Tổng hợp khoáng calcium silicate hydrate từ nguồn kính thải

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA …………………… TRẦN NGƠ QN TỔNG HỢP KHỐNG CALCIUM SILICATE HYDRATE TỪ NGUỒN KÍNH THẢI Chuyên ngành: KỸ THUẬT VẬT LIỆU Mã số: 8520309 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP HỒ CHÍ MINH, tháng 07 năm 2023 CƠNG TRÌNH ĐƯỢC HỒN THÀNH TẠI TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐHQG – HCM Cán hướng dẫn khoa học : PGS TS Phạm Trung Kiên (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị chữ ký) Cán chấm nhận xét : PGS.TS Bùi Xuân Vương (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị chữ ký) Cán chấm nhận xét : TS Lê Văn Quang (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị chữ ký) Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG Tp HCM ngày 17 tháng 07 năm 2023 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị Hội đồng chấm bảo vệ luận văn thạc sĩ) Chủ tịch: GS TS Đỗ Quang Minh Thư ký: TS Kiều Đỗ Trung Kiên Phản biện 1: PGS.TS Bùi Xuân Vương Phản biện 2: TS Lê Văn Quang Ủy viên: PGS TS Phạm Trung Kiên Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG TRƯỞNG KHOA CÔNG NGHỆ VẬT LIỆU GS TS Đỗ Quang Minh ii ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA Độc lập - Tự - Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: Trần Ngô Quân MSHV:2070342 Ngày, tháng, năm sinh: 28/10/1997 Nơi sinh: Tiền Giang Chuyên ngành: Kỹ thuật Vật liệu Mã số: 8520309 I TÊN ĐỀ TÀI: Tổng hợp khống Calcium Silicate Hydrate từ nguồn kính thải Synthesis of Calcium Silicate Hydrate minerals from waste glass II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG: • Tổng hợp khống CSH từ kính thải PV bùn thải carbide mơi trường thủy nhiệt NaOH nước Phân tích đánh giá vi cấu trúc khoáng CSH sau tổng hợp • Thí nghiệm khảo sát hiệu suất hấp phụ Cr(III) khoáng CSH mốc thời gian khác Phân tích, đánh giá hiệu suất hấp phụ vi cấu trúc khoáng CSH sau hấp phụ Cr(III) III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ : 06/02/2023 (Ghi theo QĐ giao đề tài) IV.NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 11/06/2023 (Ghi theo QĐ giao đề tài) V CÁN BỘ HƯỚNG DẪN (Ghi rõ học hàm, học vị, họ, tên): PGS TS Phạm Trung Kiên Tp HCM, ngày 11 tháng 06 năm 2023 CÁN BỘ HƯỚNG DẪN CHỦ NHIỆM BỘ MÔN ĐÀO TẠO (Họ tên chữ ký) (Họ tên chữ ký) PGS TS Phạm Trung Kiên TRƯỞNG KHOA CÔNG NGHỆ VẬT LIỆU (Họ tên chữ ký) iii LỜI CẢM ƠN Trước hết, xin tỏ lòng biết ơn gửi lời cảm ơn chân thành đến giảng viên hướng dẫn PGS.TS Phạm Trung Kiên, người trực tiếp hướng dẫn đề tài, tận tình bảo hướng dẫn em tìm hướng nghiên cứu, tiếp cận thực tế, tìm kiếm tài liệu, xử lý phân tích số liệu, giải vấn đề, … nhờ em hồn thành luận văn tốt nghiệp Ngồi ra, q trình học tập, nghiên cứu thực luận văn tơi cịn nhận nhiều quan tâm, góp ý, hỗ trợ quý báu quý thầy cô, đồng nghiệp, bạn bè người thân Tơi xin bày tỏ lịng biết ơn sâu sắc đến: Cha mẹ người thân gia đình hỗ trợ, tạo điều kiện thuận lợi cho em suốt thời gian qua đặc biệt thời gian em theo học suốt năm qua trường Đại học Bách Khoa Đồng thời, xin gửi lời cảm ơn tới bạn Hứa Tấn Thành hỗ trợ tiến hành thực nghiệm luận văn này, bạn Bùi Khắc Thạch hỗ trợ sửa lỗi định dạng luận văn Đặc biệt, Quý thầy cô Khoa Công nghệ Vật liệu – trường Đại học Bách Khoa truyền đạt cho em kiến thức bổ ích suốt hai năm học vừa qua Tuy nhiên kiến thức chun mơn có hạn chế thân thiếu nhiều kinh nghiệm thực tiễn nên nội dung báo cáo không tránh khỏi thiếu sót, em mong nhận góp ý, bảo thêm quý thầy cô anh, chị khoa để luận văn tốt nghiệp em trở nên hoàn thiện Em xin chân thành cảm ơn! Tp Hồ Chí Minh, Tháng Năm 2023 Học viên cao học Trần Ngơ Qn iv TĨM TẮT LUẬN VĂN Hiện nay, khoáng Calcium Silicate Hydrate (CSH) loại vật liệu quan trọng sử dụng rộng rãi lĩnh vực xây dựng, trang trí nội ngoại thất, vật liệu cơng nghệ cao, nhờ đặc tính lý đặc biệt Những nghiên cứu gần cho thấy khống CSH có tiềm ứng dụng bật việc bảo vệ môi trường, việc loại bỏ kim loại nặng khỏi nguồn nước thải Cr(III) từ nhà máy xi mạ Trong nghiên cứu tận dụng nguồn thải sẵn có kính thải, đặc biệt kính thải quang điện(PV) từ pin mặt trời nguồn cung cấp Silic bùn thải carbide nguồn cung cấp Calcium cho vật liệu khoáng CSH với định hướng ứng dụng giải rác thải công nghiệp, bảo vệ môi trường kinh tế tuần hoàn Ngoài ra, phương pháp tổng hợp thủy nhiệt tiến hành nghiên cứu điều kiện thực khả ứng dụng vượt trội so với phương pháp khác Nghiên cứu tiến hành khảo sát tổng hợp khoáng CSH điều kiện thủy nhiệt khác NaOH nước nhiệt độ 180 °C 96 giờ, khoáng CSH sau tổng hợp tiến hành phân tích nhiễu xạ tia X (XRD), quang phổ hồng ngoại (FT-IR) kính hiển vi điện tử quét (SEM) nhằm để phát thành phần pha cấu trúc đặc trưng vật liệu CSH Sau đó, mẫu Calcium Silicate Hydrate đem thử nghiệm độ hấp phụ ion chrom cách ngâm dung dịch giả lập nước thải Cr(III) phân tích phổ tử ngoại khả kiến (UV-Vis) để xác định khả chế hấp phụ vật liệu Kết cho thấy vật liệu tổng hợp có cấu trúc tinh thể tương tự khoáng Xonotlite Tobermorite hiệu suất hấp phụ Cr(III) CSH lên tới 98,9% Nghiên cứu tóm tắt tiềm tổng hợp khống CSH sử dụng kính thải bùn thải carbide phương pháp thủy nhiệt thử nghiệm hiệu việc loại bỏ Cr(III) khỏi nước thải Đề xuất nghiên cứu chuyên sâu khả hấp phụ CSH tới kim loại nặng khác Từ khóa: Calcium Silicate Hydrate, C-S-H , Kính thải PV, bùn thải carbide, hấp phụ Cr(III) v ABSTRACT Nowaday, Calcium Silicate Hydrate (CSH) is an important material widely used in the fields of construction, interior and exterior decoration, high-tech materials, thanks to its special mechanical and physical