj ELӃn dӏ FKRQJѭӡLYjÿӝng vұt ;DQKPHWK\OHQHOjPӝWORҥLWKXӕFQKXӝPÿѭӧFVӱGөQJNKiSKәELӃQWURQJF{QJQJKLӋSGӋWQKXӝPWKѭӡQJÿѭӧFVӱGөQJWUӵFWLӃSÿӇQKXӝPPjXYҧLVӧL E{QJKD\GXQJÿӇQKXӝPJLҩ\ QKXӝPFiFVҧQSKҭPWӯWUHQӭDPjQKWU~FGDYjPӵFYLӃW;DQKPHWK\OHQHFyWKӇJk\UDFiFEӋQKYӅPҳWGDÿѭӡQJK{KҩSÿѭӡQJWLrXKyDYjWKұPFKtJk\XQJWKѭ1ӗQJÿӝ[DQKPHWK\OHQHWURQJQѭӟFTXiFDRVӁFҧQWUӣVӵKҩSWKөR[\YjRQѭӟFWӯNK{QJNKtGRÿyOjPFҧQWUӣVӵVLQKWUѭӣQJFӫDFiFÿӝQJWKӵFYұWJk\UDKLӋQWѭӧQJ[iRWUӝQKRҥWÿӝQJFӫDYLVLQKYұWYjҧQKKѭӣQJÿӃQ
Trang 18quá WUuQK Wӵ OjP VҥFK FӫD QѭӟF[3] 5KRGDPLQH % 5K% Oj PӝW WURQJ QKӳQJ WKXӕFQKXӝPÿѭӧFVӱGөQJFKӫ\ӃX ÿӇQKXӝPOHQOөDOjPODVHUF{QJVXҩWPүXYjWKѭӡQJÿѭӧFVӱGөQJQKѭWKXӕFQKXӝPÿiQKGҩXYӃWÿӇ[iFÿӏQKKѭӟQJYjOѭXWӕFFӫDGzQJFKҧ\ 1KuQ FKXQJ WKXӕF QKXӝP 5K% NKi ÿӝF WDQ QKLӅX WURQJ QѭӟF PHWKDQROethanol[32] ViӋc loҥi bӓ thuӕc nhuӝm khӓL Qѭӟc thҧL WUѭӟc khi thҧi vào nguӗn Qѭӟc vүn còn là mӝt thách thӭc ÿDQJÿѭӧc quan tâm.
Mһt khác, hҫu hӃt các sӕ liӋu quan trҳF ÿiQK JLi FKҩW Oѭӧng và hiӋu quҧ xӱ lý Qѭӟc thҧi sau xӱ lý ӣ ViӋW1DPWKѭӡng chӍ FK~êÿӃn các yӃu tӕ OêKyDQKѭJLiWUӏ pH, COD, BOD, NH4, mӝt sӕ kim loҥi nһQJ ÿӗng, kӁm, Cadium), mӝt sӕ thuӕc trӯ sâu,« QKѭQJ FKѭD Fy QJKLrQ FӭX ÿiQK JLi YӅ nӗQJ ÿӝ và hiӋu quҧ loҥi bӓ các chҩt kháng sinh trong dòng thҧLWUѭӟc khi xҧ vào nguӗn tiӃp nhұn ViӋc sӱ dөng rӝng rãi FiFNKiQJVLQKWURQJÿyQKLӅu chҩt thuӝc nhóm bӅn và không phân hӫy tӵ nhiên nên GѭOѭӧng kháng sinh còn lҥLWURQJQѭӟc thҧi và bùn thҧi sӁ ÿѭӧc phát tán ra nguӗn tiӃp nhұn và sӁ WtFKONJ\OkXGjLWURQJKӋ sinh thái (vi sinh vұt, thӵc vұWYjÿӝng vұt) và môi WUѭӡng Tӯ ÿy OjPWăQJQJX\Fѫ[Xҩt hiӋn nguӗn gen kháng thuӕc ӣ các chӫng vi sinh vұWÿһc biӋt là vi sinh vұt gây bӋnh HӋ quҧ là sӁ gây nên sӵ kháng thuӕc ӣ vұt nuôi YjFRQQJѭӡi Kháng kháng sinh là mӕLÿHGӑa sӭc khӓe cӝQJÿӝng trên toàn thӃ giӟi, ҧQKKѭӣQJÿӃn sӭc khӓe và cuӝc sӕng cӫDQJѭӡi dân và sӵ phát triӇn tәng thӇ, bӅn vӳng cӫa cҧ mӝt quӕc gia HӋ lөy là các liӋXSKiSÿLӅu trӏ WK{QJWKѭӡng trӣ nên không hiӋu quҧ NhiӉm trùng trӣ nên nghiêm trӑQJKѫQGүQÿӃn thӡi gian bӏ bӋQKOkXKѫQFKLSKtÿLӅu trӏ FDRKѫQYjQJX\FѫWӱ YRQJFDRKѫQ 'RÿyYLӋc nghiên cӭXÿiQKJLihiӋu quҧ loҥi bӓ thuӕFNKiQJVLQKWURQJQѭӟc thҧi là rҩt cҫn thiӃt Levofloxacin OjPӝWORҥLNKiQJVLQK WKXӝFQKyPWKXӕFTXLQRORQFyWiFGөQJGLӋWNKXҭQGRӭFFKӃHQ]\PHWKLӃW\ӃX, tham gia vào quá trình saRFKpSSKLrQPmYjWXVӱD$'1FӫDYLNKXҭQĈk\OjPӝWWKXӕFNKiQJVLQKSKәUӝQJFyWKӇWLrXGLӋWÿѭӧFQKLӅXORjLYLNKXҭQÿѭӧFVӱGөQJSKәELӃQWURQJQJjQK\GѭӧFSKҭPTҥi ViӋt Nam, nghiên cӭu sӱ dөng carbon ÿӇ xӱ OêP{LWUѭӡQJQѭӟFÿһc biӋt là chҩt kháng sinh còn rҩt mӟi mҿ
Graphene và vұt liӋXWUrQFѫVӣ graphene nhұQÿѭӧc sӵ TXDQWkPÿһc biӋt, kӇ tӯ khi lҫQ ÿҫu tiên vұt liӋu graphene ÿѭӧc giӟi thiӋu vӅ các tính chҩW ÿLӋn tӱ tӯ QăP2004 Cùng vӟLÿyYjRQăPJLҧLWKѭӣng Nobel vұt lý vӅ vұt liӋXQj\ÿmÿѭӧc
