Tóm tắt: Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0-NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt

Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt.

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM - TRƯƠNG TRƯỜNG SƠN ĐÁNH GIÁ SỐ LIỆU HẠT NHÂN TRONG PHƯƠNG PHÁP k0-NAA ĐỐI VỚI BA HẠT NHÂN 110Ag, 116m2In, VÀ 183m W CĨ TÍCH PHÂN CỘNG HƯỞNG LỚN HƠN TIẾT DIỆN BẮT NEUTRON NHIỆT LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ TP HCM – 2023 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM TRƯƠNG TRƯỜNG SƠN ĐÁNH GIÁ SỐ LIỆU HẠT NHÂN TRONG PHƯƠNG PHÁP k0-NAA ĐỐI VỚI BA HẠT NHÂN 110Ag, 116m2In, VÀ 183mW CĨ TÍCH PHÂN CỘNG HƯỞNG LỚN HƠN TIẾT DIỆN BẮT NEUTRON NHIỆT LUẬN ÁN TIẾN SĨ Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử hạt nhân Mã số: 9.44.01.06 Giáo viên hướng dẫn: PGS.TS Hồ Mạnh Dũng TS Hoàng Sỹ Minh Tuấn TP HCM – 2023 MỤC LỤ MỞ ĐẦU CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN I.1 Tình hình nghiên cứu I.1.1 Tình hình nghiên cứu giới I.1.2 Tình hình nghiên cứu nước I.2 Đối tượng nghiên cứu CHƯƠNG 2: PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON II.1 Giới thiệu phương pháp phân tích kích hoạt neutron II.1.1 Phương pháp luận phân tích kích hoạt neutron II.1.2 Ưu điểm phương pháp NAA II.1.3 Nhược điểm phương pháp NAA II.2 Các phương pháp NAA CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM III.1 Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt III.2 Hệ chiếu mẫu nhanh Kênh 13-2 Cột nhiệt CHƯƠNG 4: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN IV.1 Kết thông số phổ neutron tại vị trí chiếu mẫu Kênh 13-2 Cột nhiệt ii IV.2 Kết hiệu chuẩn hiệu suất ghi đầu dò GMX-4076 IV.3 Kết xác định hệ số k0,Au Q0 Ước lượng sai số phép đo hệ số Ước lượng sai số phép đo hệ số k0 16 Ước lượng sai số phép đo hệ số Ước lượng sai số phép đo hệ số Q0 18 IV.4 Kết xác định hàm lượng nguyên tố sử dụng hệ số k0,Au KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ DANH MỤC CÔNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN iii MỞ ĐẦU Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis – NAA) phương pháp phân tích vật lý hạt nhân khơng hủy mẫu có độ nhạy độ chính xác cao giúp giải nhiều toán thực tế các lĩnh vực nghiên cứu địa chất, khảo cổ, nông – sinh – y, vật liệu, môi trường…[3] Trong NAA, có loại nguồn phát neutron thường sử dụng gồm nguồn đồng vị, máy gia tốc lò phản ứng Nguồn neutron từ lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu có thơng lượng neutron cao khơng gian kích hoạt mẫu lớn, nguồn neutron cho NAA có nhiều ưu điểm loại nguồn kể NAA sử dụng phương pháp chuẩn hoá khác chuẩn hoá tuyệt đối, chuẩn hoá tương đối, chuẩn đơn chuẩn theo k-zero [1] Trong số phương pháp trên, phương pháp chuẩn theo k-zero NAA (k0-NAA) đánh giá phương pháp ổn định (về mặt sai số hệ thống), có độ nhạy độ chính xác cao, đặc biệt áp dụng để nghiên cứu số đối tượng các lĩnh vực mơi trường, địa chất, khảo cổ,… mối tương quan các nguyên tố nhiều mẫu nghiên