Nghiên cứu điều chế sét hữu cơ từ bentonit bình thuận với propyltriphenylphotphoni bromua và bước đầu thăm dò ứng dụng

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM CHU THỊ HIỂN NGHIÊN CỨU ĐIỀU CHẾ SÉT HỮU CƠ TỪ BENTONIT BÌNH THUẬN VỚI PROPYLTRIPHENYLPHOTPHONI BROMUA VÀ BƢỚC ĐẦU THĂM DỊ ỨNG DỤNG LUẬN VĂN THẠC SĨ HĨA HỌC THÁI NGUYÊN, NĂM 2018 Tai ngay!!! Ban co the xoa dong chu nay!!! ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM CHU THỊ HIỂN NGHIÊN CỨU ĐIỀU CHẾ SÉT HỮU CƠ TỪ BENTONIT BÌNH THUẬN VỚI PROPYLTRIPHENYLPHOTPHONI BROMUA VÀ BƢỚC ĐẦU THĂM DỊ ỨNG DỤNG Ngành: Hóa vơ Mã số: 44 01 13 LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC Ngƣời hƣớng dẫn khoa học: TS Phạm Thị Hà Thanh THÁI NGUYÊN, NĂM 2018 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan: Đề tài: "Nghiên cứu điều chế sét hữu từ bentonit bình thuận với propyltriphenylphotphoni bromua bƣớc đầu thăm dị ứng dụng" cơng trình nghiên cứu riêng tôi, số liệu, kết nghiên cứu luận văn trung thực chưa công bố cơng trình khác Thái Ngun, tháng 04 năm 2018 Tác giả luận văn Chu Thị Hiển Xác nhận Trƣởng khoa Hóa Học Xác nhận giáo viên hƣớng dẫn Khoa học PGS.TS Nguyễn Thị Hiền Lan TS Phạm Thị Hà Thanh i LỜI CẢM ƠN Đầu tiên, em xin chân thành cảm ơn cô giáo - TS Phạm Thị Hà Thanh người tận tình bảo, giúp đỡ hướng dẫn em suốt q trình nghiên cứu hồn thành luận văn Em xin chân thành cảm ơn thầy giáo, cô giáo Khoa Hóa học, thầy Khoa Sau Đại học, thầy cô BGH Trường Đại học Sư phạm, Đại học Thái Nguyên giảng dạy, giúp đỡ tạo điều kiện thuận lợi trình học tập, nghiên cứu để em hoàn thành luận văn Em xin chân thành cảm ơn thầy giáo, cô giáo cán phịng thí nghiệm Khoa Hóa học, Trường Đại học Sư phạm, Đại học Thái Nguyên; Khoa Hóa học, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội; Viện Khoa học Vật liệu, Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam bạn học viên giúp đỡ tạo điều kiện thuận lợi để em hoàn thành luận văn Vì thời gian có hạn, khả nghiên cứu cịn hạn chế nên kết nghiên cứu cịn nhiều thiếu xót Em mong nhận góp ý, bảo thầy giáo, cô giáo bạn quan tâm tới vấn đề trình bày luận văn, để luận văn hoàn thiện Em xin trân trọng cảm ơn! Thái Nguyên, tháng 04 năm 2018 Tác giả Chu Thị Hiển ii MỤC LỤC Trang Trang bìa phụ Lời cam đoan i Lời cảm ơn ii Mục lục iii Danh mục chữ viết tắt iv Danh mục bảng v Danh mục hình .vi MỞ ĐẦU .1 Chƣơng TỔNG QUAN 1.1 Bentonit 1.1.1 Thành phần hóa học cấu trúc bentonit 1.1.2 Tính chất bentonit 1.1.3 Ứng dụng bentonit 1.1.4 Các phương pháp hoạt hóa bentonit 1.1.5 Giới thiệu bentonit Bình Thuận- Việt Nam 1.2 Sét hữu .9 1.2.1 Giới thiệu sét hữu .9 1.2.2 Cấu trúc sét hữu 10 1.2.3 Các hợp chất hữu sử dụng để điều chế sét hữu 12 1.2.4 Tính chất sét hữu 13 1.2.5 Ứng dụng sét hữu 14 1.2.6 Các phương pháp điều chế sét hữu 16 1.3 Giới thiệu phenol đỏ 19 1.3.1 Tổng quan phenol 19 1.3.2 Một số thành tựu xử lý hợp chất phenol 20 1.4 Giới thiệu phương pháp hấp phụ .22 1.4.1 Xác định dung lượng hấp phụ cân hiệu suất hấp phụ 22 Dung lượng hấp phụ cân .22 1.4.2 Các mơ hình q trình hấp phụ 22 iii Chƣơng THỰC NGHIỆM 25 2.1 Hóa chất, dụng cụ 25 2.1.1 Hóa chất .25 2.1.2 Dụng cụ, máy móc 25 2.2 Thực nghiệm 26 2.2.1 Khảo sát trình điều chế sét hữu 26 2.2.2 Khảo sát số yếu tố ảnh hưởng đến khả hấp phụ phenol đỏ bent-BT sét hữu điều chế 27 2.3 Các phương pháp nghiên cứu .28 2.3.