Trang 19trao cho hai nhà khoa hӑc Konstantin S.Novoselov và Andre K.Geim thuӝFWUѭӡQJÿҥi hӑF 0DQFKHVWHU Qѭӟc Anh[1] LҫQ ÿҫX WLrQ ÿm WiFK ÿѭӧc nhӳQJ ÿѫQ Oӟp graphene tӯ vұt liӋu khӕi graphit và mô tҧ tính chҩWÿһFWUѭQJFӫa chúng KӇ tӯ ÿyJUDSKHQe ÿmWUӣ WKjQKÿӕLWѭӧQJÿѭӧc nhiӅu nhà khoa hӑc quan tâm, nghiên cӭu rӝng rãi tính chҩWÿLӋn ± ÿLӋn tӱÿLӋn hóa, quang hӑFFѫKӑc và khҧ QăQJKҩp phө
Vӟi nhӳQJÿӅ cұp trên, mөc tiêu cӫDÿӅ WjLOj³Nghiên cӭu xӱ lý thành phҫn chҩt hӳXFѫNKySKkQKӫy sinh hӑc trong Qѭӟc thҧi sӱ dөng vұt liӋu graphene´ 1.2 Mөc tiêu nghiên cӭu
MөFWLrXÿӅ tài nghiên cӭu này là tәng hӧp vұt liӋu graphene và ӭng dөng trong hҩp phө xӱ lý thành phҫn chҩt hӳX Fѫ NKy SKkQ Kӫy sinh hӑF WURQJ Qѭӟc thҧi chӭa thuӕc nhuӝm xanh methylene (MB), kháng sinh levofloxacin (LEV) và thuӕc nhuӝm Rhodamine B (RhB)
1.3 Nӝi dung nghiên cӭu
Nghiên cӭu bao gӗm nhӳng nӝi dung sau: ဨ Nӝi dung 1: Tәng hӧp vұt liӋu graphene
ဨ Nӝi dung 2: Phân tích tính chҩt vұt liӋXÿѭӧc tәng hӧp
ဨ Nӝi dung 3: Khҧo sát khҧ QăQJ xӱ lý hҩp phө cӫa vұt liӋXÿӕi vӟi thuӕc nhuӝm Methylene Blue, thuӕc kháng sinh Levofloxacin, thuӕc nhuӝm Rhodamine B - Nӝi dung 4: Tәng hӧp kӃt quҧ ÿiQKJLiÿLӅu kiӋn thích hӧp
Trang 201.3.2 Phҥm vi nghiên cӭu
Nghiên cӭXÿѭӧc thӵc hiӋn trong phҥm vi phòng thí nghiӋm NKRD0{LWUѭӡng và Tài nguyên 7UѭӡQJ Ĉҥi hӑc Bách Khoa Tp HCM (WzD + Fѫ Vӣ 2 Ĉ{QJ +zD 'ƭAn, %uQK'ѭѫQJ) và phòng thí nghiӋm Khoa Khoa hӑFFѫEҧQĈҥi hӑF<Gѭӧc Thái 1JX\rQ /ѭѫQJ1Jӑc QuyӃn, Tp Thái Nguyên)
1.4 3KѭѫQJSKiSQJKLrQFӭu
1.4.1 3KѭѫQJSKiSWәng hӧp tài liӋu nghiên cӭu
3KѭѫQJ SKiS Wәng hӧp tài liӋu chӫ yӃX ÿѭӧc thӵc hiӋn thông qua sách, báo, internet, các bài báo khoa hӑFWURQJYjQJRjLQѭӟFĈk\OjSKѭѫQJSKiSFѫEҧn có vai WUzÿӏQKKѭӟng cho mөc tiêu nghiên cӭu, cung cҩSFiFFѫVӣ lý thuyӃWÿmÿѭӧc kiӇm chӭng bӣi các hӑc giҧ, là tiӅQÿӅFѫVӣ cho phát triӇQêWѭӣng
1.4.3 3KѭѫQJSKiSOҩy mүu và phân tích
Mүu sau hҩp phө ÿѭӧc lӑc qua giҩy lӑc và chӭDWURQJ(UOHQPOVDXÿyÿHPmүX ÿL ÿR TXDQJ WUrQ Pi\ ÿR TXDQJ phә UV-VIS DR6000 Hach (Xuҩt xӭ: Mӻ) ӣ Eѭӟc sóng phù hӧp
1.4.4 3KѭѫQJSKiS[ӱ lý sӕ liӋu
ViӋc tính toán, xӱ lý sӕ liӋu và vӁ biӇXÿӗ dӵa trên phҫn mӅm Microsoft Office Excel
Trang 211.5 Ý QJKƭDNKRDKӑc và ý QJKƭDWKӵc tiӉn 1.5.1 éQJKƭDNKRDKӑc
Nghiên cӭX Qj\ Oj Fѫ Vӣ lý thuyӃW ÿӇ ÿiQK JLi NKҧ QăQJ Wәng hӧp vұt liӋu graphene bҵng các SKѭѫQJSKiSkhác nhau, ӭng dөng trong hҩp phө xӱ lý thành phҫn chҩt hӳX Fѫ NKy SKkQ Kӫy sinh hӑc trong Qѭӟc thҧi KӃt quҧ cӫa nghiên cӭu này sӁ ÿyQJJySOӟn vào khoa hӑFFNJQJQKѭPӣ UDÿѭӧc mӝWKѭӟQJÿLPӟi tiӅPQăQJFKRYұt liӋu graphene
1.5.2 éQJKƭDWKӵc tiӉn
