Nghiên cứu chế tạo vật liệu xúc tác trên nền sắt từ bùn thải nhà máy cấp nước và ứng dụng trong xử lý nước thải dệt nhuộm

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA o0o LÊ QUANG SANG NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VẬT LIỆU XÚC TÁC TRÊN NỀN SẮT TỪ BÙN THẢI NHÀ MÁY CẤP NƯỚC VÀ ỨNG DỤNG TRONG XỬ LÝ NƯỚC THẢI DỆT NHUỘM (Development of catalyst based on iron-containing sludge of water supply plant and its application for textile wastewater treatment) Chuyên ngành: Kỹ Thuật Môi Trường Mã số: 8520320 LUẬN VĂN THẠC SỸ TP HỒ CHÍ MINH, tháng năm 2023 CƠNG TRÌNH ĐƯỢC HỒN THÀNH TẠI TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA - ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM Cán hướng dẫn khoa học: TS Trần Nguyễn Hải……………………………… PGS.TS Nguyễn Nhật Huy………………………… Cán nhận xét 1: …… ….PGS.TS Đinh Thị Nga…………… ………………… Cán nhận xét 2:…….… PGS.TS Bùi Mạnh Hà…………… … …………… Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại Học Bách Khoa, ĐHQG TP.HCM ngày …29….tháng …07….năm …2023… Thành phần hội đồng đánh giá Luận văn thạc sỹ gồm: Chủ tịch hội đồng:… …GS.TS Nguyễn Văn Phước………………….… … Thư ký:…………… .TS Phan Thanh Lâm……….…….………………… Phản biện 1:……………PGS.TS Đinh Thị Nga……….……………………… Phản biện 2:……………PGS.TS Bùi Mạnh Hà…………………….………… Ủy viên:……………… PGS.TS Nguyễn Trung Thành… ………………… Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá Luận Văn Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG TRƯỞNG KHOA MÔI TRƯỜNG VÀ TÀI NGUYÊN GS TS Nguyễn Văn Phước PGS TS Võ Lê Phú ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA Độc lập – Tự – Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SỸ Họ tên học viên: Lê Quang Sang Mã số học viên: 2070177 Ngày, tháng, năm sinh: 02/05/1997 Nơi sinh: An Giang Chuyên ngành: Kỹ thuật môi trường Mã số: 8520320 I TÊN ĐỀ TÀI: Nghiên cứu chế tạo vật liệu xúc tác sắt từ bùn thải nhà máy cấp nước ứng dụng xử lý nước thải dệt nhuộm Tên đề tài tiếng Anh: Development of catalyst based on iron-containing sludge of water supply plant and its application for textile wastewater treatment II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG: Nghiên cứu bao gồm nội dung sau: Giai đoạn 1: Chế tạo thử nghiệm vật liệu xúc tác oxite sắt bùn nung (300ºC) kết hợp Peroxydisulfate (K2S2O8) nước thải dệt nhuộm Cụm công nghiệp dệt may TP.HCM phân tích số tối ưu đặc trưng cho hệ Giai đoạn 2: Biến tính bùn nước ngầm sau nung chứa Fe với Mg (MgSO47H2O) thành vật liệu (Fe/Mg) kết hợp Peroxydisulfate (K2S2O8) giả thải Methyl blue (MB) phân tích số tối ưu đặc trưng cho hệ Giai đoạn 3: Vận hành mơ hình xử lý nhiễm với vật liệu (Fe/Mg) kết hợp Peroxydisulfate (K2S2O8) dựa thông số tối ưu cho đa dạng nguồn thải từ nhiều nhà máy dệt nhuộm khác III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ (Ghi theo QĐ giao đề tài): 06/02/2023 IV NGÀY HOÀN THÀNH NGHIỆM VỤ (Ghi theo QĐ giao đề tài): 02/12/2023 V CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: TS Trần Nguyễn Hải PGS.TS Nguyễn Nhật Huy TP HCM, ngày 19 tháng 08 năm 2023 CÁN BỘ HƯỚNG DẪN CHỦ NHIỆM BỘ MÔN ĐÀO TẠO (Họ tên chữ ký) (Họ tên chữ ký) TS Trần Nguyễn Hải PGS.TS Nguyễn Nhật Huy PGS.TS Đặng Vũ Bích Hạnh TRƯỞNG KHOA MƠI TRƯỜNG VÀ TÀI NGUYÊN (Họ tên chữ ký) PGS TS Võ Lê Phú i LỜI CẢM ƠN Xin gửi lời cảm ơn sâu sắc đến Trường Đại Học Bách Khoa TP HCM Khoa Môi Trường Tài Nguyên tạo môi trường học tập, nghiên cứu trang thiết bị phịng thí nghiệm cho em suốt khoảng thời gian học tập Trường Xin chân thành cảm ơn Thầy TS Trần Nguyễn Hải Thầy PGS.TS Nguyễn Nhật Huy đồng hành, hướng dẫn chia sẻ kinh nghiệm bổ ích cho em q trình tìm hiểu thực đề tài Bằng kiến thức chuyên môn quý Thầy chia sẻ học vô giá tảng vững để em bước tiếp đường học tập làm việc tương lai Với tư tích cực, lửa nhiệt huyết đam mê nghiên cứu khoa học quý Thầy tạo động lực lớn lao để em vững tin vào giá trị nghiên cứu khoa học, lĩnh vực chun mơn từ ln phân đấu để cống hiến khoa học sáng kiến góp phần bảo vệ môi trường Xin chân thành cảm ơn quý doanh nghiệp, Anh/Chị/Em đồng nghiệp lĩnh vực Môi trường hỗ trợ thu thập mẫu nước thải thực tế từ nhiều nơi khác để đề tài diễn minh bạch đảm bảo tiến độ thực nghiệm Xin chân thành cảm ơn bạn học viên, sinh viên hỗ trợ tìm hiểu sử dụng thiết bị phịng thí nghiệm 710 (Đại Học Bách Khoa, cở sở Dĩ An, Bình Dương), kiến thức thực nghiệm kỹ chuyên môn giúp đề tài diễn nhanh kịp thời khác phục cố q trình triển khai thí nghiệm TP HỒ CHÍ MINH, ngày 19 tháng…08 năm…2023.… (Họ tên chữ ký) Lê Quang Sang ii TÓM TẮT Bùn nước ngầm chứa (Fe Mn) nung theo dãy nhiệt độ (200, 300, 400, 500, 600, 700ºC) để khảo sát xử lý ô nhiễm màu COD nước thải (NT) dệt nhuộm.Vật liệu nung 300ºC (Bun-300/NT) có hiệu hấp phụ nhiễm cao nhất, hoạt tính oxy hóa peroxydisulfate (PDS) với liều lượng (0,554 mM/NT; xúc tác đồng thể) chưa cao Mơ hình giả lập thiết kế với bùn (0,5 g/L; 300ºC) PDS (0,554 mM) pH (3,0) cho kết khả quan có lợi cho việc loại bỏ nhiễm (xúc tác dị thể) Các thí nghiệm chọn lọc thông số tối ưu tiến hành ngưỡng pH (1,0 - 4,0); nồng độ PDS (0,0 - 1,11 mM); nồng độ COD đầu vào (33,3 - 230,9 mg/L); tỷ lệ rắn/lỏng m/V (0,0 - 4,0 g/L) Kết khảo sát cho thấy pH (3,0; %H = 92,3 63,9); PDS (0,69 mM; %H = 93,3 67,1); m/V (2,0 g/L; %H = 92,0 67,5) có hiệu suất loại bỏ màu COD tối ưu sau 90 phút phản ứng Nồng độ ô nhiễm tỷ lệ nghịch với hệ số pha loãng tốc độ loại bỏ Với kết ban đầu cho thấy tiềm tái sử dụng bùn khả kết hợp đồng xử lý với PDS Tuy nhiên, cần phải có giải pháp biến tính vật liệu để tối ưu hóa q trình xử lý Khảo sát giả thải Methylene blue (MB) vật liệu qua cải biến cách nung theo dãy nhiệt độ (200, 300, 400, 500, 600, 700ºC) sau bổ sung Mg2+ (MgSO47H2O) theo dãy tỷ lệ (1:0,2; 1:0,5; 1:1; 1:1,5; 1:2) cho thấy (Bun-200/MB) (Bun-200; 1:0,2/MB) có hiệu loại bỏ cao Các khảo sát lực hấp phụ bùn oxy hóa PDS MB cho kết đồng xử lý theo hướng có lợi Các thí nghiệm khảo sát thơng số tối ưu ngưỡng pH (1,0 - 6,0); nồng độ PDS (0,0 - 1,11 mM); nồng độ ô nhiễm (14,7 - 500 ppm); m/V (1,0 - 4,0 g/L) pH (2,0; %H = 99,9 97,8); nồng độ PDS (0,69 mM; %H = 95 94,5); m/V (1,0 g/L; %H = 91 89,8) có hiệu loại bỏ màu COD tối ưu sau 120 phút phản ứng Nồng độ ô nhiễm (ppm) thấp tốc độ thời gian xử lý diễn nhanh Các thí nghiệm vận hành thơng số tối ưu hóa MB (%H = 99,9 98,6); Rhodamine B (RhB; %H = 75,0 75,0); Tartrazine (Ttz, %H = 59,0 55,8) nước thải nhà máy (%H = 98,3 94,2); nhà máy (%H = 70,7 60,6); nhà máy (%H = 75,7 50,9) có hiệu suất (%H > 50) cho tiêu Như vây, iii bùn nước ngầm vật liệu biến tính cho kết khả quan việc loại bỏ ô nhiễm màu COD Phạm vi khảo sát mở rộng không phẩm nhuộm hữu mà nước thải từ nhiều nhà máy Kết đánh giá tổng quan cho phẩm màu axit bazơ Từ khóa: Oxy hóa nâng cao; hấp phụ; độ màu; nhu cầu oxy hóa học; nước thải dệt nhuộm; bùn thải iv ABSTRACT Groundwater sludge containing (Fe and Mn) was calcined in a range of temperatures (200, 300, 400, 500, 600, 700ºC) to investigate and treat color and COD pollution in textile dyeing wastewater (Ww) At 300ºC (Bun-300/Ww) had the highest pollutant adsorption efficiency, while peroxydisulfate (PDS) oxidizing activity at a dose (0.554 mM/Ww; homogeneous catalysis) was not high The simulation model designed with sludge (0.5 g/L; 300ºC) and PDS (0.554 mM) at pH (3.0) gave positive results, beneficial for the removal of pollution (heterogeneous catalysis) Optimal parameter selection experiments were conducted at pH ranges (1.0 - 4.0); PDS concentration (0.0 - 1.11 mM); COD input concentration (33.3 230.9 mg/L); solid/liquid ratio m/V (0.0 - 4.0 g/L) Optimal parameter selection experiments were conducted at pH ranges (1.0 - 4.0); PDS concentration (0.0 - 1.11 mM); COD input concentration (33.3 - 230.9 mg/L); solid/liquid ratio m/V (0.0 - 4.0 g/L) The survey results show that at pH (3.0; %H = 92.3 and 63.9); PDS (0.69 mM; %H = 93.3 and 67.1); m/V (2.0 g/L; %H = 92.0 and 67.5) has the best