Nghiên cứu xúc tác quang phân hủy methylene blue có mặt h2o2 bằng vật liệu ninio tổng hợp từ phức của ni2 + và imidazole

ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KHOA HĨA HỌC  KHỐ LUẬN TỐT NGHIỆP NGHIÊN CỨU XÚC TÁC QUANG PHÂN HỦY METHYLENE BLUE CÓ MẶT H2O2 BẰNG VẬT LIỆU Ni/NiO TỔNG HỢP TỪ PHỨC CỦA Ni2+ VÀ IMIDAZOLE Giảng viên hướng dẫn : TS Vũ Thị Duyên Sinh viên thực : Nguyễn Thị Bảo Trâm Lớp : 19SHH Đà Nẵng, tháng năm 2023 i ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KHOA HÓA HỌC NGUYỄN THỊ BẢO TRÂM KHÓA LUẬN TỐT NGHỆP Đề tài Nghiên cứu xúc tác quang phân huỷ methylene blue vật liệu Ni/NiO tổng hợp từ phức Ni2+ imidazole Lớp : 19SHH Chuyên ngành : Sư phạm Hóa học Đà Nẵng, tháng 05 năm 2023 ii LỜI CẢM ƠN Với lịng kính trọng biết ơn sâu sắc em xin gửi lời cảm ơn chân thành đến Ban giám hiệu trường Đại học Sư phạm-Đai học Đà Nẵng tồn thể thầy giáo mơn thầy giáo cơng tác phịng thí nghiệm khoa Hóa học tận tình truyền đạt kiến thức quý báu, hỗ trợ sở vật chất, dụng cụ thí nghiệm, giúp đỡ em q trình học tập làm khóa luận Đặc biệt em xin chân thành cảm ơn TS Vũ Thị Duyên người bỏ thời gian công sức để hướng dẫn em suốt q trình thực nghiên cứu hồn thành đề tài “Nghiên cứu xúc tác quang phân hủy Methylene Blue có mặt H2O2 vật liệu Ni/NiO tổng hợp từ phức Ni2+ Imidazole” Mặc dù có nhiều cố gắng, song thời gian có hạn, khả nghiên cứu thân hạn chế, nên kết nghiên thể cịn nhiều thiếu sót Em mong nhận góp ý, bảo thầy giáo, cô giáo, bạn đồng nghiệp người quan tâm đến vấn trình bày luận văn, để luận văn hoàn thiện Em xin chân thành cảm ơn! Sinh viên thực Nguyễn Thị Bảo Trâm iii LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan luận văn cơng trình nghiên cứu tơi nhóm nghiên cứu hướng dẫn TS Vũ Thị Duyên, Khoa Hóa học, Trường Đại học Sư Phạm, Đại học Đà Nẵng Các số liệu kết nghiên cứu luận văn trung thực, khơng chép từ cơng trình nghiên cứu khác Đà nẵng, ngày 09 tháng 05 năm 2023 Tác giả Nguyễn Thị Bảo Trâm iv DANH MỤC HÌNH VẼ ĐỒ THỊ Số hiệu hình vẽ Tên hình vẽ Trang Hình 1.1 Phức chất Nickel Hình 1.2 Cơng thức cấu tạo Methylene Blue Hình 1.3 Dạng khử oxy hố Methylene Blue 10 Hình 1.4 Nước thải nhiễm Methylene Blue 11 Hình 1.5 Các q trình diễn hạt bán dẫn bị chiếu sáng 15 Hình 2.1 Quy trình tổng hợp vật liệu nano Ni/NiO 19 Hình 2.2 Giai đoạn đốt cháy gel thu vật liệu Ni/NiO 20 Hình 2.3 Ảnh mơ hình nhiễu xạ tia X 21 Hình 2.4 Sơ đồ khối tổng quát thiết bị đo quang 24 Hình 3.1 Phổ XRD mẫu Ni/NiO 28 Hình 3.2 Kết xây dựng đường chuẩn Methylene Blue 29 Hình 3.3 Sự thay đổi nồng độ Methylene Blue theo thời gian chiếu sáng 31 Hình 3.4 Hiệu suất quang phân hủy Methylene Blue sau chiếu 31 sáng Hình 3.5 Sự phụ thuộc ln(C0/C) vào