KӃt quҧ nghiên cӭu sӁ là tài liӋu góp phҫn hiӇX U} KѫQ vӅ tәng hӧp graphene bҵQJFiFSKѭѫQJSKiSYjYұt liӋu khác nhauÿӗng thӡi ӭng dөng trong hҩp phө xӱ lý Qѭӟc thҧi chӭa thuӕc nhuӝm và kháng sinh, hiӋQÿDQJ OjQKӳng chҩt ô nhiӉPÿDQJÿѭӧFÿһc biӋt quan tâm trong xӱ OêQѭӟc thҧi Tӯ ÿyWuPUDQKӳQJÿLӅu kiӋn quy trình tәng hӧp graphene tӕL ѭX FNJQJ QKѭ WKLӃt kӃ hӋ thӕng xӱ lý phù hӧp vӟL Qѭӟc thҧi thӵc tӃ
1.6 Tính mӟi cӫDÿӅ tài
Nghiên cӭu tәng hӧp graphene hҩp phө xӱ OêQѭӟc thҧLÿDQJ là mӝt xu Kѭӟng mӟi hӭa hҽQÿҥt nhiӅu lӧi ích Tuy nhiên, công nghӋ này vүQFzQWѭѫQJÿӕi mӟLFKѭDÿѭӧc nghiên cӭu rӝQJUmLĈһc biӋt ӣ ViӋt Nam, công nghӋ này vүQFzQÿDQJÿѭӧc nghiên cӭu mӝt cách khá hҥn chӃ YjFKѭDÿѭӧc ӭng dөng rӝng rãi vào thӵc tӃ
Trang 22TӘNG QUAN &+ѬѪ1*
2.1 Tәng quan vұt liӋu graphene
Graphene là tҩm phҷng dày bҵng mӝt lӟp nguyên tӱ cӫa các nguyên tӱ carbon vӟi liên kӃt sp2 tҥo thành dàn tinh thӇ hình tә ong7URQJÿyFKtQKWKDQFKulà do nhiӅu tҩm graphen ghép lҥi, chiӅu dài liên kӃt cacbon-cacbon là 0,142 nm[1] Graphene là phҫn tӱ cҩXWU~FFѫEҧn cӫa mӝt sӕ thù hình bao gӗm than chì, ӕng nano carbon và fulleren *UDSKHQH ÿѭӧc phát hiӋn bӣi Andrei Geim và Konstantin Sergeevich Novoselov YjRQăP*UDSKHQHOjYұt liӋu có nhiӅu tính chҩWÿһc biӋt QKѭGүn nhiӋt, dүQÿLӋn tӕWFyÿӝ cӭng rҩt lӟn và gҫQQKѭWUong suӕt Hai nhà khoa hӑc Andrei Geim và Konstantin Sergeevich Novoselov NKiPSKiUDJUDSKHQHÿmÿѭӧc trao Giҧi Nobel Vұt lý QăP[1]
2.1.1 Cҩu trúc vұt liӋu graphene
Cҩu tҥo tӯ các nguyên tӱ cacbon sҳp xӃp theo cҩu trúc lөFJLiFKD\FzQÿѭӧc gӑi là cҩu trúc hình tә ong Mӛi trҥng thái lai hóa AO - sp cӫa nguyên tӱ cacbon này xen phӫ vӟi mӝt trҥng thái lai hóa AO - sp cӫa nguyên tӱ cacbon khác hình thành mӝt liên kӃt cӝng hóa trӏ dҥng VLJPD ı EӅn vӳng Các liên kӃWVLJPDQj\ TX\ÿӏnh cҩu trúc mҥng tinh thӇ hình tә ong và giҧi thích cho tính chҩt bӅn vӳQJYjWUѫYӅ mһt hóa hӑc cӫa graphene Ngoài các liên kӃWVLJPD ı JLӳa hai nguyên tӱ cacbon lân cұn còn tӗn tҥi mӝt liên kӃW SL ʌ khác kém bӅn vӳQJ KѫQ Go liên kӃW ʌ \ӃX Yj Fy ÿӏQK Kѭӟng không gian vuông góc vӟi các AO - sp nên các electron tham gia liên kӃt này rҩt linh ÿӝQJYjTX\ÿӏnh tính chҩWÿLӋn và quang cӫa graphene[1]
2.1.2 Mӝt sӕ tính chҩt graphene
2.1.2.1 Tính d̳QÿL͏n
Ĉӝ OLQK ÿӝQJ ÿLӋn tӱ cӫa graphene rҩt cao, ӣ nhiӋW ÿӝ phòng khoҧng 15.000 cm2/V.sÿiӋn trӣ suҩt khoҧng 10-6 FPOjYұt chҩWFyÿLӋn trӣ suҩt thҩp nhҩt ӣ nhiӋt ÿӝ phòng Trong khi ÿy, ӕng nano cacbon Fy ÿӝ OLQK ÿӝQJ ÿLӋn tӱ khoҧng 10.000 cm2/V.s, Silic vào khoҧng 1400 cm2/V.s, bán dүn hӳX Fѫ SRO\PHU ROLJRPHU YjRkhoҧng 10 cm2/V.s.[1]
Trang 23Bҧng 2.1: Ĉӝ dүQÿLӋQYjÿLӋn trӣ suҩt mӝt sӕ loҥi vұt liӋu[8]
C ࣌(S/m) tҥi 20°C
Bҧng 2.2: Ĉӝ dүn nhiӋt cӫa mӝt sӕ loҥi vұt liӋu[8]
Trang 242.1.2.3 Tính ch̭WF˯