cứu cần phân tích rõ Chính mà phương pháp k0-NAA chọn sử dụng phổ biến giới phương pháp chuẩn (tham khảo) dùng để phê chuẩn (validation) cho các mẫu chuẩn – tham khảo (standard reference materials) phương pháp chính để nghiên cứu nhiều đối tượng khác [3, 4] Trong NAA, tiết diện bắt neutron nhiều số hạt nhân khác lấy từ các tài liệu nhất, thực tế hiện các số liệu có thăng giáng lớn Một số giá trị báo cáo có độ sai khác kết khá cao các tác giả Đôi sai số các kết khơng cơng bố Vì vậy, việc đo đạc kiểm chứng thêm cần thiết Công trình De Corte đồng nghiệp [6, 7, 8], Simonits đồng nghiệp [2, 8] Moens đồng nghiệp [9, 34, 84] các số phản ứng hạt nhân số hạt nhân khác sử dụng kỹ thuật nhóm lại thành tổ hợp gọi “hệ số k0" cho phản ứng quan tâm xạ phát [10, 11] Các hệ số k0 giải bất tiện các số cụ thể cho phòng thí nghiệm "hệ số k" giới thiệu trước Girardi et al [12], cách chuẩn hóa chúng độc lập với điều kiện chiếu đo [13] Do đó, các hệ số k0 xác định thực nghiệm các phịng thí nghiệm chun biệt, với độ khơng đảm bảo đo (uncertainty) thấp 5% (tại mức độ tin cậy 95%), sau iv sử dụng các phòng thí nghiệm NAA khác nước ngồi cách áp dụng phương pháp chuẩn hóa k0 [14, 34, 38, 46] Phương pháp k0 bốn phương pháp tính toán hàm lượng nguyên tố NAA, giới thiệu lần vào năm 1974 hai tác giả F De Corte A Simonits [7] Từ nay, k0-NAA ln quan tâm phát triển tại nhiều phòng thí nghiệm NAA hiệp hội phân tích hạt nhân công nhận phương pháp phân tích chuẩn hóa [6] Phương pháp k0-NAA bắt đầu nghiên cứu tại Viện Nghiên cứu hạt nhân từ năm 1980 kỷ trước Đến năm 2002, phương pháp áp dụng cách chính thức thơng qua chương trình k0-DALAT [15] Ưu điểm phương pháp k0-NAA đơn giản thực nghiệm so với phương pháp tương đối, độ chính xác cao so với phương pháp tuyệt đối linh hoạt thay đổi điều kiện chiếu đo so với phương pháp chuẩn đơn Đặc biệt không cần dùng mẫu chuẩn phân tích số lượng lớn mẫu Các hệ số k0 xác định khoảng thời gian 1980-1990 chủ yếu viện: Viện Khoa học Hạt nhân (INW) tại Đại học Gent Gent (Bỉ) Viện Nghiên cứu Nguyên tử Kưzponti Fizakai Kutató Intézet (KFKI) (Hungary; hiện AEKI), ngồi có số hợp tác với Risø tại Viện Quốc gia Năng lượng Bền vững Danmarks Tekniske Universitet (Đan Mạch; giải thể vào năm 2012) [10, 16, 37, 47, 52, 53] Trong năm đầu thập niên 90, việc tiếp nhận áp dụng phương pháp chuẩn hóa k0 tồn giới phát triển vượt bậc cộng đồng người dùng kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron [12, 17, 44, 45, 49, 51, 54, 55, 77] Mỗi thập kỷ có các sửa đổi, xác định lại các giá trị cốt lõi phương pháp hội đồng k0 quốc tế Tuy nhiên thấy hệ số k0 số hạt nhân xác định lần khoảng vài chục năm trước đến chưa xác định lại [4] Một số kết độc lập [18, 50, 79] có sẵn chưa đánh giá đưa vào thư viện Một lý khác cho thấy cần thiết việc xác định lại các hệ số k0 sau 30 năm kể từ phương pháp k0 giới thiệu, thiếu liệu đủ thống kê liệu thực nghiệm k0 độc lập, từ cộng đồng k0 rút kết luận độ chính xác sở liệu hiện tại [19, 82] Độ chính xác khả áp