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 28 2.3.2 Phương pháp xác định hàm lượng (%) cation hữu sét hữu 28 2.3.3 Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM) 29 2.3.4 Phương pháp trắc quang 29 Chƣơng KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 30 3.1 Điều chế sét hữu 30 3.1.1 Khảo sát ảnh hưởng nhiệt độ phản ứng .30 3.1.2 Khảo sát ảnh hưởng tỉ lệ khối lượng PTPB/bentonit 32 3.1.3 Khảo sát ảnh hưởng pH dung dịch 34 3.1.4 Khảo sát ảnh hưởng thời gian phản ứng .36 3.2 Đánh giá cấu trúc đặc điểm sét hữu điều chế điều kiện tối ưu 38 3.2.1 Nghiên cứu phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 39 3.2.2 Nghiên cứu phương pháp phân tích nhiệt 40 3.2.3 Nghiên cứu phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM) 42 3.3 Khảo sát khả hấp phụ phenol đỏ sét hữu điều chế 43 3.3.1 Xây dựng đường chuẩn phenol đỏ 43 3.3.2 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ 44 3.3.3 Khảo sát ảnh hưởng khối lượng bentonit, sét hữu điều chế 45 3.3.4 Khảo sát ảnh hưởng nồng độ phenol đỏ 46 3.3.5 Khảo sát dung lượng hấp phụ phenol đỏ theo mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir 48 KẾT LUẬN 51 TÀI LIỆU THAM KHẢO 52 iv DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT Chữ viết tắt, kí hiệu Nội dung PTPB Propyltriphenylphotphoni bromua ETPB Etyltriphenylphotphoni bromua Bent Bentonit Bent-BT Bentonit Bình Thuận MMT Montmorillonit Sét HC Sét hữu XRD X-ray diffraction - Nhiễu xạ tia X SEM Phương pháp hiển vi điện tử quét iv DANH MỤC CÁC BẢNG Trang Bảng 1.1 Thành phần hóa học bentonit Bình Thuận [12] Bảng 1.2: Ảnh hưởng độ dài mạch ankyl đến khoảng cách lớp d001 diện tích sét bị che phủ 11 Bảng 3.1: Ảnh hưởng nhiệt độ phản ứng đến giá trị d001 hàm lượng (%) cation hữu xâm nhập mẫu sét hữu 31 Bảng 3.2: Ảnh hưởng tỉ lệ khối lượng PTPB/bentonit đến giá trị d001 hàm lượng (%) cation hữu xâm nhập mẫu sét hữu điều chế 33 Bảng 3.3: Ảnh hưởng pH dung dịch đến giá trị d001 hàm lượng (%) cation hữu xâm nhập mẫu sét hữu 36 Bảng 3.4: Ảnh hưởng thời gian phản ứng đến giá trị d001 hàm lượng (%) cation hữu xâm nhập mẫu sét hữu 37 Bảng 3.5: Kết phân tích giản đồ nhiệt bent-BT sét hữu điều chế điều kiện tối ưu 41 Bảng 3.6: Số liệu xây dựng đường chuẩn phenol đỏ 43 Bảng 3.7: Sự phụ thuộc dung lượng hiệu suất hấp phụ vào thời gian 44 Bảng 3.8: Ảnh hưởng khối lượng bentonit, sét hữu đến dung lượng hiệu suất hấp phụ phenol đỏ 45 Bảng 3.9: Ảnh hưởng nồng độ đầu phenol đỏ đến dung lượng hiệu suất hấp phụ sét hữu Error! Bookmark not defined Bảng 3.10: Giá trị dung lượng hấp phụ cực đại số Langmuir b bentBT sét hữu điều chế 50 v DANH MỤC CÁC HÌNH Trang Hình 1.1: Cấu trúc tinh thể : MMT Hình 1.2: Sự định hướng ion ankylamoni lớp silicat 10 Hình 1.3: Sự xếp cation hữu kiểu đơn lớp, hai lớp giả ba lớp 11 Hình 1.4: Cấu tạo phân tử, cấu trúc không gian phenol đỏ 20 Hình 1.5: Đường hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir 24 Hình 1.6: Sự phụ thuộc Cf/q vào Cf .24 Hình 2.1: Quy trình tổng hợp sét hữu .26 Hình 3.1: Giản đồ XRD bent-BT mẫu sét hữu điều chế nhiệt độ 30oC, 40oC, 50oC, 60oC, 70oC 30 Hình 3.2: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc giá trị d001 theo nhiệt độ phản ứng mẫu sét hữu điều chế 31 Hình 3.3: Giản đồ XRD bent-BT mẫu sét hữu điều chế tỉ lệ khối lượng PTPB/ bentonit 0,3; 0,4; 0,5; 0,6; 0,7 32 Hình 3.4: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc giá trị d001 theo tỉ lệ khối lượng PTPB/bentonit mẫu sét hữu điều chế .33 Hình 3.5: Giản đồ XRD bent-BT mẫu