ĈӇ [iFÿӏQKÿӝ bӅn cӫa vұt liӋu graphene các nhà khoa hӑFÿmVӱ dөng mӝt kӻ thuұW ÿy Oj NtQK KLӇn vi lӵc nguyên tӱ KӃt quҧ ÿR Yj WtQK WRiQ FKR WKҩy vұt liӋu graphene Fy<RXQJ¶VPRGXOXVNKRҧng 1*3DFyÿӝ bӅn kéo 125 Gpa, là vұt liӋu rҩt cӭng (cӭng KѫQ NLP FѭѫQJ) 7URQJ NKL ÿy WӍ trӑng cӫa graphene WѭѫQJ ÿӕi nhӓ 0,77 mg/m2.[1]
Bҧng 2.3: Ĉӝ cӭQJYjÿӝ bӅn kéo cӫa mӝt sӕ loҥi vұt liӋu[8]
modulus (GPa)
Ĉӝ bӅn kéo Ultimate tensile strength (GPa)
2.1.2.5 Tính ch̭t hóa h͕c
7ѭѫQJWӵ QKѭEӅ mһt graphite, bӅ mһt graphene có thӇ hҩp phө và giҧi hҩp các nguyên tӱ, phân tӱ và nhóm chӭc khác nhau (ví dө NO2, NH3, K và OH).[1]
2.2 Graphene oxit
2.2.1 Cҩu trúc cӫa vұt liӋu graphene oxit (GO)
Vì có cҩu trúc dҥng màng rҩt linh hoҥt, graphene có khҧ QăQJWKD\ÿәi hoһc chӭc KyDNKXQJFDFERQÿӇ hình thành vұt liӋu composit mӟi có nhiӅu ӭng dөng Khi các
Trang 25nguyên tӱ cacbon lai hóa sp2 trong các lӟp graphene bӏ oxi hóa lên cacbon sp3 , xuҩt hiӋn các nhóm chӭc bӅ mһW QKѭ -COOH, -OH, -C-O-C-, -& 2« Ĉy Oj Pӝt dҥng biӃQÿәi cӫa grapheneÿѭӧc gӑi là oxit graphene (kí hiӋu là GO)
Cҩu trúc cӫa GO phө thuӝF YjR SKѭѫQJ SKiS Wәng hӧS Yj ÿѭӧc thӵc hiӋn bӣi nhiӅu nhà nghiên cӭu khác nhau Bҧn chҩt cӫa các nhóm chӭc oxy và cách gҳn kӃt trên mҥQJOѭӟi cacbon là rҩt quan trӑQJÿӇ Fyÿѭӧc mӝt cҩu trúc GO chính xác
Nhӡ có các nhóm chӭc chӭa oxi mang ÿLӋQWtQKkPGRÿyFyOӵFÿҭy xuҩt hiӋn giӳa các lӟp WUrQÿmOjPWăQJOrQNKҧ QăQJSKҧn ӭng cӫD*2Yjÿӗng thӡLOjPWăQJkhoҧng cách giӳa các lӟS *2 Yj WăQJ WtQK ѭD Qѭӟc GO vүn giӳ cҩu trúc lӟp cӫa grapheneQKѭQJFiFOӟp bӏ vênh và khoҧng cách giӳa các lӟp lӟQKѫQNKRҧng hai lҫn khoҧng 0.7nm so vӟi graphene.[1]
2.2.2 Mӝt sӕ tính chҩt cӫa graphen oxit
2.2.2.1 Tính d̳QÿL͏n
Graphene oxit WKѭӡQJÿѭӧc mô tҧ QKѭPӝt chҩWFiFKÿLӋn, do sӵ hình thành cӫa các nhóm chӭc có chӭa oxi mà mӝt phҫn liên kӃt sp2 trong mҥng tinh thӇ ÿmEӏ suy thoái và trӣ thành liên kӃt sp3YjFKtQKFiFÿLӋn tích âm cӫa các nhóm chӭFQj\ÿmlàm xuҩt hiӋn lӵF ÿҭ\ WƭQK ÿLӋn làm cho tính dүQ ÿLӋn cӫa graphene oxit giҧm dҫn, theo quá trình oxi hóa làm giҧPÿiQJNӇ sӕ Oѭӧng liên kӃWʌFNJQJQKѭFiFÿLӋn tӱ tӵ do trên bӅ mһt cӫa nó.[1]
2.2.2.2 Tính h̭p phͭ
Graphene oxit ÿѭӧc TXDQWkPÿiQJNӇ trong các ӭng dөng vӅ hҩp phө do có diӋn tích bӅ mһt riêng lӟn, chӭa các nhóm chӭc trên bӅ tҥRÿLӅu kiӋn thuұn lӧi cho các quá trình hҩp phө hay phҧn ӭng trên bӅ mһt Vӟi các ѭXWKӃ ÿy*2ÿѭӧF[pWÿӃQQKѭPӝt vұt liӋu thay thӃ tӕt cho than hoҥt tính hay các vұt liӋu hҩp phө truyӅn thӕng trong viӋc loҥi bӓ các ion kim loҥi khӓLP{LWUѭӡQJQѭӟc
&ѫFKӃ hҩp phө cӫa vұt liӋu hҩp phө phө thuӝc vào tính chҩt và cҩu trúc cӫa chúng (cҩu tҥo phân tӱ PRPHQ Oѭӥng cӵc, sӵ hiӋn diӋn cӫa các nhóm chӭc trên bӅ mһt) Sӵ có mһt hay vҳng mһt cӫa các nhóm chӭFQKѭ 1+2, OH, COOH trong chҩt hҩp phө FNJQJVӁ [iFÿӏQKFѫFKӃ và hiӋu quҧ cӫa quá trình hҩp phө &ѫ chӃ hҩp phө