dụng phương pháp k0-NAA phụ thuộc đáng kể vào độ tin cậy các số liệu hạt nhân sẵn có Việc đánh giá các số liệu hạt nhân lĩnh vực khoa học cơng nghệ hạt nhân nói chung phương pháp k0-NAA nói riêng việc làm quan trọng cần thiết để v từ xem xét lại số các số liệu hạt nhân có cịn phù hợp hay khơng có cần thiết phải xác định lại các số liệu Kết việc xác định lại các số liệu hạt nhân phương pháp k0-NAA góp phần cải thiện độ chính xác độ tin cậy phương pháp này, mặt khác góp phần thiết lập xây dựng sở liệu hạt nhân cấp phòng thí nghiệm sở nghiên cứu, tiến tới đóng góp vào sở liệu hạt nhân Việt Nam (nếu có) xây dựng tương lai Phản ứng hạt nhân NAA phụ thuộc vào lượng neutron tới Các neutron đóng vai trị các hạt tới kích thích phản ứng, tạo các hạt nhân phóng xạ Các hạt nhân phóng xạ tạo trạng thái không bền ln có xu hướng trở trạng thái bền cách phát các tia gamma Tiết diện bắt neutron hạt nhân nguyên tử mẫu phụ thuộc vào lượng neutron Ở vùng lượng thấp, hay gọi vùng lượng nhiệt, tiết diện bắt neutron (ký hiệu 0) xác suất bắt neutron tương ứng vận tốc 2200 m/s [10] Ở vùng lượng cao hơn, gọi vùng nhiệt hay vùng lượng cộng hưởng, xác suất bắt neutron thể hiện thông qua tích phân cộng hưởng (ký hiệu I0), chính tiết diện bắt neutron cộng hưởng Tại vùng lượng này, hàm phân bố tiết diện thường khơng có đỉnh đơn mà bao gồm nhiều đỉnh chồng chập phức tạp, thường phải tính tích phân vùng lượng theo công thức BreitWigner [5, 10] Phương pháp chủ yếu dựa phản ứng (n, ) gây các neutron có lượng vùng nhiệt nhiệt (vùng cộng hưởng) Phương pháp k0-NAA trước hiệu chỉnh để sử dụng rộng rãi với các lò phản ứng, ví dụ SLOWPOKE tại phòng thí nghiệm Ecole Polytechnique SLOWPOKE [20] Độ chính xác k0-NAA kiểm chứng nhiều lần thông qua nhiều so sánh với các tiêu chuẩn các nguyên tố khác kết đạt với sai số trung bình khoảng 3,5% [15, 23] Tuy nhiên, vài nguyên tố có giá trị Q0 cao (Q0 tính tỷ lệ tích phân cộng hưởng với tiết diện bắt neutron nhiệt), kích hoạt chủ yếu các neutron nhiệt tại vị trí chiếu xạ bên lị phản ứng, sai số kết tương đối cao (khoảng 10%) [10, 30, 31] Do đó, để lý giải cho điều cách rõ ràng cần có đánh giá chính xác số liệu hạt nhân ngun tố có Q0 lớn Ngồi ra, các số liệu hạt nhân dùng để dự đoán ảnh hưởng mạnh neutron nhiệt lên phổ phát xạ giải thích tại phổ lại bị lệch khỏi quy luật 1/E Các hạt nhân có giá trị tích phân cộng hưởng lớn giá trị tiết diện bắt neutron nhiệt (tức Q0 > 1) có vai trị đặc biệt nghiên cứu vật lý hạt nhân nói chung ứng dụng phát triển phương pháp k0-NAA nói riêng [15] Vì vi các số liệu hạt nhân phương pháp k0-NAA hạt nhân có tích phân cộng hưởng lớn tiết diện bắt neutron nhiệt cần xem xét đánh giá cách toàn diện Tóm lại việc nghiên cứu phát triển, ứng dụng phương pháp k0-NAA lò phản ứng hạt nhân cần thiết nghiên cứu Vật lý hạt nhân Đây lý để lựa chọn đề tài “Đánh giá số liệu hạt nhân phương pháp k0-NAA ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, 183mW có tích phân cộng hưởng lớn tiết diện bắt neutron