CƠ SỞ LÝ THUYẾT
Sự ion hóa của nguyên tử, phân tử dưới tác dụng của điện trường tĩnh
1.1.1 Các cơ chế ion hóa
Khi nguyên tử hoặc phân tử được đặt trong trường laser với bước sóng và cường độ phù hợp, electron có thể nhận đủ năng lượng để thoát khỏi trạng thái liên kết với ion mẹ, dẫn đến quá trình ion hóa Có ba cơ chế ion hóa electron tương ứng với các điều kiện laser khác nhau: ion hóa đa photon, ion hóa xuyên hầm và ion hóa vượt rào Các cơ chế này có thể được xác định gần đúng thông qua hệ số Keldysh.
, (1.1) với m và e là khối lượng và điện tích của electron, và E là tần số góc và biên độ của trường laser, I p là thế ion hóa,
Khi tần số laser đạt đến giá trị 1, ion hóa đa photon trở thành quá trình chiếm ưu thế, diễn ra theo cơ chế phi tuyến Trong trường hợp này, một laser có tần số cao và cường độ điện trường thấp tương tác với các electron ở trạng thái liên kết, cho phép các electron hấp thụ năng lượng từ các photon đến Khi động năng của các electron vượt quá năng lượng ion hóa, chúng sẽ thoát khỏi trạng thái liên kết và trở thành electron tự do Quá trình này được minh họa rõ ràng trong hình 1.1.
Hình 1.1: Cơ chế ion hóa đa photon [16]
Khi hệ số Keldysh 1, tương ứng với tần số laser thấp và cường độ điện trường cao, cơ chế ion hóa xuyên hầm diễn ra, cho phép electron trong nguyên tử/phân tử vượt qua rào thế và thoát ra Trong một điện trường cực mạnh, rào thế của nguyên tử/phân tử bị biến dạng, làm giảm bề dày của rào cản mà electron cần vượt qua, giúp electron dễ dàng thoát khỏi thế liên kết Ion hóa xuyên hầm là hiện tượng thuần lượng tử, khác với vật lý cổ điển, nơi electron có năng lượng thấp hơn rào thế không thể vượt qua.
Cơ chế ion hóa xuyên hầm được mô tả qua hình 1.2, trong đó đường nét đứt màu đỏ thể hiện thế của điện trường laser, đường cong màu xanh tương ứng với thế năng hiệu dụng, và đường đứt nét đen nằm ngang biểu thị năng lượng liên kết của nguyên tử hoặc phân tử khi không có trường laser [17].
Khi hệ số Keldysh lớn hơn 1, nếu cường độ laser tiếp tục gia tăng, rào thế sẽ bị hạ thấp và bề dày của rào thế cũng sẽ thu hẹp, có thể thấp hơn cả mức ban đầu.
Khi năng lượng liên kết của electron đạt mức 8, electron sẽ chuyển sang trạng thái tự do Quá trình ion hóa diễn ra theo cơ chế vượt rào, như được minh họa trong hình 1.3 [18].
Hình 1.3 Cơ chế ion hóa vượt rào Đường nét mảnh ứng với thế của điện trường laser, đường cong màu đỏ tương ứng với thế năng hiệu dụng [19]
1.1.2 Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao HHG
Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao (HHG) là một hiệu ứng quang phi tuyến quan trọng xảy ra khi chùm laser cường độ cao tương tác với nguyên tử hoặc phân tử Phát hiện đầu tiên về HHG được thực hiện bởi Franken vào năm 1961 khi chiếu laser ruby vào tinh thể thạch anh Nguyên lý tạo ra sóng HHG rất đơn giản: chùm laser cực mạnh được tập trung vào một tia khí với áp suất từ vài chục milibar đến vài bar, với cường độ đỉnh khoảng 10^14 W/cm^2 Khi cường độ laser đủ cao, HHG được ghi lại theo hướng chùm tia tới, với phân bố cường độ có hình dạng đặc trưng Cường độ các bậc HHG đầu tiên giảm nhanh chóng, tiếp theo là một vùng phẳng trước khi giảm nhanh về 0 tại điểm dừng Năng lượng tại điểm dừng được tính theo công thức gần đúng I_p + 3,17U_p Mô hình ba bước mô tả quá trình HHG: đầu tiên, electron liên kết trong nguyên tử được giải phóng, sau đó được gia tốc bởi trường laser, và cuối cùng, khi trường laser đảo chiều, electron có thể trở lại và tái hợp với ion.
Các nguyên tử phát ra photon năng lượng cao, và nếu sóng điều hòa phát ra từ mỗi nguyên tử được khóa pha với trường laser, bức xạ từ môi trường khí sẽ tuân theo phương trình bậc hai liên quan đến số lượng nguyên tử Hình 1.4d minh họa rõ ràng điều này.
Nguyên lý tạo ra sóng điều hòa bậc cao (HHG) được minh họa qua hình ảnh, bao gồm cơ chế tạo ra HHG (hình a), phổ HHG (hình b), mô hình ba bước Lewenstein (hình c) và điều kiện tăng cường độ sóng HHG (hình d) [20].
1.1.3 Ion hóa trên ngưỡng ATI ( above – threshold-ionization)
Sự ion hóa trên ngưỡng (ATI) là một hình thức mở rộng của ion hóa đa photon, trong đó nhiều photon được hấp thụ hơn mức cần thiết để ion hóa nguyên tử Năng lượng dư thừa từ các photon này khiến electron được giải phóng có động năng cao hơn so với quá trình ion hóa đa photon thông thường Cụ thể, phổ năng lượng của electron ion hóa sẽ xuất hiện nhiều đỉnh, với khoảng cách giữa các đỉnh tương ứng với năng lượng của photon tới.
Trường hợp laser có xung dài : năng lượng của những đỉnh này được tính theo công thức [18]
10 trong đó n là số photon tối thiểu cần hấp thụ để thắng năng lượng liên kết nguyên tử, s là số photon trên ngưỡng và I p là năng lượng liên kết
Hình 1.5 trình bày phổ năng lượng của electron trong vùng biên độ ion hóa trên ngưỡng (ATI), với các đỉnh cực đại tương ứng với sự hấp thụ photon vượt quá mức tối thiểu cần thiết cho quá trình ion hóa Kết quả này được thu thập từ một phương pháp số dựa trên phương trình Schrödinger thời gian (TDSE) theo nghiên cứu của Paulus (1996) [18].
Khi xung laser có độ dài ngắn và cường độ cao (< 1 ps), trường laser sẽ ngừng hoạt động trước khi electron có thể thoát ra khỏi vùng tiêu điểm Kết quả là năng lượng nhiễu xuất hiện, làm cho phổ ATI trở nên phức tạp hơn Năng lượng electron được quan sát tương ứng trực tiếp với năng lượng ion hóa dịch chuyển.
ATI được quan sát trong vùng cường độ từ 10^12 W/cm^2 đến 10^16 W/cm^2, nơi mà các nguyên tử có thể ion hóa nhanh chóng, dẫn đến quá trình ion hóa hoàn toàn trước khi xung laser đạt mức tối đa Điều này đặc biệt xảy ra với các nguyên tử ion hóa cao như một số nguyên tử khí hiếm và các xung laser cực ngắn Sự phát triển nhanh chóng trong công nghệ chế tạo laser đã cho phép tạo ra những xung laser có cường độ mạnh tương đương với trường tĩnh điện nguyên tử, đặc biệt là từ khi ra đời laser femto giây titan sapphire (Ti: Sa) Phương pháp phân tích electron ATI đã mở ra nhiều cơ hội nghiên cứu mới trong lĩnh vực này.