Trang 26trên vұt liӋXFѫ sӣ GO chӫ yӃu là: lӵFK~WWƭQKÿLӋn, hiӋu ӭng kӷ QѭӟFWѭѫQJWiFʌ-ʌliên kӃt hydro, liên kӃt cӝng hóa trӏ.[1]
2.2.2.3 Kh̫ QăQJSKkQWiQ
Mӝt trong nhӳng lӧi thӃ cӫa graphene oxit là khҧ QăQJSKkQWiQGӉ dàng trong Qѭӟc và các dung môi hӳXFѫNKiFFNJQJQKѭWURQJFiFP{LWUѭӡng khác nhau, do sӵ hiӋn diӋn cӫa các nhóm chӭF JLjX R[L Ĉk\ Yүn là mӝt tính chҩt rҩt quan trӑng khi trӝn vұt liӋu vӟi polymer khi cӕ gҳng cҧi thiӋn tính chҩWÿLӋQYjFѫKӑc cӫa chúng
Mһt khác vì sӵ hình thành cӫa các nhóm chӭc có chӭa oxi mà mӝt phҫn liên kӃt sp2 trong mҥng tinh thӇ ÿmEӏ suy thoái và trӣ thành liên kӃt sp3YjFKtQKFiFÿLӋn tích âm cӫa các nhóm chӭFQj\ÿmOjP[Xҩt hiӋn lӵFÿҭ\ WƭQKÿLӋn làm cho GO dӉ dàng phân tán vào trong các dung môi phân cӵc, nhҩt là trong dung P{L QѭӟFÿӇ tҥo nên FiFÿѫQOӟp graphene oxit.[1]
2.3 Vұt liӋu dӵDWUrQFѫVӣ graphene
Graphene và oxit graphene có cҩu trúc dҥng tҩm, diӋn tích bӅ mһt lӟn có thӇ kӃt hӧp vӟi nhiӅu thành phҫQNKiFQKDXÿӇ tҥo nên vұt liӋu composit có các tính chҩt vô FQJÿһc biӋt, tҥRÿLӅu kiӋn thiӃt kӃ và phát triӇn các thӃ hӋ xúc tác tiӃp theo Thông WKѭӡng thành phҫn thӭ hai là các kim loҥi, oxit kim loҥi, polime, hӧp chҩt hӳXFѫYұt chҩt sinh hӑc, khung kim loҥi hӳXFѫKRһc là các vұt liӋu nano
Bҧng 2.4: Tәng hӧp diӋn tích bӅ mһt cӫa mӝt sӕ loҥi vұt liӋu graphene[19]
Vұt liӋu graphene 3KѭѫQJSKiSWәng hӧp DiӋn tích bӅ mһt (m2/g)
GO/bentonite composite 3KѭѫQJSKiSVӱDÿәi Hummers 63.4 Fe3O4@GO-thiourea 3KѭѫQJSKiSQKLӋt rҳn 56.267
Trang 27GO-magnetic iron oxide
2.4 3KѭѫQJSKiSWәng hӧp các loҥi vұt liӋu graphene 2.4.1 Graphene nguyên sinh
Mӝt sӕ pKѭѫQJSKiSWәng hӧp có thӇ ÿѭӧc phân loҥi thành hai chiӃQOѭӧc chính: ³&KLӃQOѭӧc tӯ trên xuӕQJ´Yj³&hiӃQOѭӧc tӯ GѭӟLOrQ´.
ChiӃQOѭӧc tӯ trên xuӕng: Novoselov và cӝng sӵ là nhӳQJQJѭӡLÿҫu tiên tҥo ra mӝt tҩPJUDSKHQHÿѫQWLQKWKӇ và әQÿӏnh tӯ graphite nhiӋt phân bҵQJSKѭѫQJSKiS mechanical exfoliation (bóc tách FѫKӑc) Tách lӟp graphite thành các tҩm graphene ÿѫQKRһc vài lӟp bҵng mӝt sӕ SKѭѫQJSKiS bóc tách Các chiӃQOѭӧc tӯ trên xuӕng bao gӗm bóc tách FѫKӑc, bóc tách hóa hӑc, bóc tách pha lӓng các hӧp chҩt xen giӳa than chì.[19]
Trang 28Mһt khác, chiӃQOѭӧc tӯ GѭӟLOrQÿѭӧFÿӏQKQJKƭDOjTXiWUuQKWәng hӧp trӵc tiӃp graphene tӯ khí carbon hoһc các nguӗn hydrocacbon bҵng cách lҳQJÿӑQJKѫLKyDKӑc (CVD)WăQJWUѭӣng biӇu mô, tuyӃn khuôn mүu
Tính chҩt và ӭng dөng cӫa graphene chӃ tҥo phө thuӝF YjR SKѭѫQJ SKiS Wәng hӧp cӫa chúng ChiӃQOѭӧc tӯ trên xuӕng cung cҩp sҧn xuҩt graphene quy mô lӟn vӟi chi phí thҩp, tuy nhiên, các khuyӃt tұt trong quá trình có thӇ làm giҧm chҩWOѭӧng cӫa các tҩm graphene 1Jѭӧc lҥi, chiӃQ Oѭӧc tӯ Gѭӟi lên tҥo ra các tҩm graphene chҩt Oѭӧng cao vӟLFiFÿһFWtQKÿһc biӋWQKѭQJchi phí sҧn xuҩWWѭѫQJÿӕi cao
