Mô phỏng quá trình nóng chảy hệ vật liệu vô định hình hai chiều

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA DƯƠNG THỊ NHƯ TRANH MÔ PHỎNG QUÁ TRÌNH NĨNG CHẢY HỆ VẬT LIỆU VƠ ĐỊNH HÌNH HAI CHIỀU LUẬN ÁN TIẾN SĨ TP HỒ CHÍ MINH - NĂM 2022 ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA DƯƠNG THỊ NHƯ TRANH MÔ PHỎNG QUÁ TRÌNH NĨNG CHẢY HỆ VẬT LIỆU VƠ ĐỊNH HÌNH HAI CHIỀU Chuyên ngành: VẬT LÝ KỸ THUẬT - VẬT LÝ TÍNH TỐN Mã số chun ngành: 62520401 Phản biện độc lập: PGS TS Phạm Nguyễn Thành Vinh TS Nguyễn Trương Thanh Hiếu Phản biện: PGS TS Hoàng Dũng PGS TS Phan Thị Ngọc Loan TS Trần Nguyên Lân NGƯỜI HƯỚNG DẪN: PGS TS TRẦN THỊ THU HẠNH GS TS VÕ VĂN HOÀNG LỜI CAM ĐOAN Tác giả xin cam đoan cơng trình nghiên cứu thân tác giả Các kết nghiên cứu kết luận luận án trung thực, không chép từ nguồn hình thức Việc tham khảo nguồn tài liệu thực trích dẫn ghi nguồn tài liệu tham khảo quy định Tác giả luận án Chữ ký Dương Thị Như Tranh i TÓM TẮT LUẬN ÁN Sự thành công việc chế tạo graphene, vật liệu hai chiều (2D), vào năm 2004 có ý nghĩa vô quan trọng lý thuyết ứng dụng, mở kỷ nguyên cho nghiên cứu chế tạo phát triển ứng dụng màng 2D Vật liệu vơ định hình 2D kết hợp đặc tính cấu trúc 2D cấu trúc vơ định hình dự đốn vật liệu có tiềm ứng dụng rộng rãi Đến thời điểm tại, thơng tin q trình chuyển pha màng 2D quan sát chủ yếu phương pháp mô Các nghiên cứu cho thấy chế nóng chảy màng mỏng 2D tinh thể bị ảnh hưởng kích thước hệ tương tác nguyên tử hệ sử dụng Tuy nhiên, thông tin chuyển pha màng 2D vơ định hình cịn hạn chế cần nghiên cứu thêm Trong luận án này, nóng chảy hệ vơ định hình dạng thuỷ tinh, gồm hệ Lennard – Jones – Gauss đơn nguyên tử hệ vật liệu SiC, nghiên cứu cách sử dụng phương pháp mô động lực học phân tử (mô MD) Sự phụ thuộc vào nhiệt độ đặc tính cấu trúc nhiệt động lực học hệ q trình nung nóng phân tích thảo luận thơng qua việc quan sát thay đổi theo nhiệt độ, hàm phân bố xuyên tâm, phân bố số phối vị, phân bố vịng, tính linh động ngun tử phân cụm chúng Sự tiến hóa mơ hình nung nóng phân tích thơng qua xu hướng tăng tính linh động phá vỡ cụm nguyên tử nung nóng, nguyên tử dạng lỏng xuất hiện/phát triển mơ hình Sự phụ thuộc vào tốc độ nung nóng ảnh hưởng kích thước q trình nóng chảy phẳng 2D chứa hạt đơn nguyên tử, tương tác với thông qua tương tác Lennard – Jones – Gauss, nghiên cứu Kết cho thấy nóng chảy hệ Lennard – Jones – Gauss đơn ngun tử vơ định hình dạng thủy tinh 2D không tuân theo lý thuyết nóng chảy hệ vật liệu tinh thể hai chiều đề xuất trước Sự nóng chảy thể chất đồng nhất, tức nguyên tử dạng lỏng xuất đồng tồn mơ hình theo tăng nhiệt độ q trình nung nóng phát triển tồn mơ hình chuyển sang trạng thái lỏng Bên cạnh đó, kết thu cho thấy đặc tính cấu trúc mơ hình thu khơng khác sử dụng hai tốc độ nung nóng khác Vùng nhiệt độ nóng ii chảy hệ xác định từ 0.2 đến 0.8 (đơn vị rút gọn) Trong vùng nhiệt độ nóng chảy, đặc tính cấu trúc động lực học hệ thay đổi mạnh theo tăng nhiệt độ Nhiệt độ chuyển sang trạng thái thủy tinh 𝑇𝑔 tăng theo tăng kích thước hệ Hành vi có thể quan sát rõ ràng mơ hình có kích thước nhỏ (có số nguyên tử ≤ 3600 nguyên tử ) Khi kích thước mơ hình đủ lớn (có số ngun tử > 3600 nguyên tử), nhiệt độ chuyển sang trạng thái thủy tinh 𝑇𝑔 không bị ảnh hưởng kích thước mơ hình Sự mơ hình hóa, q trình nóng chảy ảnh hưởng cạnh tự dải ruy băng SiC lên trình nóng chảy khảo sát Đầu tiên, mơ hình hóa dải ruy băng nano SiC vơ định hình dạng thủy tinh cách làm lạnh nhanh chất lỏng SiC từ nhiệt độ 8000 K xuống 300 K tiến hành Hai mô MD riêng biệt thực hiện, mô sử dụng tương tác Tersoff mơ cịn lại sử dụng tương tác Vashishta Kết thu cho thấy so với tương tác Vashishta, tương tác Tersoff thích hợp để thu SiC trạng thái vơ định hình dạng thủy tinh làm lạnh nhanh Quan sát nóng