Quang phổ thời gian bay là một phương pháp quan trọng trong nghiên cứu vật lý, nơi xung laser ion hóa electron và kích hoạt đồng hồ độ phân giải cao Các electron di chuyển trong ống bay với chiều dài xác định và được phát hiện bởi máy dò electron Nhờ vào thời gian bay, động năng của electron có thể được tính toán một cách dễ dàng, mang lại độ phân giải năng lượng cao và quy trình tương đối đơn giản.
1.1.4 Ion hóa hai lần không liên tiếp NSDI (Non–Sequential Double Ionization)
Quá trình ion hóa kép không liên tiếp khác với ion hóa một lần, trong đó electron thứ hai được giải phóng nhờ sự hỗ trợ của electron đầu tiên.
Phổ động lượng của electron dưới tác dụng của trường laser
Khi laser cường độ cao chiếu vào nguyên tử, các quá trình trường mạnh như ion hóa trên ngưỡng, ion hóa kép không liên tiếp và sóng điều hòa bậc cao có thể xảy ra Vật lý trường mạnh đã được phát triển cả về lý thuyết lẫn thực nghiệm trong vài thập kỷ qua Đặc biệt, trong quá trình ion hóa trên ngưỡng, các yếu tố như phân bố góc của quang electron (PAD), phân bố động lượng ngang 2 chiều (TMD) và phổ năng lượng của nguyên tử được nghiên cứu rộng rãi Kết quả cho thấy sự phân bố này phụ thuộc vào sự phân cực của trường laser, bao gồm phân cực thẳng, phân cực tròn và phân cực ellip.
Phân cực thẳng: là dạng phân cực đơn giản với đặc điểm vector điện trường chỉ theo một hướng dọc theo đường truyền tia
Phân cực tròn: vector điện trường thay đổi hướng 360 0 trong một bước sóng, vector điện trường ngang và dọc có độ lớn bằng nhau
Phân cực ellip: vector điện trường thay đổi hướng 360 0 trong một bước sóng, vector điện trường ngang và dọc có độ lớn khác nhau h
Hình 1.8 Sự phân cực của laser [27]
Trong những năm gần đây, lý thuyết tái tán xạ định lượng (QRS) đã được phát triển, cho phép trích xuất trực tiếp tiết diện tán xạ giữa nguyên tử và electron từ phổ động lượng hai chiều của electron ion hóa khi chịu tác động của trường laser.
Theo lý thuyết, phân bố động lượng electron hai chiều và phổ năng lượng có thể được tính toán bằng xấp xỉ trường mạnh (SFA) Tuy nhiên, đối với phổ ion hóa trên ngưỡng (ATI) và trên ngưỡng năng lượng cao (HATI), lý thuyết QRS mang lại kết quả chính xác hơn SFA Để khảo sát định lượng kết quả thí nghiệm, các nhà vật lý cần áp dụng các phương pháp giải số chính xác cao, như phương pháp giải phương trình Schrödinger phụ thuộc vào thời gian (TDSE).
1.2.1 Laser phân cực thẳng Đối với quá trình ion hóa trên ngưỡng, phân bố góc của quang electron (PAD) là một trong những đại lượng được quan tâm nhất và đã được nghiên cứu rộng rãi
[14] Khi nguyên tử tương tác với xung laser phân cực thẳng, phổ ATI xuất hiện vùng plateau do quá trình tái tán xạ với ion mẹ [29]
Theo lý thuyết QRS, sự phân bố động lượng quang electron năng lượng cao ( , )
D k được mô tả bởi một công thức rất đơn giản như sau:
D k W k k , (1.4) trong đó ( ,k r r ) biểu thị tiết diện đàn hồi vi phân giữa electron tự do có động lượng k r và ion mục tiêu Góc tán xạ r được xác định so với hướng của electron tái va chạm dọc theo trục phân cực h.
15 laser W k( ) r được xem như phân bố động lượng của electron quay về, được gọi là bó sóng quay về (RWP) [28]
Các thực nghiệm gần đây cho thấy phổ động lượng W k( ) r của RWP chủ yếu phụ thuộc vào laser, ít bị ảnh hưởng bởi bia ion, cho phép rút ra từ gần đúng trường mạnh bậc 2 (SFA2) [28] Ngược lại, phổ HATI lại phụ thuộc vào nguyên tố bia do tiết diện tán xạ đàn hồi ( ,k r r ).
QRS cho phép quan sát miền phẳng trong HATI của electron, với năng lượng phụ thuộc vào bia ion Đối với cùng một bia nhưng sử dụng các nguồn laser khác nhau, phổ động lượng HATI được xác định bởi RWP Ngoài ra, ion hóa kép không liên tiếp của nguyên tử và phân tử cũng dựa trên cơ chế tái tán xạ, cho phép xác định xác suất ion hóa kép không liên tiếp thông qua QRS.
Theo lý thuyết tái tán xạ một chiều cổ điển, một electron sẽ không trở về điểm ban đầu nếu không bị ion hóa trước khi xung laser đạt đỉnh; ngược lại, electron có thể quay trở lại nhiều lần nếu được sinh ra sau đó Các hiện tượng được quan sát trong thực nghiệm và tính toán TDSE cùng SFA cho thấy, trong phổ năng lượng ATI của quang electron, cường độ phổ đầu tiên giảm mạnh khi năng lượng nhỏ hơn 3U p, sau đó xuất hiện một miền phẳng từ 4U p đến 10U p Do electron ATI chủ yếu được tạo ra theo hướng phân cực của laser, năng lượng quang electron trong vùng tái tán xạ phụ thuộc vào góc tán xạ của nó.
Phổ năng lượng (theo đơn vị năng lượng U p) được tính bằng SFA (SFA1 và SFA2) so sánh với TDSE cho quá trình ion hóa đơn của (a) H và (b) Xe khi sử dụng xung laser 5 fs với cường độ 1.0x10^14 W/cm^2 và bước sóng 800nm.
Trong các nghiên cứu trước đây, laser phân cực thẳng thường được sử dụng, nhưng việc thay đổi góc giữa trục phân cực của xung laser và trục phân bố định hướng cho phép quang electron bị ion hóa thoát ra dọc theo trục phân cực, mang thông tin về phân tử Tuy nhiên, đối với các phân tử bất đối xứng, thông tin về cấu trúc không đối xứng không thể thu được chỉ bằng laser phân cực tuyến tính, mà cần các dạng phân cực khác như phân cực tròn và elip Gần đây, đã có nghiên cứu về sự phân bố động lượng của các phân tử phân cực và không phân cực bị ion hóa bởi các xung laser phân cực tròn.
Trong điều kiện phân cực tròn, điện trường không thay đổi theo bất kỳ hướng nào khi độ dài xung đủ lớn, dẫn đến tốc độ ion hóa chỉ phụ thuộc vào các đặc tính của phân tử Điều này cho phép sử dụng xung phân cực tròn để chụp ảnh quỹ đạo phân tử.
Nghiên cứu về phổ quang electron và phân tích sự phân bố góc của electron bị ion hóa trong tương tác với laser phân cực tròn nhiều chu kỳ (CP-FCPs) đã chỉ ra sự xuất hiện của vùng plateau ATI trong phổ năng lượng quang electron Điều đáng lưu ý là vùng plateau này không xuất hiện trong quá trình ion hóa nguyên tử.
17 nguồn gốc từ một quá trình ‘tán xạ’ xảy ra trong các tương tác của các phân tử với
CP-FCPs là đặc điểm nổi bật trong sự tương tác giữa phân tử và xung laser phân cực tròn Khi phân tử bị chiếu sáng bởi trường laser phân cực tròn với cường độ cao, electron bị ion hóa có khả năng tán xạ trên hạt nhân còn lại trước khi bị đẩy ra xa.
Khi không xảy ra hiện tượng tái tán xạ, động lượng cuối cùng của electron, ký hiệu là p end, sau khi tắt xung laser chỉ phụ thuộc vào thế vectơ A t( ) i của laser tại thời điểm ion hóa.
Động lượng cuối của electron phụ thuộc vào A t( ) i, được xác định bởi công thức p cuối = p initial - e A t( ) i, với p initial = 0 và e là điện tích nguyên tố Mối quan hệ giữa A t( ) i và điện trường được thể hiện qua phương trình liên kết.
(1.6) Điều này dẫn đến động lượng cuối của electron có hướng dọc theo trục phân cực và có giá trị cực đại:
CÁC KỸ THUẬT TÍNH TOÁN
Gần đúng trường mạnh (SFA)
Lý thuyết gần đúng trường mạnh (SFA) tập trung vào biên độ chuyển dời đảo thời gian, chỉ xem xét sự tương tác giữa electron và ion mẹ khi electron vẫn ở trạng thái liên kết Khi electron được ion hóa vào vùng liên tục, SFA chú trọng đến tương tác giữa hàm sóng tự do của electron và trường laser, đồng thời bỏ qua tác động Coulomb của ion mẹ Các kỹ thuật trong SFA bao gồm lý thuyết ma trận–S, dạng đảo thời gian của biên độ dịch chuyển, và việc thay thế trạng thái tương tác cuối trong ma trận –S bằng nghiệm Volkov.
Biên độ dịch chuyển có thể được viết bằng hai cách tương đương Theo cách biên độ dịch chuyển thời gian trực tiếp (direct-time):
, (2.1) và theo cách đảo thời gian:
Trong phương trình Schrödinger, S fi đại diện cho phần tử ma trận S liên quan đến sự chuyển đổi từ trạng thái ban đầu đến trạng thái cuối cùng, với và lần lượt biểu thị cho trạng thái không tương tác và trạng thái tương tác.
0 ( ) t I i H H t , (2.4) khi này ta có H I H H 0 : toán tử Hamilton tương tác h
Ma trận biên độ dịch chuyển từ trạng thái sau lên trạng thái đầu
Trong định chuẩn vận tốc (định chuẩn gần đúng lưỡng cực Coulomb),
Phương trình (2.7) biểu diễn nghiệm Volkov đặc trưng cho sóng phẳng trong trường mạnh, trong đó thế Coulomb của ion mẹ bị bỏ qua khi electron đã bị ion hóa Điều này cho thấy chuyển động của electron được xem như chuyển động của một hạt dưới tác dụng của trường laser Do đó, việc áp dụng nghiệm Volkov trong trường hợp này là hợp lý Số photon tối thiểu cần thiết được xác định khi hàm delta bảo toàn năng lượng xảy ra.
2 / 2 p p p n I U (2.9) Động năng của quang electron bằng năng lượng tạo thành bởi n hạt photon trừ đi cho năng lượng liên kết và thế động trọng
Cường độ dịch chuyển lượng tử SFA tổng quát có thể được biểu diễn một cách đơn giản trong tọa độ cầu Tốc độ dịch chuyển, được thể hiện qua hàm biến thiên liên tục theo góc, dW/dΩ, cho thấy sự khác biệt rõ rệt.
+ Trạng thái ban đầu được xem tương đương với trạng thái của electron trong giếng thế :
+ Chuyển động của electron tự do trong điện trường được viết như sau:
, A t là thế vectơ của trường laser +Nghiệm phương trình 2.13 là hàm sóng Volkov trong định chuẩn dài :
+ Tốc độ ion hóa trong định chuẩn dài được viết dưới dạng :
Khi 1 (chùm laser có cường độ cao và tần số thấp), ta có cơ chế ion hóa đa photon, khi đó có thể xét gần đúng
Từ đây suy ra tốc độ ion hóa là hàm lũy thừa của cường độ điện trường
0 w F n , với n là số photon hấp thụ được, là phần nguyên của I p 1
Khi 1 (chùm laser có cường độ thấp và tần số cao), ta có cơ chế ion hóa xuyên hầm
22 và tốc độ ion hóa
Khi so sánh hai định chuẩn khác nhau, kết quả thu được sẽ không giống nhau Cụ thể, kết quả từ định chuẩn dài gần gũi hơn với các quan sát thực nghiệm so với định chuẩn vận tốc.
2.1.3 Sự phân bố động lượng trong SFA
Khi tính toán phân bố động lượng, các hàm cơ sở trong SFA được biểu diễn trong tọa độ trụ [10]:
Phân bố động lượng song song và vuông góc biểu diễn theo các biểu thức sau:
Các phân bố này có đặc điểm liên quan đến phổ năng lượng, trong đó năng lượng phổ tỉ lệ với p Do đó, phổ tính theo SFA có xu hướng đạt giá trị gần bằng không ở phần thấp cuối của phổ Kết quả này trái ngược với lý thuyết xuyên ngầm, nơi phổ luôn có giá trị cực đại ở mức năng lượng gần bằng không Đối với sự phân bố động lượng song song, SFA dự đoán động lượng của electron sẽ bằng không hoặc gần bằng không theo hướng của vector cường độ điện h.
Trong nghiên cứu về 23 trường laser, việc đạt được động lượng gần bằng không của electron là một thách thức lớn, vì điều này nhằm đảm bảo sự bảo toàn năng lượng toàn phần Tuy nhiên, điều này lại mâu thuẫn với lý thuyết xuyên ngầm, vốn dự đoán rằng phổ phân bố động lượng song song sẽ đạt cực đại khi động lượng bằng không, và cũng không phù hợp với hầu hết các kết quả đo thực nghiệm hiện có.
Phương pháp gần đúng trường mạnh nổi bật về thời gian tính toán và khả năng đóng góp của từng quá trình vật lý trung gian vào kết quả cuối cùng Tuy nhiên, độ chính xác và độ tin cậy của phương pháp này không cao, khó có thể giải thích các kết quả thực nghiệm do ba nguyên nhân chính: thứ nhất, phương pháp này bỏ qua sự suy giảm và thay đổi của các trạng thái liên kết; thứ hai, không xem xét tương tác giữa electron và ion mẹ, dẫn đến việc cường độ tán xạ của hàm sóng ở xa ion mẹ không được tính toán chính xác; và thứ ba, SFA chỉ áp dụng cho laser có cường độ nhỏ trong vùng ion hóa xuyên ngầm.
Phương trỡnh Schrửdinger phụ thuộc thời gian (TDSE)
Phương pháp TDSE là một cách tính toán chính xác, nhưng đòi hỏi nguồn tài nguyên máy tính lớn và thời gian tính toán kéo dài Vì lý do này, TDSE vẫn chưa được áp dụng để giải quyết các bài toán phức tạp, chẳng hạn như tương tác giữa các nguyên tử phức tạp với trường laser phân cực tròn có độ dài xung từ vài đến vài chục chu kỳ quang học.
Một electron tương tác với thế nguyên tử đối xứng cầu và điện trường do xung laser cường độ cao tần số thấp tạo ra, được mô tả bởi phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian.
24 trong đó F t 0 là cường độ điện trường và e t là vectơ phân cực thỏa
Xung laser phân cực tròn được chọn với vector điện trường nằm trong mặt phẳng Oxy, cho phép laser được truyền dọc theo trục Oz Phương trình mô tả xung laser trong trường hợp này có dạng cụ thể.
Khi xem xét các điều kiện của xung laser, cần lưu ý rằng laser được đặc trưng bởi biên độ F0, tần số góc ω và độ dài xung T Điều kiện ban đầu của phương trình (2.24) có dạng F(t) → ±∞ khi t → 0.
r r (2.27) PEMD được định nghĩa theo công thức
Biên độ ion hóa I(k) được xác định bởi công thức P(k) = I(k), trong đó I(k) biểu thị biên độ ion hóa với k là động lượng Hàm sóng của electron, ψ_k(-r), được tính ở vùng tiệm cận xa ion mẹ khi trường laser đã tắt và được chuẩn hóa theo điều kiện ψ_k(-r)ψ_k'(-r) = 2πδ^3(k - k') [32], [33].