nhiệt” nhằm xác định các hệ số k0 số hạt nhân có giá trị Q0 > dựa phương pháp lá dò chiếu trần tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Mục đích luận án đánh giá số liệu hạt nhân phương pháp k0NAA cho hạt nhân sống ngắn có tích phân cộng hưởng lớn tiết diện bắt neutron nhiệt trình bày gồm nội dung sau:  Xác định các hệ số k0,Au Q0 hạt nhân (110Ag, 116m2In, 183mW) dựa phương pháp lá dò chiếu trần tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (k0,Au hệ số k0 nguyên tố so với Au)  Đánh giá các số liệu đo qua việc so sánh với cơng trình khác áp dụng các số liệu vào phương pháp k0-NAA để phân tích mẫu chuẩn  Cập nhật các số liệu vào chương trình k0-DALAT Nội dung chi tiết luận án: “Đánh giá số liệu hạt nhân phương pháp k0-NAA ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, 183mW có tích phân cộng hưởng lớn tiết diện bắt neutron nhiệt”, bao gồm: • Khảo sát danh sách các hạt nhân phóng xạ cần xác định lại hệ số k0,Au hội đồng khoa học quốc tế k0 - ISC đưa • Lựa chọn các hạt nhân có Q0 > hạt nhân phải có các vật liệu tìm để nghiên cứu tại Việt Nam, bao gồm: 110 Ag, 116m2In 183mW • Xác định thực nghiệm hệ số k0,Au Q0 các hạt nhân so sánh kết với các tác giả trước • Áp dụng số liệu k0,Au vào phương pháp k0-NAA để xác định hàm lượng nguyên tố mẫu chuẩn Cập nhật số liệu hạt nhân nhu cầu thường xuyên các phòng thí nghiệm nghiên cứu thuộc lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron, vừa để chính xác hóa các kết phân tích nguyên tố chính phịng thí nghiệm, đồng thời cịn đóng góp vào liệu Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế Luận án thực hiện đánh giá số liệu hạt nhân cho hạt nhân sống ngắn có tích phân cộng hưởng lớn tiết diện bắt neutron nhiệt 110Ag, 116m2In 183mW với vii thời gian bán rã tương ứng 24,56 giây; 2,16 giây; 5,2 giây, nhằm mục đích cập nhật vào liệu phần mềm k0-DALAT để đáp ứng nhu cầu phân tích các hạt nhân kích hoạt neutron nhiệt CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN ghiên cứu I.1.1 Tình hình nghiên cứu giới Phân tích kích hoạt neutron (NAA) dựa phản ứng (n, γ) ) qua việc chiếu mẫu kích hoạt neutron từ lò phản ứng nên ưu điểm phương pháp dễ thực hiện có độ chính xác cao; neutron tương tác với nguyên tố mẫu làm cho chúng trở thành hạt nhân phóng xạ phát tia gamma đặc trưng, phân tích phổ gamma đặc trưng giúp phân tích mẫu mặt định tính lẫn định lượng Trong NAA bao gồm các phương pháp sau: PGNAA (đo gamma tức thời); CNAA (đo gamma lăp vòng); INAA (đo gamma trễ); RNAA (có thêm phân tách hóa học để cô lập (các) nguyên tố quan tâm khỏi matrix mẫu, nhằm nâng cao giới hạn phát hiện) [3] Với việc thực hiện tương đối dễ dàng có độ chính xác cao nên NAA phương pháp phổ biến phân tích hàm lượng đa nguyên tố, mối quan hệ hàm lượng nguyên tố tín hiệu đo gần độc lập với matrix mẫu, việc chuẩn bị mẫu đơn giản nhanh chóng giảm thiểu rủi ro mát, ô nhiễm [13, 36] Ngồi xử lý mẫu sau chiếu xạ điều cho phép thực hiện các thao tác khắc, hịa tan, tách hóa, bổ sung các chất