sét hữu điều chế dung dịch có pH 7, 8, 9, 10, 11 .35 Hình 3.6: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc giá trị d001 theo pH dung dịch .35 Hình 3.7: Giản đồ XRD bent-BT mẫu sét hữu phản ứng thời gian giờ, giờ, giờ, giờ, 37 Hình 3.8: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc giá trị d001 theo thời gian phản ứng .37 Hình 3.9: Giản đồ XRD mẫu bent-BT 39 Hình 3.10: Giản đồ XRD sét hữu điều chế điều kiện tối ưu 39 Hình 3.11: Giản đồ phân tích nhiệt bent-BT 40 Hình 3.12: Giản đồ phân tích nhiệt sét hữu điều chế điều kiện tối ưu 40 Hình 3.13: Ảnh SEM bent-BT (a), sét hữu điều chế (b) 42 Hình 3.14: Đường chuẩn phenol đỏ 43 vi Hình 3.15: Đồ thị biểu diễn ảnh hưởng thời gian đến dung lượng hấp phụ phenol đỏ bent-BT sét hữu điều chế 44 Hình 3.16: Đồ thị biểu diễn ảnh hưởng khối lượng bent-BT, sét hữu điều chế đến dung lượng hấp phụ phenol đỏ 46 Hình 3.17: Đồ thị biểu diễn ảnh hưởng nồng độ ban đầu phenol đỏ đến khả hấp phụ phenol đỏ bent-BT sét hữu điều chế 47 Hình 3.18: Đường đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir bent-BT phenol đỏ .48 Hình 3.19: Sự phụ thuộc Cf/q vào Cf hấp phụ phenol đỏ bent-BT 48 Hình 3.20: Đường đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir sét hữu điều chế phenol đỏ 49 Hình 3.21: Sự phụ thuộc Cf/q vào Cf hấp phụ phenol đỏ sét hữu điều chế 49 vii KẾT LUẬN Qua thời gian nghiên cứu thu kết sau: Đã khảo sát ảnh hưởng số yếu tố đến trình điều chế sét hữu từ nguồn nguyên liệu bent-BT với PTPB Kết cho thấy điều kiện tối ưu để điều chế sét hữu là: + Nhiệt độ phản ứng 50oC + Tỉ lệ khối lượng PTPB/bentonit 0,5 + pH dung dịch + Thời gian phản ứng Bằng phương pháp nghiên cứu: phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD), phương pháp phân tích nhiệt, phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM) cho thấy điều chế sét hữu có giá trị d001 = 19,090Å, sản phẩm có có mặt cation hữu với hàm lượng xâm nhập 15,68% (phương pháp phân tích nhiệt), sét hữu điều chế có cấu trúc lớp độ xốp cao Đã nghiên cứu số yếu tố ảnh hưởng đến khả hấp phụ phenol đỏ sét hữu điều chế điều kiện tối ưu so với bent-BT Kết cho thấy điều kiện khảo sát: + Thời gian đạt cân hấp phụ 90 phút (bent-BT) 60 phút (sét hữu cơ) + Khối lượng vật liệu hấp phụ 0,05g dung lượng hấp phụ lớn hiệu suất hấp phụ ổn định Đã mơ tả q trình hấp phụ bent-BT, sét hữu điều chế theo mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir, xác định dung lượng hấp phụ cực đại bent-BT sét hữu điều chế phenol đỏ 33,22mg/g 294,11mg/g số Langmuir tương ứng là: b = 0,008 b = 0,040 Như sét hữu điều chế có khả hấp phụ phenol đỏ tốt nhiều so với bent-BT 51 TÀI LIỆU THAM KHẢO I Tiếng Việt Nguyễn Hữu Đĩnh, Trần Thị Đà (1999), Ứng dụng số phương pháp phổ nghiên cứu cấu trúc phân tử, NXB Giáo dục Vũ Đăng Độ (2001), Các phương pháp vật lí hóa học, NXB Giáo dục Nguyễn Thị Hà (2016), Nghiên cứu u ch s t h u từ bentonit Ấn độ với propyltriphenylphotphoni romua ước đầu thăm dò ứng dụng, Luận văn Thạc sĩ Khoa học, Trường Đại học Sư phạm Thái Nguyên Lê Thị Thi Hạ (2011), Bi n tính entonit ng muối amin bậc bốn ứng dụng để hấp phụ hợp chất h u nước bị nhiễm, Khóa luận tốt nghiệp, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà nội Lê Tự Hải (2005), Nghiên cứu thành phần cấu trúc khả hấp phụ ion Pb2+ dung dịch nước bentonit Thuận Hải, Tuyển tập báo cáo toàn văn hội nghị toàn quốc đề tài nghiên cứu đề tài lĩnh vực Hóa lý Hóa lý thuyết, tr 25- 32 