Thông tin tài liệu
BỘGIÁODỤCVÀĐÀOTẠO TRƢỜNGĐẠIHỌCQUYNHƠN NGUYỄNTHỊHÀ NGHIÊNCỨUTỔNGHỢP VẬTLIỆU g – C3N4/CoFe2O4/GRAPHEN ỨNG DỤNG XỬ LÝCHẤTK H Á N G S I N H T R O N G M Ô I T R Ƣ Ờ N G N Ƣ ỚC Chuyên ngành: Hóa lí thuyết hóa líMãsố :8 4 1 Ngƣờihƣớngdẫn:PGS.TS.NguyễnThịVƣơngHồn LỜICAMĐOAN Tơi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tơi, số liệu vàkết nghiên cứu đƣa luận văn trung thực, đƣợc đồng tác giả chophépsửdụngvàchƣatừngđƣợccơngbốtrongbấtkỳmộtcơngtrìnhnàokhác HọcViên NguyễnThị Hà LỜICẢMƠN Tơi xin bày tỏ lịng biết ơn sâu sắc tớiPGS.TS Nguyễn ThịV n g H o n tận tình hƣớng dẫn , giúp đỡ động viên tơi suốt q trình thực vàhồnthànhluậnvăn Tơix i n g i l i c ả m n đ ế n B a n c h ủ n h i ệ m v c c T h ầ y , C ô b ộ m ô n H ó a HọctrƣờngĐạihọcQuyNhơnđãtạomọiđiềukiệngiúpđỡtôitrongthờigianhọctậpvànghiêncứutạitrƣờng Tôi xin gửi lời cảm ơn đến Thầy, Cô giáo, anh chị, bạn phịngthựchànhthínghiệmhóahọc– KhuA6,trƣờngĐạiHọcQuyNhơnđãgiúpđỡ,tạođiềukiệnhỗtrợtơitrongqtrìnhthựchiệnđ ềtài Tơi xin chân thành cảm ơn gia đình, bạn bè tập thể lớp cao học k22 đãluôn động viên, khích lệ tinh thần tơi suốt q trình học tập nghiên cứukhoahọc Mặc dù cố gắn nhƣng cịn hạn chế kiến thức nhƣ thời gian,kinh nghiệm nghiên cứu nên không tránh khỏi thiếu sót Rất mong nhậnđƣợcnhữngýkiếnđónggópqbáutừThầy,Cơđểluậnvănđƣợchồnthiệnhơn Tơixinchânthànhcảmơn! QuyNhơn, ngày4 t h n g n ă m 2021 HọcViên NguyễnThịHà MỤCLỤC LỜICAMĐOANLỜIC ẢMƠN DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮTDANHMỤCBẢNGBIỂU DANHMỤCHÌNHVẼVÀĐỒ THỊ MỞĐẦU 1 Lídochọnđềtài Mụctiêucủa đềtài 3 Đốitƣợng, phạmvi nghiêncứu: Nộidungvàphƣơng phápnghiêncứu CHƢƠNG1.TỔNGQUAN .5 1.1 Giới thiệugraphenoxitvàgraphenoxitdạngkhử .5 1.1.1 Tổng quanvềgraphenoxit(GO) .5 1.1.2 GraphenoxitdạngGraphenkhử (ReducedOxide:rGO) 1.1.3 Ứng dụngcủagraphenoxitvàgraphen 1.2 VậtliệucobalferriteCoFe2O4 10 1.2.1 Cấu trúccủavậtliệuferritespinelMFe2O4 10 1.2.2 Các phƣơngpháptổnghợpvậtliệuferritespinelMFe2O4 13 1.2.3 ỨngdụngferritespinelMFe2O4 14 1.3 Giới thiệuvềvậtliệucacbonnitride,g-C3N4 15 1.3.1 Cấu trúc vậtliệucacbonnitride, g-C3N4 15 1.3.2 Phƣơngpháp