thời gian chiếu sáng 33 Hình 3.6 Hằng số tốc độ phân hủy Methylene Blue theo mơ hình 34 Langmuir-Hinshelwood Hình 3.7 Ảnh hưởng CH3OH đến thay đổi nồng độ Methylene 35 Blue theo thời gian Hình 3.8 Đồ thị phụ thuộc hiệu suất quang phân hủy Methylene 36 Blue vào tỉ lệ CH3OH:H2O2 Hình 3.9 Đồ thị phụ thuộc số tốc độ quang phân hủy 36 Methylene Blue theo mơ hình Langmuir-Hinshelwood vào tỉ lệ CH3OH:H2O2 Hình 3.10 Ảnh hưởng nồng độ H2O2 đến đồ thị phụ thuộc C/C0 vào thời gian Methylene Blue v 38 Số hiệu hình vẽ Tên hình vẽ Trang Hình 3.11 Đồ thị phụ thuộc hiệu suất quang phân hủy Methylene Blue 38 sau chiếu sáng vào nồng độ H2O2 Hình 3.12 Đồ thị phụ thuộc số tốc độ quang phân hủy 39 Methylene Blue theo mơ hình Langmuir-Hinshelwood vào nồng độ H2O2 Hình 3.13 Ảnh hưởng hàm lượng vật liệu đến đồ thị phụ thuộc C/C0 40 vào thời gian Methylene Blue Hình 3.14 Đồ thị phụ thuộc số tốc độ quang phân hủy 40 Methylene Blue theo mơ hình Langmuir-Hinshelwood vào hàm lượng vật liệu Hình 3.15 Ảnh hưởng nồng độ đầu đến đồ thị phụ thuộc C/C0 vào 42 thời gian Methylene Blue Hình 3.16 Đồ thị phụ thuộc số tốc độ quang phân hủy 42 Methylene Blue theo mơ hình Langmuir-Hinshelwood vào nồng độ đầu Methylene Blue Hình 3.17 Ảnh hưởng pH mơi trường đến đồ thị phụ thuộc C/C0 vào 43 thời gian Methylene Blue Hình 3.18 Đồ thị phụ thuộc số tốc độ quang phân hủy Methylene Blue theo mơ hình Langmuir-Hinshelwood vào pH mơi trường vi 44 DANH MỤC CÁC BẢNG Số hiệu bảng Tên bảng Trang Bảng 1.1 Số oxi hoá số tác nhân thường gặp 16 Bảng 2.1 Các hoá chất sử dụng nghiên cứu 18 vii DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU - CHỮ CÁI VIẾT TẮT CB Vùng dẫn MB Methylene Blue UV-VIS Quang phổ hấp thụ phân tử VB Vùng hoá trị XRD Phổ nhiễu xạ tia X (X – ray diffraction) viii MỤC LỤC MỞ ĐẦU 1 Lý chọn đề tài Mục tiêu nghiên cứu Đối tượng phạm vi nghiên cứu 3.1 Đối tượng nghiên cứu 3.2 Phạm vi nghiên cứu Phương pháp nghiên cứu 4.1 Phương pháp nghiên cứu lý thuyết 4.2 Phương pháp nghiên cứu thực nghiệm Nội dung nghiên cứu Ý nghĩa khoa học thực tiễn đề tài Cấu trúc luận văn CHƯƠNG TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 Sơ lược vật liệu 1.1.1 Phức chất nickel 1.1.1.1 Sơ lược phức chất Nikel 1.1.1.2 Sơ lược phức chất Nickel với Imidazole 1.1.2 Vật liệu Ni/NiO 1.2 Sơ lược chất màu MB 1.3 Sơ lược xúc tác quang phân hủy 13 1.3.1 Khái niệm xúc tác quang 13 1.3.2 Cơ chế xúc tác quang 13 1.3.3 Một số chất xúc tác quang 16 CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU THỰC NGHIỆM 18 2.1 Hóa chất dụng cụ 18 2.1.1 Hoá chất 18 2.1.2 Dụng cụ 18 2.2 Phương pháp tổng hợp vật liệu 19 2.3 Phương pháp xác định đặc trưng lý hóa vật liệu 20 • Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen XRD 20 ix 2.4 Phương pháp xác định nồng độ chất màu hữu 22 2.4.1 Phương pháp trắc quang (UV-Vis) 22 2.4.2 Phương pháp xây dựng đường chuẩn MB 23 2.5 Thử khả xúc tác quang phân hủy MB có mặt H2O2 vật liệu Ni/NiO 24 2.5.1 Thử khả xúc tác quang vật liệu Ni/NiO 24 2.5.2 Xác định chế quang phân huỷ MB có mặt H2O2 25 2.6 Nghiên cứu ảnh hưởng yếu tố đến xúc tác q trình quang phân hủy MB có mặt H2O2 vật liệu Ni/NiO 26 2.6.1 Ảnh hưởng nồng độ H2O2 26 2.6.2 Ảnh hưởng hàm lượng vật liệu 26 2.6.3 Ảnh hưởng nồng độ MB 26 2.6.4 Ảnh hưởng pH môi trường 26 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 28 3.1 Kết xác định đặc trưng lý hóa vật liệu 28 • Phổ XRD 28 3.2 Kết xác định phương trình đường chuẩn 29 3.3 Kết thử khả xúc tác quang phân hủy MB có mặt H2O2 vật liệu Ni/NiO 29 3.4 Kết nghiên cứu ảnh hưởng yếu tố tới trình quang phân hủy MB có mặt H2O2 xúc tác Ni/NiO 37 3.4.1 Ảnh hưởng nồng độ H2O2 37 3.4.2 Ảnh hưởng hàm lượng vật liệu 39 3.4.3 Ảnh hưởng nồng độ MB 41 3.4.4 Ảnh hưởng pH 42 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 45 4.1 Kết luận 45 4.2 Kiến nghị 45 TÀI LIỆU THAM KHẢO 46 x 0.6 0.5 K (h-1) 0.4 0.3 0.2 0.1 MB MB+ H2O2 MB+H2O2 +Vis MB+Ni/NiO MB+Ni/NiO+ +H2O2 H2O2+Vis Hình 3.6 Hằng số tốc độ phân hủy Methylene Blue theo mơ hình Langmuir-Hinshelwood Các nghiên cứu xác minh, phản ứng quang phân hủy hợp chất hữu H2O2 xúc tác Ni/NiO xảy theo chế gốc tự thông qua giai đoạn Giai đoạn hoạt hóa H2O2 để sinh gốc tự Giai đoạn gốc tự công phá hủy hợp chất hữu + − Ni/NiO → Ni/NiO (𝑒𝐶𝐵 + 𝑒𝑉𝐵 ) (3.1) − + 𝐻2 𝑂2 + ℎ+ 𝑉𝐵 → 𝐻𝑂2 + 𝐻 (3.2) − 𝐻2 𝑂2 + 𝑒𝐶𝐵 → 𝐻𝑂− + 𝐻𝑂− (3.3) − 𝐻𝑂2− + 𝑒𝐶𝐵 → 𝐻𝑂2− (3.4) + 𝐻𝑂2− + ℎ+ 𝑉𝐵 → 𝑂2 + 𝐻 𝐻𝑂− + +𝑎𝑑𝑠𝑜𝑟𝑏𝑒𝑑𝑀𝐵/𝑀𝐵∗ → 𝑑𝑒𝑔𝑟𝑎𝑑𝑎𝑡𝑖𝑜𝑛𝑝𝑟𝑜𝑑𝑢𝑐𝑡𝑠 (3.5) (3.6) Ni/NiO hấp thụ ánh sáng nhìn thấy khiến cho electron từ vùng hóa trị lên vùng dẫn e-CB để lại lỗ trống h+VB H2O2 tương tác với electron tạo gốc tự 𝐻𝑂− (phương trình (3.3) tương tác với lỗ trống tạo thành gốc 𝐻𝑂2− (phương trình (3.2)) Gốc 𝐻𝑂2− 34 tham gia vào phản ứng vòng Ni2+ (phương trình ( 3.4) (3.5)) nên thời gian sống ngắn, gốc 𝐻𝑂− đóng vai trị tác nhân oxi hóa phân hủy hợp chất hữu Để kiểm tra xem tác nhân gây phản ứng oxi hóa MB, sử dụng methanol để dập tắt gốc tự [21] Kết thực nghiệm ảnh hưởng CH3OH đến thay đổi nồng độ Methylene Blue theo thời gian, hiệu suất quang phân hủy Methylene Blue sau chiếu sáng, tốc độ quang phân hủy MB thể Hình 3.7, Hình 3.8 Hình 3.9 1.2 C/C0 0.8 0.6 0.4 0.2 0 H:C=1:0 H:C=1:1 t (giờ) H:C=1:5 H:C=1:10 H:C=1:20 Hình 3.7 Ảnh hưởng CH3OH đến thay đổi nồng độ Methylene Blue theo thời gian 35 100 90 80 H (%) 70 60 50 40 30 20 10 0 10 15 H2O2:CH3OH 20 25 Hình 3.8 Đồ thị phụ thuộc hiệu suất quang phân