properties Recent studies have shown that CSH minerals have outstanding potential for new applications in environmental protection, such as the removal of heavy metals from wastewater such as Cr(III) from plating factories This study will utilize existing waste sources such as waste glass, especially photovoltaic (PV) waste glass from solar cells, will be used as a source of Silicon and carbide sludge as a source of Calcium for CSH mineral materials with orientation application of industrial waste treatment, environmental protection and circular economy In addition, the hydrothermal synthesis method was also carried out in this study due to its superior performance and applicability compared to other methods This study will conduct a survey on the synthesis of CSH minerals at different hydrothermal conditions such as NaOH and water with a temperature of 180 °C for 96 hours, CSH minerals after synthesis will be analyzed by X-ray diffraction (XRD), Infrared Spectroscopy (FT-IR) and Scanning Electron Microscopy (SEM) to detect phase compositions and characteristic structures of CSH materials Calcium Silicate Hydrate sample was tested for Chrome adsorption by immersion in Cr(III) wastewater simulation and analyzed by Ultraviolet Visible Spectroscopy (UV-Vis) to determine the ability and adsorption mechanism of the material The results show that the synthesized materials have similar crystal structure to Xonotlite and Tobermorite minerals and the Cr(III) adsorption efficiency of CSH is up to 98.9% This study summarizes the potential for synthesis of CSH mineral using waste glass and carbide sludge by hydrothermal method and tests its effectiveness in removing Cr(III) from wastewater Proposing further research on the adsorption capacity of CSH to different heavy metals Keywords: Calcium Silicate Hydrate, C-S-H, PV waste glass, carbide sludge, Cr(III) adsorption vi LỜI CAM ĐOAN CỦA TÁC GIẢ Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu tơi hướng dẫn PGS.TS Phạm Trung Kiên Các nội dung nghiên cứu, kết đề tài trung thực, hoàn thành dựa kết nghiên cứu kết nghiên cứu chưa công bố Tác giả Trần Ngô Quân vii MỤC LỤC Trang LỜI CẢM ƠN iv TÓM TẮT LUẬN VĂN .v ABSTRACT vi LỜI CAM ĐOAN CỦA TÁC GIẢ vii MỤC LỤC viii DANH MỤC HÌNH ẢNH xii DANH MỤC BẢNG xv DANH MỤC VIẾT TẮT xvi MỞ ĐẦU .1 Chương TỔNG QUAN 1.1 Thủy tinh kính thải PV .4 1.2 Bùn thải carbide .7 1.3 Khoáng Calcium Silicate Hydrate 10 1.3.1 Khoáng Calcium Silicate Hydrate 10 1.3.1.1 Tobermorite 12 1.3.1.2 Xonotlite 13 1.3.2 Tổng hợp khoáng CSH phương pháp thủy nhiệt 14 1.3.3 Vấn đề ô nhiễm Cr(III) từ nguồn nước thải công nghiệp .15 1.3.4 Cơ chế hấp phụ Cr(III) khoáng CSH 16 1.4 Tổng quan tình hình nghiên cứu 18 1.4.1 Số lượng nghiên cứu công bố 18 1.4.2 Tình hình nghiên cứu nước 21 