tổnghợpvàtìnhhìnhnghiêncứucủag-C3N4 .16 1.4 Giới thiệuvật liệu tổhợpg-C3N4/CoFe2O4/graphenvà ứngdụng .19 1.5 Giới thiệuvềxúctácquang .21 1.5.1 Kháiniệmvềxúctácquang 21 1.5.2 Cơ chếphảnứngquangxúc tác 22 1.6 Giới thiệuvềtetracyline 27 MỤCLỤC CHƢƠNG2.THỰCNGHIỆMVÀCÁCPHƢƠNGPHÁPNGHIÊNCỨU 28 2.1 Hóachấtvàdụngcụ 28 2.1.1 Hóachất .28 2.1.2 Dụngcụ 28 2.2 Tổnghợpvật liệu 29 2.2.1 Tổnghợp graphenoxitvàgraphen 29 2.2.2 TổnghợpCoFe2O4 29 2.2.3 Tổnghợp vậtliệug-C3N4 30 2.2.4 Tổngh ợ p v ậ t l i ệ u C o F e 2O4/ g r a p h e n v g - C 3N4/C o F e 2O4/ g r a p h e n 302.3.Cácphƣơngphápđặctrƣngvậtliệu 30 2.3.1 PhƣơngphápnhiễuxạtiaX(X-raydiffraction,XRD) .30 2.3.2 Phƣơngphá pphổ hồ ng ngoại biế n đổi Fo ur ie r( Fo ur ie r Transfor m– InfraredSpectrascopy,FT-IR) .32 2.3.3 Phƣơng pháp phổ phản xạkhuếchtántửngoại – khảkiến(UltravioletVisibleDiffuseReflectance Spectroscopy,UV-VisDRS) 33 2.3.4 PhƣơngphápquangphổtiaXphântánnănglƣợng(EnergyDispersiveXraySpect rocopy,EDX) .35 2.3.5 Ảnhhiểnviđiện tửquét(SEM) 35 2.3.6 Từkế mẫurung(Vibrating SampleMagnetometer-VSM) 36 2.3.7 Phƣơngphápđẳngnhiệthấpphụ-khử hấpphụnitơ(BET) 36 2.4 Khảo sáthoạt tínhxúctácquang củavậtliệutổnghợp .36 2.4.1 Xâydựngđƣờngchuẩn 36 2.4.2 Khảosátthờigianđạtcânbnghấpphụ .37 2.4.3.Khảnăngxúctácquangcủacácvậtliệutrongphản ứngphânhủyTC37 2.4.4 Khảos t cácy ế u t ố ả n h h ƣ n g đ ế n h o t t í n h c ủ a x ú c t c GCN/CF/rGOtrongquátrình phânhủyTC 37 MỤCLỤC 2.4.5 Khả năngthuhồi vàtáisửdụng củavậtliệu 38 2.5 Nghiêncứuđộnghọcquátrìnhxúc tác 39 2.6 Nghiêncứucơchếphảnứngquangxúctác 41 CHƢƠNG3.KẾTQUẢVÀTHẢOLUẬN 43 3.1 Đặctrƣngvậtliệu 43 3.1.1 Graphenoxitdạngkhử(rGO),ferritespinel(CF)vàvậtliệubiếntính(C F/rGO) 43 3.1.2 Đặctrƣn g v ậ tl iệ u g -C 3N4(GCN) 47 3.1.3 ĐặctrƣngvậtliệutổhợpGCN/CF/rGO 49 3.2 Đánhgiáhoạt tínhxúctácquangcủavậtliệu .55 3.2.1 Xâydựngđƣờngchuẩn 56 3.2.2 Khảosátthờigianđạtcânbnghấpphụ 57 3.2.3.Khảnăngxúctácquangcủacácvậtliệutrongphản ứngphânhủyTC58 3.2.4 Khảos t cácy ế u t ố ả n h h ƣ n g đ ế n h o t t í n h c ủ a x ú c t c GCN/CF/rGOtrongquátrình phânhủyTC 63 3.2.5 Quátrìnhthuhồi vàtáisửdụng vậtliệu 66 3.3 Nghiênc