Theo lý thuyết Lanczos [34],[35], hàm sóng lan truyền theo thời gian từ trạng thái t đến t + tvới tlà bước nhảy thời gian xấp xỉ bằng:
(2.29) Để xuất hiện dấu bằng ở phương trình (2.29), ta sử dụng không gian phụ Krylov [8],[36]
Cơ sở trực chuẩn q t i ( ) trong không gian phụ được tạo thành qua quá trình Gram-Schmidt [8],[37]
Chéo hóa toán tử Hamilton trong không gian phụ Krylov bằng cách giải phương trình trị riêng ta thu được hệ số :
Ma trận Hamilton trong phương trình (2.33) là số thực và chéo hóa bậc 3, cho phép giải phương trình bằng đại số tuyến tính với giá trị K lớn Thời gian tính toán chủ yếu trong phương trình (2.32) tập trung vào việc xây dựng các trạng thái trong phương trình (2.30) Để giảm nhẹ khối lượng tính toán, chúng ta sử dụng vector ma trận để biểu diễn toán tử và các trạng thái phức tạp, được tạo ra từ sự khai triển sóng thành phần và biểu diễn biến rời rạc trong trường xuyên tâm (FEDVR) dựa trên phép cầu phương Radau và Lobatto Trong không gian tọa độ, hàm sóng phụ thuộc thời gian có dạng cụ thể.
r r , (2.35) với n ( )r , n = 1, …, N là hàm cơ sở FEDVR trực giao trong khoảng r 0, r m , (ˆ
Y lm r là hàm cầu điều hòa, trong khi L biểu thị động lượng góc cực đại Khi thay thế (2.35) vào phương trình (2.30), chúng ta sẽ thu được một phương trình đại số giúp xác định các trạng thái Q t i theo hệ số C nlm.
Trạng thái ban đầu 0 ( )r trong phương trình (2.27) thu được bằng cách chéo hóa toán tử Hamilton trong trường tự do trong cùng một cơ sở FEDVR, theo [32],
[33] trạng thái tán xạ k ( ) ( ) r có dạng:
26 với f kl ( )r là nghiệm bình thường của phương trình xuyên tâm
Để giải phương trình (2.37), chúng ta áp dụng lý thuyết ma trận R Trạng thái tán xạ được xác định tại các điểm cầu phương xuyên tâm FEDVR giống như trong quá trình giải phương trình (2.24), do đó việc tính tích phân cho phương trình (2.28) trở nên đơn giản Kết quả cuối cùng là công thức tính PEMD.
Lý thuyết đoạn nhiệt ( ADIABATIC )
Phương pháp tính số dựa trên lý thuyết “đoạn nhiệt” (AA) là một giải pháp mới, khắc phục hoàn toàn những khuyết điểm của SFA và đảm bảo độ chính xác cao tương đương với TDSE Đặc biệt, phương pháp AA không yêu cầu cấu hình máy tính cao và thời gian tính toán ngắn Nó có thể được áp dụng cho điện trường với độ lớn bất kỳ, miễn là trường laser sử dụng có bước sóng đủ dài, tức là biến thiên chậm theo thời gian.
Lý thuyết đoạn nhiệt được phát triển lần đầu cho thế hữu hạn và trường laser phân cực bất kỳ, với đặc trưng là hằng số đoạn nhiệt.
Tỉ số giữa thang thời gian đặc trưng của nguyên tử và trường laser được biểu diễn bởi công thức , trong đó T 0 min( , 2 /T ) là thời gian đặc trưng của trường laser Độ chênh lệch năng lượng giữa trạng thái ban đầu và trạng thái riêng gần nhất của vùng không nhiễu loạn được ký hiệu là E Lý thuyết đoạn nhiệt cung cấp nghiệm gần đúng cho phương trình (2.24).
0 Hằng số thứ hai của lý thuyết này F 0 /E đặc trưng cho cường độ của trường laser Gần đúng đoạn nhiệt có thể áp dụng dưới điều kiện min( 2 ,1)
Lý thuyết đoạn nhiệt khác với lý thuyết SFA bằng cách xem xét sự tương tác giữa electron liên kết và trường laser trong trạng thái ban đầu Sự tương tác này gây ra hiện tượng dịch chuyển, ảnh hưởng đến các đặc tính của electron trong quá trình tương tác với laser.
Chuyển Stark và sự suy yếu của trạng thái ban đầu xảy ra mạnh mẽ khi nguyên tử/phân tử chịu tác động của xung laser dài và cường độ lớn Lý thuyết đoạn nhiệt cũng xem xét tương tác với thế nguyên tử ở trạng thái cuối cùng, dẫn đến sự xuất hiện của biên độ tán xạ chính xác trong tiệm cận của PEMD Hơn nữa, lý thuyết đoạn nhiệt có khả năng giải quyết trường mạnh bất kỳ, miễn là thỏa mãn phương trình (2.39), trong khi lý thuyết Keldysh và SFA chỉ áp dụng cho trường yếu thỏa mãn điều kiện 1.
Theo [9], hàm sóng tách thành hai thành phần:
Trong bài viết này, chúng ta xem xét phương trình sóng electron sau khi bị ion hóa, được biểu diễn bởi \( \psi_r = \psi_a + \psi_r \) Ở đây, \( \psi_a(r, t) \) là thành phần sóng trực tiếp của electron, trong khi \( \psi_r(r, t) \) là thành phần tán xạ từ quá trình tái va chạm giữa electron và ion mẹ Khi sử dụng laser phân cực tròn, xác suất xảy ra tái va chạm là rất thấp, do đó, thành phần tán xạ có thể được loại bỏ trong các bước tiếp theo Điều này dẫn đến công thức tính PEMD tại thời điểm cuối khi xung laser tắt Thành phần sóng trực tiếp được xác định có dạng nhất định.
r r , (2.41) trong đó s t 0 ( )là tác dụng lượng tử được tính theo công thức
Trong bài viết này, chúng ta xem xét trạng thái Seigert, ký hiệu là 0 ( , )r t, dưới ảnh hưởng của điện trường tĩnh với cường độ tương đương cường độ điện trường tức thời của xung laser Để đáp ứng điều kiện đầu, chúng ta cần tuân thủ các quy định được nêu trong phương trình (2.27).
E t E r t r (2.43) PEMD được định nghĩa theo công thức (2.28) Tương tự như hàm sóng ( , )t
PEMD có thể được phân tách thành hai thành phần chính: I(a)(k) và I(r)(k) I(a)(k) đại diện cho tín hiệu ghi nhận khi electron đến thẳng đầu dò sau quá trình ion hóa, trong khi I(r)(k) thể hiện tín hiệu từ electron đã trải qua tái va chạm với ion mẹ trước khi đến đầu dò.
28 phần tán xạ có thể bỏ qua trong trường hợp laser phân cực tròn Biên độ ion hóa trực tiếp I a ( )k khi 0 có dạng:
Công thức này kết hợp hai loại thông số: lượng tử và cổ điển Thông số lượng tử được xác định bởi trạng thái SS trong điện trường tĩnh F, liên quan đến trạng thái liên kết ban đầu và thỏa mãn điều kiện biên của sóng tới trong vùng tiệm cận Công thức (2.44) thể hiện trị riêng năng lượng phức của trạng thái Siegert E(F), trong đó phần ảo xác định tốc độ ion hóa Γ(F) = -2Im[E(F)] và sự phân bố momen động lượng ngang (TMD) với biên độ A0(kF⊥) Hàm E(F) và A0(kF⊥) có thể được tính gần đúng bằng các công thức giải tích trong lý thuyết gần đúng trường yếu, khi cường độ điện trường ngoài yếu và cơ chế ion hóa xuyên ngầm chiếm ưu thế Ở đây, giá trị tức thời của trường F(t) được xác định tại từng thời điểm, cho phép xác định hàm năng lượng liên kết và biên độ TMD theo thời gian E(t) = E(F(t)) và A0(k⊥; t) = A0(kF⊥; t).