mang trơ xác định hiệu suất tách Dễ dàng phân tích các nguyên tố qua việc phân tích phổ gamma đặc trưng, gamma có khả đâm xuyên mạnh nên phân tích khơng phá hủy mẫu Có thể đo phổ gamma hệ phổ kế gamma HPGe siêu tinh khiết có độ phân giải cao Trên giới, các nước đầu việc nghiên cứu phát triển áp dụng phương pháp k0-NAA vào cuối năm 1970 phải kể đến Viện INW Bỉ Viện KFKI Hungary Sau đó, năm 1980, số phòng thí nghiệm NIST (Hoa Kỳ), Delft (Hà Lan), SACLAY (Pháp), tham gia lĩnh vực [47] Tiếp theo năm 1990, các nước Viện KFA (Đức), JAERI (Nhật Bản), Trung Quốc, Việt Nam, Hàn Quốc Malaysia nghiên cứu áp dụng phương pháp k0-NAA kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron [1, 3, 4, 5,16,17, 51] Năm 1993 công trình Roth cơng bố giá trị hệ số k0,Au hạt nhân 116m2In 0,0471 với sai số 0,3% [24] Năm 1999, Van Lierde cộng xác định giá trị hệ số k0,Au 110Ag viii - Có thể phân tích mà khơng cần phá hủy mẫu, gọi phân tích kích hoạt neutron dụng cụ (INAA) Có khả định tính cao dựa vào các tia gamma đặc trưng hạt nhân phóng xạ phát Phương pháp có sở lý thuyết đơn giản, rõ ràng dễ hiểu Có thể lựa chọn mật độ thông lượng neutron lượng neutron các mức độ định, điều giúp có các kết tốt sử dụng tối ưu hóa, kích hoạt có chọn lọc [23, 48, 62, 68] ợc điểm phương pháp NAA - - Khi kích hoạt mẫu cần phải có lị phản ứng nguồn neutron thiết bị khó tiếp cận số đơng Người nghiên cứu phải làm việc mơi trường phóng xạ Cần phải có quá trình xử lý chất thải phóng xạ che chắn phóng xạ định liều cá nhân theo quy định an toàn xạ Việc triển khai ứng dụng công nghiệp không thường xuyên phổ biến Chỉ áp dụng cho số nguyên tố áp dụng cho tất các nguyên tố Các mẫu phân tích tốt cần sấy khô trước kích hoạt quá trính chiếu mẫu lị phản ứng các phân tử nước tách tạo thành các ion, dẫn đến việc tăng áp suất container chiếu mẫu có nguy gây nổ, hỏng mẫu đo Đối với các nguyên tố có thời gian sống dài quá trình phân tích tốn khá nhiều thời gian g pháp NAA Những phương pháp sau thường sử dụng để tăng xác suất các phản ứng cần thiết neutron hạt nhân bia mẫu đo (xác suất phản ứng phụ thuộc vào lượng neutron) hạn chế hình thành các nhiễu không mong muốn matrix a) Phân tích kích hoạt neutron nhiệt (TNAA) Mẫu đo chiếu neutron nhiệt, thu quá trình tương tác neutron phân hạch chất làm chậm Vì vậy, cần phải có khối làm chậm tại nguồn neutron (chẳng hạn khoảng cách, khối graphite, cột graphite bên lò phản ứng) Khi neutron di chuyển xuyên qua các khối lượng bị giảm chúng trở thành các neutron nhiệt sau sử dụng cho việc kích hoạt xiii b) Phân tích kích hoạt neutron nhiệt (ENAA) Mẫu đo chiếu neutron có lượng cao 0,55 eV Được sử dụng trường hợp các hạt nhân có vùng cộng hưởng cao việc bắt neutron có lượng 0,55 eV Để kích hoạt neutron cần phải che chắn neutron nhiệt, để thực hiện việc người ta thường sử dụng Cadimi Bo c) Phân tích kích hoạt neutron nhanh (FNAA) Phương pháp phân tích kích hoạt neutron nhanh thường dùng để nghiên cứu các phản ứng hạt nhân với neutron nhanh, ví dụ (n, p), (n, 2n), (n, •), v.v neutron nhanh thu từ lò phản ứng tương tự neutron nhiệt, nghĩa phải che chắn neutron nhiệt lấy neutron nhanh từ các nguồn neutron khác (ví dụ các máy gia tốc) CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM III.1 Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (LPƯĐL) tọa lạc khuôn viên Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt, loại lị phản ứng hạt nhân có chất làm chậm neutron chất tải nhiệt nước thường (H 2O) LPƯĐL công suất 500 kW thiết kế xây dựng lại dựa sở hạ tầng cịn lại lị phản ứng TRIGA-MARK II cơng suất 250kW LPƯĐL bắt đầu làm việc công suất danh định vào đầu tháng năm 1984 hệ điều khiển nâng cấp vào năm 2007 LPƯĐL dùng cho nghiên cứu ứng dụng nhiều lĩnh vực như: nơng-sinh-y, phân tích kích hoạt neutron sản xuất đồng vị phát triển mạnh ngày LPƯĐL dùng cho nghiên cứu đa mục đích nên có nhiều kênh chiếu xạ khác nhau, tùy theo mục đích sử dụng LPƯĐL có các kênh chiếu mẫu: tại vùng trung tâm vùng hoạt, Kênh 1-4, Kênh 7-1, Kênh 13-2, Mâm quay Cột nhiệt - Mâm quay: Nằm vành phản xạ, có 40 hốc chiếu, vị trí chiếu ướt dùng cho các phép chiếu dài (trên giờ) Vì kênh ướt nên mẫu chiếu phải đặt vào container chuyên dụng cho việc chiếu mẫu tại Mâm quay - Kênh 7-1 Kênh 13-2: Là hai kênh khô kết nối với hệ chuyển mẫu tự động khí nén thích hợp cho việc chiếu mẫu thời gian từ vài giây đến vài chục phút xiv - Cột nhiệt: Là vị trí có độ nhiệt hóa neutron lớn, kết nối với hệ chuyển mẫu khí nén nên dùng phân tích kích hoạt neutron lặp vòng các phương pháp phân tích kích hoạt neutron khác III.2 Hệ chiếu mẫu nhanh Kênh 13-2 Cột nhiệt Hệ chuyển mẫu khí nén (Pneumatic Transfer System - PTS) lò phản ứng hạt nhân thiết bị quan trọng, dùng để đưa mẫu vào bên lò đến vị trí chiếu xạ nhằm mục đích kích hoạt mẫu neutron lò phản ứng với khoảng thời gian chiếu đặt trước sau mẫu đưa đến vị trí đo Từ dự án viện trợ kỹ thuật (RER/4/028) IAEA, Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt trang bị hệ phân tích nhanh sử dụng hệ chuyển mẫu khí nén để xác định các nguyên tố thông qua đồng vị sống ngắn xv CHƯƠNG 4: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN Quy trình kỹ thuật để xác định hệ số k0 so với Au (k0,Au) Q0 các hạt nhân sống ngắn thiết lập sử dụng Kênh 13-2 Cột nhiệt Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Thiết bị cho quy trình thực nghiệm chuẩn hóa cách cẩn thận trước áp dụng để xác định hệ số k0,Au Q0 luận án Đồng thời, kết xác định các thông số phổ neutron tại hai vị trí Kênh 13-2 Cột nhiệt với hiệu suất ghi đầu dị trình bày chương Ngoài ra, kết chính nghiên cứu xác định thực nghiệm các hệ số k0,Au Q0 các hạt nhân có thời gian sống ngắn 110Ag, 116m2 In 183W trình bày chương Kết luận án đánh giá qua việc so sánh với số liệu các tác giả khác IV.1 Kết thông số phổ neutron vị trí chiếu mẫu Kênh 13-2 Cột nhiệt Để xác định hệ số k0,Au Q0 cho phương pháp k0-NAA, các thông số phổ neutron tại hai vị trí chiếu mẫu Kênh 13-2 Cột nhiệt xác định lị phản ứng vận hành cơng suất