Lê Tự Hải, Phan Chi Uyển (2008), “Nghiên cứu q trình biến tính bentonit Thuận Hải ứng dụng hấp phụ ion Mn2+ nước”, T p chí Khoa học C ng ngh , Đ i học Đà Nẵng - Số 3(26), tr 112 - 117 Trần Tứ Hiếu (2003), Phân tích trắc quang phổ hấp thụ UV - Vis, NXB Đại học Quốc gia Hà Nội Ngũn Đình Huề (1982), Giáo trình hóa lý, NXB Giáo dục, Hà Nội Nguyễn Thu Hường (2014), Nghiên cứu u ch s t h u từ bentonit Trung Quốc với tetrađecyltrimetylamoni romua ước đầu thăm dò ứng dụng, Luận văn Thạc sĩ Khoa học, Trường Đại học Sư phạm Thái Nguyên 10 Nguyễn Trọng Nghĩa (2008), Khảo sát trình u ch nanoclay thăm dò khả ứng dụng sản xuất sơn, Báo cáo Tổng kết kết Đề tài Khoa học Công nghệ cấp Bộ Trường Đại học Sư phạm Kĩ thuật Hưng Yên 11 Nguyễn Trọng Nghĩa (2011), Đi u ch s t h u từ khoáng entonit ình Thuận khảo sát khả ứng dụng chúng, Luận án Tiến sĩ Hóa học, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội 12 Nguyễn Hữu Phú (1998), Giáo trình hấp phụ xúc tác mao quản, NXB khoa học kĩ thuật 52 mặt vật li u v 13 Đỗ Quý Sơn (1987), “Nghiên cứu khả ứng dụng chất trao đổi ion sở aluminosilicate tự nhiên để hấp phụ số ion kim lo i nặng”, Báo cáo đề tài nghiên cứu khoa học, Viện Công nghệ Xạ hiếm, Hà Nội 14 Phạm Thị Hà Thanh (2012), Nghiên cứu u ch nano compozit polime/bentonit DMDOA, Luận án Tiến sĩ Hóa học, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội 15 Bùi Văn Thắng (2011), Nghiên cứu tổng hợp vật li u bentonite bi n tính, ứng dụng hấp phụ photpho nước, Báo cáo Tổng kết đề tài Khoa học Công nghệ cấp Bộ, Trường Đại học Đồng Tháp 16 Chu Thị Hoài Thu (2017), Nghiên cứu u ch s t h u từ entonit ình Thuận với etyltriphenylphotphoni romua ước đầu thăm dò ứng dụng, Luận văn Thạc sĩ Khoa học, Trường Đại học Sư phạm Thái Nguyên 17 Hoa Hữu Thu cộng (2009), Tổng hợp, đặc trưng ứng dụng s t chống lớp ưa dầu (pillared clays organophile) làm phụ gia cho sơn, Báo cáo đề tài cấp ĐHQG Hà Nội, mã số QGTD-07.02 18 Nguyễn Đình Triệu (2001), Các phương pháp phân tích vật lý hố lý, NXB Khoa học & Kỹ thuật, Hà Nội 19 Quách Đăng Triều (2003), Nghiên cứu ch t o ứng dụng vật li u nano-polymecomposite, Báo cáo tổng kết đề tài cấp Nhà nước mã số KC.02.07, Hà Nội II Ting Anh 20 Akỗay G., Akỗay M., Yurdakoỗ K (2006), “The characterization ofprepared organomontmorillonite and sorption of phenoxyalkanoic acid herbicides from aqueous solution”, Journal of Colloid and Interface Science, 296, pp 428-433 21 Alexandre M., Dubois P (2000), “Polymer-layered silicate nanocomposites: preparation, properties and uses of a new class of materials”, Materials Science and Engineering, 28, pp 1-63 22 Agui Xie, Wenyan Yan, Xianshen Zeng, Guangjian Dai, Shaozao Tan, Xiang Cai, and Ting Wu (2011), “Microstructure and Antibacterial Activity of Phosphonium Montmorillonites”, Department of Chemistry, Jinan University, Guangzhou, 510632, PR China 23 Arfaoui S, Srasra E, Frini-Srasra N (2005), Application of clays to treatment of tannery sewages, Desalination 185, pp 419 - 426 53 24 Arroyo, Miguel, Súarez, Rufino V., López-Manchado, Miguel A., Fernández, José F.