COD and color removal efficiency after 90 minutes of reaction Contaminant concentration is inversely proportional to the dilution factor and removal rate These preliminary results suggest the potential for sludge reuse and the possibility of combining cotreatment with PDS However, it is necessary to have a solution to modify the material to optimize the processing Survey on the Methylene blue (MB) for materials that have been modified by heating according to the temperature range (200, 300, 400, 500, 600, 700ºC) and then adding Mg2+ (MgSO47H2O) in ratios sery (1:0.2; 1:0.5; 1:1; 1:1.5; 1:2) shows (Bun200/MB) and (Bun-200; 1:0.2/MB) has the highest removal efficiency Investigations on the adsorption capacity of sludge and oxidation of PDS on MB also showed beneficial co-treatment results Experiments investigate optimal parameters at pH (1.0 - 6.0); PDS concentration (0.0 - 1.11 mM); pollution concentration (14.7 - 500 ppm); m/V (1.0 - 4.0 g/L) indicates that at pH (2.0; %H = 99.9 and 98.0); PDS concentration (0.69 mM; %H = 95.0 and 94.5); m/V (1.0 g/L; %H = 91.0 and 89.8) v had the most optimal COD and color removal efficiency after 120 of reaction The lower the contaminant concentration (ppm), the faster the treatment speed and time Experiments run optimization parameters on MB (%H = 99.9 and 98.6), Rhodamine B (RhB; H% = 75.0 and 75.0), Tartrazine (Ttz; %H = 59.0 and 55.8) and wastewater from factory (%H = 98 and 94.2), factory (%H = 71 and 60.6), and factory (%H = 76.0 and 50.9) all have the same efficiency (%H > 50) for both criteria Thus, groundwater sludge and modified materials both give positive results in removing color and COD pollution The scope of the survey was extended not only to organic dyes but also to wastewater from many factories The evaluation results are more general for both acid and basic dyes Keywords: Advanced oxidation process; adsorption; colour; chemical oxygen demand; textile wastewater; sewage sludge vi LỜI CAM ĐOAN Tôi tên: Lê Quang Sang Học viên Cao học khóa 2020 (mã số học viên 2070177), chuyên ngành Kỹ thuật Môi trường Tôi xin cam đoan: Đề tài thực Đại Học Bách Khoa TP HCM - Cơ sở Dĩ An, Bình Dương Đây đề tài thực hướng dẫn Thầy TS Trần Nguyễn Hải PGS.TS Nguyễn Nhật Huy Đồng thời có giúp đỡ hỗ trợ bạn học viên, sinh viên việc hướng dẫn sử dụng thiết bị hóa chất Các hình ảnh, số liệu thơng tin tham khảo thân tơi thu thập phân tích Kết phân tích giáo viên hướng dẫn kiểm duyệt công nhận qua nhiều lần vận hành mẫu lập, mẫu đối chứng cho kết Các biểu đồ, bảng biểu thống kê thiết lập từ số liệu thực nghiệm Mẫu nước thải dệt nhuộm từ Công ty