chảy dải ruy băng cho thấy: dải ruy băng trạng thái tinh thể bắt đầu nóng chảy từ cạnh tự do, dải ruy băng vô định hình lại khơng chịu ảnh hưởng cạnh tự Hành vi nóng chảy dải ruy băng trạng thái thủy tinh tương tự với phẳng 2D, trình nung nóng nguyên tử dạng lỏng xuất nằm rải rác khắp mơ hình tồn mơ hình chuyển sang trạng thái lỏng Vùng nhiệt độ nóng chảy ảnh hưởng kích thước lên nóng chảy dải ruy băng SiC thủy tinh tìm thấy nung nóng dải ruy băng thu iii ABSTRACT The success in constructing graphene in 2004, which is a two-dimensional (2D) material, is of great significance in both theory and application, opening a new era for research, fabrication, and development application of 2D systems The 2D amorphous materials, that combine the benefits of both 2D and amorphous structures, are predicted to be the materials with broad application potential Up to now, the information about the phase transition of 2D films is mainly observed by the simulation method The studies show that the melting mechanism of crystalline 2D thin films is affected by the size of the system and the interaction potentials of the atoms in the system However, information related to the melting of 2D glass is still limited and needs to be investigated In this dissertation, the melting of two-dimensional glassy systems, including the monoatomic Lenard – Jones – Gauss and SiC systems, is studied using the molecular dynamics simulation (MD) The temperature dependence of the structural and thermodynamic properties of the systems during heating is analyzed and discussed via the observation of the change in the temperature of potential energy per atom, the radial distribution functions, the coordination number distributions, the ring statistics, the mobility of atoms, and their clustering The evolution of the model under heating is also analyzed via the tendency to increase mobility and the breaking clusters of atoms upon heating, liquid-like atoms occur/grow The dependences on the heating rates and on the size-effect in the melting process of two-dimensional sheets containing Lenard – Jones – Gauss monatomic particles, which interact with each other via Lennard – Jones – Gauss interatomic potential, are investigated The obtained results indicate that the melting of two-dimensional glassy sheets does not follow any of the previously proposed theories of the melting of twodimensional crystalline material systems The melting exhibits a homogeneous nature, i e liquid-like atoms appear uniformly throughout the model, and the melting process further leads to the formation of an entire liquid phase Besides, the obtained results also show that the structural properties of the obtained models are almost not different when using two different heating rates The melting temperature range is defined from 0.2 to 0.8 (in reduced units) In the melting temperature region, the structural and iv thermodynamic properties of the systems change sharply with increasing temperature The glassy transition temperature 𝑇𝑔 increases with increasing the size of the systems This behavior can be observed clearly for small-size models (number of atoms in the models ≤ 3600) When the size of the models is large enough (i.e number of atoms in the models > 3600), the glassy transition temperature 𝑇𝑔 is no longer affected Glassy SiC nanoribbons (NRs) are studied for modeling, melting, and effect of free edge on the meting Firstly, modeling of glassy SiC nanoribbons by rapid cooling of the SiC liquid from 8000 K to 300 K is carried out Two separate molecular dynamics simulations are performed, one using the Tersoff potential and the other using the Vashishta potential The obtained results show that, compared with the Vashishta potential, the Tersoff potential is more suitable to obtain the glassy SiC on rapid cooling Unlike the melting of crystalline nanoribbons, which begin to melt from the free edges, the melting of glassy nanoribbons is not affected by the free edges The melting behavior of the glassy nanoribbons is similar to that of the 2D sheets, liquid-like atoms appear uniformly throughout the model until the whole system completely melts during heating Transition temperature range and the size-effect on the melting of the glass SiC nanoribbons were found upon heating the obtained nanoribbons v LỜI CÁM ƠN Trong suốt trình nghiên cứu thực Luận án, học viên nhận hướng dẫn, giúp đỡ tận tình GS TS Võ Văn Hoàng PGS TS Trần Thị Thu Hạnh Học viên xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc giúp đỡ quý báu Học viên xin chân thành cảm ơn quý Thầy Cô khoa Khoa học Ứng dụng, đặc biệt TS Lý Anh Tú – Trưởng Bộ môn Vật lý Ứng dụng tạo điều kiện để học viên có thể xếp việc học giảng dạy Bộ môn Học viên xin chân thành cảm ơn ý kiến đóng góp Hội đồng phản biện cho việc soạn, sửa chữa Luận án Tiến sĩ Học viên xin cảm ơn thành viên nhóm Vật lý tính toán hỗ trợ, động viên học viên Sau cùng, học viên xin gửi lời cảm ơn chân thành đến gia đình bạn bè, người ln bên cạnh động viên học viên Đây nguồn cổ động tinh thần lớn với học viên TP Hồ Chí Minh, ngày 01 tháng 06 năm 2022 vi MỤC LỤC DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH ix DANH MỤC BẢNG BIỂU xiv DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT .xv MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU LIÊN QUAN TỚI HỆ VẬT LIỆU VƠ ĐỊNH HÌNH HAI CHIỀU Tổng quan hệ vật liệu hai chiều Hệ vật liệu vơ định hình 2D: số nghiên cứu tiềm ứng dụng .12 Sự nóng chảy hệ vật liệu hai chiều vấn đề tồn đọng 16 CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP TÍNH TỐN – MÔ PHỎNG 23 Nội dung phương pháp mô MD .23 Thuật toán 24 Các yếu tố phương pháp mô MD 28 Một số đặc trưng cấu trúc tính phương pháp mơ MD 30 2.4.1 Hàm phân bố xuyên tâm 30 2.4.2 Số phối vị 31 Các tương tác sử dụng luận án 31 2.5.1 Thế tương tác Lennard – Jones – Gauss 31 2.5.2 Thế tương tác Tersoff 33 2.5.3 Thế tương tác Vashishta 34 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 36 Mơ q trình nóng chảy hệ đơn ngun tử vơ định hình hai chiều 36 3.1.1 Tính tốn mơ cho hệ đơn ngun tử vơ định hình hai chiều 37 3.1.2 Kết thảo luận 38 3.1.2.1 Các tính chất cấu trúc động lực hệ vơ định hình đơn ngun tử 2D q trình nóng chảy 38 3.1.2.2 Tính khơng đồng động lực học chế nguyên tử nóng chảy hệ đơn nguyên tử vơ định hình dạng thủy tinh 2D 49 3.1.2.3 Ảnh hưởng kích thước lên q trình nóng chảy hệ vật liệu vơ định hình hai chiều 58 3.1.3 Kết luận .63 vii Mô q trình mơ hình hóa nóng chảy hệ vật liệu SiC vơ định hình dạng thủy tinh hai chiều 64 3.2.1 Tính tốn mơ cho hệ dải ruy băng nano SiC 66 3.2.2 Kết thảo luận 68 3.2.2.1 Mô hình hóa dải ruy băng SiC vơ định hình cách làm lạnh nhanh từ chất lỏng: Một khẳng định tương tác thích hợp .68 3.2.2.2 3.2.3 Sự nóng chảy dải ruy băng SiC .82 Kết luận .89 CHƯƠNG THEO KẾT LUẬN VÀ ĐỊNH HƯỚNG VỀ NHỮNG NGHIÊN CỨU TIẾP 90 Kết luận 90 Định hướng nghiên cứu 91 DANH MỤC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ 93 TÀI LIỆU THAM KHẢO .94 viii ... lên q trình nóng chảy hệ vật liệu vơ định hình hai chiều 58 3.1.3 Kết luận .63 vii Mô trình mơ hình hóa nóng chảy hệ vật liệu SiC vơ định hình dạng thủy tinh hai chiều. .. VẬT LIỆU VƠ ĐỊNH HÌNH HAI CHIỀU Tổng quan hệ vật liệu hai chiều Hệ vật liệu vơ định hình 2D: số nghiên cứu tiềm ứng dụng .12 Sự nóng chảy hệ vật liệu hai chiều vấn đề tồn đọng... pháp mô phỏng, có thể kiểm tra lại lý thuyết chuyển pha vơ định hình đề xuất ý tưởng Đây động lực thúc đẩy triển khai theo hướng nghiên cứu “Mơ q trình nóng chảy hệ vật liệu vơ định hình hai chiều? ??