0722 nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite sno2r go ứng dụng làm chất xúc tác quang phân hủy chất hữu cơ gây ô nhiễm trong môi trường nước luận văn tốt ng

BỘGIÁODỤCVÀĐÀOTẠO TRƢỜNGĐẠIHỌCQUYNHƠN NGUYỄNTHỊLỆ NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITESnO2/r-GO ỨNG DỤNG LÀM CHẤT XÚC TÁCQUANG PHÂN HỦY CHẤT HỮU CƠ GÂY Ơ NHIỄMTRONGMƠITRƢỜNGNƢỚC Chunngành: Hóa Vơcơ Mãsố: 8440113 Ngƣờihƣớngdẫn:TS.LÊTHỊTHANHTHÚY LỜICAMĐOAN Tôix i n c a m đ o a n l u ậ n v ă n n y l k ế t q u ả n g h i ê n c ứ u c ủ a r i ê n g t ô i , đƣợcthựchiệndƣớisựhƣớngdẫnkhoahọccủaTS.LêThịThanhThúy Cácsốli ệu vàkếtquảnghiên u đƣợctrìnhbàytrongluậnvănđềutru ngthựcvàchƣacơngbốtrongbấtkỳnghiên cứu Tơixinchịu tráchnhiệmvới nghiêncứu củamình Họcviên NguyễnThịLệ LỜICẢM ƠN Tơi xin bày tỏ biết ơn sâu sắc tới Cơ TS Lê Thị ThanhThúy, ngƣời tận tình hƣớng dẫn, giúp đỡ, bảo động viên tơi hồnthành tốtluậnvănnày Tôi xin chân thành cảm ơn bày tỏ lịng biết ơn đến Thầy, Cơkhoa Khoa học Tự nhiên, Trung tâm thí nghiệm thực hành A6 – Trƣờng Đạihọc Quy Nhơn quan tâm, tạo điều kiện cho tơi suốt q trình học tậpvànghiên cứutại trƣờng Tơi xin chân thành cảm ơn đến gia đình, bạn bè tập thể lớp Cao họcHóa Vơ Cơ K22 động viên, hỗ trợ giúp đỡ qua trình học tập vànghiêncứu Mặc dù cố gắng thời gian thực luận văn nhƣng cịn hạnchếkiếnthức,thờigianvàkinhnghiệmnghiêncứunênkhơngtránhkhỏinhững thiếu sót Rất mong nhận đƣợc thơng cảm góp ý q báucủaQ Thầy,Cơ đểluận vănđƣợchồnthiệnhơn Tơi xin chânthành cảmơn! BìnhĐịnh,Tháng năm2021 Họcviên Nguyễn Thị Lệ MỤCLỤC LỜICAM ĐOANLỜICẢM ƠN DANHMỤCCÁCTỪVIẾTTẮTD ANH MỤC BẢNG BIỂUDANHMỤCHÌNHẢNH MỞĐẦU 1 Lýdochọnđềtài Tổngquantìnhhìnhnghiêncứu .3 Mụcđíchvànhiệmvụnghiêncứu Đốitƣợngvàphạmvinghiêncứu 5 Phƣơngphápnghiêncứu .5 Ýnghĩakhoahọcvàthựctiễnđềtài Bốcụccủaluậnvăn Chƣơng1:TỔNGQUANVỀLÝTHUYẾT 1.1 Tổng quanlýthuyếtvềquangxúctác 1.2 Tổng quanvềvậtliệu 1.2.1 Vật liệu GrappheneoxidevàGrapheneoxidedạng khử 1.2.2 Vật liệuSnO2và cấutrúcvậtliệuSnO2 11 1.2.3 Vật liệucomposite SnO2/r-GO .17 1.3 Giới thiệuvềMethylene Blue 19 Chƣơng2:THỰCNGHIỆMVÀCÁCPHƢƠNGPHÁPNGHIÊNCỨU 21 2.1 Hóachất,dụngcụ,thiếtbị .21 2.1.1 Hóa chất .21 2.1.2 Dụng cụ,thiếtbị 21 MỤCLỤC 2.2 Tổng hợpvậtliệu 21 2.2.1 Tổnghợpvật liệu GrapheneoxidevàGrapheneoxidedạngkhử2 2.2.2 TổnghợpvậtliệuSnO 2vànghiêncứukhảosátảnhhƣởngcủanh iệtđộ nung,thờigian nungđếnquátrìnhtổnghợp vậtliệu 22 2.2.3 TổnghợpvậtliệucompositeSnO 2/rGOvàkhảosátcácyếutốảnhhƣởngđếnquátrìnhtổnghợpvậtliệu 22 2.3 Cácphƣơngphápđặctrƣngvậtliệu 23 2.3.1 PhƣơngphápnhiễuxạtiaX(X-raydiffiraction) 