2.4.1.1 3K˱˯QJSKiS tͳ trên xu͙ng (Top down)
- 3K˱˯QJ SKiS F̷W YL F˯ PLFURPHFKDQLFDO FOHDYDJH SKѭѫQJ SKiS Qj\ WiFK
graphite thành nhӳng miӃng mӓng bҵng cách chà graphite vào mӝt mһt phҷng khác, tӯ ÿyFyWKӇ gӥ nhӳng miӃng graphite vӟLÿӝ dày khoҧng 100 nguyên tӱ
- 3K˱˯QJSKiSV͵ dͭQJEăQJNHR 1ăP004, Geim và Novoselov tìm ra cách
chӃ tҥo graphene thông qua dán nhӳng mҧnh vөn graphite trên mӝt miӃQJEăQJkeo, gұp dính nó lҥi, rӗi kéo giұt ra, tách miӃng graphite OjP ÿ{L +ӑ cӭ làm QKѭYұy nhiӅu lҫQFKRÿӃn khi miӃng graphite trӣ nên thұt mӓng, sau ÿyGiQmiӃQJEăQJNHROrQVLOLFRQ[ӕSYjPDViWQyNKLÿyFyYjLPҧnh graphit dính trên miӃng silicon xӕp, và nhӳng mҧQK ÿy Fy WKӇ có bӅ dày là 1 nguyên tӱ, chính là Graphene
- 3K˱˯QJSKiSEyFWiFKSKDO͗ng: &iFSKѭѫQJSKiSWUrQGQJÿӇ tҥo graphene
trong P{LWUѭӡng chân không hoһFP{LWUѭӡQJNKtWUѫӢ ÿk\FK~QJWDFyWKӇ sӱ dөQJ QăQJ Oѭӧng hóa hӑF ÿӇ tách các lӟp graphene tӯ graphite Quá trình bóc tách pha lӓng bao gӗPEDEѭӟc: (1) phân tán graphite trong dung môi, (2) bóc tách, (3) lӑc lҩy sҧn phҭm
2.4.1.2 Ph˱˯QJSKiSWͳ G˱ͣi lên (bottom up)
- 3K˱˯QJSKiSO̷QJÿ͕QJSKDK˯LKyDK͕c (CVD): 3KѭѫQJSKiSGQJOzQKLӋt
ÿӝ cao giӕQJQKѭSKѭѫQJSKiSWәng hӧp ӕng than nano Niken (Ni), platin (Pt), FREDQ &R ÿӗng (Cu) là các chҩt nӅn (substrate) phә biӃn, các chҩt nӅn ÿѭӧc ÿXQQyQJӣ nhiӋWÿӝ khoҧng 1000°C và nguӗn cacbon (thông dөng nhҩt là khí
Trang 29PHWDQ &+ ÿѭӧc thәi qua chҩt nӅn, graphene sӁ ÿѭӧc hình thành trên bӅ mһt chҩt nӅn
- 3K˱˯QJSKiS(SLWD[\FKPSKkQW͵: Do sӵ WKăQJKRDFӫa Si xҧy ra ӣ 1150°C
WURQJ P{L WUѭӡng chân không và ӣ 1500°& WURQJ P{L WUѭӡng khí Argon 3KѭѫQJSKiSWKѭӡQJÿѭӧc tiӃn hành vӟLÿӃ silic cacbua (SiC) thӵc hiӋn ӣ nhiӋt ÿӝ 1300°C (P{LWUѭӡng chân không) hoһc ӣ 1650°C (P{LWUѭӡng khí Argon) Các nguyên tӱ Si sӁ WKăQJKRDNKLÿѭӧc nâng nhiӋWÿӃn nhiӋWÿӝ ÿӫ cao và các nguyên tӱ cacbon còn lҥi trên bӅ mһt sӁ ÿѭӧc sҳp xӃp, liên kӃt lҥi trong quá trình graphite hóa ӣ nhiӋW ÿӝ cao KӃt quҧ có thӇ hình thành nên màng graphene rҩt mӓng phӫ toàn bӝ bӅ mһt cӫDÿӃ Si
2.4.2 Tәng hӧp vұt liӋu graphene oxit
Graphene oxit là sҧn phҭm cӫa quá trình oxy hóa graphite Mӝt sӕ SKѭѫQJSKiStәng hӧp *2QKѭVDX
- 3K˱˯QJSKiS%URGLH Ĉk\OjSKѭѫQJSKiS Fә ÿLӇQUDÿӡi sӟm nhҩWYjRQăP
1859 bҵQJ FiFK WKrP NDOL FORUDW ÿӇ tҥo dҥng bùn cӫa than chì vӟi axit nitric ÿұPÿһc VӟLSKѭѫQJSKiS%URGLHEҵng cách sӱ dөQJSKѭѫQJSKiSSKkQWtFKnguyên tӕ, phân tӱ cӫa sҧn phҭm cuӕi có công thӭc C11H4O5 Sҧn phҭm này có tính axít và có khҧ QăQJ SKkQ WiQ WURQJ P{L WUѭӡng kiӅm, song lҥi có kích WKѭӟc nhӓ, hҥn chӃ ÿӝ dày và cҩu trúc không hoàn hҧo.[6]
- 3K˱˯QJ SKiS 6WDXGHQPHLHU 1ăP 6WDXGHQPHLHU ÿm Fҧi thiӋQ SKѭѫQJ