Lưu ý rằng trong trường yếu, tốc độ ion hóa phụ thuộc vào biên độ TMD theo công thức [41]–[44]
Thông số cổ điển được biểu diễn liên quan đến vận tốc đối với quỹ đạo electron khảo sát trong trường laser ( )F t :
Biểu diễn cổ điển trong công thức (2.44):
Vận tốc ban đầu của electron được biểu diễn bằng vector u i ( , )t k, và khi chịu sự tác động của trường laser, electron bắt đầu chuyển động tại thời điểm t, đạt được vận tốc cuối k sau khi xung laser kết thúc Vận tốc này bằng không khi a ( )t kk, dẫn đến việc đường cong K a trong không gian moment động lượng electron quang chính là phần cuối của k a ( )t khi t thay đổi theo trục thời gian thực, minh chứng cho PEMD Do d k a ( )t F(t)dt, trường (t)F sẽ tiếp tuyến với đường cong K a tại điểm kk a ( )t Thời điểm ion hóa được xác định bởi công thức.
( ) ( , )t i t 0 t t i ( ) e u k k , (2.50) và tổng trong phương trình (2.44) lướt qua tất cả nghiệm có ý nghĩa vật lí Mỗi giá trị động lượng kK a có thể được biểu diễn: a ( )t i
Dựa vào công thức (2.48) và (2.51), ta nhận thấy rằng vận tốc ban đầu của electron tại thời điểm ion hóa ti là u i ( , )t k k Hơn nữa, theo công thức (2.50), vận tốc này có phương trực giao với trường tức thời F(t ) i h.
KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU
Cải tiến chương trình tính số để tăng tốc độ tính toán
Lý thuyết AA chỉ áp dụng cho các hệ nguyên tử đơn giản như nguyên tử hydro Phiên bản hiện tại CP (Current Program) gặp phải nhược điểm lớn về thời gian tính toán, mặc dù đã cải thiện so với TDSE Cụ thể, chương trình TDSE có thể mất đến 5 ngày với 8 nhân chạy song song để đạt kết quả hội tụ cho nguyên tử hydro trong laser phân cực tròn nửa chu kỳ, trong khi CP chỉ cần khoảng 17 giờ Kết quả từ CP có thể so sánh được với TDSE về cả định lượng và định tính Phần này sẽ phân tích nhược điểm của CP và đề xuất một phương pháp đơn giản để rút ngắn thời gian tính toán mà vẫn giữ độ chính xác và hội tụ cao Cấu trúc của CP được thể hiện trong hình 3.1.
Chương trình sẽ tính toán trị riêng phức E cho trạng thái Seigert, liên quan đến trạng thái liên kết của nguyên tử khi electron bị ion hóa Trị riêng E được xác định cho từng bước nhảy điện trường tương ứng với các giá trị cụ thể.
F có thể thay đổi từ 0 đến F max, với điều kiện F max phải lớn hơn hoặc bằng F 0, trong đó F 0 là cường độ điện trường của laser được sử dụng Bước tính toán này cần được thực hiện trước khi khởi động chương trình.
CP lưu trữ các thông số cần thiết dưới dạng mảng dữ liệu và được gọi khi kích hoạt CP Sau khi đọc dữ liệu đầu vào, chương trình sẽ kiểm tra điều kiện F max ≥ F 0.
Chương trình sẽ sử dụng thuật toán Runga-Kutta để tính toán quỹ đạo cổ điển của electron, dựa trên các phương trình (2.46) và (2.48), nhằm xác định các đại lượng trong phương trình.
+ Bước 3: tác dụng lượng tử và tác dụng cổ điển được tính toán tương ứng theo phương trình (2.42) và (2.47)
Chương trình sẽ rà soát từng điểm tọa độ k trong không gian động lượng và suy ra thời điểm ion hóa t i dựa vào phương trình (2.50) Khi chu kỳ laser tăng lên, số lượng nghiệm tương ứng với t i cũng tăng theo Dựa vào phương trình (2.26), chúng ta có thể dễ dàng tính toán các thông số cần thiết của laser tại thời điểm t i, bao gồm độ lớn tức thời của điện trường và pha ban đầu Việc xác định chính xác thời điểm ion hóa t i tương ứng với k là rất quan trọng cho các bước tính toán tiếp theo.
Bước 5 trong quá trình tính toán yêu cầu xác định biên độ phức A 0 (k ; )t i của TMD tại các thời điểm t i dựa vào các thông số như độ lớn của điện trường F(t i) và k Đây là giai đoạn tốn nhiều thời gian nhất trong chương trình tính toán Hơn nữa, khi thay đổi các thông số laser nhưng giữ nguyên hệ nguyên tử/phân tử, CP vẫn cần thực hiện lại bước 5, dẫn đến hiệu quả tính toán không cao về mặt thời gian.
+ Cuối cùng, chương trình suy ra PEMD dựa vào phương trình (2.28)
Để giảm bớt thời gian tính toán của chương trình, chúng tôi đã cải tiến bước tính biên độ phức A 0 (Δk ⊥; )t i thông qua phiên bản chương trình mới gọi là IP (Improved Program) Thay vì sử dụng phương pháp trạng thái Siegert cho từng thời điểm ion hóa t i, chúng tôi đã tích hợp chương trình tính trạng thái Siegert để tính trị riêng E(F) và biên độ phức A 0 (Δk ⊥; )t i, sau đó lưu trữ thông tin này thành các ma trận hai chiều và bốn chiều Tại bước 5 của chương trình, chúng tôi áp dụng phương pháp nội suy bicubic spline để xác định giá trị gần đúng của E(F) và A 0 (Δk ⊥; )t i từ các ma trận đã lưu, tương ứng với các giá trị trường laser tại thời điểm ion hóa t i IP được xem là một gần đúng của CP dựa trên bộ số liệu có sẵn, do đó, để đạt được độ chính xác cao trong nội suy, số điểm lưới chọn khi xây dựng ma trận đầu vào cần phải đủ lớn.
Tính trị riêng phức E cho F = 0 đến Fmax sử dụng chương trình
Bắt đầu Đọc thông số đầu vào Kiểm tra F 0 > Fmax
Báo lỗi biên độ laser
Tính quỹ đạo cổ điển của electron theo pt ( 2.46 ) và (2.48 )
Tính tác dụng lượng tử theo pt ( 2.42)
Xác định thời điểm ion hóa t i theo pt
(2.50) ứng với từng vị trí k Tính tác dụng cổ điển theo pt ( 2.47 )
Tính biên độ phức PEMD trong phương trình (2.44) ứng với từng vị trí k
Tính biên độ phức TMD A o trong pt ( 2.44 ) ứng với thời điểm ti sử dụng chương trình
Ghi kết quả ra file End Đúng sai
Cấu trúc chương trình được áp dụng trong các công trình nghiên cứu cho thấy ưu điểm lớn nhất của cải tiến này là việc chuẩn bị ma trận E(F) và A0(Δk⊥;ti không tốn nhiều thời gian cho các hệ nguyên tử Chúng tôi chỉ cần chuẩn bị ma trận dữ liệu đầu vào một lần cho mỗi hệ nguyên tử/phân tử cụ thể Để kiểm chứng hiệu quả của phiên bản cải tiến IP so với phiên bản CP đang được sử dụng, chúng tôi đã thực hiện một số tính toán cho trường hợp đơn giản nhất là nguyên tử hydro với thế năng tương tác có dạng tương tự như trong công trình [8] exp(/10)².
Thế năng Coulomb che chắn có đặc điểm là tác động của nó giảm nhanh chóng khi khoảng cách r tăng lên Cả phiên bản cải tiến IP và phiên bản CP đều có thể áp dụng cho thế năng Coulomb, cho thấy tính linh hoạt của các mô hình này trong nghiên cứu.
Xác suất tái va chạm giữa quang electron và ion mẹ rất nhỏ khi nguyên tử/phân tử chịu tác dụng của trường laser phân cực tròn, dẫn đến việc có thể bỏ qua thành phần tán xạ giữa hàm sóng và đuôi Coulomb Năng lượng liên kết của hydro trong trạng thái cơ bản 1s, khi chưa có điện trường ngoài, được xem xét là E 0 = -0.485483.
Tính trị riêng phức E và biên độ phức TMD A o cho F = 0 đến Fmax sử dụng chương trình Siegert
Bắt đầu Đọc thông số đầu vào Kiểm tra F 0 > Fmax
Báo lỗi biên độ laser
Tính quỹ đạo cổ điển của electron theo pt ( 2.46 ) và (2.48 )
Tính tác dụng lượng tử theo pt ( 2.41)
Xác định thời điểm ion hóa t i theo pt
(2.50) ứng với từng vị trí k Tính tác dụng cổ điển theo pt ( 2.47 )
Tính biên độ phức PEMD trong phương trình (2.44) ứng với từng vị trí k
Nội suy giá trị của Ao trong pt ( 2.44) ứng với từng thời điểm t i
Ghi kết quả ra file End Đúng sai
Hình 3.2 Cấu trúc chính của IP Những phần đã cải tiến đước đánh dấu bằng nền nâu
Trong bước kiểm chứng này, chúng tôi sử dụng trường laser có biên độ xung
F 0 = 0.07 a.u (tương ứng với cường độ I = 3.51x10 14 W/cm 2 ), laser có độ dài xung bằng nửa chu kỳ quang học T = 40a.u, tần số góc /T 0.079 a u (bước sóng 580nm
) PEMD được tính trong mặt phẳng (k x ,k y ) với k x 2.5,0.5 và
2.0,0.5 k y tương ứng với số điểm lưới được chọn là 10080 Chúng tôi lưu ý rằng số điểm lưới được chọn bằng phương pháp thử nghiệm sao cho độ phân giải h
34 hình ảnh của PEMD là chấp nhận được Khi này, phương trình (2.50) có tổng số nghiệm 9267 t i
N trong mặt phẳng động lượng với thông số lưới đang xét
Sự cải tiến của IP được thể hiện rõ nhất ở thời gian tính toán biên độ phức
A k t t c , thời gian tính toán cho các bước còn lại của IP và CP là như nhau
Số liệu về thời gian t c khi sử dụng IP và CP được giới thiệu trong bảng 3.1
Bảng 3.1 Thời gian tính toán biên độ phức A 0 (k ; )t i t c
Số liệu ở bảng 1 cho thấy rất rõ sự chênh lệch về thời gian tính biên độ phức
Khi sử dụng phương pháp CP và IP, thời gian tính toán phụ thuộc lớn vào số lưới điểm được chọn Với số lưới điểm 10080, CP mất khoảng 17.66 giờ (63589 giây) để tính toán, trong khi IP chỉ cần 23 giây Khi tăng số lưới điểm lên 250200 để nâng cao độ phân giải của PEMD, thời gian tính toán của CP tăng lên 110 giờ (396086 giây), tương đương khoảng 4.58 ngày, trong khi IP vẫn giữ nguyên thời gian khoảng 24 giây Điều này cho thấy sự chênh lệch rõ rệt về thời gian tính toán giữa hai phương pháp, đặc biệt là với CP.
Thời gian tính toán của IP chủ yếu phụ thuộc vào quá trình nội suy, vốn diễn ra với tốc độ rất nhanh Do đó, thời gian tính toán của IP gần như không thay đổi, ngay cả khi có sự thay đổi trong t.
N tăng lên khoảng 6 lần từ 9267 lên 57354 Kết quả này đã khẳng định sự cải tiến vượt trội về thời gian tính toán của IP so với CP
Chúng tôi nhấn mạnh rằng, mặc dù thời gian tính toán đã được rút ngắn đáng kể, độ chính xác vẫn là yếu tố quan trọng nhất cần được duy trì Như đã phân tích, việc tính toán biên độ phức A 0 (k ; )t i trong IP phụ thuộc vào quá trình nội suy, tức là sự gần đúng của CP Do đó, việc so sánh kết quả tính toán thực tế giữa IP và CP là rất cần thiết để khẳng định rằng những cải tiến của chúng tôi có thể được áp dụng với độ tin cậy cao.
Hình 3.3 trình bày PEMD của nguyên tử hydro dưới tác dụng của trường laser nửa chu kỳ với các thông số đã đề cập Trong hình 3.3a và 3.3b, PEMD được tính trong mặt phẳng (k x ,k y ) tương ứng với mặt phẳng phân cực của trường laser khi sử dụng IP và CP Quỹ đạo cổ điển của electron k a ( )t i được thể hiện bằng đường cong liền nét màu trắng trong hình 3.3a, với PEMD phân bố theo dạng hình xuyến quanh đường này Kết quả từ hai hình 3.3a và 3.3b cho thấy tính toán là hoàn toàn giống nhau, tuy nhiên, cần đánh giá sự phù hợp giữa hai phiên bản một cách định lượng.
Do đó, chúng tôi trích xuất dữ liệu PEMD dọc theo đường cắt đi qua
Mở rộng cho nhiều chu kì
Trong các nghiên cứu [8],[9], tác giả chủ yếu tập trung vào việc khảo sát PEMD của các nguyên tử đơn giản như nguyên tử hydro, do hạn chế về thời gian tính toán đã được đề cập trong mục 3.1 Bên cạnh đó, các công trình này chỉ xem xét PEMD khi nguyên tử được đặt trong mô hình laser với độ dài xung từ nửa đến một chu kỳ quang học Tuy nhiên, việc tạo ra các laser như vậy trong thực tế là rất khó khăn, dẫn đến việc định hướng và hỗ trợ lý thuyết cho các nhà thực nghiệm trong việc đo đạc PEMD gặp nhiều thách thức.
Chúng tôi đã phân tích chương trình tính số dựa trên lý thuyết đoạn nhiệt và nhận thấy hạn chế trong việc xem xét các laser có độ dài lớn hơn liên quan đến quy trình tìm nghiệm vật lý ứng với động lượng k trong công thức (2.51) Trong các nghiên cứu của [8],[9], ngoài việc xác định nghiệm thực t i ( )k qua công thức (2.50), các tác giả còn phải tìm kiếm các nghiệm ảo tương ứng với động lượng k Mỗi nghiệm t i ( )k sẽ tương ứng với các nghiệm ( ) t i k trong không gian phức, được xác định theo phương trình.
Để tính nghiệm phức \( t_i \pm k \), cần lưu ý rằng điện trường ngoài cũng phải có dạng phức Trong miền không gian phức của \( t_i \pm k \), tồn tại những họ điểm tương ứng với các điểm bất thường của điện trường ngoài Nghiệm \( t_i(k) \) chỉ có ý nghĩa vật lý nếu nó có thể kết nối với nghiệm phức \( t_i \pm k \), tức là đường nối từ \( t_i(k) \) trên trục thực đến \( t_i \pm k \) trong mặt phẳng phức không bị chia cắt bởi các điểm bất thường của điện trường ngoài.
Hình 3.4 trình bày các phân tích liên quan, trong đó hình 3.4a thể hiện số lượng nghiệm thực t_i(k) trong không gian động lượng khi xem xét laser có độ dài nửa chu kỳ quang học Nhiều vùng động lượng chỉ tồn tại một nghiệm t_i(k) duy nhất.
Nghiệm 38 tương ứng với hình cuối cùng trong hình 3.4b, đảm bảo là nghiệm vật lý Tuy nhiên, trong các vùng động lượng, có nhiều hơn một nghiệm t i ( )k, như thể hiện trong hình đầu tiên và hình thứ hai của hình 3.4b, lần lượt tương ứng với 3 và 2 nghiệm t i ( )k Sau khi thực hiện phép phân tích kết nối từ trục thực đến không gian ảo, chương trình chỉ đưa ra một nghiệm thực, như minh họa trong hình 3.4b Các nghiệm thực tương ứng với các vị trí khác nhau trong không gian động lượng sẽ liên kết chặt chẽ với nhau.
Chương trình tính toán hiện tại gặp khó khăn do yêu cầu tính toán đồng thời nghiệm thực và nghiệm phức cho mỗi điểm trong không gian động lượng k Việc kiểm tra sự kết nối giữa hai họ nghiệm này là cần thiết để lưu trữ giá trị chính xác của nghiệm vật lý Tuy nhiên, theo khảo sát của chúng tôi, phương pháp này chỉ khả thi cho các laser có dạng xung rất ngắn, không phù hợp với điều kiện thực nghiệm hiện tại.
Số lượng nghiệm thực t i ( )k và nghiệm ảo ( ) t i k trong mặt phẳng động lượng và mặt phẳng phức thể hiện mối liên hệ chặt chẽ với laser có độ dài nửa chu kỳ quang học Các đường caro tương ứng với các điểm kỳ dị của điện trường, minh họa sự kết nối giữa các nghiệm này.
Khi sử dụng laser với độ dài xung lớn hơn 5 chu kỳ quang học, số lượng nghiệm t i ( )k tăng đáng kể Ở một số vị trí trong không gian động lượng, số lượng nghiệm này có thể đạt đến 14.
Trong nghiên cứu này, việc tính toán nguyên tắc cho từng vị trí trong không gian động lượng được thể hiện rõ qua hình 3.5 Chương trình tính số cần kiểm tra sự kết nối giữa nghiệm thực t i ( )k và nghiệm phức ( ) t i k để phát hiện các nghiệm vật lý thực sự Tuy nhiên, quá trình này sẽ tiêu tốn nhiều thời gian tính toán, đặc biệt khi áp dụng cho các bài toán laser thực với độ dài lên đến vài chục chu kỳ quang học.
Hình 3.5 Số lượng nghiệm t i ( )k trong mặt phẳng động lượng tương ứng với laser có độ dài 5 chu kỳ quang học
Việc xác định t i k yêu cầu dữ liệu đầu vào từ chương trình tính số dựa trên phương pháp trạng thái Siegert cho trường hợp tổng quát với điện trường dạng số phức, như đã trình bày trong các nghiên cứu [8],[9] Tính toán hàm riêng và trị riêng của trạng thái Siegert trong điện trường phức chỉ khả thi với nguyên tử hydro.
Cấu trúc các mặt trị riêng của nguyên tử hydro tương đối đơn giản, với 40 mặt Riemann Tuy nhiên, khi nghiên cứu các nguyên tử khí hiếm như He, Ne, Ar, chương trình tính toán trạng thái Siegert gặp khó khăn trong việc xử lý điện trường phức tạp Điều này do các mặt trị riêng trở nên phức tạp hơn và xuất hiện nhiều điểm kỳ dị, dẫn đến sự chuyển trạng thái khi điện trường tăng lên một lượng nhỏ Kết quả là, chương trình không thể kiểm soát được trạng thái đang được tính toán.
Chương trình tính số dựa vào AA không thể áp dụng cho các hệ nguyên tử phức tạp hơn và các xung laser gần với điều kiện thực nghiệm nếu không cải tiến quy trình tính toán Trong phiên bản CP, không cần tìm kiếm sự kết nối giữa nghiệm thực và nghiệm phức để xác định nghiệm vật lý, vì thông tin của nghiệm phức không có giá trị trong các bài toán đang xem xét Thay vào đó, chúng tôi đề xuất xem xét sự đóng góp của tất cả các nghiệm vào việc tính toán PEMD Để kiểm chứng đề xuất này, chúng tôi đã vẽ sự phân bố của các nghiệm trên trục thời gian tương ứng với trường hợp laser.
Trong không gian động lượng, có 5 chu kỳ quang học và 13 nghiệm t_i(k) Các nghiệm này cách nhau nửa chu kỳ quang học, với nghiệm t_i(k) tại đỉnh laser đóng góp lớn nhất vào PEMD Hai nghiệm t_i(k) ngay trước và sau nghiệm trung tâm không có đóng góp đáng kể, trong khi hai nghiệm tiếp theo từ trung tâm có sự giao thoa với nghiệm trung tâm, tạo ra cấu trúc giao thoa trong PEMD, sẽ được trình bày chi tiết trong phần sau.
Hình 3.6 mô tả sự biến thiên điện trường của laser với độ dài 5 chu kỳ quang học và vị trí các nghiệm t_i(k) trên trục thời gian, với tổng số nghiệm là 13 Để kiểm tra độ tin cậy của các đề xuất cải tiến, chúng tôi sử dụng chương trình CP, trong đó có tính đến những cải tiến trong việc xác định t_i(k) để thực hiện tính toán cho nguyên tử hydro Kết quả sẽ được so sánh với các tính toán từ phương pháp TDSE, được coi là phương pháp có độ chính xác cao nhất Thế năng tương tác trong nguyên tử được xem xét dưới dạng thế năng thuần Coulomb.
Laser được chọn để kiểm chứng với độ dài 3 chu kỳ quang học, đây là độ dài lớn nhất mà TDSE có thể tính toán với độ hội tụ chấp nhận được Thời gian đặc trưng của laser được tăng dần với các giá trị T = 240, 300 và 330 a.u., cùng với F0 = 0.07 a.u PEMD được tính toán trong hai mặt phẳng: mặt phẳng chứa vector điện trường của laser và mặt phẳng vuông góc với mặt phẳng phân cực của laser Kết quả tính toán được trình bày trong hình 3.7, với hàng đầu tiên, hàng giữa và hàng cuối tương ứng với T = 240, 300 và 330 a.u., cùng với cặp hình bên trái và bên phải tương ứng với hai mặt phẳng đã nêu Kết quả cho thấy sự phù hợp rất tốt giữa các tính toán sử dụng AA và TDSE.
Tính toán PEMD cho nguyên tử khí hiếm
Sau khi cải tiến chương trình tính toán dựa trên lý thuyết đoạn nhiệt để tính biên độ A 0 (Δk ⊥ ; )t i của TMD và lựa chọn nghiệm thực t i ( )k, chúng tôi đã mở rộng khả năng áp dụng lý thuyết này cho các hệ nguyên tử phức tạp hơn nguyên tử hydro trong trường laser phân cực tròn với độ dài xung nhiều chu kỳ quang học Mức độ tin cậy của chương trình cải tiến được đánh giá trong các phần 3.1 và 3.2, cho thấy khả năng tăng tốc độ tính toán và mở rộng cho hệ laser nhiều chu kỳ quang học thường gặp trong thực nghiệm Trong phần này, chúng tôi áp dụng phiên bản chương trình đã cải tiến để mở rộng tính toán cho hệ nguyên tử khí hiếm, đặc biệt là nguyên tử argon, do argon thường được sử dụng trong thực nghiệm.