ứuđộnghọcphản ứng quangxúc tác vậ t l i ệ u tổ hợ p GCN/CF/ rGO 67 3.4 Nghiêncứucơchếphảnứng 69 KẾTLUẬNVÀKIẾN NGHỊ 72 DANHMỤCCƠNGTRÌNHKHOAHỌCĐÃCƠNGBỐ 74 DANHMỤCTÀILIỆUTHAMKHẢO 75 QUYẾTĐỊNHGIAOĐỀTÀILUẬNVĂNTHẠCSĨ(BẢNSAO) DANHMỤCCÁCKÍHIỆUVÀCÁCCHỮVIẾTTẮT C :Nồngđộ (mg/L) L :lít mg :miligam nm :nanomet GO :Graphenoxit(Grapheneoxide) rGO : Graphen oxit dạng khử (Reduced graphene oxide)CF :Cobanferrite(CoFe2O4) GCN :Graphiticcarbonnitride(g–C3N4) AOPs : Q trình oxi hóa nâng cao (Advance Oxidation Process)CB :Conductionband(Vùngdẫn) VB :Valanceband( V ù n g hóatrị) eˉCB : Photogenerated electron (Electron quang sinh)Eg :Bandgapenergy(Nănglƣợngvùngcấm)h⁺VB :Ph otogeneratedhole(Lỗtrốngquangsinh) IR :P h ƣ n g phápphổhồngngoại(InfraredSpectroscopy)TC :Tetracyline SEM :ScanningElectronMicroscope(Kínhhiểnviđiệntửquét) UV-VisD R S : U V VisibleDiffuseReflectanceSpectroscopy (Phổp h ả n x khuếchtán tử ngoạikhảkiến) XRD :X-RayDiffraction(NhiễuxạtiaX) EDX :PhƣơngphápphổtánxạnănglƣợngtiaX(Energy DispersiveX-RaySpectroscopy) DANHMỤCBẢNGBIỂU Bảng1.1.Bánkínhcủamộtsốionkimloại 10 Bảng1.2 Phânbốion trongcácvịtrícủa cấu trúcspinel 11 Bảng1.3.Thếoxihóacủacácchấtoxyhóađiểnhình 23 Bảng2.1.Danhmụchóachấtsử dụngtrong khóaluận 28 Bảng3.1.Thànhphầnphầntrămcácnguyêntốcótrongvậtliệutổhợp .51 Bảng 2.Thành phần phần trăm nguyên tố mẫu CF/rGO, GCN và0,2GCN/CF/rGO 55 Bảng 3.Giá trị lƣợng vùng cấm mẫu vật liệu rGO, CF, GCN,CF/rGO,GCN/CF/rGO 62 Bảng3.4.Hangsốtốcđộphảnứngtheomơ hìnhLangmuir-Hinshelwood .68 Bảng3.5HiệusuấtphânhủyTCkhikhơngcóchấtdậptắt(WO)và 70 DANHMỤC HÌNHVẼVÀĐỒTHỊ Hình1.1.Sơđồtạographenoxittừgraphit .6 Hình1.2 CấutrúccủaGOtheoL.M.Sikhwivhilu Hình1.3.Mơphỏnghìnhảnhgraphen Hình1.4 Sơđồtổnghợpgraphentừgraphit Hình1.5 Cấutrúctinhthểcủaferritespinel 10 Hình Đƣờng M(H) với kích thƣớc khác (a) phụ thuộc lực kháng từvàokíchthƣớccủahệhạtnanoFe3O4ở300K(b) 12 Hình Đƣờng M(H) với kích thƣớc khác (a) phụ thuộc lực kháng từvàokíchthƣớccủamẫuCo0,4Fe2,6O4(b) 12 Hình1.8 Mơhìnhcáckhốicơbảncủag-C3N4:triazine(trái), 16 Hình1.9.Sơđồminhhọaquátrìnhtổnghợp g-C3N4từcáctiềnchất 16 Hình1.10.