(2006), “Relevant features of bentonite modification with a phosphonium salf”, Juarnal of nanoscience and nanotechnology, Vol.6, No.7, pp 2151-2154 25 Ben Alexis A Oswald, Mountainside,N,J, (1973), “Tetraankyl Phosphonium Aluminosilicates”, Exxon Research & Engineering Co., Linden, NJ, pp 462-465 26 Bergaya F., Theng B.K.G., Lagaly G (2006), Handbook of Clay Science, First Edition Elsevier 27 Bhattacharyya K.G, Sharma A , (2005), “Kinetics and thermodynamics of methylene blue adsorption on Neem (Azadirachta indica) leaf powder”, Dyes Pigments, 65, pp 51–59 28 Boulet P., Greenwell H.C., Stackhouse S., Coveney P.V (2006), “Recent advances in understanding the structure and reactivity of clays using electronic structure calculations”, Journal of Molecular Structure: Theochem, 762, pp 33-48 29 Breakwell K.I., Homer J., Lawrence M.A.M., McWhinnie W.R (1995), “Studies of organophilic clays: the distribution of quaternary ammonium compounds on clay surfaces and the role of impurities”, Polyedron, 14, pp 2511-2518 30 Breen C (1999), “The characterisation and use of polycation-exchanged Bentonits”, Applied Clay Science, 15, pp 187-219 31 Kenan Cinku, Bruak Baysal (2014), “Investigation of adsorption behavior of phosphonium salts onto Na-Montmorillonnite”, Physicochem Probl Miner Process 50(2), pp 417-432 32 Keiji Saitoh, Kenji Ohashi, Kiichi Hasegawa, Joji Kadota, Hiroshi Hirano (2014), “Effect of Organo-bentonites Modified with Novel Quaternary Phosphonium Salt on the Properties of Acid Anhydride-cured Epoxy Resin/Clay Nanocomposites”, Clays and Clay Minerals, V 62, pp 13-19 33 Lagaly G., (1981), “Characterization of clays by organic compounds”, Clay Miner., 16, pp 1-21 34 Lee J.Y., Lee H.K (2004), “Characterization of organoBentonit used for polymer nanocomposites” Mater Chem Phys., 85, pp 410-415 35 Lipson S.M and Storzky G (1984), Effect of proteins on Reovirus adsorption to Clay minerals, Applied and Environmental Microrobiology, Vol 48, No.3, pp 525 - 530 54 36 Maria K Doula (2006), Removal of Mn2+ ions from drinking water by using clinoptilolite and a clinoptilolite - Fe oxide system, water Res, 40(17), pp 3167 - 3176 37 Ozturk N., Tabak A., Akgol S., Denizli A (2007), “Newly synthesized Bentonithistidine (Bent-hist) micro-composite affinity sorbents for lgG adsorption”, Colloids Surf., Aphysicochem Eng Asp., 301, pp 490-497 38 Patel H.A, Rajesh S Somani, Hari C Bajaj and Raksh V Jasra (2006), Nanoclays for polymer nanocomposites, paints, inks, greases and cosmetics formulations, drug delivery vehicle and waste water treatment Bull Mater Sci, Vol 29 No 2, pp 133-145 39 Si-Yu Ji, Yong-Ming Sun, He Zhang, Qing-Gao Hou, Chang-Qiu Zhao (2014), Phosphonium salt induced stereoselective allylic rearrangement during chlorintion of a-hydroxyallylphosphinates, College of Chemistry and Chemical Engineering, Liaocheng University, Liaocheng, Shandong 252059, China 40 Tang, Y., Hu, Y., Song, L., Gui, Z., Chen, Z., Fan, W (2003), “Preparation and thermal stability of polypropylene/montmorillonite nanocomposites”, Polym Degrad Stab., 82, pp 127-131 41 Wang L., Wang K., Chen L., He C., Zhang Y (2006), “Hydrothermal effects on the thermomechanical properties of high performance epoxy/clay nanocomposites”, Polym Eng Sci., 46, pp 215-221 42 Wang S., Hu Y., Tang Y., Chen Z., Fan W (2004), “Preparation and characterization of flame retardant ABS/montmorillonite nanocomposite”, Appl Clay Sci., 25, pp 49-55 55 Phụ Lục Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - 30 200 190 180 170 160 150 140 130 d=18.256 Lin (Cps) 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 10 2-Theta - Scale File: HienTN 30.