hủy Methylene Blue vào tỉ lệ K (h-1) H2O2:CH3OH 0.5 0.45 0.4 0.35 0.3 0.25 0.2 0.15 0.1 0.05 H:C=1:0 H:C=1:1 H:C=1:5 H2O2:CH3OH H:C=1:10 H:C=1:20 Hình 3.9 Đồ thị phụ thuộc số tốc độ quang phân hủy Methylene Blue theo mơ hình Langmuir-Hinshelwood vào tỉ lệ H2O2:CH3OH 36 Kết thực nghiệm cho thấy, có mặt CH3OH – tác nhân bắt gốc tự do, làm giảm mạnh tốc độ quang phân hủy Methylene Blue Ở tỉ lệ CH3OH: H2O2 = 20:1 phản ứng phân hủy MB gần dừng hoàn tồn, nồng độ MB gần khơng đổi theo thời gian Sau chiếu sáng nồng độ MB giảm 10,2 %, nhiên ln(C0/C) khơng phụ thuộc tuyến tính vào thời gian, điều xác nhận thêm lần q trình oxi hóa MB xảy nhờ gốc tự HO3.4 Kết nghiên cứu ảnh hưởng yếu tố tới trình quang phân hủy MB có mặt H2O2 xúc tác Ni/NiO 3.4.1 Ảnh hưởng nồng độ H2O2 Kết khảo sát ảnh hưởng nồng độ H2O2 đến động học trình quang phân hủy Methylene Blue xúc tác Ni/NiO thể Hình 3.10, Hình 3.11 Hình 3.12 Tăng nồng độ tác nhân oxi hóa H2O2 từ M đến 1,5 M hiệu suất quang phân hủy Methylene Blue sau chiếu sáng tăng nhanh, sau gần khơng đổi (Hình 3.11) Ở nồng độ H2O2 1M hiệu suất quang phân hủy đạt 90,88%, tăng nồng độ H2O2 lên 1.5 M hiệu suất quang phân hủy giảm cịn 87,75% Vì lượng tác nhân oxi hóa lấy dư nhiều so với Methylene Blue, hiệu suất quang phân hủy xác định thời điểm t = (thời gian phản ứng lớn) không thấy rõ ảnh hưởng nồng độ H2O2 đến tốc độ phản ứng Do cần phân tích số liệu số tốc độ quang phân hủy theo mơ hình Langmuir-Hinshelwood 37 0.8 C/C0 0.6 0.4 0.2 0 0M 0.3M t (giờ) 0.5M 0.7M 1M 1.5M Hình 3.10 Ảnh hưởng nồng độ H2O2 đến đồ thị phụ thuộc C/C0 vào thời gian Methylene Blue 100 90 80 70 H (%) 60 50 40 30 20 10 0 0.2 0.4 0.6 0.8 CH2O2 (M) 1.2 1.4 Hình 3.11 Đồ thị phụ thuộc hiệu suất quang phân hủy Methylene Blue sau chiếu sáng vào nồng độ H2O2 38 1.6 0.6 0.5 K (h-1) 0.4 0.3 0.2 0.1 0M 0.3M 0.5M 0.7M CH2O2 (M) 1M 1.5M Hình 3.12 Đồ thị phụ thuộc số tốc độ quang phân hủy Methylene Blue theo mơ hình Langmuir-Hinshelwood vào nồng độ H2O2 Hình 3.12 cho thấy, tăng nồng độ H2O2 từ đến 1,5 M, số tốc độ quang phân hủy Methylene Blue tính theo mơ hình Langmuir-Hinshelwood tăng nhanh nồng độ 0,3M sau có xu hướng giảm nhanh tăng mạnh nồng độ 1M Điều giải thích tăng nồng độ H2O2 lượng gốc tự tạo thành lớn nên tốc độ phân hủy MB tăng Tuy nhiên số lượng tâm hoạt động phụ thuộc vào hàm lượng chất xúc tác, nồng độ H2O2 lớn so với tâm hoạt động việc tăng nồng độ H2O2 khơng làm tăng đáng kể lượng gốc tự HO- tạo thành Ngoài nồng độ H2O2 lớn gốc tự HO cịn tự triệt tiêu theo phương trình: 𝐻𝑂− + 𝐻2 𝑂2 → 𝐻2 𝑂 + 𝐻𝑂2− 𝐻𝑂− + 𝐻𝑂2− → 𝐻2 𝑂 + 𝑂2 (3.7) (3.8) Trong nghiên cứu lựa chọn nồng độ H2O2 1M 3.4.2 Ảnh hưởng hàm lượng vật liệu Kết khảo sát ảnh hưởng hàm lượng vật liệu xúc tác Ni/NiO đến tốc độ quang phân hủy Methylene Blue có mặt H2O2 thể Hình 3.13 Hình 3.14 39 0.8 C/C0 0.6 0.4 0.2 0 0g/L 0,1g/L t (giờ) 0,2g/L 0,3g/L 0,4g/L 0,5g/L Hình 3.13 Ảnh hưởng hàm lượng vật liệu đến đồ thị phụ thuộc C/C0 vào thời gian Methylene Blue 0.7 0.6 K (h-1) 0.5 0.4 0.3 0.2 0.1 0g/L 0,1g/L 0,2g/L 0,3g/L m (g/L) 0,4g/L 0,5g/L Hình 3.14 Đồ thị phụ thuộc số tốc độ quang phân hủy Methylene Blue theo mơ hình Langmuir-Hinshelwood vào hàm lượng vật liệu Kết thực nghiệm cho thấy khơng có mặt chất xúc tác vật liệu Ni/NiO, phản ứng quang phân hủy Methylene Blue diễn chậm, sau hiệu suất xử lý quang MB đạt 40 77,2%, số tốc độ theo mơ hình Langmuir-Hinshelwood k = 0,326 h-1 Thêm 0,1 g/L vật liệu Ni/NiO hiệu suất quang phân hủy MB giảm 68,44% số tốc độ k giảm gần 1,4 lần Tăng hàm lượng vật liệu từ 0,1 g/L đến 0,5 g/L tốc độ quang phân hủy Methylene Blue giảm sau tăng lên hàm lượng vật liệu 0,4g/l Với hàm lượng vật liệu 0,4 g/L hiệu suất quang phân hủy tăng lên 95,99% số tốc độ k = 0,6625 h-1 tăng gần gấp lần, lớn đáng kể so với hàm lượng vật liệu 0,1g/L Điều giải thích tăng hàm lượng chất xúc tác có thêm nhiều vị trí hoạt động bề mặt vật liệu cho H2O2 bám vào, tương tác tạo gốc tự nên tốc độ phản ứng phân hủy MB tăng Tuy nhiên lượng chất xúc tác Ni/NiO lớn phần gốc tự thay phản ứng với MB lại tương tác với tâm hoạt động bị hoạt tính, tốc độ phân hủy MB giảm Hàm lượng vật liệu Ni/NiO sử dụng nghiên cứu 0,4 g/L 3.4.3 Ảnh hưởng nồng độ MB Nồng độ đầu Methylene Blue ảnh hưởng đáng kể đến tốc độ quang phân hủy chất màu Kết khảo sát ảnh hưởng nồng độ đầu đến tốc độ quang phân hủy Methylene Blue H2O2 xúc tác Ni/NiO thể Hình 3.15 Hình 3.16 C/C0 0.8 0.6 0.4 0.2 0 5ppm 7.5ppm t (giờ) 10ppm 12.5ppm 15ppm Hình 3.15 Ảnh hưởng nồng độ đầu đến đồ thị phụ thuộc C/C0 vào thời gian Methylene Blue 41 0.6 0.5 K (h-1) 0.4 0.3 0.2 0.1 5ppm 7.5ppm 10ppm CMB (M) 12.5ppm 15ppm Hình 3.16 Đồ thị phụ thuộc số tốc độ quang phân hủy Methylene Blue theo mơ hình Langmuir-Hinshelwood vào nồng độ đầu Methylene Blue Kết thực nghiệm cho thấy, cho nồng độ MB tăng từ ppm lên 15 ppm tốc độ quang phân hủy MB giảm 7,5 ppm sau tăng nhanh Điều giải thích tăng nồng độ Methylene Blue làm tăng xác suất va chạm chất phản ứng với tác nhân oxi hóa nên dẫn đến tốc độ phản ứng tăng Tuy nhiên nồng độ Methylene Blue lớn, lượng MB bị hấp phụ nhiều, chiếm hầu hết tâm hoạt động bề mặt vật liệu, cản trở trình tương tác hấp thụ ánh sáng vật liệu q trình hoạt hóa H2O2 tốc độ phản ứng giảm Nồng độ Methylene Blue tốt xác định 12,5 ppm 3.4.4 Ảnh hưởng pH 42 0.8 C/C0 0.6 0.4 0.2 0 pH=2 pH=4 t (giờ) pH=6 pH=8 pH=10 Hình 3.17 Ảnh hưởng pH môi trường đến đồ thị phụ thuộc C/C0 