pháp trên bҵng cách sӱ dөng hӛn hӧp D[LWVXOIXULFÿһc và axiWQLWULFÿһF6DXÿythêm tӯ tӯ kali clorat vào hӛn hӧp Sӵ WKD\ ÿәL Qj\ WURQJ TX\ WUuQK ÿm NKLӃn cho GO có mӭc ox\KyDFDRKѫQ7X\QKLrQSKѭѫQJSKiSQj\Oҥi gһp phҧi các QKѭӧFÿLӇm là tӕn thӡi gian và nguy hiӇm vì KClO3 là chҩt dӉ gây kích nә và sҧn phҭm khí ClO2 ÿѭӧc tҥRWKjQKFyQJX\FѫFKi\Qә FDRQKѭSKѭѫQJSKiSBrodie Mһt khác, quy trình tәng hӧSÿzLKӓLÿLӅu kiӋn chӃ tҥo phҧi kiӇm soát nghiêm ngһt và xӱ lý chҩt thҧi sau khi chӃ tҥo phӭc tҥp. [6]
- 3K˱˯QJSKiS+XPPHUV 1ăP +XPPHUÿmF{QJEӕ SKѭѫQJ SKiSWKD\
thӃ cho viӋc tәng hӧp GO bҵng KMnO4 và NaNO3 trong H2SO4 Trong nhӳng QăPTXDSKѭѫQJSKiS+XPPHUVÿmÿѭӧc cҧi tiӃn nhiӅu nhҵm loҥi bӓ viӋc sӱ
Trang 30dөng NaNO3 GRÿyQJăQQJӯa tҥRUDNKtÿӝc hҥi trong quá trình tәng hӧp, các SKѭѫQJ SKiS Qj\ ÿѭӧc gӑL Oj SKѭѫQJ SKiS +XPPHUV Fҧi tiӃn (Modified Hummers).[6]
- 3K˱˯QJSKiS7our: 3KѭѫQJSKiS7RXUÿѭӧc công bӕ QăPEӣi nhóm cӫa
JLiRVѭ7RXUWҥLÿҥi hӑc Rice (Mӻ), vӟi sӵ WKD\ÿәLFѫEҧn so vӟLSKѭѫQJSKiSHummers là không sӱ dөng NaNO3 WăQJ Oѭӧng KMnO4 và sӱ dөng H3PO4 3KѭѫQJSKiSQj\Vӱ dөng tӹ lӋ KMnO4:graphite = 6:1 và H2SO4: H3PO4 = 9: 1 Sҧn phҭPWKXÿѭӧc có mӭc oxy hóa cao.[6]
- 3K˱˯QJSKiSÿL͏n ly plasma: sӱ dөng mӝt dung dӏFKÿLӋn ly có pH khoҧng 14
và nguӗQÿLӋn mӝt chiӅu vӟi mӝt hiӋXÿLӋn thӃ [iFÿӏnh GQJÿӇ thay ÿәi cҩu trúc trên bӅ mһt graphite (dҥng thanh, tҩm, hoһF Gk\ ÿѭӧc sӱ dөQJ QKѭ FiFÿLӋn cӵc trong phҧn ӭQJÿLӋn hóa. [6]
2.5 Ӭng dөng cӫa vұt liӋu graphene trong hҩp phө 2.5.1 Hҩp phө các chҩt ô nhiӉPY{Fѫ
Trong sӕ các chҩt ô nhiӉPY{FѫFyWURQJQѭӟc thҧi, kim loҥi nһng (Pb, Cd, Hg, Ni, Cu, Zn, Cr, Sb, Cd, Co, Mn, v.v ) ÿѭӧFWtFKONJ\VLQKKӑc và không thӇ dӉ dàng bӏ phân hӫy bӣi quá trình phân hӫy hóa hӑc hoһc quá trình sinh hӑc Hҩp phө ÿѭӧc chӭng minh là kӻ thuұt hiӋu quҧ nhҩt trong viӋc loҥi bӓ các ion kim loҥi khӓi dung dӏch Chҩt hҩp phө *UDSKHQHÿm ÿѭӧc ÿѭӧc thӯa nhұn vӅ khҧ QăQJORҥi bӓ các ion kim loҥi cao vì khҧ QăQJKҩp phө Yѭӧt trӝi cӫa chúng TiӃn bӝ gҫQÿk\WURQJYLӋc hҩp phө các ion kim loҥi bҵng chҩt hҩp phө JUDSKHQHÿѭӧc trình bày trong bҧng
Quá trình hҩp phө có thӇ ÿѭӧF WK~F ÿҭy thông quD FiF WѭѫQJ WiF NKiF QKDXchҷng hҥQQKѭWѭѫQJWiFWƭQKÿLӋQWUDRÿәi ion và bӅ mһt tҥo phӭc giӳa các ion kim loҥi và nhiӅu nhóm chӭc hiӋn diӋn trên bӅ mһt cӫa chҩt hҩp phө graphene
Bҧng 2.5: Sӵ hҩp phө các ion kim loҥi tӯ dung dӏFKQѭӟc bҵng các chҩt hҩp phө graphene khác nhau[19]
Vұt liӋu hҩp phө Kim ĈLӅu kiӋn thí nghiӋm Khҧ QăQJ
Trang 31graphene loҥi Nӗng ÿӝ (mg/L)
pH
NhiӋt ÿӝ (K)
Thӡi gian (giӡ)
hҩp phө cӵFÿҥi
(mg/g)
Graphene@ NiFe2O4-HNT
Trang 33nhuӝP ÿѭӧF FRL Oj Fѫ FKӃ quan trӑng nhҩW ÿӇ loҥi bӓ thuӕc nhuӝm GO chӭa các nhóm chӭFQăQJFKӭa oxy dӗi dào giӳ ÿLӋn tích âm, có thӇ dӉ dàng liên kӃt vӟi thuӕc nhuӝPFDWLRQWtFKÿLӋQGѭѫQJQKӡ lӵFK~WWƭQKÿLӋn
Bҧng 2.6: Sӵ hҩp phө thuӕc nhuӝm tӯ dung dӏFKQѭӟc bҵng các chҩt hҩp phө graphene khác nhau [19]
Chҩt hҩp phө Thuӕc nhuӝm
ĈLӅu kiӋn thí nghiӋm Khҧ QăQJhҩp phө
cӵFÿҥi (mg/g) Nӗng
ÿӝ (mg/g)
pH NhiӋt ÿӝ (K)
Thӡi gian (giӡ)
Silk fibroin@GO Methylene
GO-activated carbon
Methylene
Sodium dodecyl sulfate/graphene
Trang 34Polyamine-Methyl violet 25-250 7.0 298 2 243
modified magnetic-GO
GO
Disperse blue
Graphene-chitosan Eosin Y 0-80 7.0 294 36 326 GO-activated Crystal violet 10-60 9.0 333 1.5 70
Trang 35hydroxyapatite@GO
Nói chung, hiӋu suҩt loҥi bӓ 3$+VWKD\ÿәLÿiQJNӇ theo mӝt sӕ ÿһc tính hóa lý cӫa cҧ graphene và các PAHs, chҷng hҥQ QKѭ Fҩu trúc hóa hӑc, tính kӷ Qѭӟc, các nhóm chӭc bӅ mһW«
2.5.2.3 H̭p phͭ kháng sinh
ThuӕF NKiQJ VLQK ÿѭӧF ÿѭD YjR P{L WUѭӡng chӫ yӃu thông qua chҩt thҧi bӋnh viӋn, ngàQKGѭӧc phҭm và thuӕc thú y Do tiêu thө quy mô lӟn, chúng dҫn dҫQÿѭӧc thҧLYjRQѭӟc thҧLÿ{WKӏ hoһc trӵc tiӃp lҳng xuӕng các bãi chôn lҩp, cuӕi cùng, xâm
Trang 36nhұp vào hӋ thӕQJQѭӟc ngӑt, và gây ra nhӳQJWiFÿӝng bҩt lӧi Ngoài mӝt sӕ chҩt hҩp phө WK{QJWKѭӡng, graphene và các vұt liӋu nanocompozit cӫDFK~QJÿmÿҥWÿѭӧc sӵ chú ý lӟQQKѭQKӳng tác nhân mӟi nәi và hiӋu quҧ FDRÿӇ loҥi bӓ kháng sinh nhӡ vào hiӋu suҩt hҩp phө Yѭӧt trӝi cӫa chúng.[19]
Miao và c͡ng s ÿmÿLӅu chӃ graphene oxit tӯ tính và báo cáo khҧ QăQJKҩp phө
cao cho chlortetracycline, oxytetracycline và tetracycline hydrochloride là 303.95 mg/g, 289.85 mg/g, và 141.44 mg/g WѭѫQJӭng.[19]
Zhou và c͡ng s tәng hӧp vұt liӋu tәng hӧp tӯ tính GO dӵa trên than sinh hӑc
(có nguӗn gӕc tӯ vӓ cam quýt) bҵng SKѭѫQJSKiSWKӫy nhiӋWYjÿѭӧc áp dөQJÿӇ loҥi bӓ hiӋu quҧ ciprofloxacin và sparfloxacin Vұt liӋu ÿҥW ÿѭӧc khҧ QăQJ Kҩp phө Yѭӧt trӝLÿӕi vӟi ciprofloxacin (283.44 mg/g) và sparfloxacin (502.37 mg/g).[19]
2.6 Giҧi hҩp và tái tҥo vұt liӋu graphene
0ӝWFKҩWKҩSSKөOêWѭӣQJNK{QJFKӍSKҧLFyNKҧQăQJKҩSSKөFDRÿӕLYӟLFiFFKҩW{QKLӉPPjFzQSKҧLFyNKҧQăQJJLҧLKҩSYjWiLVLQKFDR 'RÿyNKҧQăQJWiLVӱGөQJOjPӝW\ӃXWӕNLQKWӃTXDQWUӑQJ *LҧLKҩSYjWiLWҥRJUDSKHQH FKҩWKҩSSKөUҩWkhác nhau cùQJYӟLORҥLFKҩW{QKLӉPKҩSSKө 7X\QKLrQÿӇJLҧLKҩSSKөKLӋXTXҧYLӋFOӵDFKӑQFKҩWUӱDJLҧL KҩS WKtFKKӧSOj FӕW\ӃXÿLӅXQj\WKѭӡQJSKөWKXӝFYjRFѫFKӃKҩSSKөFNJQJQKѭEҧQFKҩWFӫDFҧFKҩWKҩSSKөYjFKҩWKҩSSKө
1yLFKXQJGXQJGӏFKNLӅP KRһFD[LWWKѭӡQJÿѭӧFVӱGөQJÿӇWiFKFiFLRQNLPORҥL NKӓL JUDSKHQH ÿm TXD Vӱ GөQJ WURQJ ÿy S+ FӫD GXQJ GӏFK ÿyQJ vai trò chính WURQJFѫFKӃ 6ӵKLӋQGLӋQFӫDQKyPFKӭFQăQJFKӭDR[\WUrQ*2Yj5*2WKӇKLӋQVӵNKiF QKDX ӣS+NKiF QKDX +ѫQ QӳD TXi WUuQKLRQ KyD FiF FKҩW{ QKLӉPFy WKӇGӉGjQJÿѭӧFNLӇPVRiWEҵQJFiFKWKD\ÿәLÿӝS+WURQJGXQJGӏFK 'RÿyÿLӅXFKӍQKÿӝS+WK{QJTXDYLӋFEәVXQJGXQJGӏFKNLӅPKRһFD[LWFiFLRQNLPORҥLFyWKӇGӉGjQJWiFKNKӓLFKҩWKҩSSKөÿmTXDVӱGөQJ[19]
Xu Yj F͡QJ V ÿm EiR FiR NKҧ QăQJ JLҧL KҩS FDR FӫD YұW OLӋX WәQJKӧSEӝW Pu
JOXWHQFDR +*)