khác phục vụ trình nghiên cứu nước thải thực tế, lấy trực tiếp từ đơn vị sản xuất bảo quản theo khuyến cáo để đảm bảo độ xác đáng tin cậy cho sở liệu đề tài Quá trình viết công bố báo cáo khoa học thực hướng dẫn tận tình Thầy TS Trần Nguyễn Hải Hội đồng khoa học Tạp chí Khoa học Cơng nghệ Đại học Duy Tân thông qua chấp nhận đăng vào số (58), xuất vào tháng 06 năm 2023 TP HỒ CHÍ MINH, ngày 19 tháng 07 năm…2023… (Họ tên học viên) Lê Quang Sang 99 Bảng số liệu nồng độ hiệu suất xử lý màu COD theo thời gian (Khảo sát Hấp phụ, Xúc tác) Thời gian Ct/Co - Độ màu (Pt-Co) Ct/Co - COD (mg/L) Thời gian Ct/Co - Độ màu (Pt-Co) Ct/Co - COD (mg/L) 0' 1,0 140' 0,531 0,634 Thời gian %R - Độ màu (Pt-Co) %R - COD (mg/L) Thời gian %R - Độ màu (Pt-Co) %R - COD (mg/L) 0' 0,0 0' 47 36,7 Bảng nồng độ ô nhiễm theo thời gian (Ct/Co) 5' 10' 20' 30' 40' 0,705 0,386 0,49 0,432 0,369 0,879 0,861 0,765 0,735 0,668 150' 160' 170' 180' 190' 0,481 0,432 0,328 0,295 0,195 0,563 0,502 0,417 0,338 0,232 Bảng hiệu suất xử lý theo thời gian (% Removal) 5' 10' 20' 30' 40' 29 42 51 57 63 12,2 13,9 23,5 26,4 33,1 5' 10' 20' 30' 40' 52 57 67 71 81 43,8 49,9 58,4 66,2 76,8 50' 0,349 0,589 200' 0,145 0,153 60' 0,328 0,503 210' 0,062 0,106 90' 0,369 0,501 220' 0,025 0,059 120' 0,436 0,506 230' 0,017 0,053 130' 0,473 0,574 240' 0,021 0,06 50' 65 41,1 50' 86 84,8 60' 67 49,7 60' 94 89,4 90' 63 49,9 90' 98 94,2 120' 56 49,4 120' 99 94,7 130' 53 42,7 130' 98 94,0 100 PHỤ LỤC 3: Số liệu thực nghiệm nội dung Bảng số liệu nồng độ hiệu suất xử lý màu COD theo thời gian (Khảo sát Tối ưu hóa) Thời gian Ct/Co - Độ màu (Pt-Co) Ct/Co - COD (mg/L) %R -Độ màu (Pt-Co) %R -COD (mg/L) MB Rhb Ttz NM1 NM2 NM3 MB Rhb Ttz NM1 NM2 NM3 MB Rhb Ttz NM1 NM2 NM3 MB Rhb Ttz NM1 NM2 NM3 Bảng nồng độ ô nhiễm theo thời gian (Ct/Co) 0' 5' 10' 20' 30' 1,000 0.391 0.298 0.206 0.122 1,000 0.676 0.502 0.411 0.365 1,000 0.782 0.655 0.580 0.534 1,000 0.238 0.112 0.078 0.057 1,000 0.663 0.585 0.504 0.435 1,000 0.598 0.409 0.355 0.272 1,000 0.679 0.507 0.201 0.207 1,000 0.834 0.677 0.517 0.419 1,000 0.893 0.710 0.599 0.525 1,000 0.277 0.155 0.159 0.125 1,000 0.846 0.865 0.394 0.567 1,000 0.630 0.630 0.640 0.646 Bảng hiệu suất xử lý theo thời gian (% Removal) 61 70 79 88 33 50 59 64 22 34 42 47 76 89 92 94 34 42 50 57 40 59 65 73 0,0 32,1 49,3 80,0 97,3 0,0 16,7 32,3 48,3 58,0 0,0 10,7 29,0 40,1 47,5 0,0 72,2 84,5 84,1 87,5 0,0 15,6 13,1 60,5 43,0 0,0 37,0 37,0 36,0 35,4 40' 0.038 0.311 0.526 0.059 0.401 0.269 0.014 0.384 0.486 0.113 0.587 0.634 50' 0.004 0.274 0.511 0.034 0.361 0.254 0.012 0.325 0.473 0.092 0.538 0.591 60' 0.000 0.251 0.445 0.037 0.345 0.231 