danh định 500 kW, bao gồm thông lượng neutron nhiệt ( ❑th ), hệ số biểu diễn độ lệch phân bố phổ neutron nhiệt khỏi qui luật 1/E ( α ), tỉ số thông lượng neutron nhiệt neutron nhiệt ( f ) Kết đo thông số phổ Kênh 13-2 Cột nhiệt thể hiện Bảng 4.1 Vị trí chiếu th (n/cm2/s) α f Tn (K) fF Kênh 13-2 (4,2  0,14) x 1012 -0,038 ± 0,006 10,7  2,4 312  05 0,637 Cột nhiệt (1,24  0,03) x 1011 0,092  0,035 195  297  03 145,96 Bảng 4.1 Kết các thông số phổ neutron tại các vị trí chiếu xạ dùng cho thí nghiệm xác định hệ số k0,Au Q0 Tác giả thực hiện đo giá trị α, f , Tn , fF ϕ th thực nghiệm, các công thức tính α, f , Tn , fF ϕ th trình bày mục 3.7 Kết thực nghiệm ta thấy: hệ số α Kênh 13-2 có giá trị âm Cột nhiệt có giá trị dương Giá trị hệ số f tại Cột nhiệt lớn gấp khoảng 20 lần so với giá trị hệ số f Kênh 13-2 xvi IV.2 Kết hiệu chuẩn hiệu suất ghi đầu dò GMX-4076 Giá trị hiệu suất đầu dị GMX-4076 trình bày Bảng 4.2 xác định thực nghiệm với nguồn chuẩn đặt tại các vị trí cách mặt đầu dò cm, 10 cm, 15 cm 18 cm Bảng 4.2 Giá trị hiệu suất thực nghiệm sai số nguồn tại khoảng cách0,00542 cm, 100,00030 cm, 15 cm 18 0,00037 cm 444,0điểm 0,01300 0,00082 0,00280 0,00222 0,00026 661,7 0,00917 0,00014 0,00366 0,00018 0,00190 0,00009 0,00141 0,00007 778,9 0,00823 0,00023 0,00321 0,00007 0,00173 0,00008 0,00132 0,00005 867,4 0,00667 0,00050 0,00287 0,00015 0,00165 0,00019 0,00098 0,00014 964,1 0,00655 0,00022 0,00276 0,00009 0,00141 0,00009 0,00105 0,00005 1085,8 0,00621 0,00024 0,00245 0,00007 0,00135 0,00009 0,00101 0,00006 1089,7 0,00569 0,00028 0,00265 0,00036 0,00127 0,00006 0,00094 0,00005 1112,1 0,00598 0,00020 0,00249 0,00012 0,00130 0,00007 0,00098 0,00005 1299,1 0,00482 0,00024 0,00227 0,00030 0,00107 0,00005 0,00080 0,00004 1408,0 0,00495 0,00014 0,00207 0,00005 0,00103 0,00004 0,00080 0,00004 xvii Giá trị hiệu suất tính toán từ phương trình đa thức bậc theo thang log ε p với trục tung logE với trục hồnh có các tham số trình bày Bảng 4.3 Bảng 4.3 Các hệ số làm khớp đường cong hiệu suất đầu dò GMX-4076 Vị trí đo cm 10 cm 15 cm 18 cm a0 a1 a2 a3 a4 -22,993 -8,297 -15,632 -23,032 34,146 9,502 21,836 32,912 -19,822 -4,943 -12,964 -19,232 5,008 1,059 3,352 4,915 -0,475 -0,085 -0,328 -0,473 IV.3 Kết xác định hệ số k0,Au Q0 Các hệ số k0,Au các hạt nhân quan tâm xác định phương pháp "chiếu trần" Bảng 4.4 trình bày kết thí nghiệm xác định các hệ số k0,Au các hạt nhân sống ngắn sử dụng Cột nhiệt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt so với các tác giả khác Bảng 4.4 Hệ số k0,Au các hạt nhân sống ngắn xác định phương pháp "chiếu trần" sử dụng Cột nhiệt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Hạt nhân Eγ (keV) Tham khảo (%) (%) k0,Au Ag 116m2 In 657,5 162,4 4,5 36,8 *) ∆k0,Au -2 110 Thực nghiệm Độ lệch -4 3,74.10 7,48.10 a 3,06.10-2 1,22.10-4 c, d 3,63.10-2 6,17.10-4 e 3,52.10 -2 5,98.10 -4 i 4,71.10-1 3,30.10-3 b -1 -2 h 4,55.10 1,41.10 xviii k0,Au ∆k0,Au 1,6 3,68.10-2 1,20.10-3 20,3 1,4 4,5 5,52.10-1 1,63.10-2 17,2 21,3