23 2.3.2 Phƣơngphápphổhồngngoại(IR) .25 2.3.3 Phƣơngpháphiểnviđiệntửquét(SEM) 26 2.3.4 Phƣơngphápphổphảnxạkhếchtántửngoại–khảkiến(Utralviolet –VisibleDiffuseReflectanceSpectroscopy,UV-VisDRS) 27 2.3.5 Phƣơngphápđẳngnhiệthấpphụ-khửhấpphụnitơ(BET) 28 2.4 Khảosáthoạttính xúctác quang củavật liệu 31 2.4.1 XâydựngđƣờngchuẩnMB .31 2.4.2 Khảosátthờigianđạtcânbằng hấpphụvàgiảihấpphụ .32 2.4.4.Nghiên cứuđộnghọcquátrìnhxúctác .33 Chƣơng3:KẾTQUẢVÀTHẢOLUẬN 35 3.1 Kếtquảđặctrƣngvậtliệu 35 3.1.1 Kếtquảp h â n t í c h giảnđồnhiễux tiaX củar- GO,S n O 2,SnO2/r-GO 35 3.1.2 Kếtquảchụphiểnviđiệntửquét (SEM) 36 3.1.3 Kết quảphântíchphổ UV-Vis .37 3.1.4 Kết quảphântích phổ FTIR 38 3.1.5 Kếtquảphântích phổ EDX 39 3.1.6 Kếtquảphântích đẳngnhiệthấp phụ -giảihấp phụnitơ 43 MỤCLỤC 3.2 Kếtquảkhảosáthoạttínhxúc tácquangcủa vậtliệuSnO2và SnO2/r-GOtrên sựphânhủymethyleneblue 44 3.3 Kết khảo sát yếu tố ảnh hƣởng đến trình tổng hợp vậtliệuSnO2vàSnO2/r-GO 46 3.3.1 Kết khảo sát yếu tố ảnh hƣởng đến trình tổng hợp vậtliệuSnO2 46 3.3.2 Kếtquảkhảosátcácyếutốảnhhƣởngđếnquátrìnhtổnghợp cá cvậtliệuSnO2/r-GO 47 3.3.3 Kết khảo sát ảnh hƣởng lƣợng chất xúc tác đến trình xử lýMB 51 3.4 Kếtquảkhảo sátkhảnăngtái sửdụngxúctác 52 3.5 Kếtquảnghiên cứu độnghọcquátrình xúctác 53 KẾTLUẬN .56 KIẾNNGHỊ 57 DANHMỤCCƠNGTRÌNHĐÃCƠNGBỐCỦATÁCGIẢ .55 DANHMỤCTÀILIỆUTHAMKHẢO .59 PHỤLỤC QUYẾTĐỊNHGIAOĐỀTÀI LUẬNVĂNTHẠCSĨ(Bảnsao) DANHMỤC CÁCTỪVIẾTTẮT Eg :Bandgapenergy(nănglƣợngvùngcấm) EDX :PhổtánxạnănglƣợngtiaX IR : Phổhồngngoại SEM : Scanning ElectronMicroscopy(Hiển viđiệntửquét) TEM :H i ể n v i đ i ệ n t t r u y ề n q u a ( T r a n s m i s s ionElectron UV-Vis Microscopy) : Ultraviolet-Visible(Tửngoạivàkhảkiến) VB :Valanceband(vùnghóatrị) CB :Condutanceband(vùngdẫn) XRD : X-RayDiffraction(Nhiễuxạtia X) MB :MethyleneBlue MV :MethylViolet GO :Grapheneoxide r-GO :Grapheneoxidedạngkhử SnO2/r-GO :Compositethiếcdioxide/grapheneoxidedạngkhử DANHMỤCBẢNGBIỂU Bảng Tênbảng Trang 2.1 Cáchóachấtsửdụngtrong trìnhnghiêncứu 21 2.2 Độ hấp thu củadungdịch MBtừ0,5-20 mg/L 32 3.1 Kếtquảphântíchđẳngnhiệthấpphụ-giảihấpphụnitơ củahai mẫuSnO2vàSnO2/r-GO 43 KếtquảkhảosátgiátrịC/CocủaMBtheothờigianchiếu 3.2 sángc ủ a c c m ẫ u t S n O 2.r- 47 GO0,2g( t = 0 oC;4 oC;500oC;600oC) Kếtquảkhảosátgiá trịC/ 3.3 CocủaMBtheothờigianchiếusángc ủ a c c m ẫ u S n O / 48 r-GO-TởthờigiannungT khácnhau KếtquảkhảosátC/ 3.4 C ocủaMBtheothờigianchiếusángcủacácmẫu450SnO2/r- 50 GOx(vớixtƣơngứng0,1g;0,2g; 0,25g;0,3g;0,4g) Kếtquảkhảosátảnhhƣởngcủalƣợngxúctác450SnO2/r3.5 GO0,2gđ ế n q u t r ì n h p h â n h ủ y x a n h m e t y l e n t h e o t h i 51 gianchiếusáng Hiệus uấ t p h â n h ủ y MB vớ i v ậ t l i ệ u x ú c tác 45 0S nO 2/r3.6 3.7 GO0,2gsau3lầnsửdụng Kếtq u ả k h ả o s t g i t r ị l n ( C 0/ Ct)m e t h y l e n e b l u e p h â n hủyt h e o t h i g i a n c h i ế u s n g b i x ú c t c S n O 2/r-GO0,2g 52 54 DANHMỤC HÌNHẢNH Hình 1.1 1.2 Tênhình CấutrúchóahọccủaGraphiteoxide(A:Epoxy bridges,B:Hydroxylgroups,C:Pairwisecarboxylgroups) Sơđ m t ả q u t r ì n h t ổ n g h ợ p G O t h e o p h ƣ n g p h p Trang 11 Hummers Cấu trúc đa hình SnO2: (a) kiểu Rutile (P42/mnm) 1.3 vàkiểu CaCl2(Pnnm), (b) kiểu- PbO2(Pbcn), (c) kiểu Pirit(Pa3̅ ),(d)kiểuphatrựcthoiZrO2I(Pbca),(e)kiểuFlourit 12 1.4 (Fm3̅ m),(f)trựcthoikiểucotunnitphaII(Pnam) Côngt h ứ c c ủ a , - b i s ( D i m e t h y l a m i n o ) phenothiazin-5- 20 2.1 iumchloride(hayMethyleneblue) Sơđồtiatớivàtiaphản xạtrên mạng tinhthể 24 2.2 Cácdạngđƣờngđẳngnhiệthấpphụ 30 2.3 PhổUV-Vis củaMB 31 2.4 ĐồthịđƣờngchuẩncủaMB 32 3.1 3.2 3.3 Giảnđồ nhi ễu xạ ti aXcủa cá cm ẫu r - G O ( a) , S nO 2( b) , SnO2/r-GO(c) Ảnh SEMcủamẫur-GO(a),SnO2(b),SnO2/r-GO(c) Phổ UV-Vis DRS(a) vànăng lƣợng vùngcấm(b) mẫur-GO,SnO2,SnO2/r-GO 35 36 37 3.4 CơchếxúctácquangcủaSnO2/r-GO 38 3.5 PhổFTIRcủacácmẫu r-GO,SnO2,SnO2/r-GO 38 PhổEDXcủamẫuSnO 2/r3.6 GOvàánhxạcủacácnguyêntốtrongm ẫ u SnO 2/rGOcùngvớithànhphần%củacác nguyêntốriênglẻSn,O,C,Alđƣợcbiểudiễnbằngcác 42 Hình Tênhình Trang màukhácnhau 3.7 3.8 3.9 Đƣờngđẳngnhiệthấpphụ-giảihấpphụnitơcủahaimẫu SnO2và SnO2/r-GO Đồt h ị s ự p h ụ t h u ộ c C / C ot h e o t h i g i a n c ủ a d u n g d ị c h MBđƣợcxửlýbớicáchệvậtliệukhácnhau PhổUV-ViscủadungdịchMBkhiđƣợcxửlýbởicáchệ vậtliệuSnO2/r-GOtheothờigian 43 44 45 Biểuđ b i ể u d i ễ n s ự p h ụ t h u ộ c C / 3.10 C oc ủ a M B t h e o t h i gianchiếu sáng mẫut S n O 2- 46 2hở nhiệtđộnungkhác Biểuđ b i ể u d i ễ n s ự p h ụ t h u ộ c C / 3.11 C oc ủ a M B t h e o t h i gianchiếu sángcủa mẫu450SnO2- 47 T ởthờigiannungT khácnhau ĐồthịbiễudiễnsựphụthuộcC/ 3.12 CocủaMBtheothờigianchiếusángcủacácmẫutSnO 2/r- 48 GO0,2g(t=400 oC; 450oC;500oC;600oC) ĐồthịbiểudiễnsựphụthuộcC/ 3.13 CocủaMBtheothờigianchiếusángcủa mẫu 450SnO2/r- 49 GO-Tởthời giannung 3.14 khácnhau Giảnđ X R D c ủ a c c m ẫ u S n O 2/rGOxđ ƣ ợ c t ổ n g 49 hợpvớihàmlƣợngr-GOkhácnhau Đồt h ị s ự p h ụ t h u ộ c C / 3.15 C oc ủ a M B t h e o t h i g i a n c h i ế u sángcủacácmẫu450Sn 50 O2/r-GOx(vớixtƣơngứng0,1g; 3.16 0,2g;0,25g;0,3g;0,4g) Hiệus u ấ t p h â n h ủ y x a n h m e t y l e n t h e o t h i g i a 52