0.014 0.235 0.448 0.090 0.462 0.564 90' 0.008 0.265 0.382 0.023 0.312 0.245 0.018 0.371 0.413 0.069 0.385 0.506 120' 0.000 0.251 0.402 0.018 0.294 0.242 0.014 0.250 0.442 0.058 0.394 0.491 96 69 47 94 60 73 98,7 61,6 51,5 88,7 41,1 36,6 100 73 49 97 64 74 98,8 67,5 52,7 90,8 46,5 40,9 100 75 55 96 65 77 98,7 76,4 55,2 91,0 54,1 43,6 99 74 62 97 69 76 98,3 62,7 58,7 93,1 61,7 49,4 100 75 59 98 71 76 98,7 75,0 55,8 94,2 60,6 50,9 101 PHỤ LỤC 4: Hóa chất thiết bị Khảo sát phân tích đặc tính bùn nước ngầm Bùn nguyên Bùn sấy 1050C Bùn nguyên Nung bùn 3000C Bùn sau làm mịn Vật liệu (Oxite sắt) 102 Bùn thải sau nung ngưỡng nhiệt độ khác 103 Bùn thải biến tính tỉ lệ Fe2+/Mg2+ khác 104 Vật liệu sau xử lý 105 Thu thập phân tích đặc tính nước thải Địa điểm xin nước thải Đo màu nước thải thô hiệu chỉnh pH quan sát nước thải vận hành Jartest mẫu COD trước đun xác định pH mẫu COD sau đun 106 NT NM1 Hố thu NM3 NT NM2 NT NM3 so sánh màu nhà máy 107 Phân tích sơ NM1 Quy cách đóng chay phân tích sơ NM2 phân tích sơ NM3 phân tích COD đầu vào 108 Chuẩn bị hóa chất phân tích Định lượng K2Cr2O7 Định lượng K2S2O8 bổ xung thủy ngân khuấy K2Cr2O7 hố lỏng đóng chay định danh đóng chay định danh 109 NaOH (rắn) H2SO4 (đặc) dung dịch hiệu chỉnh pH dung dịch hiệu chỉnh pH K2S2O8 (rắn), K2Cr2O7 (rắn) MgSO4.7H2O (NH4)2Fe(SO4)2.6H2O, Phenolphtalein FeSO4.7H2 Rhodamine B, Methylene blue, Tartrazine 110 Danh mục thiết bị phân tích Máy khuấy từ Tủ nung máy siêu âm tủ sấy máy lọc chân khơng cân phân tích máy nước cất dụng cụ định lượng 111 Máy Jartest máy quang phổ DR6000 112 Danh mục thiết bị phân tích vật liệu STT Phương pháp Thiết bị phân tích Xuất xứ XRD The XRD Technique (D6 Advance Bruker) Đức SEM-EDS Kính hiển vi điện tử quét SEM, Model Jeol 6501LV, Nhật hãng Jeol FTIR Thiết bị phân tích hồng ngoại Nicolet iS10, hãng Thermo Mỹ Scientific Raman Thiết bị phân tích LabRAM HR Evolution/Horiba BET Thiết bị phân tích diện tích bề mặt thể tích lỗ xốp Pháp Mỹ model TriStar II, hãng Micromerritics XRF Đầu dò tán xạ lượng tia X, hãng Oxford Anh TGA Thiết bị phân tích nhiệt trọng lượng TGA, model TG209, Đức hãng Netzsch 113 PHẦN LÝ LỊCH TRÍCH NGANNG: Họ tên: Lê Quang Sang Ngày, tháng, năm sinh: 02/05/1997 Địa liên lạc: 532/28/5/7 , Khu Y Tế Kỹ Thuật Cao ,Bình Trị Đơng B , Bình Tân ,TP.HCM Q TRÌNH ĐÀO TẠO: 2015 – 2020: ĐẠI HỌC TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG TP.HCM 2020 – NAY: ĐẠI HỌC BÁCH KHOA TP.HCM Q TRÌNH CƠNG TÁC: VIỆN NGHIÊN CỨU VÀ PHÁT TRIỂN MEKONG TRUNG TÂM DV VÀ TV MƠI TRƯỜNG VÀ VỆ SINH AN TỒN LAO ĐỘNG CÔNG TY TNHH GIÀY CHINHLUH VIỆT NAM CÔNG TY TNHH NÔNG NGHIỆP VÀ THỰC PHẨM NHÀ BÈ