vào thời gian Methylene Blue 0.45 0.4 0.35 K (h-1) 0.3 0.25 0.2 0.15 0.1 0.05 pH=2 pH=4 pH=6 pH=8 pH=10 Hình 3.18 Đồ thị phụ thuộc số tốc độ quang phân hủy Methylene Blue theo mô hình Langmuir-Hinshelwood vào pH mơi trường 43 Kết thực nghiệm cho thấy, pH môi trường với pH tự nhiên dung dịch Methylene Blue (pH = 6) cho tốc độ quang phân hủy lớn Giảm pH dung dịch môi trường axit tốc độ quang phân hủy MB giảm, sau khơng đổi Tăng pH dung dịch môi trường bazơ tốc độ phản ứng quang phân hủy Methylene Blue có thay đổi khơng đáng kể Điều giải thích pH thấp vật liệu mang điện tích dương, không thuận lợi cho việc hấp phụ cation MB mang điện tích dương Tương tác đẩy làm cho gốc tự khó tiếp cận với phân tử Methylene Blue, dễ dàng bị hoạt tính va chạm với tâm hoạt động vật liệu Khi pH > pHI vật liệu mang điện tích âm, RhB mang điện tích dương, q trình hấp phụ xảy thuận lợi Gốc tự hoạt động HO- sinh tương tác H2O2 với e-CB dễ dàng công phân tử MB gắn bề mặt vật liệu nên tốc độ quang phân hủy lớn Tuy nhiên phân tử MB cồng kềnh nên môi trường acid bị hấp phụ nhiều bề mặt vật liệu cản trở trình nhận ánh sáng vật liệu Ni/NiO q trình hoạt hóa phân tử H2O2 nên tốc độ phản ứng quang phân hủy giảm Ngoài môi trường bazơ mạnh nồng độ OH- lớn khiến ion Ni2+ bị thủy phân thành Ni(OH)2 khơng có khả phản ứng với H2O2 tạo gốc tự nên hoạt tính xúc tác số tốc độ phân hủy MB giảm mạnh 44 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 4.1 Kết luận - Đã tổng hợp thành công vật liệu Ni/NiO theo phương pháp đốt cháy gel từ Nikel nitrate hexahydrat Imidazole - Đã xác định đặc trưng hoá lý vật liệu với phổ đặc trưng XRD - Vật liệu Ni/NiO thể khả xúc tác quang phân hủy MB có mặt H2O2 chiếu ánh sáng nhìn thấy Ở điều kiện MB 12,5 ppm, H2O2 M, hàm lượng xúc tác 0,3 g/L, hiệu suất quang phân hủy MB đạt 90,72 % sau chiếu sáng bóng đèn LED Rạng Đơng cơng suất 80 W Động học trình xúc tác quang phân hủy tn theo mơ hình mơ hình Langmuir-Hinshelwood, số tốc độ xác định k = 0,4827 h-1 Tác nhân gây phản ứng oxi hóa Methylene Blue chứng minh gốc tự 𝐻𝑂 -Đã khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến trình xúc tác quang phân hủy MB: Nồng độ H2O2, hàm lượng chất xúc tác, nồng độ đầu MB pH môi trường Điều kiện phù hợp để phản ứng quang phân hủy MB có mặt H2O2 xúc tác Ni/NiO xảy với tốc độ lớn là: 1M H2O2 + 0,4 g/L Ni/NiO + 12,5 ppm MB, pH = 4.2 Kiến nghị - Tiếp tục nghiên cứu ảnh hưởng tỉ lệ Nickel:Imidazole đến khả xúc tác vật liệu - Thử khả xúc tác quang vật liệu hợp chất hữu khác 45 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Bộ Tư lệnh Hóa học – Trung tâm cơng nghệ xử lí mơi trường (2019), Thực trạng ô nhiễm nguồn nước Việt Nam, Ngày 15/8/2022 [2] Lê Hữu Thiềng (2011), “Nghiên cứu khả hấp phụ số kim loại nặng chất hữu độc hại môi trường nước vật liệu hấp phụ chế tạo từ bã mưa khảo sát khả ứng dụng chúng”, Báo cáo tổng kết đề tài khoa học công nghệ cấp Bộ [5] Phạm Thị Thơ (2015), “Nghiên cứu tạo phức Ni2+ với Murexit (mur) phương pháp trắc quang”, Khoa Hóa học,Trường đại học Sư phạm Hà Nội [6] Các kết nghiên cứu khoa học ứng dụng cơng nghệ (15/6/2020), Tạp chí Cơng Thương [7] Nickel – Wikipedia English [9] Nguyễn Hải Dinh (2015) – “Ứng dụng phức chất hóa học phân tích”, Bộ Giáo dục Đào tạo, Trường Đại học Khoa học Huế – Khoa Hóa học – Bộ mơn Hóa vơ [10] Ma Thị Vân Hà (2015), “Nghiên cứu khả hấp phụ xanh metylen metyl da cam vật liệu đá ong biến tính”, Luận văn Thạc sĩ, Trường đại học Thái nguyên, Đại học Sư phạm [11] Ngô Ngọc Thọ, Nguyễn Thành Tài, Hồ Đức Duy, Nguyễn Thị Thủy – “Xử lý Methylene Blue xúc tác quang Ag – TiO2 – SiO2 phủ bi thủy tinh”, Tạp chí Khoa học Cơng nghệ & Thực phẩm 20 – (3) – (2020) 125 – 136, tr.1 [12] Lương Huỳnh Vũ Thanh, Cao Lưu Ngọc Hạnh, Đặng Huỳnh Giao, Trần Thị Bích Quyên, Lê Thị Ngọc Dung, Phạm Thị Hồng Quyên (Năm 2022), “Đánh giá khả loại bỏ methylene blue vật liệu hấp phụ điều chế từ mụn dừa phương pháp Hummers cải tiến”, Tạp chí Khoa học Trường đại học Cần Thơ [13] Hồ Vũ Hoàng Mai (2018), “Nghiên cứu tổng hợp nano đồng (II) oxit từ dung dịch CuSO4 tác nhân khử Ascorbic acid ứng dụng làm chất xúc tác quang phân hủy xanh methylen vùng ánh sáng khả kiến”, Luận văn Thạc sĩ chuyên ngành Hoá hữu cơ, Đại học sư phạm, Đại học Đà Nẵng 46 [14] Dương Thị Bích Ngọc, Nguyễn Thị Mai Lương, Nguyễn Thị Thành (Năm 2013), “Nghiên cứu khả hấp phụ thuốc nhuộm methylene xanh vật liệu hấp phụ chế tạo từ lõi ngô vỏ ngô”, Quản lý Tài nguyên & Môi trường [15] Vũ Kim Thanh (2012), “Nghiên cứu hoạt tính quang xúc tác phân hủy vật liệu tổ hợp quang xúc tác biến tính từ TiO2, thuốc trừ sâu”, Luậnvăn Thạc sĩ ngành hóa mơi trường, Đại học Khoa học tự nhiên, ĐHQG Hà Nội, Hà Nội [19] Hoàng Thanh Thủy (2011), “Nghiên cứu biến tinh TiO, nano Cr(III) làm chất xúc tác quang hóa vùng ánh sáng trơng thấy”, Luận văn Thạc sĩ ngành Hóa mơi trường, Đại học Khoa học tự nhiên, ĐHQG Hà Nội, Hà Nội [20] Huỳnh Thu Nga (2016), “Nghiên cứu hấp phụ metylen xanh môi trường nước sử dụng vật liệu hấp phụchế tạo từ bã chè biến tính”, Luận văn Thạc sĩ khoa học vật chất, Trường đại học sư phạm Thái Nguyên [21] Keomany Inthavong (2018), “Chế tạo vật liệu nano zno phương pháp quang xúc tác xử lý metylen xanh mơi trường nước”, Luận văn thạc sĩ Hố học, Đại học sư phạm Thái Nguyên [22] Nguyễn Hữu Đĩnh, Trần Thị Đà (1999), Ứng dụng số phương pháp phổ nghiên cứu cấu trúc phân tử, Nhà xuất Giáo Dục, Hà