1.4.3 Tình hình nghiên cứu nước 22 Chương PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU THỰC NGHIỆM .24 2.1 Nguyên liệu 24 2.1.1 Kính thải PV - Nguyên liệu cung cấp Silic cho CSH .24 2.1.2 Bùn thải Carbide - Nguyên liệu cung cấp Calcium cho CSH 25 viii 2.1.3 Tính tốn cấp phối 25 2.1.4 Sodium Hydroxide – NaOH – tạo môi trường thủy nhiệt 28 2.1.5 Dung dịch giả lập nước thải Cr(III) 28 2.2 Thiết bị thực nghiệm 29 2.2.1 Khuôn tạo mẫu 29 2.2.2 Cốc hấp thủy nhiệt (Hydrothermal Autoclave) .30 2.2.3 Lò sấy 31 2.2.4 Máy lắc ngang 32 2.3 Phương pháp phân tích đánh giá .32 2.3.1 Quang phổ hồng ngoại biến đổi Fourier – FTIR 32 2.3.2 Nhiễu xạ tia X – XRD .33 2.3.3 Huỳnh quang tia X – XRF 35 2.3.4 Kính hiển vi điện tử quét – SEM 35 2.3.5 Phổ tán xạ lượng tia X - EDX .37 2.3.6 Phổ hấp thụ Tử ngoại-Khả kiến – UV-Vis .37 2.3.7 Độ xốp .38 2.4 Quy trình thí nghiệm 39 2.4.1 Sơ đồ quy trình thí nghiệm 39 2.4.1.1 Sơ đồ quy trình tổng hợp khống CSH 39 2.4.1.2 Sơ đồ quy trình thí nghiệm khả hấp phụ Cr(III) 40 2.4.2 Thuyết minh quy trình 40 2.4.2.1 Quy trình tổng hợp khống CSH 40 2.4.2.2 Quy trình khảo sát hấp phụ Cr(III) 42 Chương KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 44 3.1 Đặc tính nguyên liệu - Khoáng CSH trước hấp thủy nhiệt 44 3.1.1 Kết phân tích XRF .44 3.1.2 Kết phân tích XRD 44 3.2 Đặc tính khống CSH sau hấp thủy nhiệt 45 3.2.1 Kết phân tích FT-IR 45 3.2.2 Kết phân tích chụp SEM 48 ix 3.2.3 Kết phân tích EDX 49 3.2.4 Kết phân tích XRD 50 3.2.5 Kết đo độ xốp 51 3.2.5.1 Khống CSH tổng hợp mơi trường nước 52 3.2.5.2 Khoáng CSH tổng hợp môi trường NaOH 8M .53 3.3 Khảo sát khả hấp phụ Cr(III) khoáng CSH 54 3.3.1 Kết đánh giá hiệu suất hấp phụ Cr(III) 54 3.3.1.1 Đường chuẩn dung dịch Cr(III) 54 3.3.1.2 Kết hấp phụ Cr(III) khống CSH hấp thủy nhiệt mơi trường nước 56 3.3.1.3 Kết hấp phụ Cr(III) khống CSH hấp thủy nhiệt mơi trường NaOH 8M 57 3.3.2 Kết phân tích FT-IR 58 3.3.2.1 Kết khoáng CSH hấp thủy nhiệt mơi trường nước 58 3.3.2.2 Kết khống CSH hấp thủy nhiệt môi trường NaOH 8M .59 3.3.3 Kết phân tích chụp SEM 60 3.3.3.1 Khoáng CSH tổng hợp môi trường nước hấp phụ Cr(III) 60 3.3.3.2 Khống CSH tổng hợp mơi trường NaOH 8M hấp phụ Cr(III) 61 3.3.4 Kết phân tích EDX 63 3.3.4.1 Khoáng CSH tổng hợp thủy nhiệt môi trường nước hấp phụ Cr(III) 63 3.3.4.2 Khoáng CSH tổng hợp thủy nhiệt môi trường NaOH 8M hấp phụ Cr(III) .64 3.3.5 Kết phân tích XRD 66 3.3.5.1 Khoáng CSH tổng hợp môi trường nước hấp phụ Cr(III) 66 3.3.5.2 Khống CSH tổng hợp mơi trường NaOH 8M hấp phụ Cr(III) 67 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 69 x Luận văn thạc sĩ Trần Ngô Quân Phụ lục 28 Phổ FT-IR khoáng CSH hấp thủy nhiệt môi trường NaOH 8M 180 °C /96 hấp phụ Cr(III) 116 Luận văn thạc sĩ Trần Ngô Quân Phụ lục 29 Phổ FT-IR khống CSH hấp thủy nhiệt mơi trường NaOH 8M 180 °C /96 hấp phụ Cr(III) 117 Luận văn thạc sĩ Trần Ngô Quân Phụ lục 30 Phổ FT-IR khoáng CSH hấp thủy nhiệt môi trường NaOH 8M 180 °C /96 hấp phụ Cr(III) 118 Luận văn thạc sĩ Trần Ngô Quân Phụ lục 31 Ảnh SEM khống CSH hấp thủy nhiệt mơi trường NaOH 8M 180 °C /96 hấp phụ Cr(III) 119 Luận văn thạc sĩ Trần Ngô Quân Phụ lục 32 Ảnh SEM khoáng CSH hấp thủy nhiệt môi trường NaOH 8M 180 °C /96 hấp phụ Cr(III) 120 Luận văn thạc sĩ Trần Ngô Quân Phụ lục 33 Ảnh SEM khống CSH hấp thủy nhiệt mơi trường NaOH 8M 180 °C /96 hấp phụ Cr(III) 121 Luận văn thạc sĩ Trần Ngô Quân Phụ lục 34 Phổ EDX khoáng CSH hấp thủy nhiệt môi trường NaOH 8M 180 °C /96 hấp phụ Cr(III) 122 Luận văn thạc sĩ Trần Ngô Quân Phụ lục 35 Phổ EDX khống CSH hấp thủy nhiệt mơi trường NaOH 8M 180 °C /96 hấp phụ Cr(III) 123 Luận văn thạc sĩ Trần Ngô Quân Phụ lục 36 Phổ EDX khoáng CSH hấp thủy nhiệt môi trường NaOH 8M 180 °C /96 hấp phụ Cr(III) Phụ lục 37 Phổ XRD khống CSH hấp thủy nhiệt mơi trường NaOH 8M 180 °C /96 hấp phụ Cr(III) 124 Luận văn thạc sĩ Trần Ngơ Qn Phụ lục 38 Phổ XRD khống CSH hấp thủy nhiệt môi trường NaOH 8M 180 °C /96 hấp phụ Cr(III) Phụ lục 39 Phổ XRD khoáng CSH hấp thủy nhiệt môi trường NaOH 8M 180 °C /96 hấp phụ Cr(III) 125 Luận văn thạc sĩ Trần Ngô Quân Phụ lục 40 Phổ UV-Vis dung dịch giả lập nước thải Cr(III) ban đầu Phụ lục 41 Phổ UV-Vis dung dịch giả lập nước thải Cr(III) sau hấp phụ khống CSH tổng hợp mơi trường nước 126 Luận văn thạc sĩ Trần Ngô Quân Phụ lục 42 Phổ UV-Vis dung dịch giả lập nước thải Cr(III) sau hấp phụ khoáng CSH tổng hợp môi trường nước Phụ lục 43 Phổ UV-Vis dung dịch giả lập nước thải Cr(III) sau hấp phụ khoáng CSH tổng hợp môi trường nước 127 Luận văn thạc sĩ Trần Ngô Quân Phụ lục 44 Phổ UV-Vis dung dịch giả lập nước thải Cr(III) sau hấp phụ 12 khống CSH tổng hợp mơi trường nước Phụ lục 45 Phổ UV-Vis dung dịch giả lập nước thải Cr(III) sau hấp phụ khống CSH tổng hợp mơi trường NaOH 8M 128 Luận văn thạc sĩ Trần Ngô Quân Phụ lục 46 Phổ UV-Vis dung dịch giả lập nước thải Cr(III) sau hấp phụ khống CSH tổng hợp mơi trường NaOH 8M Phụ lục 47 Phổ UV-Vis dung dịch giả lập nước thải Cr(III) sau hấp phụ khống CSH tổng hợp mơi trường NaOH 8M 129 Luận văn thạc sĩ Trần Ngơ Qn LÝ LỊCH TRÍCH NGANG Bản thân Họ tên: TRẦN NGÔ QUÂN Ngày, tháng, năm sinh: 28/10/1997 Nơi sinh: Tiền Giang Địa liên lạc: 20/2 Hùng Vương, P.1, TP Mỹ Tho, Tiền Giang Quá trình đào tạo a ĐẠI HỌC Tốt nghiệp tại: Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – ĐHQG TP.HCM Ngành: Khoa học Vật liệu Loại hình đào tạo: Chính quy Thời gian đào tạo: Từ năm 2015 đến năm 2020 Xếp loại tốt nghiệp: Trung bình Khá b SAU ĐẠI HỌC Học cao học: từ năm 2020 đến Trường Đại học Bách Khoa - ĐHQG TP.HCM Ngành: Kỹ thuật Vật liệu Q TRÌNH CƠNG TÁC (Bắt đầu từ làm đến nay) 130