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 mm - o C Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - 40 200 190 180 170 160 150 d=18.535 140 130 Lin (Cps) 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 2-Theta - Scale File: HienTN 40.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 mm - o C 10 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - 50 200 190 180 170 160 150 140 130 d=19.090 Lin (Cps) 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 10 2-Theta - Scale File: HienTN 50.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 mm - o C Faculty of Chemistry, - Bruker 70 60 60 Chemistry, HUS, HUS, VNU, VNU, D8 D8 ADVANCE ADVANCE-Bruker 200 190 180 170 d=18.912 160 150 140 130 Lin (Cps) 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 2-Theta - Scale File: HHienTN 70.raw ien T N 60 raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 mm - o C 10 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - 70 200 190 180 170 160 150 140 d=18.707 130 Lin (Cps) 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 10 2-Theta - Scale o o o File: H ien TN 60.raw 70.raw Type: T ype: 2Th/Th 2T h/T h locked 00 o °- -En d: 10.000 Step: 01 o° S tep time: tim e: 0.7 0.7 s - Temp.: T em p.: 25 o°C C (R oom) Time T heta: 1.000 0.500 -° C- Chi: hi: 0.00 -° Phi: 0.00 - ° X:0.0 mmmm - File: HienTN locked- -Start: Start:1.1.000 End: 10.000o ° Step: 0.010 Step (Room) TimeStarted: Started:4 4s s- 2- 2-Theta: 1.000o °- Theta: - Theta: 0.500 0.00 - Phi: 0.00 - X: 0.0 o C PTPB/bentonit Faculty - Bruker-–0.3g 0.3g Faculty of of Chemistry, Chemistry, HUS, HUS, VNU, VNU, D8 D8 ADVANCE ADVANCE-Bruker 0.4g 300 290 280 270 260 250 240 230 220 210 200 190 170 160 150 d=18.228 Lin (Cps) 180 140 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 2-Theta - Scale o o o o File: HienTN - Type: locked Start: Start:1.1.000 End:10.000 10.000 °- -Step: Step:0.0.010 - Step 0.7 - Temp.: (Room) - Time Started: - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: ° - 0.00 Chi: o0.00 Phi:o 0.00 File: H ien TN BentBT-04g.raw Ben tBT - 0.3g rawT ype: 2Th/Th 2Th/T h locked 00 o °- -End: 10 o °- Step timtime: e: 0.7 s -sTem p.: 25 25 C °C (R oom) - Time Started: s -82-s Theta: 1.000 - Theta: 50 00.500 - C hi: - Phi:° -0.00 - X: ° - X: 10 Faculty ADVANCE-Bruker FacultyofofChemistry, Chemistry,HUS, HUS, VNU, VNU, D8 ADVANCE - Bruker - 0.3g 0.4g 300 290 280 270 260 250 240 230 220 210 200 190 170 d=18.311 160 150 140 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 10 2-Theta - Scale File: HienTN BentBT-04g.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: Faculty Chemistry,HUS, HUS,VNU, VNU, D8 D8 ADVANCE ADVANCE-Bruker - 0.5g 4h Faculty ofof Chemistry, - Bruker - 0.5g 300 290 280 270 260 250 240 230 220 210 200 190 180 170 160 150 140 d=18.704 Lin (Cps) Lin (Cps) 180 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 2-Theta - Scale o o 0.010 ° - Step o o o o File: 4h.raw Type: Start: 1.000 End: 10.000 - Step: Temp.: 25 °C (Room) Time- Time Started: s - 42-Theta: ° - Theta: 0.5000.500 ° - Chi: ° - Phi: 0.00 ° - oX: mm F i l e: TrangTN H ien TN Ben tBT - -05g raw2Th/Th - T yp e:locked 2Th/T h -locked - S tart:° -1.000 - End: °10.000 - Step: 0.010 o time: - Ste p0.7 timse:- 0.7 s - Tem p.: 25 C (R -oom) Started: s - 2- T 1.000 heta: 1.000 – T heta: - C0.00 hi: 0.00 - Phi: 0.00 - 0.0 X: 0.0 m m 10 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - 0.6g 300 290 280 270 260 250 240 230 220 210 200 190 170 160 150 140 130 d=18.423 Lin (Cps) 180 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 10 2-Theta - Scale File: HienTN BentBT-06g.