Để chuẩn bị dữ liệu đầu vào cho argon, cần xác định các thông số liên quan đến trạng thái liên kết của argon, bao gồm năng lượng, tốc độ ion hóa và biên độ TMD Những thông số này được tính toán dựa trên chương trình sử dụng phương pháp trạng thái Siegert Trong quá trình này, mô hình một electron hoạt động được áp dụng, với electron này nằm ở vân đạo cao nhất của nguyên tử.
Ar là lớp 3p Trong mô hình gần đúng một electron hoạt động, thế năng tương tác giữa electron trong trường trung bình của hạt nhân và 17 electron còn lại được mô tả như sau:
Điện tích hiệu dụng Z_eff(r) giảm từ N (tổng số proton của hạt nhân nguyên tử) tại r=0 đến 1 khi r tiến tới vô cực Dạng giải tích của Z_eff(r) được trình bày trong nghiên cứu [47].
Z_r = -N_N - [-b a e^(-r) + b], với (a, b) = (0.933, 3.600) tương ứng với nguyên tử Argon khi xem xét electron hoạt động ở lớp 3p Sử dụng dạng thế năng với các tham số đã giới thiệu, chúng tôi đã tính toán được năng lượng của trạng thái liên kết của nguyên tử Argon (3p) mà chưa áp dụng h.
44 điện trường ngoài vào là -E 0 0.570969a.u Giá trị này hoàn toàn phù hợp với những tính toán sử dụng các dạng thế chính xác hơn [48]
Để xác định thông số laser phù hợp, chúng tôi sử dụng công thức tính giá trị cường độ điện trường tới hạn, đóng vai trò là biên chuyển tiếp giữa cơ chế ion hóa xuyên ngầm và ion hóa vượt rào, như đã được trình bày trong công trình [43].
Trong nghiên cứu này, chúng tôi sử dụng công thức (3.6) với giá trị F c = 0.18 a.u cho nguyên tử Ar(3p) và E 0 là năng lượng liên kết của trạng thái không có điện trường Để đảm bảo quá trình ion hóa diễn ra theo cơ chế ion hóa xuyên ngầm, cường độ đỉnh laser được chọn là F 0 = 0.1 a.u Thời gian đặc trưng của laser được thiết lập là T = 0.4 a.u., tương ứng với bước sóng laser khoảng.
800 nm Ngoài ra, laser được sử dụng trong luận văn có độ dài từ nửa chu kỳ đến 3 chu kỳ quang học
Kết quả tính toán cho PEMD của electron bị ion hóa từ lớp 3p của nguyên tử
Ar ứng với trường hợp laser phân cực tròn có độ dài xung một nửa và một chu kỳ được thể hiện trong hình 3.8 h
Hình 3.8 minh họa phổ động lượng của electron sau khi bị ion hóa bởi laser phân cực tròn, với độ dài xung nửa và một chu kỳ tương ứng với các hình ảnh phía trên và phía dưới.
Trong hình 3.8, PEMD của electron được trình bày trong hai mặt phẳng: mặt phẳng phân cực và mặt phẳng vuông góc với mặt phẳng phân cực của laser Kết quả cho thấy, với laser có nửa chu kỳ, PEMD chủ yếu tập trung ở phần dưới cùng của quỹ đạo cổ điển, gần đỉnh cường độ điện trường, cho thấy hầu hết electron bị ion hóa khi cường độ laser đạt cực đại Khi xem xét PEMD trong mặt phẳng vuông góc tại thời điểm ion hóa, kết quả cho thấy PEMD có dạng vòng tròn đồng tâm, với cực đại tại tâm và giảm dần theo phương xuyên tâm Dọc theo bán kính của phân bố này, PEMD có dạng Gaussian.
Kết quả nghiên cứu cho thấy TMD 1 chiều của nguyên tử Ar trong điện trường tĩnh với cường độ 𝐹 = 0.1 a.u hoàn toàn trùng khớp với công trình [49], cho thấy sự phù hợp về mặt vật lý do vân đạo nguyên tử Ar ở trạng thái cơ bản có dạng đối xứng cầu Sự nhiễu loạn do điện trường ngoài không quá lớn khi điện trường đạt giá trị ion hóa vượt rào Kết quả này tương tự như trường hợp nguyên tử hydro dưới laser phân cực tròn nửa chu kỳ [8] Nếu tăng cường độ điện trường laser, TMD sẽ bị biến dạng mạnh và không còn phân bố Gauss, điều này được thể hiện qua PEMD trong mặt phẳng vuông góc với mặt phẳng phân cực của laser Khi laser có độ dài 1 chu kỳ, electron chủ yếu bị ion hóa trong vùng cường độ điện trường cực đại, nhưng thời gian ion hóa sẽ được mở rộng so với laser nửa chu kỳ, dẫn đến PEMD cho laser một chu kỳ có dạng tương tự nhưng được mở rộng dọc theo quỹ đạo cổ điển của electron Tuy nhiên, khi phân tích chi tiết PEMD trong trường hợp này, chúng tôi nhận thấy khi 𝑘 𝑥 = −1.7.
Khi cắt dọc PEMD theo 𝑘 𝑦, một cực tiểu mới xuất hiện tại 1.2 hoặc 𝑘 𝑥 = 0.7 Kết quả này hoàn toàn khác so với nguyên tử hydro được mô tả trong nghiên cứu trước đó [8] và đòi hỏi nhiều thời gian để phân tích sâu hơn.
Hình 3.9 minh họa phổ động lượng của electron sau khi bị ion hóa bởi laser phân cực tròn, với độ dài xung tương ứng là hai và ba chu kỳ Các hình ảnh trên và dưới thể hiện sự khác biệt trong phổ động lượng của electron trong từng trường hợp.
Khi kéo dài xung laser, thời điểm ion hóa electron được mở rộng, dẫn đến việc PEMD cũng mở rộng theo quỹ đạo cổ điển của electron và có hình dạng hình xuyến Kết quả tính toán cho laser với độ dài xung hai và ba chu kỳ cho thấy PEMD được mở rộng và hình dạng hình xuyến như dự đoán Đối với trường hợp laser hai chu kỳ, nửa dưới của vòng xuyến PEMD có cấu trúc đồng nhất, trong khi nửa trên xuất hiện các cực đại và cực tiểu xen kẽ, thể hiện sự giao thoa của các tín hiệu electron khác nhau Cấu trúc này trở nên rõ ràng hơn khi PEMD được vẽ trong mặt phẳng vuông góc với vector phân cực laser.
Trong nghiên cứu về PEMD, chúng tôi phát hiện rằng ở vùng dưới chỉ có một thời điểm ion hóa electron chiếm ưu thế, trong khi vùng trên có hai thời điểm ion hóa Hai thời điểm này đối xứng qua cường độ laser đạt cực đại với cùng một giá trị động lượng cuối của electron Kết quả là tín hiệu PEMD từ hai electron ion hóa này giao thoa, tạo ra cấu trúc như mô tả trong hình 3.9.
Phân tích của chúng tôi cho thấy PEMD do laser có ba chu kỳ quang học, trong đó nửa dưới của PEMD chủ yếu được hình thành từ electron ion hóa khi laser đạt cực đại Mặc dù tín hiệu PEMD từ electron ion hóa trước và sau chu kỳ không mạnh, chúng vẫn tạo ra sự giao thoa với tín hiệu chính, làm cho cấu trúc PEMD không đồng nhất như ở laser hai chu kỳ Ngược lại, nửa trên của PEMD chỉ có hai thời điểm electron ion hóa với động lượng cuối giống nhau, tương ứng với nửa trước và nửa sau khi cường độ laser đạt cực đại Tín hiệu PEMD từ hai thời điểm này cân bằng, dẫn đến hình ảnh giao thoa rõ ràng với các cực đại và cực tiểu.