Nội [23] Trần Tứ Hiểu (2003), Phân tích trắc quang phổ hấp thụ UV-Vis, NXB Đại học Quốc gia Hà Nội, Hà Nội [24] Trần Văn Nhân, Nguyễn Thục Sửu, Nguyễn Văn Tuế (1998), Hố lí tập II, NXB Giáo dục, Hà Nội Tiếng Anh [3] Zhongli Zhou, Hang Yin, Yuling Zhao, Jianmin Zhang, Yahui Li, Jinshi Yuan, Jie Tang and Fengyun Wang (2021), Synthesis of Magnetic α-Fe2O3/Rutile TiO2 Hollow Spheres for Visible-Light Photocatalytic Activity, Catalysis [4] Mohamed Zayed, Salsbeel Samy, Mohamed Shaban, Abeer S Altowyan, Hany Hamdy and Ashour M Ahmed (2022), Fabrication of TiO2/NiO p-n Nanocomposite for Enhancement Dye Photodegradation under Solar Radiation, Nanomaterials, 12, 989 [8] Patil, K.C.; Aruna, S.T.; Mimani, T Combustion synthesis: An update Curr Opin Solid State Mater Sci 2002, 6, 507–512 47 [16] Amy L Linsebigler, Guangquan Lu and John T Yates (1995), “Photocatalysis on TiO2 surfaces: Principles, Mechanisms and Selected Results”, Chem Rev 95 pp 735758 [17] Ricardo J., Corena A (2015) Heterogeneous Photocatalysis for the Treatment of Contaminants of Emerging Concern in Water Diss Worcester Polytechnic Institute [18] Uldrich J Newberry D (2006), Công nghệ nano-Đầu tư & đầu tư mạo hiểm, Sách dịch, NXB Trẻ, Hồ Chí Minh [25] Alaa Y Faid, “Ni/NiO nanosheets for alkaline hydrogen evolution reaction: In situ electrochemical-Raman study”, Electrochimica Acta [26] SJ Mammadyarova, “Synthesis and characterization of Ni/NiO nanochains”, Materials Chemistry and Physics [27] Sahar K Mohamed1, Amira M Elhgrasi1, Omnia I Ali1, “Facile synthesis of mesoporous nano Ni/NiO and its synergistic role as super adsorbent and photocatalyst under sunlight irradiation”, Research Article [28] Srinivasa N, Jack P Hughes, Prashanth S Adarakatti, Manjunatha C, Samuel J Rowley-Neale, Ashoka S and Craig E Banks, “Facile synthesis of Ni/NiO nanocomposites: the effect of Ni content in NiO upon the oxygen evolution reaction within alkaline media”, RSC Advances [29] Jianmin Wang, Zhen Zhao, Chen Shen, Haopeng Liu, Xueyong Pang, Meigi Gao, Juan Mu, Feng Cao Da and Guoqing Li iD, “Ni/NiO heterostructures encapsulated in oxygen-doped graphene as multifunctional electrocatalysts for the HER, UOR and HMF oxidation reaction” , Catalysis Science & Technology [30] Zhang, Yulan Han , Jun Qiu, Xiang Ding, Yongqi Deng, Yihan Wu, Guozhen Zhang, Lifeng Yan, “Interface engineering of Ni/NiO heterostructures with abundant catalytic active sites for enhanced methanol oxidation electrocatalysis”, J Colloid Interface Sci [31] Imidazole-based Nickel(II) and Cobalt(II) coordination complexes for potential use as models for histidine containing metalloproteins (2007), Inorganica Chimica Acta 48