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - 0.7g 300 290 280 270 260 250 240 230 220 210 200 190 170 160 150 140 130 d=18.228 Lin (Cps) 180 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 2-Theta - Scale File: HienTN BentBT-07g.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 10 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - pH7 300 290 280 270 260 250 240 230 220 210 200 190 170 160 150 d=18.618 Lin (Cps) 180 140 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 10 2-Theta - Scale File: HienTN pH7.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 m hệ Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - pH8 300 290 280 270 260 250 240 230 220 210 200 190 170 160 150 d=18.647 Lin (Cps) 180 140 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 2-Theta - Scale File: HienTN pH8.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 m hệ 10 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - pH9 300 290 280 270 260 250 240 230 220 210 200 190 170 160 150 d=18.968 Lin (Cps) 180 140 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 10 2-Theta - Scale File: HienTN pH9.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 m ệ Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - pH10 300 290 280 270 260 250 240 230 220 210 200 190 170 160 d=18.561 Lin (Cps) 180 150 140 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 2-Theta - Scale File: HienTN pH10.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 m ệ 10 300 290 280 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - pH11 270 260 250 240 230 220 210 200 190 170 160 150 140 d=18.364 Lin (Cps) 180 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 10 2-Theta - Scale File: HienTN pH11.raw Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 m ệ 300 290 280 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - 2h 270 260 250 240 230 220 210 200 190 170 160 150 140 130 120 d=18.420 Lin (Cps) 180 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 2-Theta - Scale File: HienTN 2h.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 mm 10 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE - Bruker - 3h 3h 300 290 280 270 260 250 240 230 220 210 200 190 170 160 d=18.564 Lin (Cps) 180 150 140 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 10 2-Theta - Scale File: HienTN 3h.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 mm Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - 4h 300 290 280 270 260 250 240 230 220 210 200 190 170 160 150 140 d=18.704 Lin (Cps) 180 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 2-Theta - Scale File: HienTN 4h.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 mm 10 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - 5h 300 290 280 270 260 250 240 230 220 210 200 190 170 160 d=18.420 Lin (Cps) 180 150 140 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 10 2-Theta - Scale File: HienTN 5h.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 mm Hình 19: Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - 6h 300 290 280 270 260 250 240 230 220 210 200 190 170 160 150 140 d=18.391 Lin (Cps) 180 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 2-Theta - Scale File: HienTN 6h.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.7 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 mm 10