(a)Mạnglƣớig-C3N4;(b)Hìnhảnhkhốibộtg-C3N4(màuvàng); .17 Hình1.11.Thếkhửchuẩncủag-C3N4tạipH=7 18 Hình1.12.Cơchếquangxúctáccủavậtliệu g-C3N4/AgBr/rGO 20 Hình1.13.Cơchếphảnứngxúctác quanghóadịthể .22 Hình1.14.Sơđồbiểudiễncơchếoxihóa 24 Hình1.15.Sơđồbiểu diễncơchếkhử 25 Hình1.16.CơchếxúctácquangcủavậtliệubiếntínhA vàBlàchấtbándẫn 26 Hình1.17.Cơng thứccấutạocủaTetracyline(TC) 27 Hình2.1.Sơđồnhiễu xạRơnghen .31 Hình2.2.Sơđồtiatới vàtiaphản xạtrênmạngtinhthể 31 Hình2.3.Độtùcủapeakphảnxạ gâyradokíchthƣớchạt 32 Hình2 H ì nh ả n h m i n h h ọa x ú c t c đ ƣ ợ c t h u hồ i d ƣ i t c d ụ n g c ủ a từ t r ƣ n g ngoàisaukhiđƣợctáchra 39 Hình3.1.GiảnđồXRDcủarGO(1),CF (2) 43 Hình3.2.PhổFT-IRcủarGO(1),CF(2) vàCF/rGO(3) 44 Hình3.3.PhổEDXcủaCF 45 Hình3.4.ẢnhSEMvàSEM-MappingcủaCF .45 Hình3.5.PhổEDXcủaCF/rGO 45 Hình3.6.ẢnhSEM,SEM-MappingcủavậtliệuCF/rGO .46 Hình3.7.Đƣờngđẳngnhiệthấpphụ-khửhấpphụnitơcủarGO;CFvàCF/rGO4 Hình3.8.ĐƣờngcongtừhóacủaCF(a);CF/rGO(b) 47 Hình3.9 GiảnđồXRDcủamẫuGCN 48 Hình3.10.PhổIRcủamẫuvậtliệuGCN 49 Hình3.11.ẢnhSEM(a)vàphổEDX(b)củavậtliệuGCN .49 Hình 12 Ảnh SEM vật liệu composite GCN/CF-rGO tổng hợp tỉ lệGCN:CF-rGOlà0,2(a);0,5(b)và1(c) 50 Hình 13 Phổ EDX vật liệu composite GCN/CF-rGO tổng hợp tỉ lệGCN:CF-rGOlà0,2(a);0,5(b)và1(c) 51 Hình3.14.PhổIRcủavậtliệucomposite GCN/CF-rGOtổnghợp 52 Hình3.15.GiảnđồXRDcủarGO(a);GCN (b),CF(c);CF/rGO(d)và 53 Hình3.16.PhổIRcủarGO(a);GCN(b),CF (c);CF/rGO(d)và .54 Hình3.17.PhổtánxạnănglƣợngtiaX(EDX)củaCF/rGO(a), 55 Hình3.18.PhổUV-ViscủaTC 56 Hình3.19.ĐƣờngchuẩncủaTC 58 Hình3.20.Dungl ƣợnghấpphụT C theot hờigian củaGCN,rGO,CF,C F / r G O 58Hình3.21.Đồthịsựphụthuộc Ct/C0củadungdịchTC theothờigian phânhủy 59 Hình3.22.HiệusuấtphânhủyTCtrêncácxúctácsau240phútchiếusáng 59 Hình 23 Phổ UV-Vis DRS trạng thái rắn mẫu vật liệu rGO, CF, GCN,CF/rGO,GCN/CF/rGO 61 Hình 24 Đồ thị phụ thuộc hàm Kubelka - Munk vào lƣợng photon nhamƣớctínhnănglƣợngvùngcấmEgcủa mẫu rGO, CF, GCN, CF/rGO,GCN/CF/rGO 62 Hình 25 Phổ UV-Vis sản phẩm trình phân hủy TC thời điểm củachấtxúctácGCN/CF/rGO 64 Hình3.26.SựgiảmCt/CocủaTCtheothờigiankhithayđổilƣợngchấtxúctác 63
Ngày đăng: 30/08/2023, 20:46
Xem thêm:
